JP2009203136A

JP2009203136A - 反応装置

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Publication number: JP2009203136A
Application number: JP2008048877A
Authority: JP
Inventors: Naoki Horinouchi; 直樹堀之内
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2008-02-28
Filing date: 2008-02-28
Publication date: 2009-09-10
Anticipated expiration: 2028-02-28
Also published as: JP5220440B2

Abstract

【課題】ヒータなどの加熱装置の発熱量を小さくすることができる反応装置を提供する。
【解決手段】反応前の原料流体は、供給路３を介して反応装置１外部から反応器２内へと供給された後、反応器２内部にて反応し、原料流体よりも高温の生成物流体となる。高温の生成物流体は、排出路４から反応装置１の外部へと排出される際に排出路４の温度を上げることになる。排出路４は、その少なくとも一部を反応器２の外表面における少なくとも一平面または外周面に接するように設けることにより、一定の発熱量では、反応器２内部の温度を高くすることができ、また、反応器２内部を一定の温度に保持する場合に、発熱量を小さくすることができる。
【選択図】図１

Description

本発明は、供給された原料流体に反応を施して排出する反応装置に関する。

たとえば、燃料電池に使用される燃料改質器では、ＣＨ_３ＯＨ＋Ｈ_２Ｏ→ＣＯ_２+３Ｈ_２で表される水蒸気改質反応が行われる。この反応は吸熱反応であるため、一般的に、反応が進むと反応器内の温度が低下し、反応率が低下する。

従来の反応装置では、このような温度の低下を防止するために様々な試みが成されている。

たとえば、燃料改質器を収容する収容容器の外壁を２重構造にしてその内外壁間を真空にする、あるいはその内外壁間に断熱材を充填することにより、収容容器内の熱が外部へ伝導して燃料改質器の温度が低下することを抑制している（たとえば、特許文献１参照）。

特開２００３−２６０２号公報

上述のように燃料改質器等を利用した燃料電池システムでは、反応後の流体を安定して燃料電池へと供給する必要があることから、反応率（改質器の場合は、改質率）をある程度高い状態で維持するためにヒータ等で反応器内を加熱し、反応温度を一定に保つことが求められる。

従来のシステムでは、反応後の高温流体が、燃料改質器の排出路から排出される際に、熱が奪われるため、反応器内の温度がさらに低下することになる。したがって、反応器内の温度を一定に保つためには、ヒータなど加熱装置の発熱量を大きくしなければならない問題がある。

本発明の目的は、上記問題点に鑑み、ヒータなどの加熱装置の発熱量を小さくすることができる反応装置を提供することである。

上記問題を解決するため、本発明の反応装置は、
反応器と、
前記反応器に接続され、外部から前記反応器内に反応前の原料流体を供給する供給路と、
少なくとも一部が前記反応器の外表面における少なくとも一平面または外周面に接して設けられるとともに、前記反応器の内部から反応後の生成物流体を排出する排出路とを備えることを特徴とする。

好ましくは、前記の反応装置において、前記反応器は、基体と該基体に接続され、反応空間である第１空間を形成する第１蓋体とで構成され、
前記第１蓋体から離間して該第１蓋体を覆うように、前記基体に接続され、前記第１蓋体との間に第２空間を形成する第２蓋体を備え、
前記供給路は、前記基体に設けられ、前記反応器の外部と、前記第１空間とを連通する流路であり、
前記排出路は、
前記基体に設けられ、前記第２空間と、前記第１空間とを連通する第１排出路と、
前記第２空間で構成される第２排出路と、
前記基体に設けられ、前記第２空間と前記反応器の外部とを接続する第３排出路とを有する。

好ましくは、前記の反応装置において、平面視したときに、前記第１排出路の前記第２空間に臨む開口と、前記第３排出路の前記第２空間に臨む開口とが、前記第１空間を挟んで対向する位置に設けられている。

好ましくは、前記第２蓋体の前記第２空間に臨む面の少なくとも一部に、前記第２空間に向かって突出する突起が設けられている。

好ましくは、前記第２蓋体から離間して該第２蓋体を覆うように前記基体に接続された第３蓋体を備え、前記基体と前記第２蓋体と前記第３蓋体とで形成される第３空間を真空状態にする。

好ましくは、前記基体は、前記第３空間に臨むように上面に開口する穴部を備える。
好ましくは、前記第３蓋体が接続された前記基体の表面とは反対側の面に接続された第４蓋体を備え、
前記基体は、前記第３空間と、前記基体と前記第４蓋体とで形成される第４空間とを連通する貫通孔を備える。

本発明によれば、反応前の原料流体は、供給路を介して反応装置外部から反応器内へと供給された後、反応器内部にて反応し、原料流体よりも高温の生成物流体となる。高温の生成物流体は、排出路から反応装置の外部へと排出される。ここで、排出路が、その少なくとも一部を反応器の外表面における少なくとも一平面または外周面に接するように設けることにより、たとえば反応器の外表面に接することなく生成物流体を排出するような排出路に比べて、ヒータなどの加熱装置の発熱量が一定の場合には、反応器内部の温度を高くすることができ、また、反応器内部を一定の温度に保持する場合に、ヒータなどの加熱装置の発熱量を小さくすることができる。
これにより、ヒータなどの加熱装置の発熱量を小さくすることができる。

以下に、本発明の実施の形態を図面に基づき具体的に説明する。図１は、本発明の第１実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。

図１に示されるように、本実施の形態による反応装置１は、反応器２と、反応器２に接続され、反応装置１の外部から反応器２内に対して、反応前の原料流体を供給する供給路３と、反応器２内で原料流体が反応して得られた生成物流体を、反応装置１外部へと排出するための排出路４と、反応器２の内部を加熱するためのヒータ５とを備えており、排出路４は、その少なくとも一部が反応器２の外表面における少なくとも一平面または外周面に接するように設けられる。

なお、本実施形態において、原料生成物は、原料気体、原料液体のいずれかを含み、さらに固体原料や、触媒などの反応によって消費されない化合物を含んでいてもよく、生成物流体は、反応器２内での反応によって生成した生成物気体、生成物液体のいずれかを含み、さらに固体生成物や、触媒などの反応によって生成されない化合物を含んでいてもよい。

反応前の原料流体は、供給路３を介して反応装置１外部から反応器２内へと供給された後、反応器２内部にて反応し、原料流体よりも高温の生成物流体となる。高温の生成物流体は、排出路４から反応装置１の外部へと排出される際に排出路４の温度を上げることになる。

ここで、排出路４が、その少なくとも一部を反応器２の外表面における少なくとも一平面または外周面に接するように設けることにより、たとえば反応器２の外表面に接することなく生成物流体を排出するような排出路に比べて、ヒータなどの加熱装置の発熱量が一定の場合には、反応器２内部の温度を高くすることができ、また、反応器２内部を一定の温度に保持する場合に、ヒータなどの加熱装置の発熱量を小さくすることができる。

本実施形態では、反応器２は箱型形状であり、その側壁底部に排出路４への連通孔２ａが形成されている。排出路４は、連通孔２ａが形成された反応器２の側壁面、上面および反対側の側壁面に沿って設けられ、これら３面を介して、反応器２との熱交換を行うように構成されている。

本実施形態のような構成の排出路４の有無による熱量の移動の違いを説明する。
本実施形態のような構成の排出路４ではなく、反応器２内の熱が生成物流体とともに、即座に外部へ放出される場合、反応器２を加熱するヒータなどの加熱装置の発熱量をＱ１、反応器２の壁を伝わる熱量をＱ２、生成物流体により反応器２外部へ放出される熱量をＱ３とすると、Ｑ１＝Ｑ２＋Ｑ３となる。このうち、反応器２内の温度を上げる熱量は、Ｑ２のみである。壁による上昇温度ΔＴは、壁の熱伝導率をλ、壁の厚みをｄ、壁の面積をＳとすると、ΔＴ＝Ｑ２・ｄ／（λ・Ｓ）で表される。

これに対して、本実施形態のような構成の排出路４が設けられる場合、上記のＱ３は、排出路４の壁を伝わる熱量Ｑ４と、生成物流体により反応器２外部へ放出される熱量Ｑ５とに分かれる。つまり、Ｑ３＝Ｑ４＋Ｑ５であり、反応器を加熱するヒータなどの加熱装置の発熱量Ｑ１は、Ｑ１＝Ｑ２＋Ｑ４＋Ｑ５となる。このうち、反応器２内の温度を上げる熱量は、Ｑ２とＱ４である。

以上のことより、同じ発熱量Ｑ１である場合、本実施形態のような構成の排出路４を備えることにより、反応器２内の温度を上げる熱量は、排出路４が無い場合に比べて、Ｑ４だけ大きいため、その分反応器２内部の温度を高くすることができ、また、反応器２内部を一定温度にする場合は、ヒータなどの加熱装置の発熱量を小さくすることができる。

反応器２の壁（上面を含む）は、排出路４の反応器２と接する壁と一体的に形成されていてもよく、別体に形成されていてもよく、排出路４内を流れる生成物流体と、反応器２内の流体（原料流体、生成物流体を含む）との間で熱交換されやすいように、熱抵抗の低い部材、たとえば金属やセラミックスなどで形成されていればよい。

また、排出路４の流路体積を調整することで、流速を自由に調整することができ、所望の発熱量の低減効果を得ることができる。

図２は、第２の実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。
反応装置１は、基体８を備え、反応器２内部の第１空間が、基体８を覆うようにして設けられた第１蓋体６と基体８とで囲まれて形成される。

供給路３は、反応器２内部の第１空間と連通するように、基体８を厚み方向に貫通するように形成される。

さらに、第１蓋体６を覆うように第２蓋体が設けられ、第２蓋体と基体８とで囲まれた空間内に第１蓋体６、すなわち反応器２が配置される。また、排出路の一部は、第１蓋体６と第２蓋体７とで囲まれた第２空間９として設けられる。具体的には、排出路４は、第１排出路４ａ、第２排出路４ｂ、第３排出路４ｃからなり、第１排出路４ａは、基体８の第１蓋体６を設ける側の面（以下では「上面」という）にあって、反応器２内部の第１空間に臨む開口と、同じく上面にあって、第２空間９に臨む開口とを、基体８内部で連結するように設けられる。第２排出路４ｂは、第２空間９が相当する。第３排出路４ｃは、第１排出路４ａと、反応器２を挟んで反対側に、第２空間９と装置外部とが連通するように基体８を厚み方向に貫通する貫通孔として形成される。したがって、反応器２から排出される生成物流体は、第１排出路４ａ、第２排出路４ｂ、第３排出路４ｃの順に通過して、装置外部に排出される。

このように本実施形態の反応装置１は、供給路および排出路となる孔が形成された基体８と第１蓋体６および第２蓋体７の２つの蓋体との少ない部材数で構成することができる。

次に、反応器２内部の第１空間における反応を具体例に基づき説明する。燃料電池に使用される水素発生装置では、水蒸気改質反応ＣＨ_３ＯＨ＋Ｈ_２Ｏ→ＣＯ_２+３Ｈ_２が行われる。供給路３を介して反応器２内に流入した気体状態のメタノール（ＣＨ_３ＯＨ）と水（Ｈ_２Ｏ）とは、第１空間において、ヒータ５により加熱された状況下で触媒により反応し、ＣＯ_２とＨ_２に改質される。

第１排出路４ａは、第１空間内の反応によって生成されたＣＯ_２およびＨ_２を反応器２内から排出する。ここで、反応器２内の反応が不十分である場合には、第２排出路４ｂを流れる生成物流体に、反応前の原料流体であるＣＨ_３ＯＨおよびＨ_２Ｏが多量に含まれる。反応器２内の反応は吸熱反応であることから、反応器２内の温度を上昇させることにより、反応器２内の反応率を高めることができる。

次に、本実施形態の反応装置１の製造方法を説明する。第１排出路４ａ等の流路及びヒーター５は、基体８内に形成される。基体８としては、たとえばセラミック基板が挙げられる。セラミック基板は、酸化アルミニウム質焼結体（アルミナセラミックス）、窒化アルミニウム質焼結体、窒化珪素質焼結体、炭化珪素質焼結体等のセラミックから成り、たとえば酸化アルミニウム質焼結体から成る場合、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）、酸化珪素（ＳｉＯ_２）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化カルシウム（ＣａＯ）等に有機溶剤、溶媒を添加混合して泥漿物（スラリー）を得、次にスラリーを従来周知のドクターブレード法やカレンダーロール法等を採用してテープ状に成形してセラミックグリーンシート（セラミック生シート）を得る。そして、所定のセラミックグリーンシートの一部を打ち抜く等により流路を形成する。さらに、セラミックグリーンシートの所望の位置にヒータの抵抗体ペーストをスクリーン印刷法により印刷する。ヒータの抵抗体ペーストは、３次元に配置することが可能であることから、長さ、面積の調整、すなわち抵抗値の調整が容易である。

また、グリーンシートを基体８の厚み方向に貫通させ、ペーストを充填することにより、ヒータ５に電力を供給するための基体８の表面の配線およびセラミック層間の配線の電気的接続が可能となる。しかる後、セラミックグリーンシートを複数枚積層し、レーザー加工法等により、断面が長方形の流路形状に加工する。その後、これを高温（約１６００℃）で焼成することにより、基体８が得られる。

また、基体８は、炭化珪素質焼結体や窒化アルミニウム質焼結体等から成っていてもよい。基体８が炭化珪素質焼結体から成る場合は、高温で高強度であることから、流路を高温で使用する場合に信頼性が高いものとなる。また、基体８が窒化アルミニウム質焼結体から成る場合、その窒化アルミニウム質焼結体としては、たとえば窒化アルミニウム含有量が９７〜９９重量％であり、Ａｌ_２Ｏ_３等の酸化物を１〜３重量％の範囲で含むもの、または窒化アルミニウム含有量が９１〜９９重量％であり、Ｙ_２Ｏ_３，Ｙｂ_２Ｏ_３，又はＥｒ_２Ｏ_３等の希土類元素酸化物を１〜９重量％の範囲で含むものが挙げられる。

また、第１蓋体６および第２蓋体７は、金属板をプレス加工することにより、作製される。基体８上面における第１蓋体６および第２蓋体７との接合部には、基体８上面に導体配線（図示せず）を形成することにより、この導体配線と蓋体との間での溶接やロウ材等の接合が可能となる。たとえば、基体８上面に形成された導体配線に、基体８上面における第１蓋体６を設置し、電子ビーム溶接により、基体８と基体８上面における第１蓋体６とが溶接される。

図３は、第２の実施形態である反応装置１の平面透視図である。
平面視したときに、第１排出路４ａの第２空間９に臨む開口と第３排出路４ｃの第２空間に臨む開口とが、反応器２を挟んで対向する位置に設けられている。これにより、反応後の高温生成物流体は、第１排出路４ａに排出され、第２空間９で構成される第２排出路４ｂを十分に長い時間かけて流れ、第３排出路４ｃから排出される。そのため、第２排出路４ｂである第２空間９内での滞留時間が長く、第２空間９内の温度をより高くすることができる。よって、ヒータなどの加熱装置の発熱量が一定の場合では、反応器２内の温度をより高くすることができ、また、反応器２内を一定温度に保持する場合は、発熱量をより小さくすることができる。

図４は、第３の実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。本実施形態は、第２の実施形態に類似の構成であり、第２実施形態と同じ部位については同じ参照符号を付して、説明を省略する。

本実施形態の特徴となる構成は、第２蓋体７の第２空間９、すなわち第２排出路４ｂに臨む面の少なくとも一部に、第２排出路４ｂに向かって突出する突起１０が設けられていることである。反応後の高温生成物流体は、第１排出路４ａに排出され、第２空間９で構成される第２排出路４ｂで突起１０表面に接触するように流れ、第３排出路４ｃから排出される。そのため、反応後の高温生成物流体の熱が突起１０表面を介して第２蓋体７に伝熱されることになり、第２空間９の温度をより高くすることができる。よって、ヒータなどの加熱装置の発熱量を一定とする場合は、反応器２内の温度をより高くすることができ、また、反応器２内を一定温度にする場合には、発熱量をより小さくすることができる。また、突起１０は、生成物流体よりも温度の低い第２蓋体７に設置することで、生成物流体の熱量が第２蓋体７に移動し、第２空間９の温度が上昇する。

図４では、上面に１つの突起１０が、生成物流体の流れ方向に沿って延びるように設けられているが、発熱量の低減効果をさらに大きくするために、突起１０の数を複数にしたり、側面に設置してもかまわない。

また、生成物流体の熱量が、第２蓋体７に移動しやすいように、突起１０は、第２蓋体７と同じ材料で、一体的に形成されることが好ましい。

図５は、第４の実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。本実施形態は、第２の実施形態に類似の構成であり、第２実施形態と同じ部位については同じ参照符号を付して、説明を省略する。

本実施形態では、第２蓋体７から離間して第２蓋体７を覆うように基体８に接続された第３蓋体１１を備え、基体８と第２蓋体７と第３蓋体１１とにより形成される第３空間１２を真空状態にしている。これにより、第２蓋体７の熱は、真空状態の第３空間１２により、気体の熱伝導や熱伝達で熱が伝わらない。つまり、第３蓋体１１内部は、真空断熱されることになり、第２空間９の温度の低下を抑制することができるので、第２空間９の温度を高くすることができる。よって、ヒータなどの加熱装置の発熱量を一定とする場合では、反応器２内の温度をより高くすることができ、また、反応器２内を一定温度にする場合には、発熱量をより小さくすることができる。

図６は、第５の実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。本実施形態は、第４の実施形態に類似の構成であり、第４実施形態と同じ部位については同じ参照符号を付して、説明を省略する。

本実施形態では、基体８の、第１排出路４ａ近傍にあって、第３空間に臨むように上面に開口する穴部１３が設けられる。この穴部１３を設けることによって、第２蓋体７から基体８介して第３蓋体１１へ伝わる熱の伝熱経路において、基体８内部の伝熱方向の断面積を小さくすることができるので、伝熱抵抗が大きくなり、第２蓋体７と第３蓋体１１との温度差が大きくなる。これにより、第２空間９の温度をより高くすることができる。よって、ヒータなどの加熱装置の発熱量を一定とする場合では、反応器２内の温度をより高くすることができ、また、反応器２内を一定温度にする場合には、発熱量をより小さくすることができる。

また、図６では、基体８の１部に穴部１３が形成されているが、基体８の、第３空間１２に臨む上面に開口する穴部を連続して形成し、第２蓋体を平面方向に囲むような溝形状としてもよい。

図７は、第６の実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。本実施形態は、第５の実施形態に類似の構成であり、第５実施形態と同じ部位については同じ参照符号を付して、説明を省略する。

本実施形態では、第３蓋体１１が設けられた基体８の上面とは反対側の面（以下では「下面」という）に設けられた第４蓋体１４を備え、第４蓋体１４と基体８とで囲まれた第４空間１５が形成される。さらに、第３空間１２と第４空間１５とを連通する貫通孔１６が、基体８を上面から下面にかけて厚み方向に貫通するように設けられ、第３空間１２と同様に、第４空間１５も真空状態とする。この貫通孔１６によって、第２蓋体７から基体８を介して第３蓋体１１へ伝わる熱の伝熱経路において、基体８内部の伝熱方向の断面積をより小さくすることができるので、伝熱抵抗がさらに大きくなり、第２蓋体７と第３蓋体１１との温度差がさらに大きくなる。これにより、第２空間９の温度をより高くすることができる。よって、ヒータなどの加熱装置の発熱量を一定とする場合では、反応器２内の温度をより高くすることができ、また、反応器２内を一定温度にする場合には、発熱量をより小さくすることができる。

第４蓋体１４と基体８とで囲まれた第４空間１５を真空状態とすることにより、基体８に形成した貫通孔１６により、第３空間１２が真空状態で無くなることを防いでいる。

また、供給路３および第３排出路４ｃは、基体８を貫通するのではなく、基体８の上面の開口を介して、原料流体の供給、生成物流体の排出を行うように、基体８の内部に、屈曲路として形成される。

また、図７では、基体８の一部に貫通孔１６が形成されているが、基体８の、第３空間１２に臨む上面に開口する貫通孔を連続して形成し、分割形状としてもかまわない。

以上のように、本発明により、反応器２内の温度をより高くすることができ、また、反応器２内を一定温度にする場合には、ヒータなどの加熱装置の発熱量をより小さくすることができる反応装置１は、たとえば携帯電話やノートパソコンに使用され、発熱量（消費電力）の影響が大きい小型の燃料改質器を利用した反応システム等に適用する場合に特に有効である。

さらに、本実施形態の反応装置１においては、ヒータ５を基体８の内部に形成し、反応器２の反応空間である第１空間に近接させてヒータ５を配置できることから、比較的短時間に温度負荷を与えることができ、必要最小限の温度負荷で、反応器２内の温度を変化させることができる。

また、反応器２を複数設けることにより、各反応器で異なる段階の反応を実施することができ、１つの反応装置１において、多段式の反応を行うこともできる。

なお、本発明の反応装置は、上述の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲であれば種々の変更は可能である。

本発明の第１実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。第２の実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。第２の実施形態である反応装置１の平面透視図である。第３の実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。第４の実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。第５の実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。第６の実施形態である反応装置１の構成を示す断面図である。

符号の説明

１反応装置
２反応器
３供給路
４排出路
５ヒータ
６第１蓋体
７第２蓋体
８基体
１０突起
１１第３蓋体
１３穴部
１４第４蓋体
１６貫通孔

Claims

反応器と、
前記反応器に接続され、外部から前記反応器内に反応前の原料流体を供給する供給路と、
少なくとも一部が前記反応器の外表面における少なくとも一平面または外周面に接して設けられるとともに、前記反応器の内部から反応後の生成物流体を排出する排出路とを備えることを特徴とする反応装置。
前記反応器は、基体と該基体に接続され、反応空間である第１空間を形成する第１蓋体とで構成され、
前記第１蓋体から離間して該第１蓋体を覆うように、前記基体に接続され、前記第１蓋体との間に第２空間を形成する第２蓋体を備え、
前記供給路は、前記基体に設けられ、前記反応器の外部と、前記第１空間とを連通する流路であり、
前記排出路は、
前記基体に設けられ、前記第２空間と、前記第１空間とを連通する第１排出路と、
前記第２空間で構成される第２排出路と、
前記基体に設けられ、前記第２空間と前記反応器の外部とを接続する第３排出路とを有することを特徴とする請求項１記載の反応装置。
平面視したときに、前記第１排出路の前記第２空間に臨む開口と、前記第３排出路の前記第２空間に臨む開口とが、前記第１空間を挟んで対向する位置に設けられていることを特徴とする請求項２記載の反応装置。
前記第２蓋体の前記第２空間に臨む面の少なくとも一部に、前記第２空間に向かって突出する突起が設けられていることを特徴とする請求項２または３記載の反応装置。
前記第２蓋体から離間して該第２蓋体を覆うように前記基体に接続された第３蓋体を備え、前記基体と前記第２蓋体と前記第３蓋体とで形成される第３空間を真空状態にしたことを特徴とする請求項２〜４のいずれか１つに記載の反応装置。
前記基体は、前記第３空間に臨むように上面に開口する穴部を備えることを特徴とする請求項５記載の反応装置。
前記第３蓋体が接続された前記基体の表面とは反対側の面に接続された第４蓋体を備え、
前記基体は、前記第３空間と、前記基体と前記第４蓋体とで形成される第４空間とを連通する貫通孔を備えることを特徴とする請求項５記載の反応装置。