JP2009102190A - シリコン製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】装置全体を簡素化することができ、安価でシリコンを生成することができるシリコン製造装置の提供。
【解決手段】本発明のポリシリコン製造装置は、反応管１０と、反応管１０を加熱する加熱炉２０と、反応管１０内に亜鉛を供給する亜鉛供給管３０と、亜鉛供給管３０内に亜鉛を投入する亜鉛投入部４０と、反応管１０内に珪素化合物を供給する珪素化合物供給管５０と、を備え、亜鉛供給管３０の連結部３０ｂ及び加熱部３０ａは、加熱炉２０の加熱領域α内に設けられている。
【選択図】 図１

Description

本発明はシリコン製造装置に係り、特に原料供給管の配管を改良したシリコン製造装置に関する。

太陽電池や電子デバイスなどに使用されるシリコンの製造技術の一つとして、ガス化した四塩化珪素を亜鉛ガスで還元して高純度のシリコンを得る亜鉛還元法が知られている。

従来、亜鉛還元法を用いたシリコン製造装置は、所定の温度に保持された反応炉と蒸発槽とを設け、蒸発槽でガス化した亜鉛ガスを、温度制御しつつ、ガス供給管を介して反応炉に供給していた（例えば、特許文献１ないし３参照）。

しかしながら、亜鉛の沸点は９３０℃であるため、ガス化した亜鉛を凝縮することなく蒸発槽から反応炉に供給するためには、ガス供給管等の反応炉への亜鉛ガス供給経路を、９３０℃以上に保持することが必要である。すなわち、蒸発槽を加熱する加熱ヒータ、反応炉を加熱する加熱ヒータに加え、ガス供給管を加熱する加熱ヒータが必要となる。そのため、装置全体が大型化してしまうという問題がある。

また、シリコン製造装置のメンテナンスを考える場合は、反応炉、蒸発槽、ガス供給管等は一体構造ではなく、耐熱性を有する接続部材で相互に連結された構成とすることが望ましい。しかしながら、９３０℃以上の高温で十分な気密性を保持し、かつ、容易に取外し可能な接続部材を作製することは、極めて困難であり、シリコン製造におけるコスト高を招く。

また、蒸発槽と亜鉛供給管との両方の組み合わせは、反応炉に供給する亜鉛量の制御性に劣るため、シリコンの生成が不安定となる。そのため、効率的なシリコンの生成が出来なくなり、シリコン製造におけるコスト高を招く。

さらに、反応生成ガスとの分離効率を改善し、収率を向上させるために、別途反応炉に種結晶を供給して生成シリコンを大きく成長させる亜鉛還元法が提案されている（例えば、特許文献４、５参照）。しかしながら、特許文献４、５に記載の亜鉛還元法は種結晶を準備し、予め反応炉内に収容しておく必要があるため、製造工程および製造装置が複雑になり、シリコン製造における更なるコスト高を招く。
特開２００２−２３４７１９号公報 特開２００４−２１０５９４号公報 特開２００４−２８４９３５号公報 特開２００３−９５６３３号公報 特開２００３−３４２０１６号公報

本発明は上述した事情を考慮してなされたもので、装置全体を簡素化することができ、安価にシリコンを生成することができるシリコン製造装置を提供することを目的とする。

上述した目的を達成するため、本発明に係るシリコン製造装置は、亜鉛と珪素化合物とを反応させる反応管と、前記反応管を加熱する加熱炉と、前記反応管内に亜鉛を供給する亜鉛供給管と、前記亜鉛供給管内に亜鉛を投入する亜鉛投入部と、前記反応管内に珪素化合物を供給する珪素化合物供給管と、を備え、前記亜鉛供給管は、前記反応管と直接的に連結する連結部と、前記連結部と前記亜鉛投入部との間に設けられ、前記亜鉛投入部より投入された亜鉛を加熱する加熱部と、を備え、前記連結部及び前記加熱部は、前記加熱炉の加熱領域内に設けられていることを特徴とする。

また、本発明に係るシリコン製造装置は、前記反応管及び前記加熱炉は、縦方向に立設されており、前記反応管の上部は、前記亜鉛と前記珪素化合物との反応ガスを排気する排気口を備え、前記反応管の下部は、前記珪素化合物供給管が連結されており、前記反応管の中央部には、前記亜鉛供給管の連結部が配置され、前記亜鉛供給管は前記反応管と前記加熱炉との間の空間を通って上方に延びており、その上部に前記亜鉛投入部が設けられ、前記加熱領域は、前記中央部に設けられていることを特徴とする。

本発明に係るシリコン製造装置によれば、装置全体を簡素化することができ、安価にシリコンを生成することができるシリコン製造装置が提供される。

（第１の実施形態）
本発明の第１の実施形態に係るシリコン製造装置について図面を参照して説明する。

図１は第１の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図である。

シリコン製造装置１は、図１に示すように、反応管１０と、反応管１０を周囲（反応管１０の径方向Ｄ）から加熱する加熱炉２０と、反応管１０内に亜鉛を供給する亜鉛供給管３０と、亜鉛供給管３０内に亜鉛を投入する亜鉛投入部４０と、反応管１０内に珪素化合物を供給する珪素化合物供給管５０とを備える。

このうち、亜鉛供給管３０は、反応管１０と直接的に連結する連結部３０ａと、連結部３０ａと亜鉛投入部４０との間に設けられ、亜鉛投入部４０より投入された亜鉛を加熱する加熱部３０ｂとを備える。

なお、ここで示した「直接的に連結」とは、接続部材無しで、直接、反応管１０と亜鉛供給管３０とが接続されていることを示す。このような構成の場合、反応管１０と亜鉛供給管３０は、一体構造となってはいるものの、反応管１０と亜鉛供給管３０は並列して配置されているので、実質的には管径の大きな反応管を扱うのとほとんど同等であり、メンテナンス時の取付け、取外し等の手間が著しく増加することはない。さらに、メンテナンス自体頻度が少ないこと、また、前述した接続部材の作製の方がはるかに困難でコスト高であること、更に、直接的に連結させるため、９３０℃以上の高温で十分に気密性を保持することができることなどから、本実施形態に示すように、反応管１０と亜鉛供給管３０とを直接的に連結させる構成とした方が好ましい。

連結部３０ａ及び加熱部３０ｂは、加熱炉２０の加熱領域α内に設けられている。

ここでいう「加熱領域」とは、亜鉛還元法によりシリコンを製造するために、加熱炉２０が加熱する加熱領域のことを指す。なお、本実施形態では、反応管１０の周囲に配置された加熱炉２０により囲繞された空間（領域）αのことを指す。

すなわち、加熱炉２０は、反応管１０を加熱するのと同時に、亜鉛供給管３０の連結部３０ａ及び加熱部３０ｂを同時に加熱する構成を備えている。

このような構成とすることで、亜鉛投入部４０から投入された亜鉛は、亜鉛供給管３０の加熱部３０ｂに達した時に、加熱炉２０の熱でガス化され、その状態で、連結部３０ａを通り、反応管１０内に供給される。そのため、亜鉛供給管３０のみを加熱する加熱ヒータを別個設ける必要がないため、装置全体の簡素化が図れる。

反応管１０及び加熱炉２０は、縦方向に立設されており、反応管１０の上部１０ａには、亜鉛と珪素化合物とが反応した反応ガスを排気する排気口６０を備え、その下部１０ｂには、珪素化合物供給管５０が連結されており、また、その中央部１０ｃには、亜鉛供給管３０の連結部３０ａが配置されている。

更に、亜鉛供給管３０は、反応管１０と加熱炉２０との間の空間を通って上方に延びており、その上部３０ｃには、亜鉛投入部４０が設けられている。

また、前記加熱領域αは、前記反応管１０の上部１０ａと前記下部１０ｂとの間の中央部１０ｃに設けられている。

このように、反応管１０の下部１０ｂから珪素化合物を導入し、その上方から亜鉛を導入するこの構成は、化学量論比が等しい反応、又は、珪素化合物過剰条件での反応に好適である。

図２は、図１の亜鉛投入部４０を拡大した概念図である。

亜鉛投入部４０は、図１、２に示すように、反応管１０と加熱炉２０との間の空間を通って上方に延びた亜鉛供給管３０の上部３０ｃに、亜鉛供給管３０と着脱自在に設けられた亜鉛投入部材７０で構成されている。

亜鉛投入部材７０は、周辺壁７０ａにより断面凹形状を有する液溜部７０ｂと、液溜部７０ｂの底部７０ｃから上方に立ち上がり、周辺壁７０ａよりも高さが低い立上部７０ｄと、立上部７０ｄの上方から下方に貫通する貫通口７０ｅとを備える。

液溜部７０ｂは、溶融された亜鉛（、以下、溶融亜鉛という）を外部から供給し、かつ、一時的に溜めておく部分である。

立上部７０ｄは、液溜部７０ｂに供給した溶融亜鉛をオーバーフロー方式とするのに用いられる部分である。

貫通口７０ｅは、液溜部７０ｂに供給され、立上部７０ｄによってオーバーフローされた溶融亜鉛を亜鉛供給管３０に投入するために用いられるノズル機能を備える部分である。

すなわち、亜鉛を亜鉛供給管３０内に投入するには、亜鉛投入部材７０の液溜部７０ｂに溶融亜鉛を供給し、オーバーフロー方式で立上部７０ｄを超えて、貫通口７０ｅに溶融亜鉛を導き、貫通口７０ｅから滴下する。このような構成を備えることで、亜鉛供給管３０に投入する亜鉛供給量を容易に制御することができる。

溶融亜鉛は、金属やセラミックとの反応性が高く、溶融亜鉛が亜鉛投入部材７０から溶出した不純物によって汚染されたり、亜鉛投入部材７０そのものが溶融亜鉛により腐食して破損してしまう危険性があるので、亜鉛投入部材７０に用いる材料の選択は重要である。そのため、亜鉛投入部材７０は、単結晶シリコン又は多結晶シリコンで構成されていることが好ましい。これらを用いる際は、予備酸化を行い、表面に酸化膜（二酸化シリコン）を形成しておくことが好ましく、このような処理を施したシリコン部材は、溶融亜鉛の汚染や部材自身の腐食の心配がない。なお、酸化膜を形成しておくという観点から、単結晶シリコン又は多結晶シリコンではなく、直接、二酸化シリコン（ＳｉＯ２）で構成してもかまわない。

このような素材を用いることで、亜鉛供給管３０内部からの放射熱により亜鉛投入部材７０が随時加熱されるため、液溜部７０ｂに一時的に溜まっている溶融亜鉛を固化させることがなく溶融（液体）状態で保持することができる。また、亜鉛供給管３０の長さや配置によって、亜鉛投入部材７０の加熱が不足する場合は、別途加熱機構を設けてもよい。

なお、亜鉛投入部材７０の貫通口７０ｅの口径は、溶融亜鉛を亜鉛供給管３０に滴下される際に詰らない程度の口径があることが好ましい。すなわち、貫通口７０ｅの口径は、３ｍｍ以上の口径が好適である。口径を大きくしていくと、貫通口が詰まる心配はなくなるものの、亜鉛供給管３０内での加熱が不完全になってしまうこともある。大きな亜鉛投入量が必要な場合には、図２に示すような大きな口径の単一貫通穴に代えて、亜鉛投入部材７０に最適な口径を有する複数の貫通口を設け、亜鉛投入量を確保すれば、このような問題は生じない。

排気口６０には、例えば、図１に示すように、排気管６１が連通され、排気管６１は分離手段６２を介して、生成したシリコンを蓄積するシリコン用リザーバ６３と、廃ガス系６４に連通されている。

珪素化合物供給管５０は、例えば、図１に示すように、接続部５１を介して、珪素ガス導入管５２、珪素ガス供給系５３に連通されている。

反応管１０は、例えば、石英ガラスで構成されており、その内径（図１中Ｄ方向の内側側面の幅）は、例えば、５００ｍｍで構成されている。

亜鉛供給管３０は、例えば、石英ガラスで構成されており、その内径（図１中Ｄ方向の内側側面の幅）は、例えば、２００ｍｍで構成されている。

亜鉛供給管３０の連結部３０ａの内径（図１中Ａ方向の内側側面の幅）は、例えば、１００ｍｍで構成されている。

珪素化合物は、例えば、四塩化珪素が好適に用いられる。

次に、本実施形態に係るシリコン製造装置１を用いたシリコンの製造方法について説明する。

図２に示す亜鉛投入部材７０の液溜部７０ｂに溶融亜鉛を供給し、立上部７０ｄを超えてオーバーフローさせた後、貫通口７０ｅから溶融亜鉛を亜鉛供給管３０内に滴下させる。図１に示す亜鉛供給管３０の連結部３０ａ、加熱部３０ｂは、加熱炉２０により亜鉛の沸点である９３０℃以上の高温に保持されており、滴下された溶融亜鉛は、重力により加熱部３０ｂを自然落下しながら、ガス化する。ガス化した亜鉛は、連結部３０ａを通って、反応管１０内に供給される。

一方、珪素化合物は、珪素ガス供給系５３から珪素ガス導入管５２を通って、珪素化合物吐出口５０ａから反応管１０内に供給される。このとき、珪素化合物の反応管内への流入を円滑にし、反応管内での流速を適切に保持するために、不活性ガス、又は、還元性ガスのキャリアガスを珪素化合物ガスと混合させて、反応管内へ供給することが好ましい。より好ましくは、不活性ガスを用いる。

なお、不活性ガスは、Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒを用いることが好適である。還元性ガスは、Ｈ_２を用いることが好適である。なお、還元性ガスとして、Ｎ_２も考えられるが、Ｎ_２は、生成されたシリコンが窒化されてしまうため、好ましくない。

なお、反応管１０内への前記キャリアガスの供給は、珪素化合物ガスと混合させず、別途、反応管１０の下部１０ｂに前記キャリアガスのみを供給するキャリアガス供給管（図示せず）を連結させてもよい。また、前記珪素化合物ガスと混合させて、かつ、前記キャリアガス供給管を配置して両方から反応管１０内に前記キャリアガスを供給してもよい。

また、同様な理由により、亜鉛供給管３０内に、前述した不活性ガス又は水素ガスを供給するキャリアガス供給装置（図示せず）が更に設けられていることが好ましい。これにより、亜鉛供給管３０での反応管１０内への流入を円滑にすることができる。

前記キャリアガスの反応管１０内におけるガス比（体積比％）は、１０％〜９０％の範囲内であることが好ましい。より好ましくは、２５％〜８０％である。

ガス比が１０％未満であると、熱泳動が弱く、反応管１０内の内壁面におけるシリコン等の析出を十分に抑制することができない可能性がある。また、９０％を超えると、原料濃度が薄くなりすぎてシリコン粒子が微細になりすぎ、大きいシリコン粉を生成することができない可能性がある。

反応管１０内では、珪素化合物が亜鉛によって還元され、微粉末状又は針状のシリコンと、塩化亜鉛が生成される。

ここで生成されたシリコンと塩化亜鉛は、反応管１０の排気口６０から排気管６１を通って反応管１０外に排気され、例えば、分離手段６２で分離されて、シリコンはシリコン用リザーバ６３に、塩化亜鉛は廃ガス系６４へ送られる。

以上より本実施形態に係るシリコン製造装置によれば、装置全体が簡素化されると共に、亜鉛供給量の制御性に優れている。

なお、亜鉛投入部材７０の液溜部７０ｂに供給する亜鉛は溶融亜鉛に限られない。亜鉛投入部材７０が単結晶シリコン、多結晶シリコン又は二酸化シリコンで構成されている場合には、亜鉛供給管３０から来る放射熱により亜鉛投入部材７０が随時加熱されるため、固体（粉体）状態の亜鉛を液溜部７０ｂに投入してもよい。

更に、前記亜鉛供給管３０は、加熱部３０ｂから連結部３０ａを越えて下方に延出した延出部３０ｄが、設けられていることが好ましく、更に、この延出部３０ｄは、加熱領域α内に設けられていることが好ましい。

この延出部３０ｄを設けることにより、亜鉛投入部４０から投入され加熱部３０ｂでガス化されなかった亜鉛を一時的に溜めることができ、ここで溜められた溶融亜鉛を加熱炉２０の熱により、蒸発させることができるため、亜鉛の蒸発量を高めることができる。

なお、前記亜鉛供給管３０は、図１に示すように、反応管１０の径方向（図中Ｄ方向）に複数設けられていることが好ましい。このような構成とすることで、より多くの亜鉛を投入することができる。

また、前記複数の亜鉛供給管３０の各々の連結部３０ａは、前記反応管１０の径方向Ｄに対向して配置されていることが好ましい。このような構成とすることで亜鉛と珪素化合物との反応性を高めることができ、シリコンの生産性を上げることができる。

また、反応管１０の製作の容易さとメンテナンス性を考えれば、図１に示すような、反応管１０の軸方向Ｄに単純に連結させた構成が好ましい。しかし、反応管１０内のガス流を整えるために、連結部３０ａから、更に、配管を反応管１０内部へ延長して、亜鉛ガスの吐出口を、上または下あるいは円周方向に単数又は複数設けてもよい。

（第２の実施形態）
次に、本発明の第２の実施形態に係るシリコン製造装置について図面を参照して説明する。

図３は第２の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図である。

本実施形態に係るシリコン製造装置１Ａは、第１の実施形態の亜鉛投入部４０が、亜鉛投入部４０Ａに置き換えられた構成を有している。その他は、第１の実施形態と同様なため、説明を省略する。

亜鉛投入部４０Ａは、反応管１０と加熱炉２０との間の空間を通って上方に延びた亜鉛供給管３０の上部３０ｃに接続部８１を介して連通された亜鉛投入管８２と、亜鉛投入管８２に固体（粉体）の亜鉛を重力により落下させて投入する亜鉛供給装置８３が設けられている。また、接続部８１、亜鉛投入管８２、亜鉛供給装置８３は、それぞれ、加熱炉２０の加熱領域α外に設けられている。

このような構成を備えることで、亜鉛供給管３０に投入する亜鉛供給量を容易に制御することができる。

このように、本実施形態に係るシリコン製造装置１Ａは、加熱炉２０の加熱領域α外に、接続部８１を介して亜鉛投入管８２を設けるため、接続部８１に用いられる接続部材は、ある程度の耐熱性を備えていればよい。従って、従来９３０℃以上の高温下で用いられる接続部材を作製するよりもはるかに低コストで製造することができる。また、加熱領域α外に延びた亜鉛投入管８２に固体（粉体）亜鉛を投入するため、亜鉛投入管８２への投入時においては、加熱炉２０による熱の影響がなく、亜鉛投入管８２内で固体（粉体）が溶融して、管内の内壁に付着してしまう心配がない。なお、亜鉛投入部４０Ａが、加熱炉２０と同一の筐体内に配置される場合には、輻射熱の影響をうける可能性がある。この場合は、亜鉛投入管８２近傍に図示しない冷却装置を配置してもよい。

以上より本実施形態に係るシリコン製造装置によれば、第１の実施形態と同様に、装置全体が簡素化されると共に、亜鉛供給量の制御性に優れている。

（第３の実施形態）
次に、本発明の第３の実施形態に係るシリコン製造装置について図面を参照して説明する。

図４は第３の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図である。

本実施形態に係るシリコン製造装置１Ｂは、第２の実施形態の珪素化合物供給管５０が珪素化合物供給管５０Ａに置き換えられ、かつ、新たに、反応管１０の下部１０ｂに、もうひとつの珪素化合物供給管５４が設けられている点が異なる。その他は、第２の実施形態と同様なため、説明を省略する。

珪素化合物供給管５０Ａ（第１の珪素化合物供給管）は、珪素化合物を供給する珪素化合物吐出口５０Ａａ（第１の珪素化合物吐出口）を、連結部３０ａの位置よりも上方の加熱領域α内に配置している。

また、もう一つの珪素化合物供給管５４（第２の珪素化合物供給管）は、珪素化合物を供給する珪素化合物吐出口５４ａ（第２の珪素化合物吐出口）を、連結部３０ａの位置よりも下方の加熱領域α外に配置している。珪素化合物供給管５４は、例えば、接続部５５を介して、珪素ガス導入管５６に連通されている。

すなわち、本実施形態に係わるシリコン製造装置１Ｂは、亜鉛供給管３０の連結部３０ａと、珪素化合物吐出口５４ａ、５０Ａａとが、前記反応管１０の上方に向かって、珪素化合物吐出口５４ａ、連結部３０ａ、珪素化合物吐出口５０Ａａと、互いに、この順で多段に配置されている。

このような構成を備えることで、種結晶を別途投入することなく、大きいシリコン粉を製造することができる。

この理由を説明する。珪素化合物供給管５４から供給された珪素化合物は、上方の加熱領域α内に流れていき、上方の連結部３０ａから供給される亜鉛によって還元され、微粉末状又は針状のシリコン（以下、まとめてシリコン粉という）が生成される。このとき、供給される亜鉛の量が珪素化合物吐出口５４ａから供給される珪素化合物の供給量より、化学量論的に過剰であれば、ここで生成されたシリコン粉は、連結部３０ａから供給された未反応亜鉛と一緒に上昇していき、その後、珪素化合物供給管５０Ａの珪素化合物吐出口５０Ａａから供給される珪素化合物と前記未反応亜鉛との還元反応の際に、このシリコン粉が種結晶として働く。

そのため種結晶を別途投入することなく、大きいシリコン粉を製造することができるため、分離手段６２での分離効率が大きくなり、シリコン粉の回収率が上昇するため、安価なシリコンを製造することができる。

珪素化合物吐出口５４ａと珪素化合物吐出口５０Ａａから供給される珪素化合物を合わせた珪素化合物量と、連結部３０ａから供給される亜鉛の量は、化学量論比に等しいか珪素化合物の量が僅かに過剰な方が望ましい。こうすることによって、排気管６１へ亜鉛ガスが流出し、この亜鉛が低温の管壁に付着することを防ぐことができる。

（第４の実施形態）
次に、本発明の第４の実施形態に係るシリコン製造装置について図面を参照して説明する。

図５は第４の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図である。

本実施形態に係るシリコン製造装置１Ｃは、第３の実施形態に対して、珪素化合物供給管５４が設けられておらず、反応管１０の径方向Ｄに対向する亜鉛供給管３０の連結部３０ａが、反応管１０の軸方向Ａに対して異なる位置に配置された連結部３０ａ１、３０ａ２に置き換えられ、珪素化合物吐出口５０Ａａが、一方の連結部３０ａ１より上方、かつ、他方の連結部３０ａ２よりも下方の加熱領域α内に設けられている点が異なる。その他は、第３の実施形態と同様なため説明を省略する。

すなわち、本実施形態に係わるシリコン製造装置１Ｃは、亜鉛供給管３０の連結部３０ａ１、３０ａ２と、珪素化合物吐出口５０Ａａとが、前記反応管１０の上方に向かって、連結部３０ａ１、珪素化合物吐出口５０Ａａ、連結部３０ａ２と、互いに、この順で多段に配置されている。また、亜鉛供給装置８３は、それぞれの径方向Ｄに対向して配置されている亜鉛供給管８２毎に、別個の亜鉛供給量を設定することができる。また、前記亜鉛供給管８２毎に、亜鉛供給装置８３をそれぞれ設けてもよい。

以上のような構成を備えることで、第３の実施形態と同様に、種結晶を別途投入することなく、大きいシリコン粉を製造することができる。

この理由を説明する。連結部３０ａ１から供給される亜鉛は、反応管１０内を上昇していき、珪素化合物吐出口５０Ａａから供給される珪素化合物を還元して、シリコン粉を生成する。このとき、連結部３０ａ１から供給される亜鉛の供給量が、珪素化合物吐出口５０Ａａから供給される珪素化合物の供給量より、化学量論的に少なければ、ここで生成されたシリコン粉は、珪素化合物吐出口５０Ａａから供給され、連結部３０ａ１から供給される亜鉛によって還元されなかった未反応珪素化合物と共に反応管１０内を上昇していき、連結部３０ａ２から供給される亜鉛と、前記未反応珪素化合物との還元反応が起こる際に、このシリコン粉が種結晶として働く。

そのため種結晶を別途投入することなく、大きいシリコン粉を製造することができるため、分離部６２での分離効率が大きくなり、安価にシリコンを製造することができる。

珪素化合物吐出口５０Ａａから供給される珪素化合物量と、連結部３０ａ１と連結部３０ａ２から供給される亜鉛の合計量は、化学量論比に等しいか珪素化合物の量が僅かに過剰な方が望ましい。こうすることによって、排気管６１へ亜鉛ガスが流出し、この亜鉛が低温の管壁に付着することを防ぐことができる。

（第５の実施形態）
次に、本発明の第５の実施形態に係るシリコン製造装置について図面を参照して説明する。

図６は第５の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図である。

本実施形態に係るシリコン製造装置１ＢＣは、第３の実施形態で説明した図４のシリコン製造装置１Ｂの珪素化合物供給管５０Ａ、珪素化合物供給管５４と、第４の実施形態で説明した図５のシリコン製造装置１Ｃの連結部３０ａ１、３０ａ２との構成を備え、更に、珪素化合物供給管５７が設けられている点が異なる。その他は、第２から４の実施形態と同様なため説明を省略する。

珪素化合物供給管５７（第３の珪素化合物供給管）は、珪素化合物を供給する珪素化合物吐出口５７ａ（第３の珪素化合物吐出口）を、連結部３０ａ２の位置よりも上方の加熱領域α内に配置している。また、他の珪素化合物供給管と同様に、珪素化合物供給管５７は、例えば、接続部５８を介して、珪素ガス導入管５９に連通されている。

すなわち、本実施形態に係わるシリコン製造装置１ＢＣは、亜鉛供給管３０の連結部３０ａ１、３０ａ２と、珪素化合物吐出口５４ａ、５０Ａａ、５７ａとが、前記反応管１０の上方に向かって、珪素化合物吐出口５４ａ、連結部３０ａ１、珪素化合物吐出口５０Ａａ、連結部３０ａ２、珪素化合物吐出口５７ａと、互いに、この順で多段に配置されている。

このような構成とすることで、前述した第３及び第４の実施形態と同様に、前述した反応をより複数段階起こすことが可能となるため、種結晶を別途投入することなく、大きいシリコン粉を製造することができるため、分離部６２での分離効率が大きくなり、安価にシリコンを製造することができる。

（第６の実施形態）
次に、本発明の第６の実施形態に係るシリコン製造装置について図面を参照して説明する。

図７は第６の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図である。

本実施形態に係るシリコン製造装置１Ｄは、第２の実施形態の反応管１０の径方向Ｄに対向した一対の連結部３０ａが、反応管１０の軸方向Ａにも複数（図７では２つ：３０ａ３、３０ａ４）設けられている点が異なる。その他は、第２の実施形態と同様なため、説明を省略する。

このような構成を備えることで、種結晶を別途投入することなく、大きいシリコン粉を製造することができる。

この理由を説明する。珪素化合物吐出口５０ａから供給された珪素化合物は、反応管１０内を上昇していき、一段目の一対の連結部３０ａ３から供給される亜鉛によって還元され、シリコン粉が生成される。このとき、一対の連結部３０ａ３から供給される亜鉛の供給量が、珪素化合物吐出口５０ａから供給される珪素化合物の供給量より、化学量論的に少なければ、ここで生成されたシリコン粉は、珪素化合物吐出口５０ａから供給され、一段目の一対の連結部３０ａ３から供給される亜鉛によって還元されなかった未反応珪素化合物と共に反応管１０内を上昇していき、二段目の一対の連結部３０ａ４から供給される亜鉛と、前記未反応珪素化合物との還元反応が起こる際に、このシリコン粉が種結晶として働く。

そのため種結晶を別途投入することなく、大きいシリコン粉を製造することができるため、分離部６２での分離効率が大きくなり、安価にシリコンを製造することができる。

（第７の実施形態）
次に、本発明の第７の実施形態に係るシリコン製造装置について図面を参照して説明する。

図８は第７の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図である。

本実施形態に係るシリコン製造装置１Ｅは、第６の実施形態の珪素化合物供給管５０が、珪素化合物供給管５０ｃに置き換えられている点が異なる。その他は、第６の実施形態と同様なため、説明を省略する。

珪素化合物供給管５０ｃは、反応管１０の下部１０ｂから上方に向けて加熱領域αまで延在しており、加熱領域α内では、反応管１０の径方向Ｄの両方向に対して珪素化合物が吐出するように、珪素化合物供給管５０ｃの径方向Ｄの両方向に一対の珪素化合物吐出口５０ｃａ１が設けられ、更に、軸方向Ａにおいても、前記一対の珪素化合物吐出口５０ｃａ１と同様な一対の珪素化合物吐出口５０ｃａ２が設けられている。

更に、一対の珪素化合物吐出口５０ｃａ１、５０ｃａ２と連結部３０ａ３、３０ａ４は、反応管１０の径方向Ｄに対して各々対向して配置されている。

このような構成を備えることで、種結晶を別途投入することなく、大きいシリコン粉を製造することができる。

この理由を説明する。一対の珪素化合物吐出口５０ｃａ１から供給された亜鉛化合物は、径方向Ｄに対向して配置されている連結部３０ａ３から供給される亜鉛によって還元されシリコン粉が生成される。このシリコン粉は、反応管１０内を上昇していき、一対の珪素化合物吐出口５０ｃａ２から供給される珪素化合物と、径方向Ｄに対向して配置されている連結部３０ａ４から供給される亜鉛との還元反応において、種結晶として働く。

そのため種結晶を別途投入することなく、大きいシリコン粉を製造することができるため、安価にシリコンを製造することができる。

なお、本実施形態では、珪素化合物の吐出口を一対としたが、反応管１０の径が大きい場合など、例えば前記吐出口を１２０°ごとに３個設けるなど、吐出口を反応管１０の径方向Ｄに２個以上設けてもよい。これによって、反応管内での反応ガス分布の不均一を緩和することができる。

（第８の実施形態）
次に、本発明の第８の実施形態に係るシリコン製造装置について図面を参照して説明する。

図９は第８の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図である。

本実施形態に係るシリコン製造装置１Ｆは、第３の実施形態のシリコン用リザーバ６３を、珪素化合物供給管５０Ａ、５４が連結された反応管１０の下部１０ｂの下方に設けたシリコン粉蓄積機構１００に置き換えた点が異なる。その他の構成は第３の実施形態と同様なため、説明を省略する。

シリコン粉蓄積機構１００は、２重ゲートバルブ１０２、１０３を有するロードロック構造で構成される。第３の実施形態と同様の本実施形態の反応管構成を取れば、反応管内でシリコンの種結晶を生成し、これを成長させて大きくできる。このとき、原料供給量を調整すると共に、反応ガス流速を最適化すれば、成長して一定の大きさに達したシリコン粉が、反応管内を降下するようにできる。このため上部ゲートバルブ１０２と、下部ゲートバルブ１０３との間の蓄積空間１０１に、反応管１０内で生成し成長したシリコン粉が降下し蓄積される。この上部ゲートバルブ１０２と、下部ゲートバルブ１０３には、各々の開放、閉鎖を制御する図示しないゲートバルブ制御手段が設けられている。

ゲートバルブ制御手段は、反応管１０内でシリコンを生成中は、上部ゲートバルブ１０２を開放状態とし、下部ゲートバルブ１０３を閉鎖状態とする。これによって、下部ゲートバルブ１０３上に生成されたシリコン粉が自由落下により蓄積されていく。所定量下部デートバルブ１０３上にシリコン粉が蓄積されたのを、図示しない検知手段、又は、目視にて確認した後で、上部ゲートバルブ１０２を閉鎖状態とし、下部ゲートバルブ１０３を開放状態として、蓄積されたシリコン粉を下方に落とす。

シリコン粉蓄積機構１００の下方には、生成シリコン排出口２４が設けられており、これによって反応管１０から生成したシリコン粉を取り出すことが可能となる。

本実施形態に係わるシリコン製造装置は、反応管１０内で生成したシリコンを重力による自由落下により反応管１０内から取り出すため、分離手段６２が必要なく、装置全体の簡略化を図ることができる。

また、二つのゲートバルブを前述したように制御する制御手段が設けられているので、反応管１０内でシリコンを生成中でも、反応管１０内を外気に開放することなく、生成シリコンを取り出すことができる。

（第９の実施形態）
次に、本発明の第９の実施形態に係るシリコン製造装置について図面を参照して説明する。

図１０は第９の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図である。

本実施形態に係るシリコン製造装置１Ｇは、第８の実施形態のシリコン粉蓄積機構１００がシリコン粉蓄積取出機構１５０に置き換えられた点が異なる。その他の構成は第８の実施形態と同様なため、説明を省略する。

シリコン蓄積取出機構１５０は、反応管１０内から重力により落下したシリコン粉を蓄積する蓄積部１５１と、蓄積したシリコン粉を加熱溶融する加熱部１５５と、蓄積したシリコンを反応管１０外に排出する排出孔１５２と、排出孔１５２を通った溶融シリコンを一時的に保留する保留部１５３とを備えるシリコン取出部材１５４を備える。

シリコン蓄積取出機構１５０における溶融シリコンの蓄積取出の流れを説明する。

最初に、反応管１０内で生成したシリコンは、重力により反応管１０内を落下していき、反応管１０の下部１０ｂの下方に設けられ、加熱部１５５で熱せられたシリコン取出部材１５４の蓄積部１５１で加熱溶融されると共に蓄積される。所定量蓄積された生成シリコンは、排出孔１５２から保留部１５３まで自然に排出される。シリコン蓄積部１５１と保留部１５３は排出孔１５２で連結しているので、両者の溶融シリコン液面の高さは等しくなる。蓄積部１５１に落下した生成シリコン量に対応して、保留部１５３の液面が上昇するので、保留部１５３にオーバーフロー機構（図示せず）を設けておけば、自動的に生成シリコンを反応管外へ取り出すことができる。

シリコン粉取出部材１５４は、単結晶シリコン又は多結晶シリコンで構成されていることが好ましい。この単結晶シリコン又は多結晶シリコンは予備酸化により表面にシリコン酸化膜が形成されていることが好ましい。このような構成とすることで、加熱部１５５の熱をシリコン粉取出部材１５４が十分に吸熱することができ、効率的に生成シリコンを溶融状態とすることができる。

以上のような構成を備えることで、反応管内部は、溶融シリコンで外気と遮断されるため、蓄積部１５１に蓄積された生成シリコンを、反応管１０内を外気に開放することなく、容易に取り出すことができる。

（第１０の実施形態）
次に、本発明の第１０の実施形態に係るシリコン製造装置について図面を参照して説明する。

図１１から１３は、第１０の実施形態に係るシリコン製造装置の延出部３０ｄ内を拡大した概念図である。

本実施形態では、第１の実施形態で説明した延出部３０ｄ内に、熱吸収部材２００を設ける点に特徴がある。その他の部分は、第１の実施形態と同様なため、説明を省略する。

亜鉛投入部４０から投入される亜鉛の時間当たりの投入量が多くなると亜鉛が十分に加熱されず、亜鉛ガス発生量が大きくならない場合がある。そのために、第１の実施形態で説明したように、加熱部３０ｂでガス化されなかった亜鉛を延出部３０ｄ内で一時的に溜め、加熱炉２０の熱によりガス化させる構成とすることが好ましい。

しかしながら、例えば、亜鉛供給管３０が石英ガラス等の絶縁部材で構成されている場合は、加熱炉２０で発生する熱を十分に吸収できない場合があり、そのような場合に加え、亜鉛の時間当たりの投入量が多くなると、延出部３０ｄを設けただけでは、亜鉛供給管３０に投入した亜鉛のすべてを蒸発しきれない可能性がある。

そのため、このような場合に、延出部３０ｄ内に、加熱炉２０の熱を吸収する熱吸収部材２００を設けることが好ましい。

なお、熱吸収部材２００は、単結晶シリコン又は多結晶シリコンで構成されていることが好ましい。より好ましくは、これらは表面を予備酸化して、シリコン酸化膜が形成された熱吸収部材２００であることが好ましい。

熱吸収部材２００は、例えば、断面凹状のルツボ２１０（図１１）、又は、球状又は楕円状の球体２２０（図１２）、ないしは、粒状２３０（図１３）で構成されている。

このように、熱吸収部材２００を、延出部３０ｄ内に配置することで、単位時間当たりの亜鉛の投入量が多くなり、亜鉛供給管３０の加熱部３０ｂでガス化できなかった亜鉛においても延出部３０ｄで確実にガス化することができるため、亜鉛ガス発生量を多くすることができる。

（その他の実施形態）
以上、本発明の実施形態について詳細に説明したが、本発明は、その要旨を逸脱しない範囲において、各種の設計変更や改良を行うことができる。

例えば、第１の実施形態で説明した亜鉛投入部材７０を、他の実施形態に適用してもよい。

また、第８の実施形態で説明したシリコン粉蓄積機構１００、第９の実施形態で説明したシリコン粉蓄積取出機構１５０を、その他の実施形態に適用してもよい。

また、第８の実施形態で説明したシリコン粉蓄積機構１００又は第９の実施形態で説明したシリコン粉蓄積取出機構１５０を、シリコン用リザーバ６３と兼用して使用してもよい。このような構成とすると若干装置が大型化されるが、生成した亜鉛の収集効率が上がるため好ましい。

また、第１０の実施形態で説明した熱吸収部材も他の実施形態に適用できることは言うまでもない。

第１の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図。 図１の亜鉛投入部４０を拡大した概念図。 第２の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図。 第３の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図。 第４の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図。 第５の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図。 第６の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図。 第７の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図。 第８の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図。 第９の実施形態に係るシリコン製造装置の概念図。 第１０の実施形態に係るシリコン製造装置の延出部３０ｄ内を拡大した概念図。 第１０の実施形態に係るシリコン製造装置の延出部３０ｄ内を拡大した概念図。 第１０の実施形態に係るシリコン製造装置の延出部３０ｄ内を拡大した概念図。

符号の説明

１ シリコン製造装置
１０ 反応管
２０ 加熱炉
３０ 亜鉛供給管
４０ 亜鉛投入部
５０ 珪素化合物供給部
６０ 反応ガス排気口
７０ 亜鉛投入部材
１００ シリコン粉蓄積機構
１５０ シリコン粉蓄積取出機構
２００ 熱吸収部材

Claims (11)

1. 亜鉛と珪素化合物とを反応させる反応管と、
   前記反応管を加熱する加熱炉と、
   前記反応管内に亜鉛を供給する亜鉛供給管と、
   前記亜鉛供給管内に亜鉛を投入する亜鉛投入部と、
   前記反応管内に珪素化合物を供給する珪素化合物供給管と、を備え、
   前記亜鉛供給管は、前記反応管と直接的に連結する連結部と、前記連結部と前記亜鉛投入部との間に設けられ、前記亜鉛投入部より投入された亜鉛を加熱する加熱部と、を備え、
   前記連結部及び前記加熱部は、前記加熱炉の加熱領域内に設けられていることを特徴とするシリコン製造装置。
2. 前記反応管及び前記加熱炉は、縦方向に立設されており、
   前記反応管の上部は、前記亜鉛と前記珪素化合物との反応ガスを排気する排気口を備え、
   前記反応管の下部は、前記珪素化合物供給管が連結されており、
   前記反応管の中央部には、前記亜鉛供給管の連結部が配置され、
   前記亜鉛供給管は前記反応管と前記加熱炉との間の空間を通って上方に延びており、その上部に前記亜鉛投入部が設けられ、
   前記加熱領域は、前記中央部に設けられていることを特徴とする請求項１に記載のシリコン製造装置。
3. 前記亜鉛供給管及び前記珪素化合物供給管のうち少なくとも一方が複数設けられ、前記亜鉛供給管の連結部と前記珪素化合物供給管の珪素化合物吐出口とが、前記反応管の上方に向かって、多段に配置されていることを特徴とする請求項２に記載のシリコン製造装置。
4. 前記珪素化合物供給管が連結して設けられた前記反応管下部の下方には、前記反応管内で生成したシリコン粉を自由落下により蓄積するシリコン粉蓄積機構が設けられており、
   前記シリコン粉蓄積機構は、
   上部ゲートバルブと、
   下部ゲートバルブと、
   前記上部ゲートバルブ及び前記下部ゲートバルブの間に設けられた蓄積空間と、
   前記上部ゲートバルブ及び前記下部ゲートバルブの各々の開閉動作を制御するゲートバルブ制御手段と、で構成されていることを特徴とする請求項２又は３に記載のシリコン製造装置。
5. 前記珪素化合物供給管が連結して設けられた前記反応管下部の下方には、前記反応管内で生成したシリコン粉を自由落下により蓄積すると共に、前記蓄積されたシリコン粉を前記反応管下部から取り出すシリコン粉蓄積溶融取出機構が設けられており、
   前記シリコン粉蓄積溶融取出機構は、
   前記反応管内から重力により落下したシリコン粉を蓄積溶融する蓄積部と、前記蓄積溶融したシリコンを反応管外に排出する排出孔と、前記排出孔を通ったシリコンを一時的に保留する保留部とを備えるシリコン取出部材と、
   前記シリコン粉取出部材を加熱する加熱部と、
   で構成されていることを特徴とする請求項２又は３に記載のシリコン製造装置。
6. 前記亜鉛投入部は、前記亜鉛供給管の上部に着脱自在に設けられ、
   周辺壁によって断面凹形状を有する液溜部と、
   前記液溜部の底部から上方に立ち上がり、前記周辺壁よりも高さが低い立上部と、
   前記立上部の上方から下方に貫通する貫通口と、
   を備えた亜鉛投入部材で構成されていることを特徴とする請求項２乃至５いずれか１項に記載のシリコン製造装置。
7. 前記亜鉛投入部材は、単結晶シリコン又は多結晶シリコンで構成されていることを特徴とする請求項６に記載のシリコン製造装置。
8. 前記亜鉛投入部は、前記亜鉛供給管の上部の前記加熱領域外に接続部を介して連通された亜鉛投入管と、
   前記亜鉛投入管に固体の亜鉛を重力により自由落下させて投入する亜鉛供給装置と、で構成されていることを特徴とする請求項２乃至５いずれか１項に記載のシリコン製造装置。
9. 前記亜鉛供給管は、前記加熱部から前記連結部を越えて下方に延出した延出部が、さらに設けられ、前記延出部は、前記加熱領域内に設けられていることを特徴とする請求項２乃至８いずれか１項に記載のシリコン製造装置。
10. 前記延出部には、前記加熱部で発せられた熱を吸収する熱吸収部材が設けられていることを特徴とする請求項９に記載のシリコン製造装置。
11. 前記熱吸収部材は、単結晶シリコン又は多結晶シリコンで構成されていることを特徴とする請求項１０に記載のシリコン製造装置。

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