JP2009008688A - 酸性溶液中のアクチニド元素を回収するための混合抽出剤 - Google Patents

酸性溶液中のアクチニド元素を回収するための混合抽出剤 Download PDF

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Abstract

【課題】 使用済核燃料の再処理に際して、放射性液体廃棄物からＵ、Ｐｕおよび超プルトニウム元素等のアクチニド元素を抽出することができる混合抽出剤を提供する。
【解決手段】 極性希釈剤中に二座配位の有機リン抽出剤であるオクチルフェニル-Ｎ，Ｎ-ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキシドを含む溶液からなる混合抽出剤であって、上記極性希釈剤としてメタニトロベンゾトリフルオライド（ＭＮＢＴＦ）とＴＢＰの混合物を使用し、かつ上記オクチルフェニル-Ｎ，Ｎ-ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキシドを０．１〜１．２Ｍ／Ｌとするとともに、上記ＴＢＰを０．３〜１．１Ｍ／Ｌとした酸性溶液中のアクチニド元素を回収するための混合抽出剤である。
【選択図】なし

Description

本発明は、放射化学的技術に関し、さらに詳しくは、使用済核燃料（ＳＮＦ）の処理から発生する放射性廃棄物の再処理に関し、非鉄金属の抽出回収に使用し得るものである。
生態系の安全性を維持するためは、使用済核燃料再処理で生成する長寿命放射性核種を、貯蔵期間中に環境への漏洩及び拡散が生じないような形態へ転換する必要がある。したがって、それとともに、ウラン、プルトニウムおよび超プルトニウム元素（ＴＰＥ）、特にアメリシウムおよびキュリウムの回収を行う必要がある。
液液抽出法は、最も広く行われている液体高レベル廃棄物（ＨＬＷ）の再処理方法である。酸性溶液からウランとプルトニウムをＴＢＰにより抽出する標準的なＰＵＲＥＸ法が知られている（非特許文献１参照）。ＰＵＲＥＸ法においては、飽和炭化水素中に１．１Ｍ ＴＢＰを含む混合抽出剤が使用され、ウランとプルトニウムをよく抽出するが、その他の元素は非常に僅かしか回収しない。
酸性溶液から希土類元素（ＲＥＥ）とともに、アメリシウムおよびキュリウムを回収するＴＲＵＥＸ法も知られている（非特許文献２参照）。ＴＲＵＥＸ法では、飽和炭化水素中に０．１５〜０．２５Ｍ オクチルフェニル-Ｎ，Ｎ-ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキシドと１．１〜１．５Ｍ ＴＢＰを含む混合抽出剤が使用され、酸性溶液から３価の元素と少量のウランおよびプルトニウムが回収される。
フッ素化希釈剤中にジフェニルカルバモイルフォスフィンを含む混合抽出剤によりＲＥＥ、ＴＰＥ、ＵおよびＰｕを抽出する方法に使用される混合抽出剤は、特許文献１中で用いられた混合抽出剤に最も類似している。この方法は、メタニトロベンゾトリフルオライドまたはオルト-ニトロフェニルテトラフルオロエチルエーテル中に０．０５〜０．３Ｍ ジフェニル-Ｎ，Ｎ-ジブチルカルバモイルフォスフィンオキシド溶液を含むプロトタイプの混合抽出剤に基づくものである。
このプロトタイプの欠点は、かなりのウラン量（ウラン濃度５ｇ／Ｌ超）が水相中に存在すると、カルバモイルフォスフィンオキシドとウランの溶媒和物の沈殿が有機相中に生成されることであり、このような場合には、抽出プロセスは動的条件下で行うことができない。
Reactor Handbook, Sec. Edition, Ed. S.M.Stoller, R.B.Richards, v.2, Fuel reprocessing, p.101 (1961) E.P.Horwitz, et al, Solv. Extr. Ion Exch., v.3(1&2), p.75, 1985 B.F.Myasoedov, M.K.Chmutova, V.A.Babain, A.Yu.Shadrin, V.P.Popik, G.A.Pribulova, E.G.Dzekun, 「希土類およびアクチニド元素の抽出回収方法」ロシア発明者証 No.1524519（ロシア特許への変更：1997年４月27日）
本発明の目的は、ＴＰＥおよびＲＥＥだけでなくウランおよびプルトニウムも同時に抽出することができる混合抽出剤を開発することである。
上記した問題は、ジエチレングリコールのビス-テトラフルオロプロピルエーテル（フルオロポール-１０８３）中に二座配位の有機リン抽出剤（ジヘキシル-Ｎ，Ｎ-ジエチルカルバモイルフォスフォネート（ＨｅｘＯ）2／Ｅｔ2）を含む混合抽出剤を使用することにより解決される。
同様な結果、すなわち、沈殿や第三相を生ずることなく高濃度のウラン、およびプルトニウム、ＲＥＥ、ＴＰＥの抽出が、希釈剤としてのメタニトロベンゾトリフルオライド中にオクチルフェニル-Ｎ，Ｎ-ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキシド（ＰｈＯｃｔ-ｉＢｕ2）と０．３〜１．１Ｍ／ＬのＴＢＰを含む混合抽出剤を使用することにより可能である。
すなわち、請求項１に記載の本発明に係る酸性溶液中のアクチニド元素を回収するための混合抽出剤は、極性希釈剤中に二座配位の有機リン抽出剤であるオクチルフェニル-Ｎ，Ｎ-ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキシドを含む溶液からなる混合抽出剤であって、上記極性希釈剤としてメタニトロベンゾトリフルオライド（ＭＮＢＴＦ）とＴＢＰの混合物を使用し、かつ上記オクチルフェニル-Ｎ，Ｎ-ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキシドを０．１〜１．２Ｍ／Ｌとするとともに、上記ＴＢＰを０．３〜１．１Ｍ／Ｌとしたことを特徴とするものである。
本発明の混合抽出剤をプロトタイプと比較すると、本発明の混合抽出剤は、プロトタイプと同様に、種々の組成の酸性水溶液からウラン、ＲＥＥおよびＴＲＵの抽出ができる点が注目される。
以下、実施例を挙げて本発明を説明する。
実施例１
極性希釈剤フルオロポール-１０８３中に３０％（ＨｅｘＯ）2／Ｅｔ2を含む混合抽出剤を、金属（Ｕ、ＴＲＵ、Ｅｕ）の硝酸塩を含むＨＮＯ3溶液と、２０℃で３分間接触させた。分配係数を図１と表１に示す。
（表１）
極性希釈剤フルオロポール-１０８３中に３０％ （ＨｅｘＯ）2／Ｅｔ2を含む混合抽出剤による、硝酸ウラニル（水相中のウランの初期濃度−１００ｇ／Ｌ）を含む２Ｍ ＨＮＯ3からのＵ、ＴＲＵおよびＥｕの抽出
Figure 2009008688
実施例２
極性希釈剤フルオロポール-１０８３中に３０％（ＨｅｘＯ）2／Ｅｔ2を含む混合抽出剤を、種々の濃度の硝酸ウラニルを含むＨＮＯ3溶液と、２０℃で３分間接触させた。分配係数を図２に示す。
実施例３（プロトタイプ）
ドデカン中に０．２Ｍ オクチルフェニル-Ｎ，Ｎ-ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキシドと１．１Ｍ ＴＢＰを含む混合抽出剤を、種々の濃度の硝酸ウラニルを含むＨＮＯ3溶液と、２０℃で３分間接触させた。１０ｇ／Ｌを超えるウラン濃度では、抽出中に第三相が生成し、３０ｇ／Ｌを超えるウラン濃度では、沈殿が認められた（表２参照）。
実施例４（プロトタイプ）
極性希釈剤メタニトロベンゾトリフルオライド（ＭＮＢＴＦ）中に０．１Ｍ ジフェニル-Ｎ，Ｎ-ジブチルカルバモイルフォスフィンオキシドを含む混合抽出剤を、種々の濃度の硝酸ウラニルを含むＨＮＯ3溶液と、２０℃で３分間接触させた。初期水溶液中のウラン濃度が５ｇ／Ｌを超えると、抽出プロセス中に沈殿が認められた。
本発明の混合抽出剤とプロトタイプとの比較も表２に示す。
Figure 2009008688
上記の実施例に示したように、本発明の混合抽出剤は、高含量のウランとともにＴＰＥおよびＲＥＥを含む酸性溶液から、ウランおよびプルトニウムの存在下でＴＰＥおよびＲＥＥを回収できることがわかる。プロトタイプおよび類似方法で使用される混合抽出剤は沈殿を生成するため、かような抽出を行うことはできない。
極性希釈剤フルオロポール-１０８３中に３０％（ＨｅｘＯ）2／Ｅｔ2を含む混合抽出剤によるＵ、Ｐｕ、Ｅｕの抽出結果を示すグラフである。 極性希釈剤フルオロポール-１０８３中に３０％（ＨｅｘＯ）2／Ｅｔ2を含む混合抽出剤を用いてＵ抽出を行う際の、初期Ｕ濃度の影響を示すグラフである。

Claims (1)

  1. 極性希釈剤中に二座配位の有機リン抽出剤であるオクチルフェニル-Ｎ，Ｎ-ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキシドを含む溶液からなる混合抽出剤であって、
    上記極性希釈剤としてメタニトロベンゾトリフルオライド（ＭＮＢＴＦ）とＴＢＰの混合物を使用し、かつ
    上記オクチルフェニル-Ｎ，Ｎ-ジイソブチルカルバモイルフォスフィンオキシドを０．１〜１．２Ｍ／Ｌとするとともに、上記ＴＢＰを０．３〜１．１Ｍ／Ｌとしたことを特徴とする酸性溶液中のアクチニド元素を回収するための混合抽出剤。
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