JP2016008891A - アクチニドの分離方法およびアクチニドの分離装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】イオン液体への使用済燃料の成分の溶解度を高めつつ、かつ簡素な設備構成となる装置を用いて、使用済燃料からアクチニドを分離する方法を提供する。
【解決手段】イオン液体５を用いて使用済燃料の成分７を含む物質からアクチニド１２を分離する分離方法において、錯化剤６とイオン液体５を含む第１の溶液に使用済燃料を溶解させる溶解ステップ１と、使用済燃料を溶解させた第１の溶液に抽出溶媒を接触させることでアクチニド１２を抽出溶媒９に分離回収する回収ステップを備えることを特徴とするアクチニドの分離方法。
【選択図】図１
【解決手段】イオン液体５を用いて使用済燃料の成分７を含む物質からアクチニド１２を分離する分離方法において、錯化剤６とイオン液体５を含む第１の溶液に使用済燃料を溶解させる溶解ステップ１と、使用済燃料を溶解させた第１の溶液に抽出溶媒を接触させることでアクチニド１２を抽出溶媒９に分離回収する回収ステップを備えることを特徴とするアクチニドの分離方法。
【選択図】図１
Description
本発明は、使用済燃料の成分をウラン及びプルトニウム、マイナーアクチニド、核分裂生成物に分別する方法および装置、すなわち、アクチニドを分離する分離方法およびアクチニドの分離装置に関する。
原子力発電所から排出される使用済燃料は、再処理によって核燃料物質が回収された後、ガラス固化体へ加工され、地層処分される計画となっている。現行のＰＵＲＥＸ法で再処理する場合、ガラス固化体には半減期が非常に長い放射性核種であるマイナーアクチニドが含まれるため、ガラス固化体については地層処分することにより数十万年の期間に及び安定に閉じ込めておく必要があると言われている。ここで、アクチニドとは原子番号８９から１０３までの元素のことを言い、核燃料として使用されるウラン（Ｕ）やプルトニウム（Ｐｕ）、マイナーアクチニドと称される元素群が該当する。また、マイナーアクチニドとは、アクチニド元素のうち、超ウラン元素からＰｕを除いた元素のことを言い、ネプツニウム、アメリシウム、キュリウムなどが該当する。
現在、ガラス固化体の閉じ込め期間を短縮することを目的として、使用済燃料の再処理において発生する高レベル放射性廃液からマイナーアクチニドを分離し、マイナーアクチニドに中性子を照射して半減期の短い放射性核種へ変換するという技術が研究されている。ここで、高レベル放射性廃液とは、使用済燃料を硝酸に溶解した溶液からウラン（Ｕ）とプルトニウム（Ｐｕ）を分離した後の廃液であり、高レベル放射性廃液には主に核分裂生成物とマイナーアクチニドが溶解している。整理すると、使用済燃料の再処理によりウランとプルトニウムを分離し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチニド分離工程によりマイナーアクチニドを分離することで、使用済燃料の成分をＵ及びＰｕ、マイナーアクチニド、核分裂生成物にそれぞれ分離するということになる。高レベル放射性廃液からのマイナーアクチニドの分離方法については様々な方法が研究されており、例えば高レベル放射性廃液から錯化剤を用いてマイナーアクチニドを選択的に分離する方法などが研究されてきている。
一方、近年では、イオンからなる物質であり、室温付近で液体となる性質を持つイオン液体と呼ばれる物質が注目を集めている。イオン液体は、構成するカチオンとアニオンの組み合わせを様々な用途に応じて変えることが可能である。代表的なカチオンとしては、イミダゾリウム系、ピリジニウム系、ピロリジニウム系、ピペリジニウム系、アンモニウム系、ホスホニウム系などがある。また、代表的なアニオンとしては、ハロゲン化物イオン（Ｃｌ-、 Ｂｒ-、Ｉ-）、テトラフルオロボレート（ＢＦ4 -）、ヘキサフルオロホスフェート（ＰＦ6 -）、ビス（トリフルオロメチルスルホニル）アミド（Ｃ2Ｆ6ＮＯ4Ｓ2 -）、トリフルオロメタンスルホネート（ＣＦ3Ｏ3Ｓ-）、トリフルオロアセテート（ＣＦ3ＣＯＯ-）などがある。
このイオン液体を用いて、使用済燃料に含まれる元素をそれぞれ分離するための研究が現在なされている。例えば、特表２００２−５０３８２０号公報では、使用済燃料又は使用済燃料の成分を含む物質をイオン液体へ溶解させて、ＵやＰｕを分離する方法が記載されている。
また、特表２００１−５１６８７１号公報では、溶融塩を用いて照射燃料を再処理した際に発生する使用済の金属塩をイオン液体により再生する方法が記載されている。
以上のように、使用済燃料の再処理や放射性核種を含む物質を取り扱う場合において、イオン液体は硝酸溶液などの水が主成分である溶媒と比べて中性子を減速しやすい水素原子が含まれている量が少ないため、イオン液体を溶媒として使用する方法は水を溶媒とする方法よりも臨界に寄与しやすい減速された中性子を生成しにくく、すなわち臨界を起こさないための運転管理が容易になるメリットがある。
イオン液体を用いて使用済燃料からアクチニドを分離するには、イオン液体に使用済燃料の成分を溶解させた後、溶媒抽出等の一般的な元素分離法によりアクチニドを分離するという操作が必要となる。したがって、イオン液体へ使用済燃料の成分を効率よく溶解させることができれば、元素分離法を適用しやすくなる。
しかしながら、特表２００２−５０３８２０号公報では、イオン液体へ使用済燃料またはその成分を含む物質を溶解させる方法が記載されているが、使用済燃料の成分のイオン液体への溶解量などのデータは示されていない。
本発明者らは、化学形態がフッ化物である化合物について、イオン液体への溶解度を実験により測定した。この実験によって得られた、フッ化物のイオン液体への溶解量を表１に示す。
本発明者らによる実験では、表１に示されるアニオンとカチオンの組み合わせからなるイオン液体のうち、溶解量が記されているアニオンとカチオンの組み合わせのイオン液体を用いて、フッ化セリウムのイオン液体への溶解度を求めた。具体的には、カチオンとしては、イミダゾリウム系、ピリジニウム系、ピロリジニウム系のイオン液体を用いた。表１の横軸は、カチオンのルイス酸性の序列でカチオン種を並べ、さらに参考としてアンモニウム系のカチオンを記載した。また、表１の縦軸は、アニオンとしては、テトラフルオロボレート（ＢＦ4 -）、ヘキサフルオロホスフェート（ＰＦ6 -）、ビス（トリフルオロメチルスルホニル）アミド（Ｃ2Ｆ6ＮＯ4Ｓ2 -）、トリフルオロメタンスルホネート（ＣＦ3Ｏ3Ｓ-）、塩化物イオン（Ｃｌ-）を実験に用いた。カチオンと同様に、表１ではアニオンのルイス塩基性の序列でアニオン種を並べ、さらに参考としてトリフルオロアセテート（ＣＦ3ＣＯＯ-）を記載した。実験方法については、代表としてフッ化セリウムを各イオン液体へ供給し、温度を１００℃に保持して１時間のあいだ攪拌しながら溶解した後、溶液中のセリウムの溶解量を測定する方法とした。イオン液体が開発されたのは１９９０代以降と言われており、このようなイオン液体への無機化合物の溶解量が報告されている例はほとんど無い。
表１によれば、イミダゾリウム系のカチオンを持つイオン液体ではルイス塩基性の強いイオン液体で溶解量が高くなる傾向があり、また、ＢＦ4 - もしくはＣ2Ｆ6ＮＯ4Ｓ2 -のアニオンを持つイオン液体ではルイス酸性の弱いイオン液体で溶解量が高くなる傾向がある。したがって、フッ化物はルイス酸性が弱いカチオンとルイス塩基性が強いアニオンからなるイオン液体に最もよく溶解すると考えられる。表１によれば、ルイス酸性が最も強いイミダゾリウム系のカチオンとルイス塩基性が最も弱いＢＦ4 -アニオンの組み合わせで構成されるイオン液体であっても、フッ化物を溶解できるため、少なくとも表１に示されるアニオンとカチオンの組み合わせのイオン液体ならばフッ化物を溶解することが可能であると考えられる。
以上のように、本発明者らは、化学形態がフッ化物である化合物であれば、イオン液体に溶解することを実験により明らかにした。
しかしながら、使用済燃料の再処理法の一つであるＰＵＲＥＸ法では、使用済燃料の成分を溶解させる溶媒として硝酸が使用されており、イオン液体は硝酸と比較すると液量あたりの価格は高額であるため、イオン液体に使用済燃料の成分を溶解させる方法では、イオン液体への使用済燃料の成分の溶解度を向上させるなどの方法により、イオン液体の使用量を低減することが必要とされていると考えられる。
本発明は、イオン液体を用いて使用済燃料の成分を含む物質からアクチニドを分離する分離方法において、錯化剤とイオン液体を含む第１の溶液に使用済燃料を溶解させる溶解ステップと、使用済燃料を溶解させた第１の溶液に抽出溶媒を接触させることでアクチニドを抽出溶媒に分離回収する回収ステップを備えることによって、上記課題を解決する。
より好ましくは、錯化剤として化合物の構造中にリンと酸素の二重結合を含む錯化剤を用いる。
また、より好ましくは、錯化剤として化合物の構造中にアミド結合を含む錯化剤を用いる。
また、より好ましくは、錯化剤として、CMPO、TBP、TOPO、D2EHPA、TPEN、PC-88A、TODGA、DODGAA、DC18C6のうち少なくともいずれか１つを含む錯化剤を用いる。
また、より好ましくは、イオン液体を用いて使用済燃料からアクチニドを分離する分離装置において、錯化剤とイオン液体を含む第１の溶液に使用済燃料を溶解させる溶解槽と、第１の溶液からアクチニドを抽出分離する分離槽を備えることによって、上記課題を解決する。
本発明によれば、使用済燃料の成分を溶解するために必要なイオン液体の量を低減することができるようになる。
本発明者らは、種々検討の結果、あらかじめ錯化剤を溶解したイオン液体へ使用済燃料の成分を溶解するという新しいプロセスを利用したアクチニドの分離プロセスを新たに見出した。すなわち、本発明のアクチニドの分離プロセスでは、錯化剤を溶解したイオン液体へアクチニドを含む使用済燃料の成分を溶解し、溶解した元素を溶媒抽出によりそれぞれ分離する。
また、本プロセスでは、使用済燃料とフッ素を反応させ、使用済燃料の主成分であるウランを六フッ化ウランガスとして分離しつつ、他の成分の化学形態をフッ化物に変換することを利用してもよい。これにより、イオン液体に全ての使用済燃料の成分を溶解させる必要がなくなり、すなわちイオン液体に溶解させる物質の物量をさらに少なくすることができる。使用済燃料をフッ素ガスと反応させる装置については、特開２００４−２３３０６６号公報や特開２０１２−４７５４６号公報において言及されているフレーム炉方式や、また特開２０１３−１０１０６６号公報において言及されているバッチ式のフッ化装置が使用できる。このようなフッ化装置を用いることによって、使用済燃料をフッ素ガスと反応させてフッ化物に変換することが可能である。このようなアクチニドの分離プロセスの場合、使用済燃料をフッ素ガスと反応させ、使用済燃料をフッ化物の形態に変換するとともに使用済燃料の主成分であるウランを分離し、錯化剤を溶解したイオン液体へウランが分離された後のアクチニドを含む使用済燃料の成分を溶解し、溶解した元素を溶媒抽出によりそれぞれ分離する。
なお、ウラン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｕ）、核分裂生成物（ＦＰ）、マイナーアクチニドをそれぞれ分離することを、アクチニドを分離すると称することにする。
（実施例１）
本発明の第１の実施例について、図１を用いて説明する。図１は、使用済燃料からアクチニドを分離するまでの工程を示す本実施例のフローチャートである。本実施例では、使用済燃料の成分７をイオン液体５で溶解する溶解工程１と、溶解工程１で得られた溶液Ａ８を抽出溶媒９と接触させることでアクチニド１２を抽出液１０に回収する抽出工程２と、抽出液１０を抽出溶媒９と錯化剤６とアクチニド１２に分離する再生工程Ｂ４と、溶液Ａ８からアクチニド１２が分離された溶液である溶液Ｂ１１をイオン液体５と核分裂生成物（ＦＰ）１３に分離する再生工程Ａ３を備える。
本発明の第１の実施例について、図１を用いて説明する。図１は、使用済燃料からアクチニドを分離するまでの工程を示す本実施例のフローチャートである。本実施例では、使用済燃料の成分７をイオン液体５で溶解する溶解工程１と、溶解工程１で得られた溶液Ａ８を抽出溶媒９と接触させることでアクチニド１２を抽出液１０に回収する抽出工程２と、抽出液１０を抽出溶媒９と錯化剤６とアクチニド１２に分離する再生工程Ｂ４と、溶液Ａ８からアクチニド１２が分離された溶液である溶液Ｂ１１をイオン液体５と核分裂生成物（ＦＰ）１３に分離する再生工程Ａ３を備える。
本実施例では錯化剤６として、化合物の構造中にリンと酸素の二重結合を含む錯化剤を用いる。化合物の構造中にリンと酸素の二重結合を含む錯化剤を用いることによって、特にアクチニドの溶解度を向上することができ、溶解のために必要なイオン液体の量を低減することができる。
本実施例では抽出溶媒９として、アルカンもしくはアルキル基をもつ化合物のうち少なくともいずれか１つを含む抽出溶媒を用いる。アルカンもしくはアルキル基をもつ化合物のうち少なくともいずれか１つを含む抽出溶媒を用いるため、イオン液体と抽出溶媒が相分離して抽出操作で各液の損失を抑制できる。本実施例では、抽出溶媒９としてドデカンを用いた例を説明する。
以下に、本実施例のアクチニドの分離方法について、詳細に説明する。
原子力発電所から排出された使用済燃料は被覆管の中に収納されているため、再処理工場で実施されている既存方法によってせん断および脱被覆がなされる。こうして得られた使用済燃料の成分７を回収し、溶解工程１において使用済燃料の成分７を錯化剤６があらかじめ溶解されたイオン液体５へ溶解し、溶液Ａ８を得る。イオン液体５としては、表１に示されるカチオンとアニオンを組み合わせたイオン液体のいずれかを用いることができる。
次に、溶液Ａ８は抽出工程２において抽出溶媒９と接触させられる。抽出溶媒９に求められる要件としては、イオン液体５とほとんど混合しないことと、溶液Ａ８と抽出溶媒９を接触した際にアクチニド１２が抽出溶媒 ９へ移行するような溶媒であることである。そのような溶媒としては主にアルカンといった炭化水素系の溶媒が特に有用である。その中でも、ドデカンは再処理工場でも用いられている溶媒であり、本実施例での使用に適している。
抽出液１０は抽出溶媒９とアクチニド１２と錯化剤６を含む溶液であり、再生工程Ｂ４において逆抽出法や電気分解法や吸着法などの分離操作によって各成分に分離される。ここで、錯化剤６は抽出工程２においてアクチニド１２とともに抽出液１０に移行してきたものである。このように別々に回収された抽出溶媒９と錯化剤６はそれぞれ抽出工程２と溶解工程１で使用される。
一方、抽出工程においてアクチニド１２が分離された溶液Ａ８は、溶液Ｂ１１として再生工程Ａ３に送られ、逆抽出法や電気分解法や吸着法などの分離操作によってイオン液体５とＦＰ１３に分離される。回収されたイオン液体５は溶解工程１で再利用される。このように元素群ごとに分離した後、ＦＰ１３はガラス固化処理され、アクチニド１２は中性子照射などにより核変換され、半減期の短い核種に変換された後、核分裂生成物と同様にガラス固化される。また、ウラン（Ｕ）やプルトニウム（Ｐｕ）といった核燃料物質は核燃料として再利用される。
本実施例では錯化剤６として、化合物の構造中にリンと酸素の二重結合を含む錯化剤を用いたが、化合物の構造中にアミド結合を含む錯化剤であってもよい。錯化剤６として化合物の構造中にアミド結合を含む錯化剤を用いることによって、錯化剤にリンを含まないため廃棄処分が容易になる。
また、錯化剤６として、CMPO(Octyl（phenyl）-N, N-diisobutylcarbamoyl-methylphosphine oxide)、TBP(Tributyl phosphate)、TOPO(Trioctyl Phosphine Oxide)、D2EHPA(Di-2-Ethyl Hexyl Phosphoric Acid)、TPEN(N,N,N',N'-tetrakis(2-pyridylmethyl) ethane-1,2-diamine)、PC-88A(2-ethylhexyl hydrogen -2-ethylhexylphosphonate)、TODGA(N,N,N',N'‐Tetraoctyl diglycolamide)、DODGAA(N,N-Dioctyldiglycol amic acid)、DC18C6(Dicyclohexyl-18-crown-6)のうち少なくともいずれか１つを含む錯化剤を用いてもよい。このような錯化剤６を用いることによって、特にアクチニドの溶解度を向上することができ、溶解のために必要なイオン液体の量を低減することができる。
本実施例では、イオン液体に使用済燃料の成分が溶解する時は成分がイオン化して溶解するが、そのイオンに錯化剤が配位して錯体を形成することでイオン液体中により安定な状態で溶解できるようになる。このように、使用済燃料の成分がイオン液体中に溶解しやすい錯体となることで、使用済燃料の成分の溶解度を高くすることができる。本実施例によれば、あらかじめ錯化剤を溶解したイオン液体に使用済燃料の成分を溶解させることで、イオン液体への使用済燃料の成分の溶解度を高くすることができるようになり、溶解のために必要なイオン液体の量を低減することができる効果が得られる。
また、本実施例によれば、ウランン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｕ）、核分裂生成物（ＦＰ）、マイナーアクチニドにそれぞれ分離するための設備をより小型な設備とすることができる。
図２を用いて、使用済燃料の成分からアクチニドを分離する本実施例のアクチニドの分離装置について説明する。本実施例のアクチニドの分離装置は、溶解槽２０、熱交換器２１、ポンプ２２、分離槽２３、ポンプ２４、ポンプ２５、バルブ２６、バルブ２７、バルブ２８、バルブ２９、バルブ３０、バルブ３１、バルブ３２、バルブ３３を備える。
バルブ２６、バルブ２７、バルブ２８を開くことで、入口を通して使用済燃料の成分７、イオン液体５、錯化剤６が溶解槽２０に供給される。溶解槽２０には熱交換器２１を備えており、イオン液体５を加熱することができる。使用済燃料の成分７の溶解が終了したら、バルブ２９およびバルブ３０を開き、ポンプ２２を用いて溶液Ａ８を分離槽２３に移送し、移送が完了したらバルブ２９およびバルブ３０を閉じる。その後、バルブ３３を開き、入口を通じて抽出溶媒９を分離槽２３に入れる。溶液Ａ８と抽出溶媒９は交じり合わずに層分離し、アクチニド１２および錯化剤６が溶液Ａ８から抽出溶媒９へ移行する。この抽出分離操作が完了したら、まずポンプ３１を開き、ポンプ２４を用いて溶液Ｂ１１の全量を再生工程Ａ３に移送する。再生工程Ａ３において溶液Ｂ１１は核分裂生成物（ＦＰ）１３とイオン液体５に分離される。次に、バルブ３１を閉じ、バルブ３２を開き、ポンプ２５を用いて抽出液１０を再生工程Ｂ４に移送する。再生工程Ｂ４において、抽出液１０はアクチニド１２と錯化剤６と抽出溶媒９にそれぞれ分離される。
本実施例のアクチニドの分離装置を用いることで、使用済燃料の成分７からアクチニドを容易に分離することが可能となる。
（実施例２）
本発明の第２の実施例について、図３を用いて説明する。本実施例では、使用済燃料からアクチニドを分離するまでの工程は実施例１（図１）と同様であるが、使用済燃料からアクチニドを分離するアクチニドの分離装置が実施例１（図２）と異なる。図３を用いて、使用済燃料の成分からアクチニドを分離する本実施例のアクチニドの分離装置について、実施例１と異なる構成を中心に説明する。本実施例のアクチニドの分離装置は、溶解槽兼分離槽３０、熱交換器２１、攪拌装置３１、ポンプ２４、ポンプ２５、バルブ３４、バルブ３５、バルブ３６、バルブ３７、バルブ３８、バルブ３９を備える。
本発明の第２の実施例について、図３を用いて説明する。本実施例では、使用済燃料からアクチニドを分離するまでの工程は実施例１（図１）と同様であるが、使用済燃料からアクチニドを分離するアクチニドの分離装置が実施例１（図２）と異なる。図３を用いて、使用済燃料の成分からアクチニドを分離する本実施例のアクチニドの分離装置について、実施例１と異なる構成を中心に説明する。本実施例のアクチニドの分離装置は、溶解槽兼分離槽３０、熱交換器２１、攪拌装置３１、ポンプ２４、ポンプ２５、バルブ３４、バルブ３５、バルブ３６、バルブ３７、バルブ３８、バルブ３９を備える。
バルブ３４、バルブ３５、バルブ３６を開くことで、入口を通して使用済燃料の成分７、イオン液体５、錯化剤６が溶解槽兼分離槽３０に供給される。溶解槽兼分離槽３０には熱交換器２１を備えており、イオン液体５を加熱することができる。使用済燃料の成分７の溶解が終了したら、バルブ３７を開き、入口を通じて抽出溶媒９を分離槽２３に入れる。イオン液体５と抽出溶媒９は交じり合わずに層分離し、アクチニド１２および錯化剤６が抽出溶媒９へ移行する。このとき、攪拌装置３１を用いて溶解槽兼分離槽３０内の溶液を激しく攪拌することでアクチニド１２および錯化剤６の抽出溶媒９への移行を促進することができる。この抽出分離操作が完了したら、まずポンプ３８を開き、ポンプ２４を用いて溶液Ｂ１１の全量を再生工程Ａ３に移送する。再生工程Ａ３において溶液Ｂ１１は核分裂生成物（ＦＰ）１３とイオン液体５に分離される。次に、バルブ３８を閉じ、バルブ３９を開き、ポンプ２５を用いて抽出液１０を再生工程Ｂ４に移送する。再生工程Ｂ４において、抽出液１０はアクチニド１２と錯化剤６と抽出溶媒９にそれぞれ分離される。
本実施例では、イオン液体に使用済燃料の成分が溶解する時は成分がイオン化して溶解するが、そのイオンに錯化剤が配位して錯体を形成することでイオン液体中により安定な状態で溶解できるようになる。このように、使用済燃料の成分がイオン液体中に溶解しやすい錯体となることで、使用済燃料の成分の溶解度を高くすることができる。本実施例によれば、あらかじめ錯化剤を溶解したイオン液体に使用済燃料の成分を溶解させることで、イオン液体への使用済燃料の成分の溶解度を高くすることができるようになり、溶解のために必要なイオン液体の量を低減することができる効果が得られる。
また、本実施例によれば、ウランン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｕ）、核分裂生成物（ＦＰ）、マイナーアクチニドにそれぞれ分離するための設備をより小型な設備とすることができる。
本実施例のアクチニドの分離装置を用いることで、使用済燃料の成分７からアクチニドを容易に分離することが可能となる。
また、本実施例のアクチニドの分離装置によれば、使用済燃料の成分７の溶解槽とアクチニド１２の分離槽を同じ設備としているため、使用済燃料の成分７を溶解したイオン液体５を溶解槽から回収して別の分離槽へ移送する操作が不要になるメリットを得ることができる。
（実施例３）
本発明の第３の実施例について、図１を用いて説明する。本実施例１では使用済燃料を脱被覆して得られた使用済燃料の成分７をイオン液体に溶解する方法を記載したが、本実施例では、使用済燃料の成分をあらかじめフッ素を含むガスと反応させることで固体フッ化物（これも使用済燃料の成分７という）に変換し、この使用済燃料の成分７をイオン液体に溶解する。なお、本実施例では、使用済燃料からアクチニドを分離するアクチニドの分離装置として実施例１の分離装置（図２）を用いた例を説明するが、実施例２の分離装置（図３）であっても良い。本実施例のアクチニドの分離方法について、図１を用いて、実施例１と異なる構成を中心に説明する。
本発明の第３の実施例について、図１を用いて説明する。本実施例１では使用済燃料を脱被覆して得られた使用済燃料の成分７をイオン液体に溶解する方法を記載したが、本実施例では、使用済燃料の成分をあらかじめフッ素を含むガスと反応させることで固体フッ化物（これも使用済燃料の成分７という）に変換し、この使用済燃料の成分７をイオン液体に溶解する。なお、本実施例では、使用済燃料からアクチニドを分離するアクチニドの分離装置として実施例１の分離装置（図２）を用いた例を説明するが、実施例２の分離装置（図３）であっても良い。本実施例のアクチニドの分離方法について、図１を用いて、実施例１と異なる構成を中心に説明する。
本実施例では、使用済燃料のフッ化により得られた使用済燃料の成分（固体フッ化物）７をイオン液体５で溶解する溶解工程１と、溶解工程１で得られた溶液Ａ８を抽出溶媒９と接触させることでアクチニド１２を抽出液１０に回収する抽出工程２と、抽出液１０を抽出溶媒９と錯化剤６とアクチニド１２に分離する再生工程Ｂ４と、溶液Ａ8からアクチニド１２が分離された溶液である溶液Ｂ１１をイオン液体5と核分裂生成物（ＦＰ）１３に分離する再生工程Ａ３を備える。以下に、本実施例のアクチニドの分離方法について、詳細に説明する。
原子力発電所から排出された使用済燃料は被覆管の中に収納されているため、再処理工場で実施されている既存方法によってせん断および脱被覆がなされる。こうして得られた使用済燃料をフッ素ガスと反応させて使用済燃料の成分７を得る。フッ化工程では、フレーム炉方式やバッチ式のフッ化装置を用いることができる。フッ素ガスは非常に反応性が高く、使用済燃料の成分のほぼ全てがフッ素ガスと反応し、化学形態が酸化物からフッ化物へ転換される。使用済燃料には多種の元素が含まれており、そのフッ化物の沸点は大きく異なるため、フッ化工程おいて、主に揮発性の六フッ化ウラン（ＵＦ6ガス）と残りの使用済燃料の成分７に大別される。この使用済燃料の成分７にはプルトニウム（Ｐｕ）、核分裂生成物（ＦＰ）、マイナーアクチニド、および少量のウラン（Ｕ）が含まれる。
この使用済燃料の成分７を回収し、溶解工程１において使用済燃料の成分７を錯化剤６があらかじめ溶解されたイオン液体５へ溶解し、溶液Ａ８を得る。イオン液体５としては、表１に示されるカチオンとアニオンを組み合わせたイオン液体のいずれかを用いることができる。また、表１は代表例としてフッ化セリウムの各イオン液体への溶解量を記載してあるが、本実施例において分離の目的としている元素であるアクチニド元素はセリウムと同じ族の元素であるため、アクチニドのフッ化物も同様にイオン液体に溶解すると考えられる。
次に、溶液Ａ８は抽出工程２において抽出溶媒９と接触させられる。抽出溶媒９に求められる用件としては、イオン液体５とほとんど混合しないことと、溶液Ａ８と抽出溶媒９を接触した際にアクチニド１２が抽出溶媒９へ移行するような溶媒であることである。そのような溶媒としては主にアルカンといった炭化水素系の溶媒が特に有用である。その中でも、ドデカンは再処理工場でも用いられている溶媒であり、本実施例での使用に適している。
抽出液１０は抽出溶媒９とアクチニド１２と錯化剤６を含む溶液であり、再生工程Ｂ４において逆抽出法や電気分解法や吸着法などの分離操作によって各成分に分離される。ここで、錯化剤 ６は抽出工程２においてアクチニド１２とともに抽出液１０に移行してきたものである。このように別々に回収された抽出溶媒９と錯化剤６は、それぞれ抽出工程２と溶解工程１で使用される。
一方、抽出工程においてアクチニド１２が分離された溶液Ａ８は、溶液Ｂ１１として再生工程Ａ３に送られ、逆抽出法や電気分解法や吸着法などの分離操作によってイオン液体５と核分裂生成物（ＦＰ）１３に分離される。回収されたイオン液体５は溶解工程１で再利用される。このように元素群ごとに分離した後、核分裂生成物１３はガラス固化処理され、アクチニド１２は中性子照射などにより核変換され、半減期の短い核種に変換された後、核分裂生成物と同様にガラス固化される。また、ウラン（Ｕ）やプルトニウム（Ｐｕ）といった核燃料物質は核燃料として再利用される。
本実施例では、イオン液体に使用済燃料の成分が溶解する時は成分がイオン化して溶解するが、そのイオンに錯化剤が配位して錯体を形成することでイオン液体中により安定な状態で溶解できるようになる。このように、使用済燃料の成分がイオン液体中に溶解しやすい錯体となることで、使用済燃料の成分の溶解度を高くすることができる。本実施例によれば、あらかじめ錯化剤を溶解したイオン液体に使用済燃料の成分を溶解させることで、イオン液体への使用済燃料の成分の溶解度を高くすることができるようになり、溶解のために必要なイオン液体の量を低減することができる効果が得られる。
また、本実施例によれば、ウランン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｕ）、核分裂生成物（ＦＰ）、マイナーアクチニドにそれぞれ分離するための設備をより小型な設備とすることができる。
本実施例によれば、使用済燃料を脱被覆して得られた使用済燃料の成分を、フッ素を含むガスと反応させて、使用済燃料の主成分であるウランをあらかじめ分離することで、イオン液体に溶解させる固体フッ化物の物量を大幅に低減できるようになるため、固体フッ化物の全量を溶解させるために必要なイオン液体の量を低減することができる効果が得られる。
（実施例４）
本発明の第４の実施例について、図４を用いて説明する。図４は、使用済燃料からアクチニドを分離するまでの工程を示す本実施例のフローチャートである。本実施例では、使用済燃料の成分（固体フッ化物）７をイオン液体５で溶解する溶解工程１と、溶解工程１で得られた溶液Ａ８を抽出溶媒９と接触させることでアクチニド１２を抽出液１０に回収する抽出工程２と、抽出液１０を抽出溶媒９と錯化剤６とアクチニド１２に分離する再生工程Ｂ４と、溶液Ａ８からアクチニド１２が分離された溶液である溶液Ｂ１１をイオン液体５と核分裂生成物（ＦＰ）１３に分離する再生工程Ａ３を備える。実施例１とは、溶解工程１で錯化剤６を加えない点と、再生工程Ｂ４で抽出溶媒９と錯化剤６をそれぞれ分離せず、同一に回収する点が異なっている。以下に、本実施例のアクチニドの分離方法について、実施例１と異なる構成を中心に詳細に説明する。なお、実施例１と同様に、使用済燃料をフッ素ガスと反応させることで使用済燃料の成分７を得る場合を説明する。
本発明の第４の実施例について、図４を用いて説明する。図４は、使用済燃料からアクチニドを分離するまでの工程を示す本実施例のフローチャートである。本実施例では、使用済燃料の成分（固体フッ化物）７をイオン液体５で溶解する溶解工程１と、溶解工程１で得られた溶液Ａ８を抽出溶媒９と接触させることでアクチニド１２を抽出液１０に回収する抽出工程２と、抽出液１０を抽出溶媒９と錯化剤６とアクチニド１２に分離する再生工程Ｂ４と、溶液Ａ８からアクチニド１２が分離された溶液である溶液Ｂ１１をイオン液体５と核分裂生成物（ＦＰ）１３に分離する再生工程Ａ３を備える。実施例１とは、溶解工程１で錯化剤６を加えない点と、再生工程Ｂ４で抽出溶媒９と錯化剤６をそれぞれ分離せず、同一に回収する点が異なっている。以下に、本実施例のアクチニドの分離方法について、実施例１と異なる構成を中心に詳細に説明する。なお、実施例１と同様に、使用済燃料をフッ素ガスと反応させることで使用済燃料の成分７を得る場合を説明する。
使用済燃料の成分７にはプルトニウム（Ｐｕ）、核分裂生成物（ＦＰ）、マイナーアクチニド、および少量のウラン（Ｕ）が含まれる。この使用済燃料の成分７を回収し、溶解工程１において使用済燃料の成分７をあらかじめ錯化剤６を溶解してあるイオン液体５へ溶解し、溶液Ａ８を得る。イオン液体５としては、実施例１と同様のイオン液体を用いる。次に、溶液Ａ８は抽出工程２において錯化剤６をあらかじめ溶解した抽出溶媒９と接触させられる。抽出溶媒９としては、実施例１と同様の溶媒を用いる。この操作により、溶液Ａ８に溶解しているアクチニド１２は抽出溶媒９へ移動する。このとき、錯化剤６とアクチニド１２が錯体となることでアクチニド１２が抽出溶媒９に溶解しやすくなり、これによりアクチニド１２が抽出溶媒９へ移行しやすくなる。
抽出液１０は、抽出溶媒９とアクチニド１２と錯化剤６を含む溶液であり、再生工程Ｂ４において逆抽出法や電気分解法や吸着法などの分離操作によってアクチニド１２が分離される。回収された抽出溶媒９と錯化剤６はそれぞれ抽出工程２で再利用される。一方、抽出工程においてアクチニド１２が分離された溶液Ａ８は、溶液Ｂ１１として再生工程Ａ３に送られ、逆抽出法や電気分解法や吸着法などの分離操作によってイオン液体5と核分裂生成物（ＦＰ）１３に分離される。回収されたイオン液体5は溶解工程１で再利用される。このように元素群ごとに分離した後、核分裂生成物（ＦＰ）１３はガラス固化処理され、アクチニド１２は中性子照射などにより核変換され、半減期の短い核種に変換された後、核分裂生成物と同様にガラス固化される。また、ウラン（Ｕ）やプルトニウム（Ｐｕ）といった核燃料物質は核燃料として再利用される。
本実施例では、イオン液体に使用済燃料の成分が溶解する時は成分がイオン化して溶解するが、そのイオンに錯化剤が配位して錯体を形成することでイオン液体中により安定な状態で溶解できるようになる。このように、使用済燃料の成分がイオン液体中に溶解しやすい錯体となることで、使用済燃料の成分の溶解度を高くすることができる。本実施例によれば、あらかじめ錯化剤を溶解したイオン液体に使用済燃料の成分を溶解させることで、イオン液体への使用済燃料の成分の溶解度を高くすることができるようになり、溶解のために必要なイオン液体の量を低減することができる効果が得られる。
また、本実施例によれば、ウランン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｕ）、核分裂生成物（ＦＰ）、マイナーアクチニドにそれぞれ分離するための設備をより小型な設備とすることができる。
本実施例によれば、実施例１と比較すると、イオン液体に錯化剤をあらかじめ溶解しないため使用済燃料の成分の溶解度は低下するものの、抽出液の再生工程で抽出溶媒と錯化剤を別々に回収する必要がなくなるため、抽出液の再生工程を簡素化できる効果が得られる。
また、本実施例によれば、実施例１と比較すると、抽出溶媒にあらかじめ錯化剤を溶解しておくことで、イオン液体に溶解したアクチニドが錯化剤と錯体をより形成しやすくなり、錯体化したアクチニドは抽出溶媒に移行しやすいため、抽出工程でアクチニドを抽出溶媒側に分離しやすくなる効果が得られる。
１・・溶解工程
２・・抽出工程
３・・再生工程Ａ
４・・再生工程Ｂ
５・・イオン液体
６・・錯化剤
７・・使用済燃料の成分
８・・溶液Ａ
９・・.抽出溶媒
１０・・抽出液
１１・・ 溶液Ｂ
１２・・アクチニド
１３・・核分裂生成物（ＦＰ）
２０・・溶解槽
２１・・熱交換器
２２・・ポンプ
２３・・分離槽
２４・・ポンプ
２５・・ポンプ
２６・・バルブ
２７・・バルブ
２８・・バルブ
３０・・バルブ
３１・・バルブ
３２・・バルブ
３３・・バルブ
３４・・バルブ
３５・・バルブ
３６・・バルブ
３７・・バルブ
３８・・バルブ
３９・・バルブ
２・・抽出工程
３・・再生工程Ａ
４・・再生工程Ｂ
５・・イオン液体
６・・錯化剤
７・・使用済燃料の成分
８・・溶液Ａ
９・・.抽出溶媒
１０・・抽出液
１１・・ 溶液Ｂ
１２・・アクチニド
１３・・核分裂生成物（ＦＰ）
２０・・溶解槽
２１・・熱交換器
２２・・ポンプ
２３・・分離槽
２４・・ポンプ
２５・・ポンプ
２６・・バルブ
２７・・バルブ
２８・・バルブ
３０・・バルブ
３１・・バルブ
３２・・バルブ
３３・・バルブ
３４・・バルブ
３５・・バルブ
３６・・バルブ
３７・・バルブ
３８・・バルブ
３９・・バルブ
Claims (8)
- イオン液体を用いて使用済燃料の成分を含む物質からアクチニドを分離する分離方法において、
錯化剤と前記イオン液体を含む第１の溶液に前記使用済燃料を溶解させる溶解ステップと、
前記使用済燃料を溶解させた前記第１の溶液に抽出溶媒を接触させることで、前記アクチニドを前記抽出溶媒に分離回収する回収ステップを備えることを特徴とするアクチニドの分離方法。 - 請求項１に記載のアクチニドの分離方法において、
前記使用済燃料をフッ素と反応させて固体フッ化物を生成するフッ化ステップを備え、
前記溶解ステップは、前記使用済燃料をフッ素と反応させて生成した固体フッ化物を、錯化剤と前記イオン液体を含む第１の溶液に溶解させることを特徴とするアクチニドの分離方法。 - 請求項１又は２に記載のアクチニドの分離方法において、
前記錯化剤は、化合物の構造中にリンと酸素の二重結合を含む錯化剤であることを特徴とするアクチニドの分離方法。 - 請求項１又は２に記載のアクチニドの分離方法において、
前記錯化剤は、化合物の構造中にアミド結合を含む錯化剤であることを特徴とするアクチニドの分離方法。 - 請求項１又は２に記載のアクチニドの分離方法において、
前記錯化剤は、CMPO、TBP、TOPO、D2EHPA、TPEN、PC-88A、TODGA、DODGAA、DC18C6のうち少なくともいずれか１つを含むことを特徴とするアクチニドの分離方法。 - 請求項１乃至５のいずれか１項に記載のアクチニドの分離方法において、
前記抽出溶媒は、アルカンもしくはアルキル基をもつ化合物のうち少なくともいずれか１つを含むことを特徴とするアクチニドの分離方法。 - イオン液体を用いて使用済燃料の成分を含む物質からアクチニドを分離する分離装置において、
錯化剤と前記イオン液体を含む第１の溶液に前記使用済燃料を溶解させる溶解槽と、
前記第１の溶液からアクチニドを抽出分離する分離槽を備えることを特徴とするアクチニドの分離装置。 - 請求項７に記載の分離装置において、
前記溶解槽に前記抽出溶媒を供給する供給口が設けられており、前記溶解槽内で前記溶液からのアクチニドの抽出分離する構成であることを特徴とするアクチニドの分離装置。
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