JP2008091200A - 窒素を利用した蓄電デバイス - Google Patents
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Abstract
【解決手段】金属窒化物の生成又は分解を行う正極2と、金属イオンを吸蔵放出する負極3と、両者の間に介在させた電解質4と、これらを収容する密閉容器10と、正極2に連通すると共に予め窒素ガスを収容又は充電の実施により生成した窒素ガスを収容するためのガス溜め部15とを有し、正極2において窒素ガスと金属イオンとを反応させて金属窒化物を生成することにより放電し、正極2において金属窒化物を分解して窒素ガスと金属イオンとを生成することにより充電するよう構成した。正極2は、窒化リチウム、窒化マグネシウム、窒化アルミニウム、窒化亜鉛、窒化鉄のいずれかを、予め含有している又は放電の実施により含有するよう構成されていることが好ましい。
【選択図】図1
Description
また、特許文献2においては、空気極からなる正極と、水素吸蔵合金を備えた負極と、水素供給材料を含むアルカリ性溶液を電解液に用いた空気−水素電池(一次電池)が提案されている。
また、非特許文献1においては、負極に金属リチウムを用い、電解マンガン、カーボンブラック、フッ素系高分子により構成される正極を用いた充放電可能なリチウム空気電池が報告されている。
上記正極において窒素ガスと金属イオンとを反応させて金属窒化物を生成することにより放電し、上記正極において金属窒化物を分解して窒素ガスと金属イオンとを生成することにより充電するよう構成したことを特徴とする窒素を利用した蓄電デバイスにある(請求項1)。
上記導電助剤としては、炭素材料以外の導電性材料を採用してもよいが、炭素材料が最も好ましい。炭素材料としては、例えばカーボンブラック、アセチレンブラック、孔径が2〜50nmのメソポーラスカーボン、天然又は人造の黒鉛等の炭素物質粉末状体の1種又は2種以上を混合したものを用いることができる。
また、上記バインダとしては、様々な材料を用いることができるが、例えばポリテトラフルオロエチレン、ポリビニリデンフルオライト、ビニリデンフルオライド−フキサフルオロプロピレン共重合体等のフッ素系高分子化合物が好ましい。
上記炭素材料としては、例えば天然或いは人造の黒鉛、コークス、メソフェーズピッチ系炭素繊維、球状炭素、樹脂焼成炭素等が挙げられる。
この場合は、例えば上記炭素材料にバインダを混合し、適当な溶媒を加えてペースト状にした負極合材を、銅等の金属箔集電体の表面に塗布、乾燥し、その後にプレスにて形成することができる。炭素材料を負極活物質とした場合には、正極同様、バインダとしてはフッ素系高分子化合物等を、溶剤としてはN−メチル−2−ピロリドン等の有機溶剤を用いて負極を形成することができる。
この場合、上記電解質は、上記正極に含有されうる金属窒化物を構成する金属イオンを、PF6、BF4、ClO4、(CF3SO2)2Nのいずれかを含む塩として含有されていることが好ましい(請求項9)。
またこれらの電解液を、ゲル化させたゲル電解質であってもよい。ゲル化剤としては、ポリエチレンオキシド、ポリアクリロニトリル、ポリビニリデンフルオライド、アミノ酸誘導体、ソルビトール誘導体、多糖類など、二次電池に広く適用されている公知のゲル化剤を用いることができる。
これらの電解液は、ポリエチレンポリプロピレン等の多孔質のセパレータに含浸して用いることができる。
本発明の実施例に係る窒素を利用した蓄電デバイスにつき、図1、図2を用いて説明する。
本例の蓄電デバイス1は、図1に示すごとく、金属窒化物の生成又は分解を行う正極2と、金属イオンを吸蔵放出する負極3と、両者の間に介在させた電解質4と、これらを収容する密閉容器10と、正極2に連通すると共に予め窒素ガスを収容又は充電の実施により生成した窒素ガスを収容するためのガス溜め部12とを有している。そして、上記正極2において窒素ガスと金属イオンとを反応させて金属窒化物を生成することにより放電し、上記正極2において金属窒化物を分解して窒素ガスと金属イオンとを生成することにより充電するよう構成してある。
上記正極2を形成するに当たっては、まず、窒化マグネシウム(アルドリッチ製)、カーボンブラック(デグサ製:プリンテックスXE2)、電解二酸化マンガン(三井金属製)、及びテフロン(登録商標)パウダー(ダイキン工業製)を、重量比において152:81:5:14の割合で乳鉢を用いて混合して正極部材を得た。その正極部材10mgを集電体25としてのニッケルメッシュに圧着して正極2とした。
電解質4としては、1Mの過塩素酸マグネシウムのプロピレンカーボネート溶液よりなる電解液を採用し、東燃化学製のポリエチレンの多孔質のセパレータ40に含浸させることととした。
また、上記密閉容器10としては、北斗電工製のガス溜め部15を備えたF型電気化学セルの容器を用いた。
図2には、この充電時における電圧の変位(符号E1)を示す。同図は横軸に時間(h)、縦軸に電圧(V)をとったものである。同図から知られるごとく、本例の蓄電デバイス1は正常に充電可能であることがわかる。
本例の蓄電デバイスは、実施例1における正極2の構成を変更するとと共に、上記ガス溜め部15に窒素を充填した以外は、上記実施例1と同様の構成とした蓄電デバイスである。本例の正極は、上述した実施例1の正極の構成から、窒化マグネシウムだけを除いた構成としたものである。
図3には、この充放電における電圧の変位を示す。同図は横軸に時間(h)、縦軸に電圧(V)をとったものである。なお、充電(符号E22)のプロットは、放電(符号E21)が完了した時点から、時間軸を逆行するようにした。同図から知られるごとく、本例の蓄電デバイスは正常に充放電可能であることがわかる。
本例の蓄電デバイスも基本構成は図1に示すごとく実施例1と同様であるが、各部の構成を以下のように変更した。
正極2を形成するに当たっては、まず、窒化リチウム(アルドリッチ製)、カーボンブラック(デグサ製:プリンテックスXE2)、電解二酸化マンガン(三井金属製)、及びテフロン(登録商標)パウダー(ダイキン工業製)を、重量比において155:64:6:15の割合で乳鉢を用いて混合して正極部材を得た。その正極部材10mgを集電体25としてのニッケルメッシュに圧着して正極とした。
電解質4としては、1Mのリチウムヘキサフルオロホスフェートを、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートの混合溶媒(体積比3:7)に溶解してなる電解液を採用し、ポリエチレンの多孔質のセパレータ40に含浸させることととした。
また、上記密閉容器10としては、実施例1と同様に、北斗電工製のガス溜め部15を備えたF型電気化学セルの容器を用いた。
図4には、この充電時における電圧の変位(符号E3)を示す。同図は横軸に時間(h)、縦軸に電圧(V)をとったものである。同図から知られるごとく、本例の蓄電デバイスは正常に充電可能であることがわかる。
本例の蓄電デバイスは、実施例3における正極2の構成を変更するとと共に、上記ガス溜め部15に窒素を充填した以外は、上記実施例3と同様の構成とした蓄電デバイスである。本例の正極は、上述した実施例3の正極の構成から、窒化リチウムだけを除いた構成としたものである。
図5には、この充放電時における電圧の変位を示す。同図は横軸に時間(h)、縦軸に電圧(V)をとったものである。なお、充電(符号E42)のプロットは、放電(符号E41)が完了した時点から、時間軸を逆行するようにした。同図から知られるごとく、本例の蓄電デバイスは正常に充放電可能であることがわかる。
本例の蓄電デバイスも、実施例3における正極2の構成を変更するとと共に、上記ガス溜め部15に窒素を充填した以外は、上記実施例3と同様の構成とした蓄電デバイスである。本例の正極は、上述した実施例3の正極の構成から、窒化リチウムを除き、かつ、電解二酸化マンガンの代わりにロジウム担持アルミナを同量加え、その他は実施例3と同様の構成としたものである。
図6には、この放電時における電圧の変位(符号E5)を示す。同図は横軸に時間(h)、縦軸に電圧(V)をとったものである。同図から知られるごとく、本例の蓄電デバイスは正常に放電可能であることがわかる。
10 密閉容器、
15 ガス溜め部、
2 正極、
25 集電体、
3 負極、
4 電解質
Claims (9)
- 金属窒化物の生成又は分解を行う正極と、金属イオンを吸蔵放出する負極と、両者の間に介在させた電解質と、これらを収容する密閉容器と、上記正極に連通すると共に予め窒素ガスを収容又は充電の実施により生成した窒素ガスを収容するためのガス溜め部とを有し、
上記正極において窒素ガスと金属イオンとを反応させて金属窒化物を生成することにより放電し、上記正極において金属窒化物を分解して窒素ガスと金属イオンとを生成することにより充電するよう構成したことを特徴とする窒素を利用した蓄電デバイス。 - 請求項1において、上記正極は、窒化リチウム、窒化マグネシウム、窒化アルミニウム、窒化亜鉛、窒化鉄のいずれかを、予め含有している又は放電の実施により含有するよう構成されていることを特徴とする窒素を利用した蓄電デバイス。
- 請求項1又は2において、上記正極は、導電助剤としての炭素材料と、バインダとしてのフッ素系高分子化合物とを含有しており、上記導電助剤の含有量(A)と上記バインダの含有量(B)の重量比(A:B)は、80:2〜80:20の範囲内であることを特徴とする窒素を利用した蓄電デバイス。
- 請求項3において、上記正極は、金属窒化物の生成又は分解反応を促進するための触媒を含有しており、該触媒は、(a)遷移金属イオン交換を施したゼオライト、(b)パラジウムを担持した活性炭、(c)インジウム、ロジウム、又はガリウムを担持したアルミナ、(d)電解二酸化マンガン、(e)酸化ジルコニウムのうち、少なくとも1種以上よりなることを特徴とする窒素を利用した蓄電デバイス。
- 請求項4において、上記正極における上記触媒の含有量は、上記導電助剤と上記バインダの合計含有量を100重量部とした場合に、2〜15重量部であることを特徴とする窒素を利用した蓄電デバイス。
- 請求項1〜5のいずれか1項において、上記負極は、上記正極に含有されうる金属窒化物を構成する金属又は当該金属を含む合金よりなることを特徴とする窒素を利用した蓄電デバイス。
- 請求項1〜5のいずれか1項において、上記負極は、上記正極に含有されうる金属窒化物を構成する金属イオンを吸蔵放出可能な炭素材料又はシリコンよりなることを特徴とする窒素を利用した蓄電デバイス。
- 請求項1〜7のいずれか1項において、上記電解質は、上記正極に含有されうる金属窒化物を構成する金属イオンを含有していることを特徴とする窒素を利用した蓄電デバイス。
- 請求項8において、上記電解質は、上記正極に含有されうる金属窒化物を構成する金属イオンを、PF6、BF4、ClO4、(CF3SO2)2Nのいずれかを含む塩として含有していることを特徴とする窒素を利用した蓄電デバイス。
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JP2003234115A (ja) * | 2002-02-07 | 2003-08-22 | Hitachi Maxell Ltd | 空気−水素電池 |
JP2005166685A (ja) * | 2005-02-07 | 2005-06-23 | Toshiba Corp | 空気リチウム二次電池 |
JP2006147442A (ja) * | 2004-11-24 | 2006-06-08 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | アルミニウム空気電池 |
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