JP7483736B2 - 活性電極減極剤をもつ再充電可能なバッテリセル - Google Patents
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Description
本開示のSO2減極剤バッテリセルとともに使用し得る正極のさらなる詳細および付加的な特徴を下記に提供する。当業者が当該(一つまたは複数の)正極を調合する際の指針となるように、例示的な材料、寸法、およびその他のパラメータを下記に提供するが、当該(一つまたは複数の)正極の最終的な調合、材料、寸法、個数、配置、その他のパラメータは、具体的なバッテリパラメータおよび所望の性能特性に基づいて決定されることになる。
本開示のSO2減極剤バッテリセルとともに使用し得る負極の特徴および詳細を下記に提供する。当業者が当該(一つまたは複数の)負極を調合する際の指針となるように、例示的な材料、寸法、およびその他のパラメータを下記に提供するが、当該(一つまたは複数の)負極の最終的な調合、材料、寸法、個数、配置、その他のパラメータは、具体的なバッテリパラメータおよび所望の性能特性に基づいて決定されることになる。
上述したように、前記SO2減極剤バッテリセルは、前記伝導塩中のイオンの移動性を許容するのに十分な濃度のSO2を含有するSO2系電解質を含み、当該塩は、前記電解質中に含有されて電荷輸送を引き起こす。前記SO 2 系電解質は前記活性電極減極剤としても働く。
前記再充電可能なバッテリセルは、典型的には、前記正極と前記負極の電気的分離のためのセパレータを有することになる。このセパレータは、不織材料、膜、織布または編布、有機材料、無機材料、またはそれらの組み合わせからなってよい。有機セパレータは、非置換ポリオレフィン(例えば、ポリプロピレンまたはポリエチレン)、部分的にハロゲン置換されたポリオレフィンから完全にハロゲン置換されたポリオレフィン(例えば、部分的にフッ素置換されたものから完全にフッ素置換されたもの、例えば、PVDF、ETFE、PTFE)、ポリエステル、ポリアミド、またはポリスルホンからなってよい。有機材料と無機材料を組み合わせたセパレータには、例えば、ガラス繊維が適当なポリマーでコーティングされたガラス繊維織物材料が含まれる。当該コーティングは、好ましくは、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、エチレンテトラフルオロエチレン(ETFE)、パーフルオロエチレンプロピレン(FEP)、THV(テトラフルオロエチレンとヘキサフルオロプロピレンとフッ化ビニリデンとのターポリマー)、またはパーフルオロアルコキシポリマー(PFA)などの、フッ素含有ポリマーを含有する。前記コーティングは、アミノシラン、ポリプロピレン(PP)、またはポリエチレン(PE)を含有してもよい。前記セパレータは、さらに、濡れ性またはその他の性質を向上させるために界面活性剤で処理されてよい。
- 前記正極の炭素負荷量に応じて、最大で約8000mAh/g炭素の比放電容量を達成することができる。このような放電容量は、活性材料としてリン酸鉄リチウムを含有する正極をもつ再充電可能なバッテリセルよりも大幅に高い。前記比放電容量は、前記正極の炭素負荷量に関連している。
- 前記正極は非常に厚くすることができ、したがって、セル内に必要な電極を少なくし得る。したがって、前記セルの電流放電および構造を単純化することができる。
- 自然放電が極めて少なくなり、例えば、室温、すなわち、23℃で一か月間の保存中に失われるであろう満充電セルの容量の損失は、5%未満、4%未満、3%未満、2%未満、または1%未満である。したがって、前記SO2減極剤バッテリセルは、充電時により長い期間保存して、再充電なしに直ちに使用することができる。
- 前記再充電可能なバッテリセルのエネルギー含有量が高くなり得る。これにより、より少ないセルによってより多くのエネルギーを提供することが可能になり、これは、生産コストの低下にもつながり得る。
- 前記正極が炭素で作られる場合、より高価な材料、例えば、アルカリ金属酸化物またはアルカリ金属リン酸塩で作られる電極と比べて、生産コストを下げることができる。
- 前記SO2減極剤バッテリセルは、多孔質の正極を有しない再充電可能なセルと比較して、前記正極の孔隙率により総重量を少なくすることができる。
- トラック、機関車、および船舶などの、大型の輸送車両、
- ゴルフカート、オートバイ、自転車、スクータ、ATV、セグウェイ、および類似の自走式デバイスなどの、より小型の輸送デバイス、
- バッテリ駆動式のおもちゃおよびゲーム、
- 非常用バックアップ電源または無停電電源(UPS)、送配電網蓄電(例えば、ピーク期間中に使用するために需要の低いときに電気エネルギーを貯蔵するためのもの、分散型発電、スタンドアロン型電力システム、
- 太陽光および風力発電エネルギー貯蔵、
- ボートまたはボートのモータなどの海洋デバイスまたはボート上の作動中機器用の海洋デバイス、
- ラップトップ、タブレット、電話などの、個人用かつ小型の電子デバイス、
- リモートコントローラおよび3Dヘッドセットなどの、ゲーミングデバイスおよびアクセサリ、
- 監視または警報システムの電源
- 電動車椅子および階段昇降機などの、パーソナルモビリティ機器、
- フォークリフトなどの産業機械、
- 掃除機などのロボットおよびロボットデバイス、
- 芝刈り機、トリマ、およびチェーンソーなどの、芝生および園芸用の機器、
- 電動工具などの建設機器、
- トラクタなどの農業機器、
- 飛行機、ヘリコプタ、およびドローンを含む、航空機、
- 家庭用電気機械器具、
- 電源を提供するためのポータブルパワーパック(他の再充電可能なバッテリを再充電するためのものを含む)、および
- 内燃機関が現在使用されているほとんどの用途。
一般に、負極5の数は正極4の数よりも一つ多いことが好ましい。結果的に、前記電極スタックの前面は、前記負極5の電極表面からなる。前記電極4、5は、電極接続部6,7を介して、対応するバッテリセルコンタクト9,10と接続されている。前記再充電可能なバッテリセルは、有利には前記正極4および負極5の全ての細孔または空洞に少なくともほぼ完全に浸透することができるSO 2 系電解質(図示せず)で充填されている。この図に示すSO2減極剤バッテリセルでは、前記電解質は、例えば、1.5モルのSO2に1モルのLiAlCl 4 を含むことができる。
炭素と結合剤の比率は、「高表面炭素」の形の炭素が約75~96重量%で、結合剤が約4~25重量%である。当該比率は、「高表面炭素」の形の炭素が92~96重量%で、結合剤が約4~6重量%になり得る。
80重量%の高表面積を有する炭素と、20重量%のフッ素化結合剤とを使用して、ペーストを作製した。この目的のために、まず、前記フッ素化結合剤を溶媒中に溶解した。その後、かき混ぜながら、その他の溶媒と交互にして炭素を加えた。次に、90%を超える初期孔隙率を有する発泡金属伝導要素の三次元多孔質金属構造に、前記ペーストを実質的に均質に導入した。次に、それを50℃で一時間乾燥または焼きなましし、それによって前記電極材料を作製する。冷却後、この電極材料、すなわち、前記発泡金属に均質に導入された前記炭素を、1.6mmの初期厚みから出発して、カレンダを用いて0.5mmの厚みに圧縮した。このプレスされて焼き戻しされた電極材料から、1cm2の表面をもつ片を打ち抜いて、前記正極を得た。前記正極は、約3mg/cm2の炭素負荷量を有していた。
第一の実験では、実施例1に記述した方法に従って作製した正極を使用して、充放電サイクル数に関連して、ハーフセルの容量を決定した。このハーフセルは、図1に関して上記した三電極アレイに基づいており、当該三電極アレイは、上記組成の前記SO2系電解質に浸漬されていた。図3は、前記サイクル数の関数として前記ハーフセルの容量を示す。前記サイクル数は、繰り返された充放電動作の数を表す。まず、前記ハーフセルを、C/10の充電/放電レートを使用して形成した。これらの形成サイクルは図示しない。「形成サイクル」という用語は、実測の開始前の前記ハーフセルの初期サイクルを指す。これらの形成サイクルの後、前記ハーフセルを、まず、C/5の放電レートで20サイクル放電し、続けてC/2の放電レートでさらに20サイクル放電した。定義上、セルの公称容量は、1Cの放電レートで一時間で放電され、そこから、放電電流をそれに応じて決定することができる。図3に示す容量は、前記それぞれの正極に含有される炭素の量(グラム単位)に調整した
第二のハーフセルの実験では、実施例1に基づいて作製した正極を、3.85ボルトの電圧から開始して2.5ボルトの最終放電電圧まで、C/5の放電レートおよびC/10の放電レートで放電させた。図4は、容量の関数としてのボルト(V)単位の電圧、したがって前記ハーフセルの放電曲線を示す。C/5の放電レートでは、約4000mAh/g炭素の容量が達成される。これは、上記した実験1からの値に対応している。しかしながら、C/10のより低い放電レートでは、約6500mA/g炭素の容量値が達成される。この実験は、ここに開示するSO2減極剤バッテリセルの実質的な電源能力を証明している。
第三のハーフセルの実験では、容量収率に対する触媒の影響を検査した。この目的のために、前記正極の中へ触媒を組み込んだ。酸化バナジウム(V2O5)を触媒として使用した。触媒としてV2O5を使用した前記正極は、実験1と同じようにして作製したが、次の組成を電極材料として使用した点で異なる。
75重量% 高表面炭素の形の炭素
20重量% フッ素化結合剤
5重量% V2O5
第四のハーフセル実験では、前記正極の厚みおよびその電極表面1cm2あたりの炭素負荷量の容量に対する影響を検査した。表1は、ハーフセル実験4に使用した前記正極の厚みおよび負荷量と、ハーフセル実験4で得られた容量とを示す。
第五のハーフセル実験では、容量に対する前記正極の孔隙率の影響を調査した。表2は、このハーフセル実験に使用した前記正極の厚みおよび負荷量ならびに得られた容量を示す。表2において、電極3は、実験4からの前記電極3である。
使用する前記炭素の比表面積の影響を調査するために、二つの異なる正極を、実験1に記述したように作製した。それぞれの場合において、800m2/gまたは1200m2/gの比表面積をもつ炭素を使用した。ハーフセル実験では、充放電サイクル数の関数として、各正極に関してそれぞれの容量を特定した(図8を参照)。前記ハーフセルを、C/10の充電/放電レートを用いて形成した。形成サイクルは図示しない。まず、前記ハーフセルを、C/5放電レートで20サイクル放電し、続けてC/2放電レートでさらに20サイクル放電した。図8から分かるように、1200m2/gのより大きな比表面積をもつ前記正極の容量は、800m2/gのより小さな比表面積をもつ前記正極よりも大幅に高い。
別のハーフセル実験では、SO 2 系電解質で使用される前記SO2含有量に関して、達成可能な容量を検査した。五個の異なるLiAlCl 4 *xSO 2 系電解質を作製した。前記x値は、1.0、1.5、2.0、2.5、および3.0とした。実験7で使用した前記電解質および達成した容量を表3に集約している。
第八のハーフセル実験では、前記SO 2 系電解質の中へ組み込まれた添加剤の効果を分析した。添加剤としてAlCl3を使用した。LiAlCl 4 *1.5SO2系電解質を作製した。前記電解質の総重量を基準として、4重量%、8重量%、および12重量%の濃度のAlCl3をこの電解質の三つのサンプルに添加した。このハーフセル実験では、実施例1に基づいて作製した正極を、3.85ボルトの電圧から開始して2.5ボルトの最終放電電圧まで、C/10の放電レートで前記それぞれの電解質中で放電させた。二つの放電サイクルを行った。放電サイクル1および2ごとに前記それぞれの電解質に関して得られた容量を表4に示す。
便宜のため、本明細書および添付の特許請求の範囲で採用した特定の用語をここにまとめる。これらの定義は、本開示全体に照らして解釈するべきであり、当業者によるように理解するべきである。
Claims (12)
- ハウジング(1)と、少なくとも一つの正極(4)と、少なくとも一つの負極(5)と、活性電極減極剤として働く二酸化硫黄系電解質とを含む再充電可能なバッテリセルであって、
前記正極(4)が、三次元多孔質金属構造をもつ伝導要素(41)を含み、
前記正極(4)が炭素を含み、少なくとも0.2mmの厚みを有し、
前記正極を作製するのに使用される前記炭素の比表面積は、少なくとも600m2/gであり、
前記正極は多孔質であり、該正極の孔隙率は、少なくとも70%であり、
前記伝導要素(41)の前記多孔質金属構造は炭素を含み、該炭素は、前記多孔質金属構造内に均質に分布されている、ことを特徴とする、再充電可能なバッテリセル。 - 炭素と、少なくとも一つのさらなる化学元素、または該化学元素を含む金属酸化物の形の少なくとも一つの化合物とを含む正極(4)によって特徴づけられる再充電可能なバッテリセルにおいて、
前記化学元素が、バナジウム、ニッケル、銅、マグネシウム、マンガン、チタン、アルミニウム、鉛、パラジウム、タングステン、およびクロムからなる群から選択され、
前記さらなる化学元素または該化学元素を含む前記化合物が、電極の前記炭素の総重量に対して、1~20重量%の濃度で存在することを特徴とする、請求項1に記載の再充電可能なバッテリセル。 - 前記多孔質金属構造が、前記正極の厚みの少なくとも70%にわたって延在することを特徴とする、請求項1または2に記載の再充電可能なバッテリセル。
- 前記正極(4)の炭素の量は、その表面積を基準として、少なくとも2mg/cm2であることを特徴とする、請求項1~3の何れか一項に記載の再充電可能なバッテリセル。
- 前記正極(4)は、
フッ素化結合剤、
共役カルボン酸のモノマー構造単位、またはこの共役カルボン酸のアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、またはアンモニウム塩のモノマー構造単位、またはそれらの組み合わせのモノマー構造単位から構成されるポリマーからなる結合剤、
スチレンおよびブタジエンモノマー構造単位を主成分とするポリマーからなる結合剤、および、
カルボキシメチルセルロースからなる群から選択される結合剤、
からなる群から選択される結合剤を含み、
前記結合剤は、電極の合計重量に対して、20重量%の最大濃度で存在することを特徴とする、請求項1~4の何れか一項に記載の再充電可能なバッテリセル。 - 前記二酸化硫黄系電解質は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属のアルミン酸塩、ハロゲン化物、シュウ酸塩、ホウ酸塩、リン酸塩、ヒ酸塩、および没食子酸塩からなる群から選択される伝導塩を含む、請求項1~5の何れか一項に記載の再充電可能なバッテリセル。
- 二酸化硫黄を主成分とする電解質は、伝導塩1モルあたり、少なくとも0.5モルのSO2かつ20モル以下のSO2を含むことを特徴とする、請求項1~6の何れか一項に記載の再充電可能なバッテリセル。
- 前記二酸化硫黄系電解質は、アルカリ金属ハロゲン化物またはアルカリ土類金属ハロゲン化物または元素周期表の第11,12または13族のハロゲン化物を含むことを特徴とする、請求項1~7の何れか一項に記載の再充電可能なバッテリセル。
- 前記負極(5)は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、元素周期表の第12族の金属、またはアルミニウムである活性金属を含むことを特徴とする、請求項1~8の何れか一項に記載の再充電可能なバッテリセル。
- 前記負極(5)の前記活性金属は、リチウム、ナトリウム、カルシウム、亜鉛、またはアルミニウムであることを特徴とする、請求項9に記載の再充電可能なバッテリセル。
- 該負極(5)の活性材料の量は、その表面積を基準として、少なくとも10mg/cm2であることを特徴とする、請求項1~10の何れか一項に記載の再充電可能なバッテリセル。
- 前記負極(5)は、少なくとも0.05mmの厚みを有することを特徴とする、請求項1~11の何れか一項に記載の再充電可能なバッテリセル。
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