JP2008027775A - 燃料電池用の膜電極接合体の製造方法および膜電極接合体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】第1触媒層10、電解質層20、第2触媒層30の順に各インクの塗布と乾燥処理を行って膜電極接合体40を製造する方法において、第1触媒層10用のインクには、第1触媒層10を乾燥処理する温度では残存しており電解質膜20を乾燥処理する温度では分解または昇華して消失する物質を造孔剤5を添加しておく。第1触媒層10の上に電解質層20のインクを塗布する。第1触媒層10の細孔は造孔剤5で塞がれており、電解質が染み込むことはない。第1触媒層10の乾燥処理温度よりも高い温度で電解質層20の乾燥処理を行う。それにより、第1触媒層10中の造孔剤6は分解または昇華して消失し、細孔6が形成される。
【選択図】図1
Description
塗布の時点では、第1触媒層10内の細孔は造孔剤5で塞がれており、電解質膜用インクの電解質樹脂溶液が第1触媒層10に染み込むことはない。
空気極触媒層用インク(第1触媒層用インク)、燃料極触媒層用インク(第2触媒層用インク)、電解質層用インクを用いた。但し、空気極触媒層用インク(第1触媒層用インク)と燃料極触媒層用インク(第2触媒層用インク)には、造孔剤として粒径10nmである炭酸アンモニウムの超微粒子を、触媒層用インク中の固形分(カーボン、白金、電解質)の重量に対し、40wt%、30wt%、20wt%、10wt%で添加した4種類を使用した。なお、炭酸アンモニウムは60℃以上で昇華を開始し、130℃で完全に昇華する。
造孔剤として、炭酸アンモニウムに変え、粒径10nmである炭酸リチウムの超微粒子を用いた以外は、実施例1と同様にして膜電極接合体を作製した。その細孔容量と炭酸リチウム添加率との関係を図7に示した。また、作製した4種の膜電極接合体を用いて、燃料電池モジュールとし、発電性能を電圧と電流密度との関係からテストした。その結果を図8に示した。
空気極触媒層用インク(第1触媒層用インク)および燃料極触媒層用インク(第2触媒層用インク)として、造孔剤を添加しないものを用いた以外は、実施例1と同様にして膜電極接合体を作製した。その細孔容量と炭酸アンモニウム添加率との関係を図5の炭酸アンモニウム0wt%として示した。また、作製した膜電極接合体を用いて、燃料電池モジュールとし、発電性能を電圧と電流密度との関係からテストした。その結果を図6の炭酸アンモニウム0wt%として示した。
図5,図7に示されるように、本発明の製造方法を採用することにより、触媒層に添加する造孔剤の量に比例した細孔が形成されることがわかる。また、図6、図8に示されるように、造孔剤を添加しない比較例の膜電極接合体と比較して、本発明による膜電極接合体の発電性能は向上しており、第1触媒層内に電解質樹脂溶液が染み込んで性能低下を引き起す不都合が回避されていることがわかる。図6と図8を比較すればわかるように、造孔剤として、炭酸リチウムよりも炭酸アンモニウムを用いた方が発電性能は高くなっており、造孔剤の種類によって、ある程度発電性能に差異が出ているが、これは残留したリチウムによる触媒層の親水性に起因する排水性の低下によると考えられる。
実施例1と同様にして膜電極接合体を製造した。ただし、空気極触媒層用インク(第1触媒層用インク)と燃料極触媒層用インク(第2触媒層用インク)として、造孔剤の添加量が0wt%のものと、20wt%のものと、40wt%のものとの3種類を用意し、最も外側に造孔剤の添加量が0wt%の触媒層用インクを用い、中間に造孔剤の添加量が20wt%の触媒層用インクを用い、電解質層に接する層用に造孔剤の添加量が40wt%の触媒層用インクを用いた。
3種類の触媒層用インクのすべてに造孔剤添加量が20wt%のものを用いたこと除いて、実施例3と同様にして膜電極接合体を作製した。作製した膜電極接合体を用いて、燃料電池モジュールとし、実施例1と同様にして発電性能を電圧と電流密度との関係からテストした。その結果を図9に「細孔分布制御なし」として示した。
実施例3の膜電極接合体では、電解質層近傍の触媒層内の細孔容量が大きく、離れた触媒層内で順次小さくなるようになっており、そのために、毛細管現象によりカソード側では生成水が、アノード側では逆拡散水が効率よく触媒層概に排出される。これにより、図9に示すように、厚さ方向に細孔密度が均一な比較例と比較して、燃料電池発電時の濃度過電圧を低減することが可能となり、特に中高電流密度域での性能が向上していることがわかる。
Claims (9)
- 第1触媒層、電解質層、第2触媒層の順に各インクの塗布と乾燥処理を行って膜電極接合体を製造する方法であって、
第1触媒層の乾燥処理温度よりも高い温度で電解質層の乾燥処理を行うと共に、
前記第1触媒層を乾燥処理する温度では残存しており電解質膜を乾燥処理する温度では分解または昇華して消失する物質を第1触媒層用のインク内に造孔剤として添加する工程と、該第1触媒層用のインクを塗布する工程と、該塗布された第1触媒層を乾燥処理する工程と、電解質層のインクを塗布する工程と、該塗布された電解質層を乾燥処理する工程と、第2触媒層用のインクを塗布する工程と、該塗布された第2触媒層を乾燥処理する工程、とを少なくとも含むことを特徴とする膜電極接合体の製造方法。 - 造孔剤として、炭酸アンモニウム、炭酸カルシウムまたは炭酸リチウムを含む炭酸塩、樟脳、またはナフタレンのいずれかを用いることを特徴とする請求項1に記載の膜電極接合体の製造方法。
- 第1触媒層を乾燥処理する温度が60℃以下の温度であり、電解質層を乾燥処理する温度が130℃以下の温度であることを特徴とする請求項2に記載の膜電極接合体の製造方法。
- 造孔剤の添加量が50wt%以下であることを特徴とする請求項1ないし3のいずれかに記載の膜電極接合体の製造方法。
- 第2触媒層用のインク内に電解質膜を乾燥処理する温度では分解または昇華して消失する物質を造孔剤として添加する工程をさらに含むことを特徴とする請求項1に記載の膜電極接合体の製造方法。
- 第1触媒層および第2触媒層のうち少なくとも第1触媒層用のインクの塗布と乾燥処理を2回以上の工程で行い、各工程におけるインクへの造孔剤の添加量を変化させることを特徴とする請求項1または5に記載の膜電極接合体の製造方法。
- インクの塗布工程は、造孔剤の添加量が50〜30wt%未満であるインク塗布層、30〜10wt%未満であるインク塗布層、および10wt%以下であるインク塗布層を形成する工程を少なくとも含むことを特徴とする請求項6に記載の膜電極接合体の製造方法。
- 請求項1〜7のいずれかの製造方法による得られる膜電極接合体。
- 請求項8に記載の膜電極接合体を用いた燃料電池。
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