JP2007532829A - 動電ポンプを用いる燃料電池システム - Google Patents
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Abstract
膜・電極接合体(110)を有する燃料電池(108)、液体燃料を含む燃料貯蔵器(102)、燃料貯蔵器(102)と燃料電池(108)をつなぐ導管(106)、及び導管(106)に接続されて、膜・電極接合体(110)の性能に悪影響を与えることなく、導管(106)を介して燃料貯蔵器(102)から燃料電池(108)に燃料をポンピングする動電式燃料ポンプ(104)を備えた燃料電池システムである。
Description
関連出願の相互参照
本出願は、2004年4月19日に出願された、米国特許出願第10/827788号(表題「Fuel Cell System With Electrokinetic Pump」)の優先権を請求するものであり、前記出願は、2003年10月17日に出願された国際出願PCT/US03/32895号の関連出願であり、2002年12月17日に出願された米国特許出願第10/322083号の一部継続出願であり、2002年10月18日に出願された米国特許出願第10/273723号の一部継続出願である。上記出願の各々の全開示内容を、あらゆる目的のために、ここで参照することにより本明細書に包含する。
本出願は、2004年4月19日に出願された、米国特許出願第10/827788号(表題「Fuel Cell System With Electrokinetic Pump」)の優先権を請求するものであり、前記出願は、2003年10月17日に出願された国際出願PCT/US03/32895号の関連出願であり、2002年12月17日に出願された米国特許出願第10/322083号の一部継続出願であり、2002年10月18日に出願された米国特許出願第10/273723号の一部継続出願である。上記出願の各々の全開示内容を、あらゆる目的のために、ここで参照することにより本明細書に包含する。
発明の背景
本発明は燃料電池に関し、具体的には、少なくとも一つの動電式ポンプを使用して燃料を移動させる燃料電池システムに関する。
現在、多くの異なる種類の燃料電池が使用されている。燃料電池には、気体を用いるものと、液体を用いるものがある。本発明は、液体を使用した燃料電池に関する。液体を使用した燃料電池には様々な種類があり、メタノール反応を利用した燃料電池もその中の一つである。メタノールを使用した燃料電池が広く使用される理由は、プロトンの密度が非常に高いためである。しかしながら、蟻酸から砂糖水までに亘る他の多くの液体燃料が提案されている。本発明は、液体燃料電池一般に適用できる。
本発明は燃料電池に関し、具体的には、少なくとも一つの動電式ポンプを使用して燃料を移動させる燃料電池システムに関する。
現在、多くの異なる種類の燃料電池が使用されている。燃料電池には、気体を用いるものと、液体を用いるものがある。本発明は、液体を使用した燃料電池に関する。液体を使用した燃料電池には様々な種類があり、メタノール反応を利用した燃料電池もその中の一つである。メタノールを使用した燃料電池が広く使用される理由は、プロトンの密度が非常に高いためである。しかしながら、蟻酸から砂糖水までに亘る他の多くの液体燃料が提案されている。本発明は、液体燃料電池一般に適用できる。
燃料電池の動作モードの一つは直接触媒変換法である。この方法を使用したメタノールの燃料電池は、DMFC、即ち、直接メタノール燃料電池として知られている。適切な触媒物質を用いてメタノールを膜・電極接合体(「MEA」)に直接注入することにより、プロトンを燃料から直接抽出する。プロトンは膜を通過して触媒電極に移動し、ここで酸化体(通常は酸素)と反応することにより水に変換される。
燃料電池の別の動作モードとしては、水素ガスを発生させる液体燃料の熱触媒分解法である。この場合、水素ガスは膜・電極接合体に送られ、ここで触媒反応によって分解される。プロトンは膜を通過し、第二触媒電極で酸化されて水となる。どちらの方法においても、電子は、電気回路を通って膜・電極接合体の一方の側から他方の側に搬送され、この電気回路の変位電流を使用して電気装置を作動させる。
燃料電池の別の動作モードとしては、水素ガスを発生させる液体燃料の熱触媒分解法である。この場合、水素ガスは膜・電極接合体に送られ、ここで触媒反応によって分解される。プロトンは膜を通過し、第二触媒電極で酸化されて水となる。どちらの方法においても、電子は、電気回路を通って膜・電極接合体の一方の側から他方の側に搬送され、この電気回路の変位電流を使用して電気装置を作動させる。
燃料電池の大きな問題の一つは、液体燃料の送達に適切な方法がないことである。初期段階においては、毛細管力や拡散などを利用するシステムのような受動的送達システムの開発に努力が注がれたが、これらの送達システムは十分な燃料を供給することができず、携帯用電子装置などの、要件の多い現在の応用分野で電力生成の要件を満たすことができなかった。現在、燃料の送達は、微細加工された隔膜及び逆止め弁を用いた膜ポンプ、並びに起動のための圧電スタックにより行われている。この種類のポンプは複数の欠点を有する。
通常、このポンプは非常な高圧で動作し、その動作に特殊な電子回路を必要とする。更に、従来型のポンプは、デューティサイクルが50%に過ぎない半波整流モードで動作するので、燃料送達が脈動的に行われる。更に、各サイクルにおける排出量が通常極めて小さいのでポンプ効率が悪い。ポンプ開発者は、この問題を解消するために、ポンプを非常に高い周波数で動作させようとする。しかし、この方法ではポンプの微妙な制御ができないので、気泡が発生した場合にポンプ性能が低下し、多くの場合ノイズを発生させる。また、この方式では、電池の出力及び/又は装置の電力需要に応じてフィードバック制御ループを行う装置を使用できない。従って、燃料電池用ポンプの改善が必要である。
通常、このポンプは非常な高圧で動作し、その動作に特殊な電子回路を必要とする。更に、従来型のポンプは、デューティサイクルが50%に過ぎない半波整流モードで動作するので、燃料送達が脈動的に行われる。更に、各サイクルにおける排出量が通常極めて小さいのでポンプ効率が悪い。ポンプ開発者は、この問題を解消するために、ポンプを非常に高い周波数で動作させようとする。しかし、この方法ではポンプの微妙な制御ができないので、気泡が発生した場合にポンプ性能が低下し、多くの場合ノイズを発生させる。また、この方式では、電池の出力及び/又は装置の電力需要に応じてフィードバック制御ループを行う装置を使用できない。従って、燃料電池用ポンプの改善が必要である。
一般に、従来のシステムは、膜・電極接合体を有するチャンバを通して、単純に貯蔵器から混合燃料液をポンピングする。この方式の一つの問題は、燃料のかなりの部分が、膜・電極接合体の触媒と全く接触することなくこのチャンバを通り過ぎてしまうことである。燃料の消費は、膜・電極接合体においてのみ起こる。膜・電極接合体の表面に垂直に燃料を移動させる能動的な構造が無い場合、燃料を膜・電極接合体に到達させる唯一の方法は、拡散である。この方法は、液体が効率的なエネルギー変換無しにシステムを通過するため、燃料送達システム全体の非効率性に直結する。
更なる問題は、チャンバを通過する間に燃料が消費されてしまい、膜・電極接合体の長さ方向に沿った位置に応じて全体的な燃料濃度を低下させることである。燃料は、膜・電極接合体に接触するときに電流に変換される。拡散現象だけによって液流の境界層に燃料を補充する方式では、膜・電極接合体の表面に沿って濃度勾配が形成され、電池の領域によって効率がばらつくこととなる。従って、燃料電池内部における燃料送達を改善する必要がある。
更なる問題は、チャンバを通過する間に燃料が消費されてしまい、膜・電極接合体の長さ方向に沿った位置に応じて全体的な燃料濃度を低下させることである。燃料は、膜・電極接合体に接触するときに電流に変換される。拡散現象だけによって液流の境界層に燃料を補充する方式では、膜・電極接合体の表面に沿って濃度勾配が形成され、電池の領域によって効率がばらつくこととなる。従って、燃料電池内部における燃料送達を改善する必要がある。
発明の概要
従って、本発明は、膜・電極接合体を有する燃料電池、液体燃料を貯蔵する燃料貯蔵器、燃料貯蔵器と燃料電池を接続する導管、導管に接続された動電式燃料ポンプ、及び複数の電極を有する動電式燃料ポンプを備えた燃料電池システムを目的とする。本動電式燃料ポンプは、導管を通して燃料貯蔵器から燃料電池に燃料を移動させる。本動電式燃料ポンプの電極が膜・電極接合体の性能に悪影響を与えることはない。本動電式燃料ポンプの電極は、容量性の炭素電極を含むことができる。
本燃料電池システムはまた、導管に接続された混合チャンバ、及び高温燃料改質器を有することができる。場合によっては、本燃料電池システムは、混合チャンバ、及び導管に接続された動電式混合ポンプを有する。本動電式混合ポンプは、振動ポンプであってよく、複数の逆止め弁を備えることができる。
従って、本発明は、膜・電極接合体を有する燃料電池、液体燃料を貯蔵する燃料貯蔵器、燃料貯蔵器と燃料電池を接続する導管、導管に接続された動電式燃料ポンプ、及び複数の電極を有する動電式燃料ポンプを備えた燃料電池システムを目的とする。本動電式燃料ポンプは、導管を通して燃料貯蔵器から燃料電池に燃料を移動させる。本動電式燃料ポンプの電極が膜・電極接合体の性能に悪影響を与えることはない。本動電式燃料ポンプの電極は、容量性の炭素電極を含むことができる。
本燃料電池システムはまた、導管に接続された混合チャンバ、及び高温燃料改質器を有することができる。場合によっては、本燃料電池システムは、混合チャンバ、及び導管に接続された動電式混合ポンプを有する。本動電式混合ポンプは、振動ポンプであってよく、複数の逆止め弁を備えることができる。
任意選択的に、本燃料電池システムは、燃料電池の内部に配置される複数の動電式攪拌ポンプを有し、よって燃料電池内の燃料を攪拌する。任意選択的に、本燃料電池システムは、燃料電池によって生成された電流をモニタリングする電流モニタを有する。任意選択的に、燃料電池システムは、燃料電池の温度を感知する温度センサを有する。コントローラは、電流モニタが検知した電流及び/又は温度センサが感知した温度に基づいて、動電式燃料ポンプ及び/又は動電式攪拌ポンプの流れを制御することができる。
本燃料電池システムはまた、動電式再循環ポンプを備え、これにより、膜・電極接合体の陰極で生成された反応生成物を、膜・電極接合体の陽極にポンピングすることができる。任意選択的に、本燃料電池システムは、コントローラに接続された濃度センサを有し、この濃度センサが検知した濃度に基づいて、動電式再循環ポンプの流れを制御する。
本燃料電池システムはまた、動電式再循環ポンプを備え、これにより、膜・電極接合体の陰極で生成された反応生成物を、膜・電極接合体の陽極にポンピングすることができる。任意選択的に、本燃料電池システムは、コントローラに接続された濃度センサを有し、この濃度センサが検知した濃度に基づいて、動電式再循環ポンプの流れを制御する。
任意選択的に、燃料電池の内部に複数の熱伝導ポスト又は熱伝導フィンが配置される。任意選択的に、本燃料電池システムは、燃料電池の外側表面と熱接触する複数の熱伝導フィンを有する。
燃料電池を、中心部に流路を有する円筒形に形成し、この中心流路に沿って燃料電池に燃料を供給することができる。或いは、燃料電池を、外環部に流路を有する円筒形に形成し、この外環流路に沿って燃料を燃料電池に供給することができる。
燃料電池を、中心部に流路を有する円筒形に形成し、この中心流路に沿って燃料電池に燃料を供給することができる。或いは、燃料電池を、外環部に流路を有する円筒形に形成し、この外環流路に沿って燃料を燃料電池に供給することができる。
本発明はまた、発電方法を目的とし、本方法は、動電式燃料ポンプを用いて燃料貯蔵器から燃料電池に燃料をポンピングすること、及び燃料電池内の膜・電極接合体に燃料を通過させることにより電流を発生させることを含む。任意選択で、燃料電池によって生成された電流をモニタリングし、この燃料電池によって生成された電流に基づいて、燃料貯蔵器からの燃料のポンピング量を制御する。任意選択で、複数の攪拌用動電式ポンプを使用して燃料電池内の燃料を攪拌する。任意選択で、動電式再循環ポンプにより、膜・電極接合体の陰極に生成された反応生成物を、膜・電極接合体の陽極にポンピングする。
添付図面を参照することにより、本発明に対する理解を深めることができる。
添付図面を参照することにより、本発明に対する理解を深めることができる。
詳細な説明
図1に、本発明の第一の実施形態による燃料システム100の概略図を示す。燃料は、動電式燃料ポンプ104により、燃料貯蔵器102から導管106を経由して燃料電池108にポンピングされる。燃料電池108は、燃料を電気と反応生成物に変換する膜・電極接合体(「MEA」)110を有する。
本システムで使用される燃料及び燃料電池の種類に応じて、任意選択的に、燃料は、燃料電池108にポンピングする前に混合チャンバ112を経由させることができる。システムで使用される燃料及び燃料電池の種類に応じて、任意選択的に、燃料は、燃料電池108にポンピングする前に高温燃料改質器114を経由させることもできる。混合チャンバ112は、一つ又は複数の希釈液貯蔵器(図示せず)に接続することができ、一つ又は複数の追加的な動電式ポンプ(図示せず)を用いて希釈液を混合チャンバ112にポンピングすることができる。
図1に、本発明の第一の実施形態による燃料システム100の概略図を示す。燃料は、動電式燃料ポンプ104により、燃料貯蔵器102から導管106を経由して燃料電池108にポンピングされる。燃料電池108は、燃料を電気と反応生成物に変換する膜・電極接合体(「MEA」)110を有する。
本システムで使用される燃料及び燃料電池の種類に応じて、任意選択的に、燃料は、燃料電池108にポンピングする前に混合チャンバ112を経由させることができる。システムで使用される燃料及び燃料電池の種類に応じて、任意選択的に、燃料は、燃料電池108にポンピングする前に高温燃料改質器114を経由させることもできる。混合チャンバ112は、一つ又は複数の希釈液貯蔵器(図示せず)に接続することができ、一つ又は複数の追加的な動電式ポンプ(図示せず)を用いて希釈液を混合チャンバ112にポンピングすることができる。
図2は、二つの動電式ポンプを使用する本発明の第二の実施形態による燃料電池システム120の概略図を示す。動電式燃料ポンプ122は、燃料貯蔵器124から導管126を通して燃料を移動させる。任意選択的に、導管126は二つの枝管128、130に分岐され、各枝管は混合チャンバ132の両端で終端させる。動電式燃料ポンプ122は、燃料電池の発電能力に適した速度で燃料を送達する。混合チャンバ132の各側に、それぞれ流量の約半分が送達される。動電式混合ポンプ134は振動モードで動作し、混合燃料を混合チャンバ132から膜・電極接合体138を有する燃料電池136に送達する。任意選択により、使用済みの燃料は、戻し管139により混合チャンバ132に戻す。
燃料電池内の膜・電極接合体は、通常、燃料の変換を行う触媒、プロトンを陽極から陰極に運ぶプロトン交換要素、及び燃料電池によって生成された電流を流す導体を含む。水素を使用した燃料電池における触媒は、通常、陽極、陰極共に、プラチナである。しかしながら、メタノールのような液体燃料の変換には、通常、プラチナ/ルテニウムの混合物などの混合触媒が陽極において必要である。交換要素は、デュポン社製のナフィオンなど、スルホン化パーフルオロ炭素膜ファミリーから選択されることが多い。触媒は、通常、多孔質の炭素支持材上に保持され、この支持材は、陽極と陰極において導電性の集電プレートとして機能する。或いは、触媒は、多孔質のプロトン交換膜上に保持される。
燃料電池内の膜・電極接合体は、通常、燃料の変換を行う触媒、プロトンを陽極から陰極に運ぶプロトン交換要素、及び燃料電池によって生成された電流を流す導体を含む。水素を使用した燃料電池における触媒は、通常、陽極、陰極共に、プラチナである。しかしながら、メタノールのような液体燃料の変換には、通常、プラチナ/ルテニウムの混合物などの混合触媒が陽極において必要である。交換要素は、デュポン社製のナフィオンなど、スルホン化パーフルオロ炭素膜ファミリーから選択されることが多い。触媒は、通常、多孔質の炭素支持材上に保持され、この支持材は、陽極と陰極において導電性の集電プレートとして機能する。或いは、触媒は、多孔質のプロトン交換膜上に保持される。
現在、携帯用燃料電池システムに使用可能な市販のマイクロポンプは、マイクロチップバルブを用いた圧電起動の膜ポンプだけである。本発明は、燃料電池システム内の燃料を移動するために動電式ポンプを使用することを提案する。従来型の動電式ポンプは物性的に不適合であるため、燃料電池システムには使用できない。具体的には、従来型の動電式ポンプは金属電極を使用しているために、正の金属イオンが溶液に供給されて膜・電極接合体に悪影響を与える。更に、従来型の動電式ポンプは、二重層からなる保持体にイオン溶液を使用している。イオン溶液は、燃料電池システムの触媒活動に悪影響を与え得る。従って、燃料電池に使用される触媒と適合する材料を特に選択して使用する、従来とは異なった設計を選択しなければならない。
本発明は、燃料電池内の燃料と反応生成物を、動電式ポンプを使用して移動させる。燃料電池に使用可能な動電式ポンプには、容量性炭素電極を使用したポンプが含まれ、このポンプは、電流ループ内で行われるイオン交換に電子を提供し、ポンプ内に液流を作ることに役立つ。動電式ポンプは、小型で静かな低消費電力のデバイスであり、十分な量の燃料を燃料電池に送達できる。更に、低電圧運転が可能であり、その電圧は電子装置内に通常存在する電源から供給できる。
本発明は、燃料電池内の燃料と反応生成物を、動電式ポンプを使用して移動させる。燃料電池に使用可能な動電式ポンプには、容量性炭素電極を使用したポンプが含まれ、このポンプは、電流ループ内で行われるイオン交換に電子を提供し、ポンプ内に液流を作ることに役立つ。動電式ポンプは、小型で静かな低消費電力のデバイスであり、十分な量の燃料を燃料電池に送達できる。更に、低電圧運転が可能であり、その電圧は電子装置内に通常存在する電源から供給できる。
図3A〜Cは、本発明に使用できる動電式ポンプ140を示す。本動電式ポンプは、例えば、前述した燃料電池システムの第一の実施形態の動電式燃料ポンプ104として、或いは前述した燃料電池システムの第二の実施形態の動電式燃料ポンプ122として使用することができる。
図3A〜Cに示すように、本発明の動電式ポンプ140は、電位差を有する二つの容量性電極144a、144bの間に挟まれた多孔質の誘電材料142を有する。好適には、電極144aと144bが多孔質の誘電材料142に直接接触していることにより、多孔質誘電材料の両端間の電圧降下が、二つの電極間の電圧降下の少なくとも10%、好ましくは少なくとも50%、最適には少なくとも85%である。このような構成はポンプ材142の両端の電位を最大化し、よって所定の流速を得るために必要な電圧を低減させる。有利には、動電式ポンプ140は低い電圧で駆動することができ、小型のシステムへの集積、又は高感度電子デバイスへの密結合に適している。更に、多孔質の誘電材料142に密結合する電極144a及び144bを使用したサンドイッチ構造は、ポンプ140が、多孔質の誘電材料の表面を通してポンピングを行う場合、多孔質誘電材料の反りを防止する効果がある。ポンプの反りは、循環的にポンピングされる流体量を減少させる。
図3A〜Cに示すように、本発明の動電式ポンプ140は、電位差を有する二つの容量性電極144a、144bの間に挟まれた多孔質の誘電材料142を有する。好適には、電極144aと144bが多孔質の誘電材料142に直接接触していることにより、多孔質誘電材料の両端間の電圧降下が、二つの電極間の電圧降下の少なくとも10%、好ましくは少なくとも50%、最適には少なくとも85%である。このような構成はポンプ材142の両端の電位を最大化し、よって所定の流速を得るために必要な電圧を低減させる。有利には、動電式ポンプ140は低い電圧で駆動することができ、小型のシステムへの集積、又は高感度電子デバイスへの密結合に適している。更に、多孔質の誘電材料142に密結合する電極144a及び144bを使用したサンドイッチ構造は、ポンプ140が、多孔質の誘電材料の表面を通してポンピングを行う場合、多孔質誘電材料の反りを防止する効果がある。ポンプの反りは、循環的にポンピングされる流体量を減少させる。
好適には、リード線148は、電極144a及び144bの外側表面に接続される。多孔質誘電材料142、電極144a、144b、及び電極リード148は、支持体150間に挟むことができ、各支持体がホール152を有することにより、ポンプ流は多孔質誘電材料142、及び電極144a、144bを通って流れることができる。支持体150は、ポンプ140を保持する助けとなる。ポンプ140の安定は、電極144a、144bに均一な流束を維持する助けとなる。
好適には、ポンプ140は、接着材料156を用いて積層することにより、ポンプとその積層で集積体を形成することができる。この集積体はチップ様アセンブリとすることができ、このアセンブリは、Phillip H. Paul, David W. Neyer及びJason E. Rehmを発明者とする2002年7月17日出願の米国特許出願番号第10/198223号(表題「Laminated Flow Device」)に記載されており、この特許文献は参照により本明細書に包含する。或いは、ポンプ140は、例えばエッチングしたチップの上に配置されるか又は本分野において既知の他の何らかの手段によりフローシステムに組み込まれる。
好適には、ポンプ140は、接着材料156を用いて積層することにより、ポンプとその積層で集積体を形成することができる。この集積体はチップ様アセンブリとすることができ、このアセンブリは、Phillip H. Paul, David W. Neyer及びJason E. Rehmを発明者とする2002年7月17日出願の米国特許出願番号第10/198223号(表題「Laminated Flow Device」)に記載されており、この特許文献は参照により本明細書に包含する。或いは、ポンプ140は、例えばエッチングしたチップの上に配置されるか又は本分野において既知の他の何らかの手段によりフローシステムに組み込まれる。
ポンプが一方向にポンピングを行うことができる時間の長さは、電極の物理的特性によって制限される。電極は多孔質の炭素材料であり、動作中スーパーキャパシタとして機能する。従って、電極は、貯蔵器に運ばれる流体の容積を分配できる大きさでなければならない。この電極の大きさは、容積(分配される体積と単位容積当たりの電流の積)を、燃料の電気化学的劣化が起こる前に電極が保持できる単位体積当たりの電荷量で除算することによって求められる。
好適には、本発明の燃料電池システムは、振動モードで動作する動電式ポンプを使用する。この動作モードでは、一定の電圧がポンプに印加され、電極の容量によって決まる期間に亘って流体を一方向に移動させ、流体は、電極の表面に生じた電位によってポンプを介して引き出される。イオンは電極の二重層から引き出され、電極の電位がファラディ処理を駆動するのに必要な電位を超えるまで電流の流れを保持する。好ましくは、ポンプの電位は、ファラディ処理による望ましくない電気化学的変換を避けるため、この電位を超える前に反転される。ポンプは一般に、電位が切り替わるとき、電極間でイオンを前後動かすことによって、ポンプ内に電気浸透流を発生させる。電位の切り替えは、方形波、穏やかに変わる波形、鋸歯状波などの形状を取ることができる。均一な燃料流を維持するために好ましい形状は方形波である。
好適には、本発明の燃料電池システムは、振動モードで動作する動電式ポンプを使用する。この動作モードでは、一定の電圧がポンプに印加され、電極の容量によって決まる期間に亘って流体を一方向に移動させ、流体は、電極の表面に生じた電位によってポンプを介して引き出される。イオンは電極の二重層から引き出され、電極の電位がファラディ処理を駆動するのに必要な電位を超えるまで電流の流れを保持する。好ましくは、ポンプの電位は、ファラディ処理による望ましくない電気化学的変換を避けるため、この電位を超える前に反転される。ポンプは一般に、電位が切り替わるとき、電極間でイオンを前後動かすことによって、ポンプ内に電気浸透流を発生させる。電位の切り替えは、方形波、穏やかに変わる波形、鋸歯状波などの形状を取ることができる。均一な燃料流を維持するために好ましい形状は方形波である。
図4は、本発明の振動モードで使用できる動電式ポンプ160の概略図である。図4に示す動電式ポンプは、例えば、前述の第二の実施形態による動電式混合ポンプ134として使用することができる。図4に示すように、動電式ポンプ160は、正のゼータ電位を有する多孔質の誘電材料162と、負のゼータ電位を有する多孔質の誘電材料164を有している。動電式ポンプ160には三つの電極が使用されている。一つの内部電極166は、二つの多孔質誘電材料162、164の間に、各多孔質誘電材料の内側表面に隣接して位置する。二つの外側電極168及び170は、各多孔質誘電材料の外側表面と接触又は隣接している。電極166、168及び170は、それぞれリード線174、176及び178を介して外部の電源172に接続されている。本実施形態においては、電極168及び170は接地されることが好ましく、電源172の駆動電圧が中央の電極166に印加される。
多孔質誘電材料からなる複数のシートと複数の電極とを有する多要素ポンプも提供可能であり、この場合、隣接する二つの絶縁材シートの間に一つの電極が配置される。多孔質誘電材料からなる各シートのゼータ電位値は、隣接するシートと反対の符号を有している。流量を増やすため、二つ以上のポンプを並列に接続することができるか、又は圧力を増やすために二つ以上のポンプを直列に接続することができる。これは例えば、Rakestraw等を発明者とする米国特許第6719535号に記載されており、ここで参照することによりこの特許文献の内容全体を本明細書に包含する。
多孔質誘電材料からなる複数のシートと複数の電極とを有する多要素ポンプも提供可能であり、この場合、隣接する二つの絶縁材シートの間に一つの電極が配置される。多孔質誘電材料からなる各シートのゼータ電位値は、隣接するシートと反対の符号を有している。流量を増やすため、二つ以上のポンプを並列に接続することができるか、又は圧力を増やすために二つ以上のポンプを直列に接続することができる。これは例えば、Rakestraw等を発明者とする米国特許第6719535号に記載されており、ここで参照することによりこの特許文献の内容全体を本明細書に包含する。
図5は、動電式ポンプ160と同じ種類であるが、本発明に使用できる二つの逆止め弁182、184を有する動電式ポンプ180の概略図を示す。ポンプ180の内部電極166に負の電圧が印加されると、二つの逆止め弁の結合部は加圧され、第一の逆止め弁182は閉じて第二の逆止め弁184が開き、液体はポンプ180から流出する。中間電極166に正の電圧が印加されると、逆止め弁184が閉じて燃料電池への液体の流れを阻止し、逆止め弁182が開いてポンプ180に流れが発生する。ハーフサイクル当たりの電荷が均衡している時、第二の電極166に正の電圧が印加されると、ポンプサイクルの第2のハーフサイクルが電極再生のために使用できる。
図6は、振動モードの本発明に使用できる四つの逆止め弁202、204、206、208を有する動電式ポンプ200の概略図である。四つの逆止め弁を有する構成は、単一方向の流れを発生させ、ポンプサイクルの各半分の両方でポンプを利用することができる。ポンプ200は、二つの別個の入口210、212を有している。ポンプ200の内部には、二つの別個の出口218、220に接続する二つの異なる流路214及び216が存在する。図6に示すポンプは間接型ポンプであり、ポンプ200内部の流体230を、第一の流路214内の流体及び第二の外側流路216内部の流体から物理的に分離する非透過性且つ可撓性の障壁222を有している。ポンプ200内部の流体をポンピングすると、流体によって可撓性の障壁222がたわみ、第一流路214及び第二流路216の内の流体をポンピングする。
ポンプサイクルの最初の半分では、第一流路214の流入口210及び逆止め弁202を介して流体がポンピングされる間に、第二の流路216の逆止め弁208を介して流体がポンピングされ、流出口220から排出される。ポンプサイクルの次の半分では、第二の外側の流路216の流入口212と逆止め弁206を介して流体が吸引される間に、第一の流路214の逆止め弁204を介して流体がポンピングされ、流出口218から排出される。外側の流体は同一であっても、異なっていてもよい。流路214、216は、逆止め弁202と206の手前又は逆止め弁204及び208の後方、或いはその両方で結合することができる。これにより、本ポンプの電解液及び電極が燃料又は膜・電極接合体と接触することがなくなるため、燃料又は膜・電極接合体に対して悪影響を与える恐れのある電解液及び電極をポンプに使用することが可能になる。
ポンプサイクルの最初の半分では、第一流路214の流入口210及び逆止め弁202を介して流体がポンピングされる間に、第二の流路216の逆止め弁208を介して流体がポンピングされ、流出口220から排出される。ポンプサイクルの次の半分では、第二の外側の流路216の流入口212と逆止め弁206を介して流体が吸引される間に、第一の流路214の逆止め弁204を介して流体がポンピングされ、流出口218から排出される。外側の流体は同一であっても、異なっていてもよい。流路214、216は、逆止め弁202と206の手前又は逆止め弁204及び208の後方、或いはその両方で結合することができる。これにより、本ポンプの電解液及び電極が燃料又は膜・電極接合体と接触することがなくなるため、燃料又は膜・電極接合体に対して悪影響を与える恐れのある電解液及び電極をポンプに使用することが可能になる。
動電式ポンプは容量性電極を使用することができる。容量性電極は、種々の異なる材料から製造することができる。例えば、酸化リソニウムなどの酸化金属、又は塩化銀などのハロゲン化金属は、擬似容量性システムとして機能し、この擬似システムにおいて、電極における電気化学反応により、電極材料が電流を運ぶイオン種に逆変換される。しかしながら、これらの電極は、動電式ポンプによって駆動される燃料送達システム、即ち、ポンプが燃料と接触し、この燃料が膜・電極接合体に接触するシステムにおいては、触媒に対する金属イオンの悪影響のため、使用することができない。しかしながら、これらの電極は、電極が燃料に直接接触しない間接型ポンプでは使用可能である。
別の種類の容量性電極は、多孔質の炭素電極である。この電極材料は、二重層の電極−電解液の界面にイオンを蓄えることができ、炭素電極は、材料1グラム当たり100ファラッド程度の電荷を蓄えることができる。
別の種類の容量性電極は、多孔質の炭素電極である。この電極材料は、二重層の電極−電解液の界面にイオンを蓄えることができ、炭素電極は、材料1グラム当たり100ファラッド程度の電荷を蓄えることができる。
多くの場合、動電式ポンプの動作により、燃料と電極の接触面で電気化学反応が起こる。その結果生成される電気化学的生成物は、燃料電池アセンブリと適合性を有しなければならない。好適には、生成物は、気体であれ液体であれ、電池の膜・電極接合体によって燃料として消費可能な化学物質である。燃料電池にとって、燃料電池チャンバにおけるガス状生成物の生成は、その生成物が触媒毒でない限り他の分野で利用できるので、大きな問題ではない。膜・電極接合体はガスを発生させるので、ポンプを含め、本システムは、これらのガス状生成物に対処できるように設計されなければならない。
燃料の混合が、燃料電池アセンブリ内の触媒作用に有害であってはならない。従って、動電式ポンプを流れる混合燃料の電気浸透性を向上させるために燃料に添加される化学薬品は、注意深く選択されなければならない。一般に、溶解すると金属イオン(正電荷)となる化学薬品の添加は避けることが好ましい。負イオンの添加は一般に許容されると考えられる。
燃料の混合が、燃料電池アセンブリ内の触媒作用に有害であってはならない。従って、動電式ポンプを流れる混合燃料の電気浸透性を向上させるために燃料に添加される化学薬品は、注意深く選択されなければならない。一般に、溶解すると金属イオン(正電荷)となる化学薬品の添加は避けることが好ましい。負イオンの添加は一般に許容されると考えられる。
システムの動作を可能にする添加剤には、蟻酸及び炭酸が含まれる。蟻酸及び炭酸は、システムが動作し始めると燃料電池混合物中にも見られるようになる。蟻酸は、メタノールの触媒酸化作用における中間生成物であり、直接メタノール燃料電池内の膜・電極接合体及びメタノール変質器内で起こるプロセスである。動電式ポンプの電極で形成された蟻酸は、膜・電極接合体に送達されるとすべて消費される。炭酸は、膜・電極接合体においても発生する二酸化炭素が水に溶解すると形成される。電気浸透性を向上させる手段として、又は動電式ポンプの電極で発生する電気化学反応によって、前もって燃料流に炭酸が添加されると、膜・電極接合体におけるガスの発生が加速する。これにより燃料電池に問題が生じてはならない。
電極に好ましい二重層の容量性部材は、その幾何学的表面積に対して非常に大きな微視的表面積を有する炭素である。二つのピークを有する孔分布を持つ単層炭素エーロゲルが好ましい。動作流に比較的大きな孔が適していること、及び比較的小さな孔がナノポーラス領域にあることにより材料の容量が非常に大きいことが望ましい。使用可能な別の形態は、炭素エーロゲルを浸み込ませたカーボン紙である。その他の使用可能な炭素材料には、炭素エーロゲル、例えば、モノリシック炭素エーロゲル発泡材、炭素織布、炭素繊維(熱分解されたポリアクリロニトリル繊維及び熱分解されたセルロースファイバー等)、カーボンナノチューブ、カーボンブラック、拡散炭素粒子ポリマー、及び炭素粒子のフリットが含まれる。また、広い微視的表面積を有する他の導電性材料も使用可能であり、例えば、焼結金属、ナノポーラス金、穿孔された金属板、多孔質フリット、多孔質の膜、デリビブラシなどのナノポーラス金属類、及び表面の粗加工、エッチング又は白金合金化などにより表面積を拡大処理した金属を使用できる。
電極に好ましい二重層の容量性部材は、その幾何学的表面積に対して非常に大きな微視的表面積を有する炭素である。二つのピークを有する孔分布を持つ単層炭素エーロゲルが好ましい。動作流に比較的大きな孔が適していること、及び比較的小さな孔がナノポーラス領域にあることにより材料の容量が非常に大きいことが望ましい。使用可能な別の形態は、炭素エーロゲルを浸み込ませたカーボン紙である。その他の使用可能な炭素材料には、炭素エーロゲル、例えば、モノリシック炭素エーロゲル発泡材、炭素織布、炭素繊維(熱分解されたポリアクリロニトリル繊維及び熱分解されたセルロースファイバー等)、カーボンナノチューブ、カーボンブラック、拡散炭素粒子ポリマー、及び炭素粒子のフリットが含まれる。また、広い微視的表面積を有する他の導電性材料も使用可能であり、例えば、焼結金属、ナノポーラス金、穿孔された金属板、多孔質フリット、多孔質の膜、デリビブラシなどのナノポーラス金属類、及び表面の粗加工、エッチング又は白金合金化などにより表面積を拡大処理した金属を使用できる。
動電式ポンプの要素は、一般に、多孔性の誘電材料と呼ばれる。適切な誘電材料は、当業者には周知であり、多孔質のポリマー膜又は相分離材料などの有機物とすることができる。適切な誘電物質はまた、ポーラス焼結セラミック、又はシリカ、アルミナ、チタニアなどのポーラス無機酸化物、膜、エーロゲル、圧縮シリカビード、微細加工アレー、刻印アレー、或いはエンボス加工アレー、バイコールガラスなどの相分離多孔質ガラス、及び相分離セラミックなどの無機物とすることもできる。
好適には、多孔質誘電材料の孔の直径は約50〜500ナノメータであり、よって導管は高い停止圧を有しながら、実質的な二層オーバーレイを有しない。多孔質誘電材料の他の好ましい特性は、高いゼータ電位及び狭い孔分布である。多孔質誘電材料の具体的な例としては、アノポア(Anopore)という商品名で販売されている高純度のアルミナ膜、及び多孔質ポリフッ化ビニリデン、例えばデュラポア(Durapore)という商品名で販売されているものが挙げられ、これらは、約100〜200ナノメータの孔サイズを有することができ、且つ親水加工が可能で、約−30〜−60mVのゼータ電位を有することができる。
好適には、多孔質誘電材料の孔の直径は約50〜500ナノメータであり、よって導管は高い停止圧を有しながら、実質的な二層オーバーレイを有しない。多孔質誘電材料の他の好ましい特性は、高いゼータ電位及び狭い孔分布である。多孔質誘電材料の具体的な例としては、アノポア(Anopore)という商品名で販売されている高純度のアルミナ膜、及び多孔質ポリフッ化ビニリデン、例えばデュラポア(Durapore)という商品名で販売されているものが挙げられ、これらは、約100〜200ナノメータの孔サイズを有することができ、且つ親水加工が可能で、約−30〜−60mVのゼータ電位を有することができる。
ここに記載したポンプは、様々な方法を使って製造することができる。最も単純なポンプは、種々の要素を適切な順番で重ね合わせ、これらを固定することにより製造することができる。別法としては、米国特許出願第10/198223号、米国特許公報2004−0011648、及び国際出願PCT/US03/22306に開示されたものなどのようなラミネーション法を使用することができる。これら特許文献は、ここで参照することにより、その内容全体を本明細書に包含する。
図7は、本発明の第三の実施形態による燃料電池システム300の概略図である。図7に示すように、燃料貯蔵器302に保存されている燃料は、動電式燃料ポンプ304によりポンピングされて、送達管306を通り、燃料電池308に達する。燃料電池308は、膜・電極接合体310及び貯蔵部312を備えている。貯蔵部312には、振動モードで動作する一つ又は複数の動電式攪拌ポンプ314が配置されて、貯蔵部内の混合燃料を攪拌する。燃料電池308は更に、少なくとも一つの透過膜316を有していることにより、燃料−電気変換の副産物として生成されるガスを排出することができる。
送達管306は、燃料電池の物理的な大きさに応じて、単一の導管、又は燃料電池アセンブリ308全体に燃料を均等に分配できる給配用枝管に分枝された導管とすることができる。燃料は、燃料から利用可能なエネルギーとシステムの変換効率に基づく電力需要に適した速度で送達される。例えば、燃料としてメタノールを使用した場合、利用できるエネルギーは、−698.2kJ/モルである。直接メタノール燃料電池システムの一般的な総合効率は22%である。従って、直接メタノール燃料電池からは、通常、メタノール1cm3当たり1W*hの電力が期待できる。
送達管306は、燃料電池の物理的な大きさに応じて、単一の導管、又は燃料電池アセンブリ308全体に燃料を均等に分配できる給配用枝管に分枝された導管とすることができる。燃料は、燃料から利用可能なエネルギーとシステムの変換効率に基づく電力需要に適した速度で送達される。例えば、燃料としてメタノールを使用した場合、利用できるエネルギーは、−698.2kJ/モルである。直接メタノール燃料電池システムの一般的な総合効率は22%である。従って、直接メタノール燃料電池からは、通常、メタノール1cm3当たり1W*hの電力が期待できる。
任意選択的に、燃料電池システムは、燃料電池システムによって生成された電流を検知する電流モニタ318を備える。電流モニタ318を使用して、コントローラ319へのフィードバックを行い、第一の動電式ポンプ304の流量を制御することができる。更に、一つ又は複数の燃料濃度モニタ320を貯蔵部312の内部に配置することができる。濃度モニタ320を使用して、コントローラ319にフィードバックを行い、動電式攪拌ポンプ314の流れを制御することができる。
電流モニタ318及び濃度モニタ320を一緒に使用することにより、貯蔵部312への燃料の流量と攪拌の程度の双方を測定することができる。これらの信号をコントローラ319へのフィードバックとして使用することにより、動電式燃料ポンプ304と動電式攪拌ポンプ314を制御し、膜・電極接合体近傍に最適な混合燃料を供給することができる。動作中、燃料の消費又は送達速度が上昇すると、貯蔵部312に大きな濃度勾配が形成され、更なる攪拌が必要となる。多数のモニタを用いるフィードバックループによりこのような必要性に対処する。
電流モニタ318及び濃度モニタ320を一緒に使用することにより、貯蔵部312への燃料の流量と攪拌の程度の双方を測定することができる。これらの信号をコントローラ319へのフィードバックとして使用することにより、動電式燃料ポンプ304と動電式攪拌ポンプ314を制御し、膜・電極接合体近傍に最適な混合燃料を供給することができる。動作中、燃料の消費又は送達速度が上昇すると、貯蔵部312に大きな濃度勾配が形成され、更なる攪拌が必要となる。多数のモニタを用いるフィードバックループによりこのような必要性に対処する。
図8A及び8Bは、本発明に使用可能な動電式攪拌ポンプアセンブリ322を示す。動電式攪拌ポンプアセンブリ322は支持材324を有し、この支持材は、液体の循環とガスの除去のための開口部326を有している。ポンプアセンブリ322は、複数のポンプ328を備える。ポンプが振動モードで動作するように、AC電源332とポンプ328の電極334、336は、複数のリード線330によって接続される。ポンプ要素338は、これら二つの電極に挟まれている。
図に示す攪拌ポンプ328は、攪拌ポンプが相い違いに位相をずらして動作するように接続されている。リード線330は、燃料との接触を防止する適切な手段により、支持材324に取り付けられる。稼動中、ポンプアセンブリ322中の全ての攪拌ポンプ328に印加される電位の極性を同時に切り替えることによって、燃料は、反対方向に交互に揺さぶられる。別法では、全てのポンプ328の動作を同期させて(即ち一致させて)、必要なリード線の数を減らすことが可能である。ポンプが占める面積は、ポンプアセンブリの開口部が占める面積と、略、等しい。
図に示す攪拌ポンプ328は、攪拌ポンプが相い違いに位相をずらして動作するように接続されている。リード線330は、燃料との接触を防止する適切な手段により、支持材324に取り付けられる。稼動中、ポンプアセンブリ322中の全ての攪拌ポンプ328に印加される電位の極性を同時に切り替えることによって、燃料は、反対方向に交互に揺さぶられる。別法では、全てのポンプ328の動作を同期させて(即ち一致させて)、必要なリード線の数を減らすことが可能である。ポンプが占める面積は、ポンプアセンブリの開口部が占める面積と、略、等しい。
動電式攪拌ポンプ328は貯蔵部内に構築されるので、開口部326を介して抵抗を殆ど有さずに、動電式攪拌ポンプアセンブリ322の攪拌ポンプの間を液体が通過できる。ポンプに向かう流体流を一定に保つため、ポンプ328の半数が常に一方向に向けてポンピングしていることが望ましい。図7に示すように、攪拌ポンプ328は、貯蔵部312の送達側から膜・電極接合体側へ、またその逆へ、液体を移動させる。この純粋な効果は、単純に、小さい抵抗で多量の移動を行うことである。これは、ポンプの圧力−生成要件を有意に低減させ、よって更なる利点を生む。動電式攪拌ポンプは、動電式燃料ポンプの設計に比べ、相対的に平均孔サイズが大きな孔を使用することができる。大きな孔を有するポンプは非常に低い電解液濃度で動作することができ、動作電流が低減する。これにより、低電圧での動作も可能となる。
開口部326はまた、燃料の酸化中に、膜・電極接合体の陽極に発生するガスをすべて除去するための通路になる。例えば、直接メタノール燃料電池の陽極によるメタノールの酸化中、消費されるメタノールの各分子について、二酸化炭素の分子が発生する。二酸化炭素分子は、通常気泡として発生した後ガス状となるもので、貯蔵部から除去されねばならない。動電式攪拌ポンプが往復運動モードで動作するとき、そのフローパターンは2つの目的にかなっている。第一に、このフローは、動電式ポンプの積層に設けられた開口部を通して気泡を運び、よってガス透過膜316を通してガスが排出される。第二に、貯蔵部312内部の電動式攪拌ポンプが膜・電極接合体314に比較的近接して位置し、膜・電極接合体全体に清掃流を提供することは、膜・電極接合体の表面に発生するガスを除去する助けとなる。膜・電極接合体からガスを除去することにより、膜・電極接合体の表面が露出し、よって既存の燃料電池アセンブリのシステム性能を向上させる。
各攪拌ポンプ328の直径は、ポンプと膜・電極接合体の間の距離より大きいことが好ましい。また、好ましくは、ポンプと燃料流入口の平面の間の距離は、ポンプの直径の約3倍未満、更に好ましくは2倍以下、更に好ましくは同程度である。燃料混合の効率は、多数の動電式攪拌ポンプに燃料を分配する分枝管を使用することによって向上させることができる。
開口部326はまた、燃料の酸化中に、膜・電極接合体の陽極に発生するガスをすべて除去するための通路になる。例えば、直接メタノール燃料電池の陽極によるメタノールの酸化中、消費されるメタノールの各分子について、二酸化炭素の分子が発生する。二酸化炭素分子は、通常気泡として発生した後ガス状となるもので、貯蔵部から除去されねばならない。動電式攪拌ポンプが往復運動モードで動作するとき、そのフローパターンは2つの目的にかなっている。第一に、このフローは、動電式ポンプの積層に設けられた開口部を通して気泡を運び、よってガス透過膜316を通してガスが排出される。第二に、貯蔵部312内部の電動式攪拌ポンプが膜・電極接合体314に比較的近接して位置し、膜・電極接合体全体に清掃流を提供することは、膜・電極接合体の表面に発生するガスを除去する助けとなる。膜・電極接合体からガスを除去することにより、膜・電極接合体の表面が露出し、よって既存の燃料電池アセンブリのシステム性能を向上させる。
各攪拌ポンプ328の直径は、ポンプと膜・電極接合体の間の距離より大きいことが好ましい。また、好ましくは、ポンプと燃料流入口の平面の間の距離は、ポンプの直径の約3倍未満、更に好ましくは2倍以下、更に好ましくは同程度である。燃料混合の効率は、多数の動電式攪拌ポンプに燃料を分配する分枝管を使用することによって向上させることができる。
図9A〜Cは、本発明に使用可能な動電式攪拌ポンプアセンブリの第二の実施形態340を示す。動電式攪拌ポンプアセンブリ340は、各ポンプに専用リード線を個別に使用しない。また、本導電式攪拌ポンプアセンブリ340はポンプ間に支持材を必要としない。図9A〜Cに示すように、多孔質の電極材342は、液体の循環とガスの除去を可能にする開口部344を有している。二つの電極層346及び348がポンプ層350を挟んでいる。二つの電極層346及び348は、表面の多孔質度が大きな炭素電極材から作られている。図9B及びCに示すように、ポンプ層350には、互いに反対の極性に帯電した二つのポンプ用部材352と354とが交互に配置される。
本ポンプアセンブリは、積層加工によって製造可能である。積層領域は、構造に許容可能な機械的完全性を与え、残りの領域がポンプとして作用するための必要最小限度であるべきである。ガス除去のための穴を形成するための一つの方法では、層を重ね合わせてから打抜き加工を行うが、層を組み立てる前に穿孔することもできる。図示の設計では、電極間に正の電位が印加されると、ポンプの半数は膜・電極接合体の方向に液体を移動させ、残り半数のポンプは、膜・電極接合体から遠ざける方向に液体を移動させる。印加電位を反転させると、両方のポンピング領域において流れの方向が変化する。
本ポンプアセンブリは、積層加工によって製造可能である。積層領域は、構造に許容可能な機械的完全性を与え、残りの領域がポンプとして作用するための必要最小限度であるべきである。ガス除去のための穴を形成するための一つの方法では、層を重ね合わせてから打抜き加工を行うが、層を組み立てる前に穿孔することもできる。図示の設計では、電極間に正の電位が印加されると、ポンプの半数は膜・電極接合体の方向に液体を移動させ、残り半数のポンプは、膜・電極接合体から遠ざける方向に液体を移動させる。印加電位を反転させると、両方のポンピング領域において流れの方向が変化する。
図10は、本発明に使用可能な動電式攪拌ポンプアセンブリの第三の実施形態360の断面図である。図10に示すように、攪拌ポンプアセンブリ360は、三つの電極層362、364、366を有している。任意選択的に、これらの電極層は表面の多孔質度が大きな炭素電極材から作られる。第一のポンプ材層368は、三つの電極層の内の二つの電極層362と364の間に挟まれている。反対の極性に帯電した第二のポンプ材層370は、三つの電極層の二つの電極層364と366の間に挟まれている。外側の電極362、366は、燃料電池の構成に応じて選択された電位に保持され、一方、中間の電極364は、動電式ポンプの動作に応じて変化させることができる。
支援用電源を備えた動電式ポンプと、電気的負荷を有する膜・電極接合体は、それぞれ一つの電流伝播回路を構成する。これらの回路は、これらの回路の要素が液体と連絡すると、電気的に接続される。このような条件下において、これら二つの回路の間には迷走電流が流れることが想定される。迷走電流は、電力損失を招き、よって燃料電池の効率を下げる。迷走電流はまた、容量性電極の過充電を引き起こし、その結果ガスの発生と液体の劣化を生む。
支援用電源を備えた動電式ポンプと、電気的負荷を有する膜・電極接合体は、それぞれ一つの電流伝播回路を構成する。これらの回路は、これらの回路の要素が液体と連絡すると、電気的に接続される。このような条件下において、これら二つの回路の間には迷走電流が流れることが想定される。迷走電流は、電力損失を招き、よって燃料電池の効率を下げる。迷走電流はまた、容量性電極の過充電を引き起こし、その結果ガスの発生と液体の劣化を生む。
図10に示す実施形態、及びその変形形態においては、膜・電極接合体に対してポンプをゆったりと配置できるので、攪拌ポンプアセンブリから膜・電極接合体への寄生電流を減少させるか又はなくすことができる。寄生電流を防ぐ別の方法は、外側電極362、366の電位を燃料電池アセンブリの陽極と同一にすることである。或いは、動電式ポンプと膜・電極接合体の回路を電気的に切り離すことにより、このような迷走電流を避けることができる。
電気回路を切り離す方法は、電気工学の分野では周知である。例えば、一つの方式では、バッテリで動電式ポンプを駆動することにより、動電式ポンプ回路(電源と支援用回路のエレクトロニクスを含む)と膜・電極接合体回路との結合を、液体を介した結合以外に電気的に接続しない。別の方式では、切り離された電源(例えば、容量結合又は誘導結合された電源、或いは電圧コンバータ)を用いて動電式ポンプを駆動し、動電式ポンプ回路(電源と支援用回路のエレクトロニクスを含む)と膜・電極接合体回路との結合を、液体を介した結合以外に電気的に接続しない。
切り離された動電式ポンプ用コントローラの制御、及びそのようポンプとのデータの送受信は、確立された手段を用いて行うことができ、それら手段は、無線周波数を利用するデータリンク、容量的データリンク、誘導的データリンク、又は光データリンクを含むが、これらに限定されない。膜・電極接合体は発電を目的とし、動電式ポンプは少ない電力での運転を目的としているので、必須ではないが、膜・電極接合体回路及び膜・電極接合体の負荷から動電式ポンプ回路を切り離す(遊離させる)ことが好ましい。
電気回路を切り離す方法は、電気工学の分野では周知である。例えば、一つの方式では、バッテリで動電式ポンプを駆動することにより、動電式ポンプ回路(電源と支援用回路のエレクトロニクスを含む)と膜・電極接合体回路との結合を、液体を介した結合以外に電気的に接続しない。別の方式では、切り離された電源(例えば、容量結合又は誘導結合された電源、或いは電圧コンバータ)を用いて動電式ポンプを駆動し、動電式ポンプ回路(電源と支援用回路のエレクトロニクスを含む)と膜・電極接合体回路との結合を、液体を介した結合以外に電気的に接続しない。
切り離された動電式ポンプ用コントローラの制御、及びそのようポンプとのデータの送受信は、確立された手段を用いて行うことができ、それら手段は、無線周波数を利用するデータリンク、容量的データリンク、誘導的データリンク、又は光データリンクを含むが、これらに限定されない。膜・電極接合体は発電を目的とし、動電式ポンプは少ない電力での運転を目的としているので、必須ではないが、膜・電極接合体回路及び膜・電極接合体の負荷から動電式ポンプ回路を切り離す(遊離させる)ことが好ましい。
図11は、本発明の第四の実施形態による燃料電池システム380を示す。燃料貯蔵器382に蓄えられた燃料は、動電式燃料ポンプ384によって、送達管386を介して燃料電池388にポンピングされる。燃料電池388は、膜・電極接合体390及び貯蔵部392を含む。貯蔵部392には、振動モードで動作する一つ又は複数の動電式攪拌ポンプ394が配置され、貯蔵部内の混合燃料を攪拌する。燃料電池は少なくとも一つの透過膜396を有し、これにより燃料から電気への変換の副産物として発生するガスを逃がすことができる。
図11に示すように、動電式再循環ポンプ398は、水などの反応生成物を、膜・電極接合体の一方の側から反対側に移動させる。燃料電池システムは任意選択で凝縮領域を有してもよく、この領域によってガス状生成物を、動電式ポンプ398でポンピング可能な液体に変換する。任意選択的に、フィードバックモードにおいてシステムの効率を考慮し、燃料電池によって発生する電流に応じて再循環ポンプの流量を制御する。或いは、プロセッサ404は、液体レベルセンサ402と組み合わせたメタノール濃度モニタなどの燃料濃度モニタ400からの信号を用いて、必要な水の量を決定することができる。これにより、コントローラは、循環ポンプ398の流量を調整することができる。
図11に示すように、動電式再循環ポンプ398は、水などの反応生成物を、膜・電極接合体の一方の側から反対側に移動させる。燃料電池システムは任意選択で凝縮領域を有してもよく、この領域によってガス状生成物を、動電式ポンプ398でポンピング可能な液体に変換する。任意選択的に、フィードバックモードにおいてシステムの効率を考慮し、燃料電池によって発生する電流に応じて再循環ポンプの流量を制御する。或いは、プロセッサ404は、液体レベルセンサ402と組み合わせたメタノール濃度モニタなどの燃料濃度モニタ400からの信号を用いて、必要な水の量を決定することができる。これにより、コントローラは、循環ポンプ398の流量を調整することができる。
攪拌ポンプは、その動作の特性上、貯蔵部の燃料を攪拌するだけではなく、膜・電極接合体390から熱を逃がす機能も有する。膜・電極接合体によって燃料電池が過熱したとき、多くの場合この熱を燃料電池から除去しなければならない。これを行うため、熱伝導要素を燃料電池システム内に追加することができる。この付加要素の熱伝導性は燃料混合器の熱伝導性よりも基本的に大きい。熱伝導要素は、燃料から燃料電池の外側へ熱を移動させることを助ける。
図11に示すように、ポスト404及び/又はフィン406を熱伝導要素として燃料電池貯蔵部392内に付加することができる。フィン等の選択された熱伝導要素は、貯蔵部392に流入する燃料の攪拌を妨げることがないような方向に向けることが好ましい。好適には、選択された熱伝導要素は、燃料の攪拌性を向上させるパターンを作る。熱伝導要素は、燃料電池の構成部材との適合性を有さなければならない。例えば、水/燃料混合物の熱伝導性よりも有意に大きな熱伝導性を有するアルミナが選択される。フィン408などの付加的構成部材は、燃料電池の外側に取り付けることができる。任意選択で、貯蔵部392内に温度センサ410を設置して燃料濃度モニタ400と一緒に使用することにより、コントローラは、動電式燃料ポンプ384と攪拌ポンプ394の流量の決定に温度と燃料濃度の両方を使用することができる。
図11に示すように、ポスト404及び/又はフィン406を熱伝導要素として燃料電池貯蔵部392内に付加することができる。フィン等の選択された熱伝導要素は、貯蔵部392に流入する燃料の攪拌を妨げることがないような方向に向けることが好ましい。好適には、選択された熱伝導要素は、燃料の攪拌性を向上させるパターンを作る。熱伝導要素は、燃料電池の構成部材との適合性を有さなければならない。例えば、水/燃料混合物の熱伝導性よりも有意に大きな熱伝導性を有するアルミナが選択される。フィン408などの付加的構成部材は、燃料電池の外側に取り付けることができる。任意選択で、貯蔵部392内に温度センサ410を設置して燃料濃度モニタ400と一緒に使用することにより、コントローラは、動電式燃料ポンプ384と攪拌ポンプ394の流量の決定に温度と燃料濃度の両方を使用することができる。
動電式ポンプはその性質上、様々な形状や大きさに製造することが可能である。従って、動電式ポンプは燃料電池カートリッジに組み込むことができ、動電式ポンプを燃料電池カートリッジと置き換えることができる。図12A及び12Bは、本発明の第五の実施形態による燃料電池アセンブリ500を示す。図12Aに示すように、燃料電池アセンブリ500は円筒形である。動電式燃料ポンプ502は、アセンブリ500の中心部を通る導管504を通して燃料をポンピングする。攪拌ポンプ506と膜・電極接合体508は共に、集合体500の内部でロール状になっている。更に、再循環ポンプ510は、反応生成物を、膜・電極接合体508の一方の側から反対側へと移動させる。
図12A及び12Bに示される円筒形の構成では、円筒形の長軸方向に沿って燃料が分配されることが好ましい。動電式燃料ポンプは、ポンプアセンブリの中心部に配置することができ、その長軸方向に沿って燃料を混合貯蔵部にポンピングすることができる。或いは、動電式ポンプを円筒形の外側に配置し、分配チューブ512を使用して燃料を分配することができる。分配チューブ512は、穿孔チューブ又は多孔膜材などの、所々に開口部を有するチューブとすることができる。
任意選択的に、図12A及び12Bに示す燃料電池システムの方向を逆にして、燃料電池の外側に配置した分配チューブを介して燃料をポンピング送達することができる。任意選択的に、より小型のデバイスを作るため、ポンプをロール状ではなく折り畳み形状にすることができる。
図12A及び12Bに示される円筒形の構成では、円筒形の長軸方向に沿って燃料が分配されることが好ましい。動電式燃料ポンプは、ポンプアセンブリの中心部に配置することができ、その長軸方向に沿って燃料を混合貯蔵部にポンピングすることができる。或いは、動電式ポンプを円筒形の外側に配置し、分配チューブ512を使用して燃料を分配することができる。分配チューブ512は、穿孔チューブ又は多孔膜材などの、所々に開口部を有するチューブとすることができる。
任意選択的に、図12A及び12Bに示す燃料電池システムの方向を逆にして、燃料電池の外側に配置した分配チューブを介して燃料をポンピング送達することができる。任意選択的に、より小型のデバイスを作るため、ポンプをロール状ではなく折り畳み形状にすることができる。
図13に示すように、任意選択的に、複数の燃料電池を直列に使用して、個々の燃料電池によって生成される電圧を合計した電圧を生成することができる。単一の燃料電池貯蔵器600を単一の動電式燃料ポンプ602に接続することができる。動電式燃料ポンプ602は、導管604を通して燃料をポンピングする。導管604は三つの枝管606、608、610に分岐し、燃料を三つの別々の燃料電池612、614、616に送達する。各燃料電池は別個の膜・電極接合体618と、別個の動電式攪拌ポンプ620を備えている。三つの燃料電池612、614、616からの全ての反応生成物は、各膜・電極接合体618の一方の側から一つの導管622に集められ、単一の再循環ポンプ624によって、各膜・電極接合体618の反対側に戻される。
システム全体の性能を向上させ、電力需要の急激な変化に対応するため、エネルギー貯蔵デバイスを組み込むことができる。適切なエネルギー貯蔵デバイスは、キャパシタ、スーパーキャパシタ、及び充電可能なバッテリを含む。図示しないが、電力需要に円滑に対処する手段として、このような方法は本技術分野において既知である。例えば、Jarvis, Atwater及びCygan, J. Power Sources 79, pp.60-63 (1999)を参照されたい。参照により、本文献の内容全体を本明細書に包含する。
システム全体の性能を向上させ、電力需要の急激な変化に対応するため、エネルギー貯蔵デバイスを組み込むことができる。適切なエネルギー貯蔵デバイスは、キャパシタ、スーパーキャパシタ、及び充電可能なバッテリを含む。図示しないが、電力需要に円滑に対処する手段として、このような方法は本技術分野において既知である。例えば、Jarvis, Atwater及びCygan, J. Power Sources 79, pp.60-63 (1999)を参照されたい。参照により、本文献の内容全体を本明細書に包含する。
当業者であれば、ここに記載した動電式燃料ポンプが、多くの異なる変換機構を有する燃料電池を利用した燃料電池システムに使用可能であることが分かるであろう。従って、「膜・電極接合体」という用語は、当業者に既知の他の燃料電池変換機構を含むと解釈されたい。加えて、本明細書に記載した動電式攪拌ポンプは、燃料送達システムとして、圧電ポンプなどの従来型のポンプを使用する燃料電池に使用可能である。加えて、本明細書に記載した動電式燃料ポンプは、攪拌ポンプとして、従来型のポンプを使用する燃料電池システムに使用可能である。
特定の好適な実施形態を引用して本発明を詳細に説明したが、他の実施形態も可能である。従って、請求の範囲の概念及び範囲は、本明細書に記載の好適な実施形態の記述に限定されるものではない。請求項、要約及び図面を含め、本明細書に開示された全ての特徴、及び開示されたあらゆる方法又はプロセスの全てのステップは、少なくとも一部の特徴及び/又はステップが互いに矛盾する場合を除き、あらゆる組み合わせに組み合わせることができる。請求項、要約及び図面を含め、本明細書に開示された全ての特徴は、特に断らない限り、同一、同等、或いは類似の目的に適合する別の特徴で置換できる。従って、特に断らない限り、開示された全ての特徴は、それと等価又は同様な特徴の一般的特徴群の一実施例に過ぎない。
特定の機能を実施するための「手段」、又は特定の機能を実施するための「ステップ」と明記していない請求項に含まれるあらゆる要素は、米国特許法第112条に規定する「手段」又は「ステップ」条項と解釈すべきでない。本明細書で使用する「接続」という用語は、機能上接続されることを意味し、「接続された」対象物が互いに物理的に直接接触することは必ずしも必要でない。
特定の好適な実施形態を引用して本発明を詳細に説明したが、他の実施形態も可能である。従って、請求の範囲の概念及び範囲は、本明細書に記載の好適な実施形態の記述に限定されるものではない。請求項、要約及び図面を含め、本明細書に開示された全ての特徴、及び開示されたあらゆる方法又はプロセスの全てのステップは、少なくとも一部の特徴及び/又はステップが互いに矛盾する場合を除き、あらゆる組み合わせに組み合わせることができる。請求項、要約及び図面を含め、本明細書に開示された全ての特徴は、特に断らない限り、同一、同等、或いは類似の目的に適合する別の特徴で置換できる。従って、特に断らない限り、開示された全ての特徴は、それと等価又は同様な特徴の一般的特徴群の一実施例に過ぎない。
特定の機能を実施するための「手段」、又は特定の機能を実施するための「ステップ」と明記していない請求項に含まれるあらゆる要素は、米国特許法第112条に規定する「手段」又は「ステップ」条項と解釈すべきでない。本明細書で使用する「接続」という用語は、機能上接続されることを意味し、「接続された」対象物が互いに物理的に直接接触することは必ずしも必要でない。
Claims (31)
- a)膜・電極接合体を備えた燃料電池、
b)液体燃料を収容する燃料貯蔵器、
c)燃料貯蔵器を燃料電池に接続する導管、及び
d)複数の電極を有し、導管に接続される動電式燃料ポンプ
を備えた燃料電池システムであって、
動電式燃料ポンプは、燃料貯蔵器から導管を通して燃料電池に燃料を移動させ、且つ
動電式燃料ポンプの電極は、膜・電極接合体の性能に悪影響を与えない
燃料電池システム。 - 動電式燃料ポンプの電極が容量性炭素電極を更に含む、請求項1に記載の燃料電池システム。
- a)導管に接続された混合チャンバ、及び
b)高温燃料改質器
を更に備え、
動電式燃料ポンプが、導管、混合チャンバ、及び高温燃料改質器を経由して、貯蔵器から燃料電池に燃料を移動させる、請求項1又は2に記載の燃料電池システム。 - 燃料電池が電流を生成し、燃料電池システムが更に:
燃料電池によって生成された電流をモニタリングする電流モニタ、及び
電流モニタと動電式燃料ポンプとに接続されて、電流モニタによって検知された電流に基づいて動電式燃料ポンプの流量を制御するコントローラ
を更に備える、請求項1ないし3のいずれか1項に記載の燃料電池システム。 - 燃料電池の燃料を攪拌するため、燃料電池内部に配置された複数の動電式攪拌ポンプを更に備える、請求項1ないし3のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 燃料電池が電流を生成し、燃料電池システムが更に:
燃料電池によって生成された電流をモニタリングする電流モニタ、及び
電流モニタ、動電式燃料ポンプ、及び複数の動電式攪拌ポンプに接続されたコントローラ
を備え、
コントローラは、電流モニタによって検知された電流に基づいて、動電式燃料ポンプの流量と動電式攪拌ポンプの流量とを制御する、請求項5に記載の燃料電池システム。 - 燃料電池の温度を検知する温度センサ、及び
温度センサと複数の動電式攪拌ポンプとに接続されたコントローラ
を更に備え、
コントローラは、温度センサによって検知された温度に基づいて、複数の動電式攪拌ポンプの流量を制御する、請求項5に記載の燃料電池システム。 - 燃料電池によって生成された電流をモニタリングする電流モニタ、
燃料電池の温度を感知する温度センサ、及び
電流モニタ、温度センサ、動電式燃料ポンプ、及び複数の動電式攪拌ポンプに接続されたコントローラ
を更に備え、
コントローラは、電流モニタによって検知された電流と温度センサによって感知された温度とに基づいて、動電式燃料ポンプと複数の動電式攪拌ポンプとの内、少なくとも一つの流量を制御する、請求項5に記載の燃料電池システム。 - 燃料電池が少なくとも一つのガス透過膜を更に備える、請求項1ないし8のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 燃料電池が、更に:
陽極と陰極を有する膜・電極接合体、及び
陰極において生成された反応生成物を陽極にポンピングするための動電式再循環ポンプ
を備える、請求項1ないし9のいずれか1項に記載の燃料電池システム。 - 陽極における燃料濃度を検知する濃度センサ、及び
濃度センサと動電式攪拌ポンプとに接続されたコントローラ
を更に備え、
コントローラは、濃度センサによって検知された濃度に基づいて、動電式再循環ポンプの流量を制御する、請求項10に記載の燃料電池システム。 - 陰極で生成された反応生成物を凝縮する凝縮器を更に備えた、請求項11に記載の燃料電池システム。
- 燃料電池の内部に配置される複数の熱伝導ポストを更に備えた、請求項1ないし12のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 燃料電池の内部に配置される複数の熱伝導フィンを更に備えた、請求項1ないし13のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 燃料電池の外側表面と熱接触する複数の熱伝導フィンを更に備えた、請求項1ないし14のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 燃料電池が中心部に流路を有する円筒形に形成され、燃料が中心部の流路に沿って燃料電池に送達される、請求項1ないし15のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 燃料供給用の多岐管を用いて燃料が燃料電池に送達される、請求項1ないし16のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 燃料電池が外側に流路を有する円筒形に形成され、燃料が外側の流路に沿って燃料電池に送達される、請求項1ないし15のいずれか1項に記載の燃料電池システム。
- 導管に接続された混合チャンバ、及び
複数の電極を有し、燃料を混合することに適し、導管に接続された動電式混合ポンプ
を更に備え、
動電式燃料ポンプは、導管の第一の部分を経由して、燃料貯蔵器から混合チャンバに燃料を移動させ、
動電式混合ポンプは、導管の第二の部分を経由して、混合チャンバから燃料電池に燃料を移動させ、且つ
動電式混合ポンプの電極は、膜・電極接合体の性能に悪影響を与えない
請求項1に記載の燃料電池システム。 - 動電式混合ポンプが発振モードで動作する、請求項19に記載の燃料電池システム。
- 動電式混合ポンプが更に複数の逆止め弁を備える、請求項20に記載の燃料電池システム。
- 膜・電極接合体が陽極を更に備え、
燃料電池が更に:
貯蔵部、及び
燃料電池の内部に設置された、燃料電池内の燃料を攪拌するための複数の動電式攪拌ポンプであって、更に各々が二つの外側の電極とそれら二つの外側電極に挟まれた一つの内部電極とを有する複数の動電式攪拌ポンプ
を備え、且つ
動電式攪拌ポンプの電極は、膜・電極接合体の性能に悪影響を与えない、
請求項1に記載の燃料電池システム。 - 複数の動電式攪拌ポンプの各外側電極の電位が、膜・電極接合体の陽極の電位に等しい、請求項22に記載の燃料電池システム。
- 複数の動電式攪拌ポンプがバッテリによって駆動される、請求項22又は23に記載の燃料電池システム。
- 複数の動電式攪拌ポンプが分離された電源によって駆動される、請求項22又は23に記載の燃料電池システム。
- a)膜・電極接合体と貯蔵部とを有する燃料電池、
b)燃料を燃料電池に供給する燃料送達システム、及び
c)燃料電池内の燃料を攪拌するため、貯蔵部の内部に配置された複数の動電式攪拌ポンプ
を備える燃料電池システム。 - a)互いに電気的に接続された複数の燃料電池、
b)液体燃料を収容する燃料貯蔵器、
c)各燃料電池と燃料貯蔵器とを接続する導管、及び
d)複数の電極を備え、導管に接続された動電式燃料ポンプ
を備え、
動電式燃料ポンプは、導管を通して燃料貯蔵器から複数の燃料電池へ燃料を移動させ、且つ
動電式燃料ポンプの電極は、膜・電極接合体の性能に悪影響を与えない
燃料電池システム。 - 動電式燃料ポンプを使用して、燃料貯蔵器から燃料電池に燃料をポンピングすること、及び
電流を発生させるため、燃料電池内の膜・電極接合体に燃料を通過させること
を含む、発電方法。 - 燃料電池によって生成された電流をモニタリングすること、及び
燃料電池によって生成された電流に基づいて、燃料貯蔵器から燃料をポンピングする速度を制御すること
を含む、請求項28に記載の方法。 - 動電式攪拌ポンプを用いて燃料電池内の燃料を攪拌することを更に含む、請求項28又は29に記載の方法。
- 動電式再循環ポンプを用いて、膜・電極接合体の陰極に発生した反応生成物を膜・電極接合体の陽極にポンピングすること
を更に含む、請求項28ないし30のいずれか1項に記載の方法。
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