JP2007516329A - 原油生成物を製造するシステム及び方法 - Google Patents
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Abstract
【選択図】図1
Description
本発明は、一般には原油原料(crude feed)を処理するためのシステム及び方法、並びに例えばこのようなシステム、方法を用いて製造した組成物に関する。更に詳しくは、ここで説明する実施態様は、残留物含有量が原油原料1g当たり0.2g以上である原油原料を、(a)25℃、0.101MPaにおいて液体混合物であり、かつ(b)原油原料の同一特性に比べて改良した1種以上の特性を有する原油生成物に転化するためのシステム及び方法に関する。
原油を経済的に輸送できないか、或いは従来の設備を用いて処理できないような不適当な特性を1つ以上有する原油(crude)は、普通、“不利な原油”と言われている。
ここに記載の発明は、一般的には原油原料を、1種以上の触媒と接触させて、原油生成物及び、幾つかの実施態様では、非凝縮性ガスを含む全生成物を製造するためのシステム、方法及び触媒に関する。ここに記載の発明は、一般的には各種成分の新規な組合わせからなる新規な組成物にも関する。このような組成物は、ここに記載のシステム及び方法を用いて得られる。
幾つかの実施態様では本発明は、本発明方法又は組成物の1つ以上と組合わせて、(a)周期表第6〜10欄の1種以上の遷移金属、周期表第6〜10欄の1種以上の遷移金属の1種以上の化合物、又はそれらの混合物を含む、(b)1種以上の鉄硫化物を含む、(c)FeSを含む、(d)Fe2Sを含む、(e)式Fe(1-b)S(但し、bは0を超え0.17以下の範囲である)を含む、(f)原油原料との接触後のK3Fe10S14を更に含む、(g)1種以上の遷移金属硫化物の遷移金属の少なくとも1種が鉄である、及び/又は(h)支持体上に沈着していると共に、遷移金属硫化物触媒が全支持体を、触媒100g当たり0.25g以下含有する、1種以上の遷移金属硫化物も提供する。
更なる実施態様では本発明による特定の実施態様の特徴は、本発明の他の実施態様の特徴と組合わせてよい。例えば一実施態様の特徴は、他の実施態様のいずれかの特徴と組合わせてよい。
更なる実施態様では原油生成物は、ここで説明した方法及びシステムのいずれからも得られる。
更なる実施態様では、ここで説明した特定の実施態様に他の実施態様を加えてよい。
本発明の利点は、以下の詳細な説明及び添付の図面を参照して、当業者に明かとなろう。
図1は、原油原料を1種以上の触媒の存在下で、水素供給源と接触させて、全生成物を製造するための接触システムの一実施態様の概略図である。
図2は、原油原料を1種以上の触媒の存在下で、水素供給源と接触させて、全生成物を製造するための接触システムの他の一実施態様の概略図である。
図3は、接触システムと組合わせた分離帯の一実施態様の概略図である。
図4は、接触システムと組合わせた配合帯の一実施態様の概略図である。
図5は、分離帯、接触帯及び配合帯の一実施態様の概略図である。
図7は、イオン導電率測定システムの一実施態様の概略図である。
図9は、原油原料の組成、及び原油原料を遷移金属硫化物触媒と接触させる実施態様で得られた非凝縮性炭化水素の組成を示す表である。
図11は、無機塩触媒の放出ガスについてのイオン電流を、温度について自然対数でプロットしたグラフ(TAPで測定)である。
本発明は種々の変形及び代替形態に対し感受性であるが、その特定の実施態様を図面で例示する。これらの図面は一定の縮小比になり得ない。図面及びその詳細な説明は、本発明を開示した特定の形態に限定することを意図するものではなく、逆に本発明は付属の特許請求の範囲で定義した本発明の精神及び範囲内に含まれる、あらゆる変形、均等物及び代替物を含むことを理解すべきである。
ここで、本発明の特定の実施態様を詳細に説明する。ここで使用した用語は以下のように定義する。
“アルカリ金属”とは、周期表第1欄の1種以上の金属、周期表第1欄の1種以上の金属の1種以上の化合物、又はそれらの混合物を言う。
“ASTM”とは、American Standard Testing and Materialsを言う。
“C5アスファルテン”とはペンタンに不溶のアスファルテンを言う。C5アスファルテン含有量はASTM法D2007で測定する。
原油原料、原油生成物、ナフサ、ケロシン、ディーゼル油、及びVGOの水素原子の割合(%)及び炭素原子の割合(%)は、ASTM法D5291で測定する
“API比重”とは、15.5℃(60°F)でのAPI比重を言う。API比重はASTM法D6822で測定する。
原油原料及び/又は全生成物の沸点範囲分布は、特に断らない限り、ASTM法D5307で測定する。炭化水素成分、例えばパラフィン、イソパラフィン、オレフィン、ナフテン、及びナフテン中の芳香族の含有量は、ASTM法D6730で測定する。ディーゼル油及びVGO中の芳香族含有量は、IP法368/90で測定する。ケロシン中の芳香族含有量は、ASTM法D5186で測定する。
“炭素数”とは、分子中の炭素原子の合計数を言う。
“コークス”とは、処理条件下で蒸蒸発しない炭素質固体を含む固体を言う。コークスの含有量は、物質収支で求める。コークスの重量は、固体の全重量から入力触媒の重量を差引いたものである。
“ディーゼル油”とは、0.101MPaにおいて沸点範囲分布が260〜343℃(500〜650°F)の炭化水素を言う。ディーゼル油含有量は、ASTM法D2887で測定する。
“DSC”とは、示差走査熱量測定法を言う。
“GC/MS”とは、質量分光法と組合わせたガスクロマトグラフィーを言う。
“硬質塩基”とは、Journal of American Chemical Society,1963,85,p.3533でPearsonが説明したようなアニオンを言う。
“H/C”とは、水素供給源子対炭素原子の重量比を言う。H/Cは、ASTM法D5291で測定した、水素の重量割合(%)及び炭素の重量割合(%)の測定値から求められる。
“水素供給源”とは、水素、及び/又は、原油原料及び触媒の存在下で反応して原油原料中の1種以上の化合物に水素を与える際の化合物を言う。水素供給源としては、限定されるものではないが、炭化水素(例えばメタン、エタン、プロパン、ブタン、ペンタン、ナフサのようなC1〜C6炭化水素)、水又はそれらの混合物が挙げられる。原油原料中の1種以上の化合物に付与した総水素量を評価するには、物質収支を行う。
“IP”とは、英国のInstitute of Petroleum、現在、Energy Institute of Londonを言う。
“イソパラフィン”とは、分岐鎖飽和炭化水素を言う。
“ケロシン”とは、0.101MPaにおいて沸点範囲分布が204〜260℃(400〜500°F)の炭化水素を言う。ケロシン含有量は、ASTM法D2887で測定する。
“ルイス塩基”とは、他の化合物に1つ以上の電子を供与できる能力を有する化合物又は材料を言う。
“軽質炭化水素”とは、炭素数が1〜6の範囲の炭化水素を言う。
“ミクロ炭素残留物”(“MCR”)とは、基質の蒸発及び熱分解後に残存する炭素残留物の量を言う。MCR含有量は、 ASTM法D4530で測定する。
“Ni/V/Fe”とは、ニッケル、バナジウム、鉄、又はそれらの組合わせを言う。
“Ni/V/Fe含有量”とは、基質中のニッケル、バナジウム、鉄、又はそれらの組合わせの含有量を言う。Ni/V/Fe含有量は、ASTM法D5863で測定する。
“非酸性”とは、ルイス塩基及び/又はブレンステッド−ローリー塩基の特性を言う。
“非凝縮性ガス”とは、標準温度及び圧力(25℃、0.101MPa)(以下、STPと言う)においてガスである成分及び/又は成分の混合物を言う。
“オクタン価”とは、標準参照燃料と比較した、自動車燃料のアンチノック性の計算数値表現を言う。ナフサの計算オクタン価は、ASTM法D6730で測定する。
“オレフィン”とは、非芳香族炭素−炭素二重結合を有する化合物を言う。オレフィンの種類としては、限定されるものではないが、しス、トランス、末端、内部、分岐、及び線状が挙げられる。
“多芳香族化合物”とは、2つ以上の芳香族環を有する化合物を言う。多芳香族化合物の例としては、限定されるものではないが、インデン、ナフタレン、アンスラセン、フェナンスレン、ベンゾチオフェン、及びジベンゾチオフェンが挙げられる。
“残留物”とは、ASTM法D5307で測定して、0.101MPaにおいて沸点範囲分布が538℃(1000°F)を超える成分を言う。
“SCFB”とは、原油原料1バレル当たりガスの標準立方フィートを言う。
“超塩基”とは、反応条件下でパラフィン及びオレフィンのような炭化水素を脱プロトンできる材料を言う。
“TAN”とは、サンプル1g当たりKOHのmgとして表した全酸価を言う。TANは、ASTM法D664で測定する。
“TMS”とは、遷移金属硫化物を言う。
“VGO”とは、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて343〜538℃(650〜1000°F)の炭化水素を言う。VGO含有量はASTM法D2887で測定する。
本出願に関連して、組成物の特性について試験して得られた値が試験法の限界値外であれば、試験法を改変及び/又は再較正して、このような特性を試験してよいものと理解すべきである。参照試験法と同等と考えられる他の標準化した試験法を使用してよいことも理解すべきである。
不利な原油は、該原油1g当たり、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて200〜300の炭化水素を0.001g以上、0.005g以上又は0.01g以上;沸点範囲分布が0.101MPaにおいて300〜400の炭化水素を0.001g以上、0.005g以上又は0.01g以上;及び沸点範囲分布が0.101MPaにおいて400〜700の炭化水素を0.001g以上、0.005g以上又は0.01g以上;又はそれらの組合わせを含有してよい。
原油原料は、1つの接触帯又は2つ以上組合わせた接触帯中、1種以上の触媒の存在下で水素供給源と接触させてよい。
接触条件は、通常、温度、圧力、原油原料流、全生成物流、滞留時間、水素供給源の流れ、又はそれらの組合わせがある。接触条件は、特定の特性を有する原油生成物を製造するため、制御してよい。
使用済み触媒及び/又は固体は、接触方法の副生物として接触帯102中に残存してよい。固体及び/又は使用済み触媒は、残存原油原料及び/又はコークスを含む可能性がある。
幾つかの実施態様ではここで説明したいずれかの方法で原油原料から製造した原油生成物は、原油原料と同じか異なる原油とブレンドされる。例えば原油生成物は異なる粘度を有する原油と配合して、原油生成物の粘度と該原油粘度との間の粘度を有するブレンド生成物を得ることができる。得られたブレンド生成物は輸送用及び/又は処理用に好適かも知れない。
特定の実施態様では、図1〜6に示すように、接触システム、接触帯、分離帯、及び/又は配合帯を有するシステムは、不利な原油原料を製造する製造地域又はこれに近い地域に配置してよい。接触システムでの処理後、原油原料は輸送用及び/又は製油所処理用に好適であると考えられる。
特定の実施態様では原油生成物のAPI比重は、原油原料のAPI比重に比べて10%以上高いか、50%以上高いか、又は90%以上高い。特定の実施態様では原油生成物のAPI比重は、13〜50、15〜30、又は16〜20である。
原油生成物の硫黄含有量は、原油原料の硫黄含有量に対し90%以下、70%以下、又は60%以下である。原油生成物の硫黄含有量は、原油生成物1g当たり0.02g以下、0.008g以下、0.005g以下、0.004g以下、0.003g以下、又は0.001g以下であってよい。特定の実施態様では原油生成物の硫黄含有量は、原油生成物1g当たり0.0001〜0.02g、又は0.005〜0.01gの範囲である。
原油生成物の蒸留物含有量は、原油生成物1g当たり0.0001〜0.9g、0.001〜0.5g、0.005〜0.3g又は0.01〜0.2gの範囲である。幾つかの実施態様では蒸留物中のケロシン対ディーゼル油の重量比は、1:4〜4:1、1:3〜3:1、又は2:5〜5:2の範囲である。
鉄酸化物(Fe2O3)1000g及び炭酸カリウム580gを脱イオン水412gと配合して、湿潤ペーストを形成した。この湿潤ペーストを200℃で乾燥して、鉄酸化物/炭酸カリウム混合物を形成した。鉄酸化物/炭酸カリウム混合物を500℃で焼成して、鉄酸化物/炭酸カリウム混合物を形成した。この鉄酸化物/炭酸カリウム混合物を水素と反応させて、鉄金属を含有する還元中間物固体を形成した。水素添加は、450℃、11.5〜12.2MPa(1665〜1765psi)で48時間行った。この中間物固体を最小の力で40メッシュ篩に通した。
600mL連続撹拌槽反応器(316ステンレス鋼製)に塔底原料入口、単一流出蒸気口、反応器内部に配置した3個の熱電対、及びシャフトドライブ式直径1.25インチ6枚羽根Rushionタービンを取付けた。
原油生成物は、ケロシンを0.001g以上含有していた。原油生成物のケロシン部分の凍結点は、−30℃未満であった。原油生成物のケロシン部分は、芳香族を含有し、原油生成物のケロシン部分の芳香族含有量は、ケロシン1g当たり0.3g以上であった。原油生成物のケロシン部分は、単環式芳香族をケロシン1g当たり0.2g以上含有していた。
原油生成物は、VGOを0.001g以上含有していた。原油生成物のVGO部分は、芳香族を含有し、VGO部分の芳香族含有量は、VGO1g当たり0.5g以上であった。
鉄酸化物1000g及び炭酸カリウム173gを脱イオン水423gと配合して、湿潤ペーストを形成した。この湿潤ペーストを例1で説明したように処理し、中間物固体を形成した。この中間物固体を最小の力で40メッシュ篩に通した。
水素対原油原料比を16,000Nm3/m3 (100,000SCFB)とした他は、装置、原油原料及び反応方法は例2と同じである。例3で説明したように製造したK−F硫化物触媒75.0gを反応器に装入した。
いずれのTAPテストでも、サンプル300gは、TAPシステムの反応器中で室温(27℃)から1分当たり50℃の速度で500℃に加熱した。放出された水の蒸気及び二酸化炭素は、TAPシステムの質量分光計を用いてモニターした。
K2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3;触媒で放出ガスがかなり増加したことは、2種以上の異なる無機塩で構成される無機塩触媒が、個々の純粋な無機塩よりも更に無秩序であってよいことを示している。
いずれのDSCテストでも、示差走査熱量計(DSC)モデルDSC−7〔Perkin−Elmer(Norwalk,米国コネクチカット州)〕を用いて、サンプル10mgを1分当たり10℃の速度で520℃まで加熱し、1分当たり10℃の速度で520℃から0.0℃まで冷却し、次いで1分当たり10℃の速度で0℃から600℃まで加熱した。
いずれのテストも無機塩触媒又は個々の無機塩3.81cm(1.5インチ)を、互いに離れているが、マッフル炉内のサンプル中に浸漬した白金又は銅ワイヤー付き石英容器に入れて行った。これらのワイヤーを9.55ボルトの乾電池及び220,000オームの電流制限性抵抗器に接続した。マッフル炉を600℃に加熱し、マイクロアンペア計で電流を測定した。
1〜2cm厚層の粉末K2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3触媒を石英皿に入れた。この皿を炉に置き、500℃で1時間加熱した。触媒の流動特性を測定するため、加熱後、皿をオーブン中、手で傾けた。K2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3触媒は流動しなかった。スパチュラで押すと、触媒はタフィー(taffy)の稠度を持っていた。これに対し、個々の炭酸塩は、同じ条件下で自由に流動する粉末であった。
K2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3触媒は、皿中、同じ条件下で液体となり、容易に流動した(例えば水と同様)。
例9〜27では、変形について説明した他は、以下の装置及び一般的方法を使用した。
反応器:
500℃、作業圧35MPa(5000psi)に負荷した250mlハステロイC Parrオートクレーブ(Parrモデル#4576)に機械撹拌器;オートクレーブを室温から625℃までア5℃で維持できるEurotherm制御器上に設けた800ワットGaumer帯ヒーター;ガス入口;水蒸気入口;出口;及び内部温度記録用熱伝対を取り付けた。加熱する前に、オートクレーブの頂部をガラスクロスで絶縁した。
添加容器(250ml、316ステンレス鋼製容器)に制御式加熱システム、適当なガス制御バルブ、圧力解放装置、熱電対、圧力ゲージ、及び熱く粘稠で及び/又は加圧した原油原料流を0〜500g/分の流速で調節可能な高温制御バルブ(Swagelok Valve #SS-4UW)を取り付けた。供給原料を添加容器に装入した後、高温制御バルブの出口側を反応器の第一入口に取り付けた。使用前に、添加容器ラインは絶縁した。
反応器の出口から出た反応器蒸気を、温度が漸減する一連の冷却トラップ(一連の150ml、360ステンレス鋼製容器に接続した浸漬管)に導入した。蒸気からの液体を冷却トラップで凝縮して、ガス流及び液体凝縮物流を形成した。反応器から出て冷却トラップを通る蒸気の流速は、必要に応じて調節した。冷却トラップを出るガス流の流速及び合計ガス容量を、ウエットテストメーター(Ritterモデル#TG 05ウエットテストメーター)を用いて測定した。ウエットテストメーターを出た後、ガス流を分析用ガス袋(Tedlerガス収集袋)に集めた。ガスはGC/MS(Hewlett−Packardモデル5890、現在Agilentモデル5890、米国イリノイ州Zion製)を用いて分析した。冷却トラップから液体凝縮物流を取り出し、秤量した。液体凝縮物流から原油生成物及び水を分離した。原油生成物は秤量し、分析した。
方法:
Cerro Negro原料137.5gを添加容器に装入した。この原油原料のAPI比重は、6.7である。この原油原料は、それぞれ原油原料1g当たり、硫黄含有量が0.042g、窒素含有量が0.001g、及び合計Ni/V含有量が0.009gである。原油原料を150℃に加熱した。K2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3触媒(31.39g)を反応器に装入した。
例10での反応方法、条件、原油原料及び触媒は、例9と同じである。例10の原油生成物を分析して、これらの沸点範囲分布を求めた。この反応生成物は、それぞれ反応生成物1g当たりナフサを0.14g、蒸留物を0.19g、VGOを0.45g、残留物を0.001g含有し、コークスは検出不能であった。
例11、12での反応方法、条件、及びK2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3触媒は、原油原料(Cerro Negro)を130g及びK2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3触媒を60g使用した他は、例9と同じである。例11では、メタンは水素供給源として使用した。例12では、水素ガスは水素供給源として使用した。非凝縮性ガス、原油生成物及びコークスの量を図14のグラフに示す。バー186、188は、生成したコークスの重量%を表し、バー190、120は、生成した液体炭化水素の重量%を表し、バー194、196は、生成したガスの、原油原料の重量に対する重量%を表す。
例12では、それぞれCerro Negro原料の重量に対し、原油生成物(バー190)が84重量%、ガス(バー194)が7重量%、コークス(バー186)が9重量%生成した。
装置、反応方法及び無機塩触媒は、反応圧力を変えた他は、例9と同じである。
例13では、反応器圧力は、接触期間中、0.1MPa(14.7psi)とした。API比重が15.5℃で25の原油生成物が製造された。全生成物は、炭素数分布が5〜32の範囲の炭化水素を含有していた(図15の曲線198)。
例15、16では、装置、原油原料及び反応方法は、原油原料及び触媒(又は炭化珪素)を直接、同時に反応器に装入した他は、例9と同じである。担体ガスとして二酸化炭素(CO2)を使用した。例15では、Cerro Negro原料138gをK2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3触媒(例9と同じ触媒)60.4gと配合した。例16では、Cerro Negro原料132gを炭化珪素(40メッシュ、Stanford Materials;Aliso Viejo,CA)83.13gと配合した。このような炭化珪素は、ここで説明したプロセス条件下では触媒特性(あれば)が低いと考えられる。
例16では、二酸化炭素の雰囲気中、原油原料と炭化珪素との接触により、API比重が12の黄色炭化水素液体15.78g(原油原料の重量に対し11.95重量%)が製造された。
装置、原油原料、反応方法及び無機塩触媒は、添加容器による添加の代りに、Cerro Negro原料を直接、反応器に添加すると共に、水素供給源として水素ガスを使用した他は、例9と同じである。反応器圧力は、接触期間中、0.101MPa(14.7psi)とした。水素ガス流速は250cm3/分である。反応温度、水蒸気流速、及び生成した原油生成物、ガス、及びコークスの割合(%)を図16の第4表に示す。
第4表(図16)に示すように、例17、18では温度が375℃から500℃に上昇した際、ガスの生成は、全生成物1g当たり0.02gから0.05gに増加した。しかし、コークスの生成は、高温では原油原料1g当たり0.17gから0.09gに減少した。原油生成物の硫黄含有量も高温では原油生成物1g当たり0.01gから0.008gに減少した。両原油生成物とも、H/Cは1.8であった。
例21、22での装置は、水素供給源として水素ガスを使用した他は、例9と同じである。例21では、Cerro Negro原料130.4gをK2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3触媒30.88gと配合して、原油原料混合物を形成した。例22では、Cerro Negro原料139.6gを炭化珪素80.14gと配合して、原油原料混合物を形成した。
装置、原油原料、無機触媒及び反応方法は、原油原料を直接、反応器に装入すると共に、水素供給源として水素ガスを使用した他は、例9と同じである。原油原料(Cerro Negro)のAPI比重は6.7、密度は15.5℃で1.02g/mLである。
例24では、原油原料102g(102mL)及び炭化珪素80gを反応器に装入した。API比重が12で、密度が15.5℃で0.9861g/mLの原油生成物70g(70mL)が製造された。
装置及び反応方法は、水蒸気を300cm3/分で反応器に導入した他は、例9と同じである。K2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3触媒は、K2CO3 27.2g、Rb2CO3 32.2g及びCs2CO3;40.6gを配合して製造した。
全生成物は、それぞれ全生成物1g当たり、原油生成物を0.91g及び水素ガスを0.028g含有していた。収集した全ガスは、GC/MS測定により、それぞれガス1モル当たり、水素を0.16モル、二酸化炭素を0.045モル、及びC2及びC4〜C6炭化水素を0.025モル含有していた。ガスの残部は、メタン、空気、一酸化炭素、及び痕跡量(0.004モル)の蒸発した原油原料である。
装置及び反応方法は、原油原料、メタン及び水蒸気を連続的に反応器に供給した他は、例9と同じである。反応器中の原料の水準を反応器の重量変化を用いてモニターした。メタンガスは、500cm3/分で連続的に反応器に導入した。水蒸気は、6g/分で連続的に反応器に導入した(metered)。
装置及び反応方法は、例26で説明したとおりである。K2CO3/Rb2CO3/Cs2CO3触媒56.5gを反応器に装入した。原油原料の全量2550gを6時間に亘って処理した。
初期の触媒重量と残留物/触媒混合物重量との差から、原油原料の重量を基準として、原油原料1g当たりコークス0.114gが反応器中に残った。全生成物が原油原料1g当たり合計0.89g製造された。全生成物は、反応に使用したメタン及び水の量を除いて、それぞれ全生成物1g当たり、ガスを0.04g及び原油生成物を0.96g含有していた。
101 原油原料供給部
102 接触帯
116 分離ユニット
119 原油原料受け器
122 接触システム
124 分離帯
130 接触システム
132 分離帯
140 配合帯
148 接触システム
Claims (30)
- 残留物含有量(ASTM法D5307で測定)が原油原料1g当たり0.2g以上である原油原料を、放出ガスの放出ガス変曲点〔生成物の時間分析(TAP)で測定〕が50〜500℃の温度範囲である無機塩触媒の存在下で水素供給源と接触させて、25℃、0.101MPaにおいて液体混合物である原油生成物を含む全生成物を製造する工程、及び
原油生成物の残留物含有量が、原油生成物1g当たりの残留物gで表現して、原油原料の残留物含有量に対し30%以下となるように、接触条件を制御する工程、
を含む原油生成物の製造方法。 - 残留物含有量(ASTM法D5307で測定)が原油原料1g当たり0.2g以上である原油原料を、放出ガスの放出ガス変曲点〔生成物の時間分析(TAP)で測定〕が50〜500℃の温度範囲である無機塩触媒の存在下で水素供給源と接触させて、25℃、0.101MPaにおいて液体混合物である原油生成物を含む全生成物を製造する工程、及び
製造された原油生成物の容量が、25℃、0.101MPaにおいて測定して、原油原料の容量よりも5%以上多くなるように、原油生成物を製造する工程、
を含む原油生成物の製造方法。 - 接触条件も、接触温度がT1(但し、T1は、該無機塩触媒が放出ガス変曲点を示す最低温度であるTAP温度よりも30℃低い)よりも高くなるように、制御される請求項1又は2に記載の方法。
- 放出ガスが、水の蒸気及び/又は二酸化炭素である請求項1〜3のいずれか1項に記載の方法。
- 残留物含有量(ASTM法D5307で測定)が原油原料1g当たり0.2g以上である原油原料を、加熱遷移〔示差走査熱量測定法(DSC)で測定〕が1分当たり10℃の速度で200〜500℃の温度範囲にある無機塩触媒の存在下で水素供給源と接触させて、25℃、0.101MPaにおいて液体混合物である原油生成物を含む全生成物を製造する工程、及び
原油生成物の残留物含有量が原油原料の残留物含有量に対し30%以下となるように、接触条件を制御する工程、
を含む原油生成物の製造方法。 - 無機塩触媒の加熱遷移が、250〜450℃又は300〜400℃の温度範囲にある請求項5に記載の方法。
- 無機塩触媒が、1種以上のアルカリ金属炭酸塩、1種以上のアルカリ土類金属炭酸塩、1種以上のアルカリ金属水酸化物、1種以上のアルカリ土類金属水酸化物、1種以上のアルカリ金属水素化物、1種以上のアルカリ土類金属水素化物、1種以上のアルカリ金属の1種以上の硫化物、1種以上のアルカリ土類金属の1種以上の硫化物、1種以上のアルカリ金属の1種以上のアミド、1種以上のアルカリ土類金属の1種以上のアミド、又はそれらの混合物を含有する請求項1〜6のいずれか1項に記載の方法。
- 1種以上のアルカリ金属がナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、又はそれらの混合物であり、及び/又は1種以上のアルカリ土類金属がカルシウム、マグネシウム又はそれらの混合物である請求項7に記載の方法。
- 水素供給源が、水素、軽質炭化水素、水及び/又はそれらの混合物を含む請求項1〜8のいずれか1項に記載の方法。
- 全生成物の少なくとも一部が、蒸気として製造され、該方法が該蒸気の少なくとも一部を25℃、0.101MPaで凝縮して、原油生成物を製造する工程を更に含む請求項1〜9のいずれか1項に記載の方法。
- 接触帯中、無機塩触媒の存在下で原油原料と水素供給源との接触が起こり、該方法が接触前又は接触中、接触帯に水蒸気を供給する工程を更に含む請求項1〜10のいずれか1項に記載の方法。
- 原油原料の残留物含有量が、原油原料1g当たり0.2〜0.99g又は0.3〜0.8gである請求項1〜11のいずれか1項に記載の方法。
- 接触中、25℃、0.101MPaにおいて凝縮性のない炭化水素を原油原料1g当たり0.2g以下、0.15g以下、0.1g以下又は0.05g以下(物質収支で測定)形成するように、接触条件も制御される請求項1〜12のいずれか1項に記載の方法。
- 原油原料がTAN、合計Ni/V/Fe含有量(原油原料1g当たりgで表す)、合計ヘテロ原子含有量(原油原料1g当たりgで表す)を有すると共に、接触条件も、原油生成物のTAN、合計Ni/V/Fe含有量及び/又は合計ヘテロ原子含有量が原油原料のTAN、合計Ni/V/Fe含有量及び/又は合計ヘテロ原子含有量の90%以下となるように、制御される請求項1〜13のいずれか1項に記載の方法。
- 原油生成物が、それぞれ原油生成物1g当たりナフサを0.00001〜0.2g、蒸留物を0.0001〜0.9g、真空ガス油を0.0001〜0.99g、又はそれらの混合物も含有する請求項1〜14のいずれか1項に記載の方法。
- 原油生成物を、原油原料と同じか異なる原油と配合して、ブレンドを形成する工程を更に含む請求項1〜15のいずれか1項に記載の方法。
- 請求項1〜16のいずれか1項に記載の方法で得られる原油生成物又はブレンド。
- それぞれ原油生成物1g当たり、残留物(ASTM法D5307で測定)を0.05g以下、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて204℃(400°F)以下の炭化水素を0.001g以上、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて204〜300℃の炭化水素を0.001g以上、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて300〜400℃の炭化水素を0.001g以上、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて400〜538℃(1000°F)の炭化水素を0.001g以上含有する原油生成物であって、沸点範囲分布が20〜204℃の炭化水素は、末端二重結合オレフィン及び内部二重結合オレフィンを、末端二重結合オレフィン対内部二重結合オレフィンのモル比で0.4以上(ASTM法D6730で測定)含有する該原油生成物。
- 沸点範囲分布20〜204℃の炭化水素が、オレフィンを、沸点範囲分布20〜204℃の炭化水素1g当たり0.001〜0.5g含有する請求項18に記載の原油生成物。
- それぞれ原油生成物1g当たり、残留物(ASTM法D5307で測定)を0.05g以下、及び沸点範囲分布(ASTM法D5307で測定)が20〜538℃(1000°F)の炭化水素の混合物を0.001g以上含有する原油生成物であって、該炭化水素混合物は、それぞれ炭化水素混合物1g当たり、パラフィンを0.001g以上(ASTM法D6730で測定)、オレフィンを0.001g以上(ASTM法D6730で測定)〔但し、該オレフィンは、オレフィン1g当たり末端オレフィンを0.001g以上(ASTM法D6730で測定)有する〕、ナフサを0.001g以上、ケロシンを0.001g以上〔但し、該ケロシンは、ケロシン1g当たり芳香族を0.2g以上(ASTM法D5186で測定)含有する〕、ディーゼル油を0.001g以上〔但し、該ディーゼル油は、ディーゼル油1g当たり芳香族を0.3g以上(IP法368/90で測定)含有する〕、及び真空ガス油(VGO)を0.001g以上〔但し、該VGOは、VGO 1g当たり芳香族を0.3g以上(IP法368/90で測定)含有する〕含有する該原油生成物。
- 炭化水素混合物のパラフィン含有量が、0.7〜0.98gの範囲である請求項20に記載の原油生成物。
- それぞれ原油組成物1g当たり、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて204℃(400°F)以下の炭化水素を0.001g以上、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて204〜300℃の炭化水素を0.001g以上、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて300〜400℃の炭化水素を0.001g以上、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて400〜538℃(1000°F)の炭化水素を0.001g以上(ASTM法D5307で測定)含有する原油組成物であって、沸点範囲分布が204℃(400°F)以下の炭化水素は、イソパラフィンとn−パラフィンとをイソパラフィン対n−パラフィンの重量比で1.4以下(ASTM法D6730で測定)有する該原油組成物。
- それぞれ原油生成物1g当たり、残留物(ASTM法D5307で測定)を0.05g以下、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて204℃(400°F)以下の炭化水素を0.001g以上、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて204〜300℃の炭化水素を0.001g以上、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて300〜400℃の炭化水素を0.001g以上、沸点範囲分布が0.101MPaにおいて約400〜約538℃(1000°F)の炭化水素を0.001g以上(ASTM法D2887で測定)含有する原油生成物であって、沸点範囲分布が約−10〜約204℃の炭化水素は、炭素数4(C4)の化合物(但し、該C4化合物は、ブタジエンをC4化合物1g当たり0.001g以上含有する〕を含有する該原油組成物。
- ブタジエン含有量が0.005g以上である請求項23に記載の原油組成物。
- 原油組成物の水素原子/炭素原子( H/C)の原子比が1.8以下である請求項17〜24のいずれか1項に記載の原油組成物。
- 原油組成物のAPI比重(ASTM法D6822で測定)が15.5℃で15〜30の範囲である請求項17〜25のいずれか1項に記載の原油組成物。
- 原油生成物が、コークスを原油生成物1g当たり0.00001〜0.03g又は0.0001〜0.01g含有する請求項17〜26のいずれか1項に記載の原油生成物。
- 請求項17〜27のいずれか1項に記載の原油生成物又はブレンドを処理する工程を含む、輸送用燃料、加熱用燃料、潤滑剤又は化学薬品の製造方法。
- 処理工程が原油生成物又はブレンドを1種以上の蒸留物フラクションに蒸留する工程を含む請求項28に記載の方法。
- 処理工程が水素化処理工程を含む請求項28又は29に記載の方法。
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