JP2007277069A - 固形状原料のリチャージ装置およびリチャージ方法 - Google Patents

Abstract

【課題】融液面の固化割合の低い状態で固形状原料のルツボへの投入を可能にし、単結晶製造の生産性を向上させる固形状原料のリチャージ装置およびリチャージ方法を提供する。
【解決手段】固形状原料が充填される筒状のリチャージ管１と、リチャージ管１の下部外側に設けられ、リチャージ管１に対して摺動可能な構造となっている漏斗状外筒２と、漏斗状外筒２を吊り下げるワイヤ７を備え、漏斗状外筒２は下端に縮径傾斜部を有し、縮径傾斜部下端に固形状原料をルツボに供給するための開口部５が設けられ、リチャージ管１内部は分割板３によってリチャージ管１縦軸方向に複数に分割され、リチャージ管１下端中央には、漏斗状外筒の開口部５を塞ぐことが可能な拡径傾斜部を有する下端蓋４が設けられていることを特徴とする固形状原料のリチャージ装置およびこれを用いたリチャージ方法。
【選択図】図１

Description

本発明は、チョクラルスキー法（ＣＺ法）で単結晶を製造する際の固形状原料のリチャージ装置およびリチャージ方法に関する。

単結晶、例えばシリコン単結晶の製造方法として、いわゆるチョクラルスキー法（ＣＺ法）が知られている。この方法では、育成炉内に設置されたルツボに固形状のシリコン原料を収容し、ヒータを高温加熱してルツボ内の原料を融液とする。そして、原料融液面に種結晶を着液させ、種結晶の下方に所望の直径と品質とを有する単結晶を育成する。
もっとも、シリコン単結晶育成前にルツボに固形状のシリコン原料を隙間なく収容した場合でも、シリコン原料は溶融することで隙間がなくなり、必ずルツボの容積に若干の余裕が生ずる。一般にＣＺ法による結晶育成時に使用されるルツボは使い捨てであるため、ひとつのルツボで育成する結晶重量を増加させるほど、全体的なコスト削減につながることは以前からよく知られている。しかしながら、ルツボへ最初に固形状のシリコン原料を収容する際のシリコン原料を増加させることは既に限界に達している。そこで、最初に固形状のシリコン原料を一度溶融した後、シリコン融液に固形状のシリコン原料を追加供給することでルツボの容積を有効利用し、よって、育成する結晶重量を増加させる方法が提案されてきた。この技術はリチャージ技術と呼ばれる。

また、従来は、１回の操業で１本の単結晶を引上げる１本引き操業が広く用いられているが、複数の単結晶を引上げるマルチ引き操業も、上記のリチャージ技術の応用により次第に増える傾向にある。すなわち、例えば、１本のシリコン単結晶を引き上げた後、減少したシリコン融液に固形状のシリコン原料を追加供給して、２本目以降のシリコン単結晶を引上げるのである。このようなマルチ引き操業も、一度しか使用できないルツボから複数本の単結晶を製造し、単結晶の歩留を向上させるとともに、高価なルツボを有効に活用して、単結晶製造コスト削減を図ることを目的としている。

これらの、シリコン融液上に固形状のシリコン原料を追加供給するリチャージ技術の中で、実用性の観点から注目されている技術の一つとして、リチャージ管リチャージ法が知られている（例えば、特許文献１参照）。
図１１は特許文献１に開示されるチャージ管リチャージ法を説明する図である。このリチャージ方法においては、図１１に示すような構造のリチャージ装置を用いて原料を供給する。すなわち、リチャージ装置は円筒状のリチャージ管３０とそのリチャージ管下部に設置される円錐板３１および上部に設置される蓋３２で構成されている。リチャージ管３０の外周の一部にはフランジ３４が溶接されている。下部円錐版３１の中央にはワイヤ３５が接合されている。そして、そのワイヤ３５がリチャージ管３０の中を通って、蓋３２の中央孔を貫通している。したがって、ワイヤ３５に張力をかけるとリチャージ管３０と下部円錐板３１とが密着する仕掛けになっている。

このリチャージ管を用いた原料供給は以下のようにして行なう。リチャージ管３０と下部円錐板３１とが密着した状態でリチャージ管内部に固形状多結晶原料３３を充填し、この状態でワイヤ３５を単結晶製造装置の単結晶引上げ軸等に吊るす。単結晶引上げ軸等を下降させていくと、図１１（ａ）に示されるようにリチャージ管３０は支持リング３６によって支持されて下降を停止し、下部円錐板のみが下降していく。その結果、図１１（ｄ）に示されるように、リチャージ管３０と下部円錐板３１とが分離し、リチャージ管内部に充填されていた固形状多結晶原料３３が、リチャージ管３０の下に位置しているルツボ２２内部へ落下し供給される。

ここで、固形状多結晶原料３３を、リチャージ管３０の下に位置しているルツボ２２内部へ落下させ供給する時、通常、融液表面を固化させた状態で行なう。なぜなら、表面を固化させることにより、シリコン融液２１の飛び跳ねによる飛沫がチャンバ内の部品に付着し部品寿命を短くし、結果的に単結晶の生産性を低下させるという問題を回避できるからである。
特再２００２−０６８７３２号公報

もっとも、特許文献１のリチャージ装置においては、図１１（ｄ）に示されるように、構造上固形状多結晶原料が、リチャージ管外側、すなわちルツボ内壁側に向かって落下していく。そして、融液面はルツボ中央部から外側に向かって固化していくため、外側が未固化状態であった場合には、落下した固形状多結晶原料が融液面に落ち、上述の飛び跳ねの問題が生じやすい。そこで、この飛び跳ねの問題を避けるため、通常、融液面がルツボ内壁面まで全面固化するのを待って固形状多結晶原料が投入される。しかしながら、一方では、固化が進行しすぎると、固化した融液とルツボ内表面との接着が強くなりすぎ、ルツボ内表面を剥離させ、原料融液中に異物を発生させてしまう。この異物が育成中の単結晶に付着すると、単結晶が有転位化し、やはり生産性を低下させる要因となる。さらに、固化が過度に進行すると、ルツボの破損を引き起こし、原料融液がルツボから漏れ出す等の事故を引き起こす。このような、事故が引き起こされると、生産を停止せざるを得なくなるため、深刻な生産性の低下を招くことになる。

このように、リチャージの際の融液の固化程度の制御は、生産性の向上の観点から極めて重要である。しかしながら、従来のリチャージ装置では、固形状多結晶原料が、リチャージ管外側、すなわちルツボ内壁側に向かって落下していく構造上、融液面が全面固化しながらも、ルツボを剥離、破損させない範囲に制御が必要であった。もっとも、このように相反する要請を両立させる固化程度の制御は極めて困難であり、生産性の阻害要因となっていた。

本発明は、上記事情を考慮してなされたもので、その目的とするところは、融液面の固化割合の低い状態で固形状原料のルツボへの投入を可能にし、単結晶製造の生産性を向上させる固形状原料のリチャージ装置およびリチャージ方法を提供することにある。

本発明の一態様の固形状原料のリチャージ装置は、
融液を貯留するルツボに固形状原料を供給する前記固形状原料のリチャージ装置であって、
前記固形状原料が充填される筒状のリチャージ管と、
前記リチャージ管の下部外側に設けられ、前記リチャージ管に対して摺動可能な構造となっている漏斗状外筒と、
前記漏斗状外筒を吊り下げるワイヤを備え、
前記漏斗状外筒は下端に下方に向かって径が狭まる縮径傾斜部を有し、前記縮径傾斜部下端に前記固形状原料を前記ルツボに供給するための開口部が設けられ、
前記リチャージ管内部は分割板によって前記リチャージ管縦軸方向に複数に分割され、前記リチャージ管下端中央には、前記漏斗状外筒の開口部を塞ぐことが可能な下方に向かって径が拡大する拡径傾斜部を有する下端蓋が設けられていることを特徴とする固形状原料のリチャージ装置である。

ここで、前記漏斗状外筒の水平面に対する前記縮径傾斜部角度が２０度以上６０度以下、さらに望ましくは３０度以上５０度以下であることが望ましい。

ここで、前記リチャージ管下端中央の下端蓋の水平面に対する前記拡径傾斜部角度が２５度以上８０度以下、さらに望ましくは３０度以上７０度以下であることが望ましい。

ここで、前記漏斗状外筒の開口部直径をＤ、前記リチャージ管に充填される前記固形状原料の最大長をＰｍａｘとした場合、Ｄ≧１．５Ｐｍａｘ、さらに望ましくはＤ≧２Ｐｍａｘの関係を充足することが望ましい。

また、本発明の一態様の固形状原料のリチャージ方法は、
結晶融液を貯留するルツボに固形状原料を供給する前記固形状原料のリチャージ装置であって、
前記固形状原料が充填される筒状のリチャージ管と、
前記リチャージ管の下部外側に設けられ、前記リチャージ管に対して摺動可能な構造となっている漏斗状外筒と、
前記漏斗状外筒を吊り下げるワイヤを備え、
前記漏斗状外筒は下端に縮径傾斜部を有し、前記縮径傾斜部下端に前記固形状原料を前記ルツボに供給するための開口部が設けられ、
前記リチャージ管内部は分割板によって前記リチャージ管縦軸方向に複数に分割され、前記リチャージ管下端中央には、前記漏斗状外筒の開口部を塞ぐことが可能な拡径傾斜部を有する下端蓋が設けられていることを特徴とする固形状原料のリチャージ装置を用い、
前記ルツボ内に貯留される融液表面の少なくとも一部が未固化の状態で、前記固形状原料を前記ルツボ内に供給するステップを有することを特徴とする固形状原料のリチャージ方法。
である。

本発明によれば、融液面の固化割合の低い状態で固形状原料のルツボへの投入を可能にし、単結晶製造の生産性を向上させる固形状原料のリチャージ装置およびリチャージ方法を提供することが可能になる。

以下、本発明に係る固形状原料のリチャージ装置およびリチャージ方法について添付図面を用いて説明する。なお、ここでは単結晶として、シリコン単結晶を製造する場合を例として記載する。

[実施の形態]
（単結晶製造装置）
最初に、本実施の形態で用いられうる一例としてのシリコン単結晶製造装置の構成について簡単に説明する。
図９は、本実施の形態で用いられうるＣＺ法によるシリコン単結晶製造装置の模式的縦断面図である。
炉体２０内には、原料融液２１を保持するルツボ２２が回転軸２３の上端に設置されている。また、このルツボ２２の周囲にはヒータ等の加熱手段２４および保温部材２５が配置される。そして、ルツボ２２の上方には引上げ機構（図示せず）が設けられ、引上げワイヤもしくはシャフト２６により、種結晶２７を保持した種結晶保持示具が昇降および回転操作される仕組みとなっている。

（リチャージ装置）
次に、本実施の形態のリチャージ装置について用いられるリチャージ装置について説明する。
図１は本実施の形態のリチャージ装置の概略図である。（ａ）は上面図、（ｂ）（ｃ）（ｄ）は断面図、（ｅ）は下面図である。
本実施の形態のリチャージ装置は、略円筒形のリチャージ管１と、略円筒形の下端に下方に向かって径が狭まる縮径傾斜部を有する漏斗状外筒２を備えている。図２に本実施の形態のリチャージ管の概略図、図３に本実施の形態の漏斗状外筒２の概略図を示す。リチャージ管１の内部は内部分割板３によって、軸方向に３つに分割されている。そして、リチャージ管１の下端中央、すなわち、リチャージ管１の中心軸上に位置する内部分割板３下端には、下方に向かって径が拡大する拡径傾斜部を有する下端蓋４が存在する。漏斗状外筒２は、円筒形部とその下の縮径傾斜部から構成される。漏斗状外筒２の縮径傾斜部下端には固形状多結晶原料、例えば多結晶シリコンをルツボに供給するための開口部５が設けられている。漏斗状外筒２の円筒部内径はリチャージ管１の外形よりも若干大きく設計され、漏斗状外筒２はリチャージ管１に対し摺動可能な構造となっている。また、漏斗状外筒２に設けられた開口部５の内径Ｄは、リチャージ管１の下端蓋４の外径に等しいか若干大きく設計されている。このようにして、リチャージ管１の下端に漏斗状外筒２の円筒部を被せるように組み合わせると、開口部５を下端蓋４が丁度塞ぐような位置関係で安定するように構成されている。

また、図１に示すように、漏斗状外筒２には３本のワイヤ７が取り付けられており、フランジ６にはこのワイヤ７を貫通させる為の孔が設けられている。したがって、ワイヤ７を支持することで、リチャージ管１および漏斗状外筒２を安定して支持し、かつ、ワイヤ７の昇降にあわせてリチャージ管１および漏斗状外筒２を一体で安定して昇降させることが可能となる。さらに、図５（ａ）に示すように、リチャージ管１をフランジ６で、炉体側に設けられた支持リング（図示せず）に掛け止め固定されると、図５（ｂ）に示すように、漏斗状外筒２のみを下降させることが可能となり、漏斗状外筒２下端の開口部５が開放される仕組みとなっている。

上記構成のリチャージ装置を用いることにより、図５（ｂ）に示すように固形状多結晶原料のルツボへの供給の際、固形状多結晶原料は漏斗状外筒２の縮径傾斜部に沿って、リチャージ管１内を下降し、開放された開口部５よりルツボ落下する。したがって、ルツボ中心部のみに固形状多結晶原料を供給することが可能となる。

なお、ここで内部分割板３により、リチャージ管１は軸方向に３つに分割されていると記載したが、分割数は２以上であれば、特に３つに限定されるわけではない。しかし、２ないし４分割されていることが望ましい。なぜなら、分割数がこれよりも多くなってしまうと、分割板によって分割された各空間が狭くなりすぎて、リチャージ管内部での固形状多結晶原料の移動が妨げられてしまう恐れがあるからである。また、内部分割板が多数になってくると、製作コストの増加や洗浄・修復作業の複雑化が生じるからである。

また、ワイヤ７の本数を３本として記載したが、ワイヤの本数は２本以上であれば、特に３本に限定されるわけではない。しかしながら、リチャージ装置の安定性および構造の簡潔性の観点からは、３本であることが望ましい。

また、リチャージ管の材質は、固形状多結晶原料およびシリコン融液に対する汚染が少ないこと、かつ、固形状多結晶原料の様子を外部から容易に観察できるよう透光性を有することが望ましい。シリコン単結晶引上げの場合には、例えば、高純度石英を用いることが可能である。
また、リチャージ管を強度強化・軽量化の観点から２層構造とすることも可能である。すなわち、リチャージ管外層を高強度・軽量材質で形成し、固形状多結晶原料に接触する内層を高純度材質で形成する。内層は、外層の内面をコーティングすることによって形成してもよい。あるいは、別部材で作成してはめ込み式にしてもよい。内層を透過性材質の別部材で構成し、かつ、外層を非透過性材質とした場合には、強度を低下させない範囲で外層部材の一部を切り欠く等して窓を作成しておくと、透光性の内層部材越しにリチャージ管内部を監視することが可能となる。例えば、シリコン単結晶製造の場合には、リチャージ管外層を軽量かつ高強度の炭素複合材に発塵抑制のための表面コーティングを施して形成し、内層を高純度透明石英製とすることで、高強度・軽量・高純度でかつ内部の監視可能なリチャージ管を実現できる。

また、漏斗状外筒の水平面に対する縮径傾斜部の角度（α）が２０度以上６０度以下、さらに望ましくは３０度以上５０度以下であることが望ましい（図１参照）。
なぜなら、αがこの範囲よりも小さいと、固形状多結晶原料供給速度が遅くなる。そうすると、リチャージ管およびその内部の固形状多結晶原料が長時間高温環境に晒されてしまうため、リチャージ管の劣化加速（ライフ悪化）や、固形状多結晶原料の膨張によるリチャージ管詰まりが起こる危険が高くなる。また、固形状多結晶原料がリチャージ管下部内に残り、下端蓋が完全に閉まらない状態が起こりうる。このように、固形状多結晶原料の完全供給がなされないと、固形状多結晶原料供給後に炉外へリチャージ管を取り出す際に、リチャージ管内に残留している固形状多結晶が炉内および炉外の望ましくない場所へ落下してしまい、装置可動に支障をきたす恐れがあるからである。
一方、αがこの範囲よりも大きいと、固形状多結晶原料の供給速度制御性が悪くなる。そして、ルツボ内への固形状多結晶原料供給速度が速くなりすぎ、融液固化面で跳ね返って石英ルツボを破損させたり、融液固化面への衝撃により固化面とルツボ内面の接触面で石英を剥離させたり、あるいは固化していない融液面に落下し融液の飛び跳ねの原因となったりする恐れが高くなる。また、ルツボ支持系（駆動系）への急激な加重増加による不具合も懸念される。

そして、リチャージ管下端中央の下端蓋の水平面に対する拡径傾斜部角度（β）が２５度以上８０度以下、さらに望ましくは３０度以上７０度以下であることが望ましい（図１参照）。
なぜなら、βがこの範囲よりも小さいと、リチャージ管上部から下部への固形状多結晶原料の移動を妨げてしまう恐れが高くなるからである。
一方、βがこの範囲よりも大きいと、リチャージ管上部から下部に流れてくる固形状多結晶原料が、そのまま漏斗状外筒の開口部に向かって流れ、開口部において固形状多結晶原料が詰まる恐れが高まるので望ましくない。

また、漏斗状外筒の開口部の直径（Ｄ）は、図４に示すように、リチャージ管に充填される固形状多結晶原料の最大長をＰｍａｘとした場合、Ｄ≧１．５Ｐｍａｘ、さらに望ましくはＤ≧２Ｐｍａｘの関係を充足することが望ましい。なぜなら、Ｄがこの範囲よりも小さい場合、固形状多結晶原料が開口部に詰まり供給不能となる恐れが大きいからである。

（リチャージ方法）
次に、本実施の形態のリチャージ方法について、図５、図６および図１０を参照しつつ説明する。
まず、通常のＣＺ法を用いて育成されたシリコン単結晶を炉外へ取り出す。
次に、図５（ａ）に示すように、リチャージ装置に所望の重量の固形状多結晶原料８を充填するために、リチャージ管１と漏斗状外筒２を組み合わせ、下端蓋４が漏斗状外筒の開口部５を塞ぐようにして設置する。この設置は、リチャージ管１と漏斗状外筒２を炉外で床や台車上に置くことによっても、あるいは、炉内でワイヤ７にリチャージ管１と漏斗状外筒２を垂下支持することのよっても達成可能である。この状態で、リチャージ管１の上端から内部に固形状多結晶原料を充填する。炉外で、固形状多結晶原料８をリチャージ装置に充填した場合には、充填後に、ワイヤ７でリチャージ管１と漏斗状外筒２を炉内に吊り下げ支持する。図５（ａ）に示すように、この状態では、開口部５が下端蓋４によって塞がれているため、リチャージ装置内部の固形状多結晶原料はこぼれ出ない。

次に、図１０（ｃ）に示すように、固形状多結晶原料２９のリチャージに適した位置に残留原料融液２１すなわちルツボ位置２２を合わせる。そして、ルツボ回転数を低速回転にした後、ルツボ周辺に配置されている加熱手段２４の出力を調整して、残留原料融液２１の温度を凝固温度近傍まで下げていく。残留原料融液温度が適温になったところで、図６（ａ）に示すようにワイヤ７を下降させ、その下に吊り下がっているリチャージ装置全体を有る程度降下させる。
ここで、図１０に示す加熱手段２４の出力を一定に保ったままルツボ回転数を高速回転にすると、残留原料融液表面に遠心力が発生する。そして、この遠心力によって融液表面外周部から中心部へ向かう高温の自然対流が抑制されるので、残留原料融液中心部表面の温度が低温化し、残留融液表面が中心部から徐々に外周部に向かって固化し始める。融液表面の固化部分が固形状多結晶原料８のリチャージに適した面積になったところで、ルツボ回転数を再び低速回転に下げ、加熱手段２４の出力を上昇させる。このように、ルツボ回転数を低速化することにより、残留融液表面の遠心力が消失し、高温の自然対流が再び融液表面中心部へ流れ込んでくるので、残留原料融液表面の固化進行は止まる。ここで、一度固化した融液表面部分の再溶融にはかなり時間がかかるので、高温の自然対流や加熱手段出力の増加により、すぐに再溶融してしまうことはない。

本実施の形態においては、残留原料融液表面の少なくとも一部が未固化の状態で固化進行を停止させる。
このようにして、図６（ｂ）（ｃ）に示すように、残留原料の中心部を最適な面積で固化させた後、図１０に示す加熱手段２４の出力増加によって残留原料融液温度が十分に上がったところで、ワイヤ７をさらに降下させていくと、図６（ｄ）に示すように、リチャージ管１の外周に形成されたフランジ６が、炉内壁に形成された支持リング９と接触して掛け止めされ、リチャージ管１の下降が停止する。そして、さらにワイヤ７を下降させていくとことで、開口部５が開放される。このようにして、リチャージ装置に充填された固形状多結晶原料８、２９がルツボ中心部の融液固化表面上に落下供給される（図６（ｄ）、図１０（ｃ）参照）。

ここで、固形状多結晶原料８、２９が低温であると、融液中に入った時に、融液温度が低下し、融液全体が固化しやすい状態になる。したがって、固形状多結晶原料投入前に図１０の加熱手段２４の出力増加によって、融液温度を十分に上昇させておくことが望ましい。

また、本実施の形態のリチャージ装置を用いる場合、落下投入された固形状多結晶原料８、２９は、ルツボ中心部に堆積しやすい。このため、リチャージ管１と残留原料融液１１，２１の距離によっては、既に堆積した固形状多結晶原料８、２９によって以降の固形状多結晶原料８、２９の落下が阻害されてしまう場合がある。そのような場合は、固形状多結晶原料８、２９の落下投入とともに、ルツボ位置を徐々に下降させていくという方法をとることにより問題を回避することが可能である。

固形状多結晶原料８、２９供給後は、ワイヤ７を上昇させていくと、再び、漏斗状外筒２の開口部５が、リチャージ管１の下端蓋４によって塞がれ、リチャージ装置全体がワイヤ７に吊り下げられ上昇する。そして、空になったリチャージ装置は炉外へ搬出される。
以降は、投入する固形状多結晶原料の必要量に応じてこのリチャージ作業を繰り返せばよい。

（効果）
本実施の形態により、固形状多結晶原料のルツボへの供給の際、固形状多結晶原料は漏斗状外筒の縮径傾斜部に沿って、リチャージ管内を下降し、開放された開口部よりルツボ落下する。したがって、ルツボ中心部のみに固形状多結晶原料を供給することが可能となる。
よって、ルツボ外側の原料融液が未固化であっても、その部分に固形状多結晶原料が落下し、飛び跳ねによる飛沫がチャンバ内の部品に付着し部品寿命を短くし、結果的に単結晶の生産性を低下させるという問題が生じる恐れが極めて小さい。このため、融液面の固化割合の低い状態、すなわち、原料融液の中心部のみが固化した状態で固形状多結晶原料のルツボへの投入が可能となる。したがって、従来のように、困難な固化程度の制御が要求されないため、単結晶製造の生産性を向上させることが可能となる。

さらに、本実施の形態によれば、リチャージ装置を支持するワイヤがリチャージ管の内部ではなく外側に位置しているため、ワイヤと固形状多結晶原料が接触することがない。したがって、通常、Ｍｏ（モリブデン）、Ｗ（タングステン）、ステンレススチール等の金属で形成されるワイヤからの汚染を防止することが可能である。

また、リチャージ装置を支持するワイヤがリチャージ管の中心部を通っている場合は、固形状多結晶原料を充填する際、常に、ワイヤに張力をかけて充填を行なう必要があり、作業性を阻害していた。しかしながら、本実施の形態によれば、ワイヤはリチャージ管内を通っていないため、充填時には邪魔にならず、作業効率が上昇するという利点もある。

（実施の形態の変形例）
次に、実施の形態の変形例について、図８を参照しつつ説明する。
本変形例は、リチャージ管１の外壁と内部分割板３および下端蓋４を分離した以外は、実施の形態と同様であるので、記載を省略する。
このように、リチャージ管１の外壁と、一体である内部分割板３および下端蓋４を分離できるようにすることにより、リチャージ管１部材の洗浄作業が容易になる。また、リチャージ管１が破損した場合には、補修作業が容易、あるいは、一部部材の交換のみで対処が可能であるという利点がある。

上記記載した実施の形態および変形例においては、１個のルツボから複数本の単結晶を育成する際のリチャージ方法について、説明したが、本発明は、ルツボ内への初期固形状多結晶原料充填だけでは溶融後の融液量が不十分な場合にも追加チャージ目的として利用可能である。

上記記載した実施の形態および変形例においては、単結晶としてシリコン単結晶を例として記載したが、本発明の適用は、必ずしもシリコン単結晶に限られず、チョクラルスキー（ＣＺ）法を用いて引上げられる単結晶であれば、例えば、ＧａＡｓ単結晶、ＩｎＰ単結晶等の単結晶についても適用することが可能である。

また、ここでは、固形状原料として、例えば多結晶シリコン等の固形状多結晶を用いたが、多結晶に限らず、固形状単結晶シリコンを用いても構わないし、両方を用いても構わない。また、シリコン以外の原料を用いる場合も同様に、多結晶または単結晶、または両方を固形状原料として選択できる。

以上、具体例を参照しつつ本発明の実施の形態について説明した。実施の形態の説明においては、単結晶製造装置、リチャージ装置、リチャージ方法等で、本発明の説明に直接必要としない部分等については記載を省略したが、必要とされる単結晶製造装置、リチャージ装置、リチャージ方法等に関わる要素を適宜選択して用いることができる。
その他、本発明の要素を具備し、当業者が適宜設計変更しうる全ての固形状原料のリチャージ装置およびリチャージ方法は、本発明の範囲に包含される。

以下、本発明の実施例について図面を参照しつつ説明するが、これらによって本発明が限定されるものではない。

（実施例）
図７に示した本発明のリチャージ装置およびシリコン２００ｍｍφ単結晶製造装置を用いて、本発明のリチャージ方法にて固形状多結晶原料のリチャージを行なった。
固形状多結晶原料として、最大長約３０ｍｍの多結晶シリコン片を用いた。リチャージ管１は外径２１０ｍｍφ、肉厚７ｍｍ、漏斗状外筒２は肉厚９ｍｍとし、材質は高純度石英を使用した。漏斗状外筒２の縮径傾斜部角度α＝４０度、開口部５直径Ｄ＝８０ｍｍ、リチャージ管１の下端部の拡径傾斜部角度β＝４５度である。

リチャージ管１の上部に固形状多結晶原料供給の際にリチャージ管１を掛け止めするためのフランジ６が設けられ、このフランジ６には漏斗状外筒２に連結されたワイヤ７を貫通させるための貫通孔を等角度に３個設けた。この貫通孔には、ワイヤ７との接触によるフランジ６破損防止および摩擦低減を考慮して、テトラフロオロエチレン製の補助パイプ１５を設けた。この部分の温度上昇は軽微であるため、上記材質で可能と判断した。一方、漏斗状外筒の上部にもワイヤ７の取り付けるための漏斗状外筒フランジ１４が設けられ、リチャージ管１のフランジ６の貫通孔に対応する位置に貫通孔を設けた。この貫通孔にも、ワイヤ７との接触による漏斗状外筒フランジ１４破損防止のために補助パイプ１６を設置した。こちらの補助パイプ１６は、ワイヤ７との摩擦は軽微であるが、温度の上昇が大きいと考え、炭素複合材に発塵抑制のためのコーティングを施した。
ワイヤ７には２．５ｍｍφのＭｏ（モリブデン）製ワイヤを使用した。このワイヤ７の先端にはＳＵＳ製のかしめ玉が付けられており、このかしめ玉が漏斗状外筒フランジ１４の貫通孔に設置された補助パイプ１６に引っかかることで、漏斗状外筒２およびリチャージ管１全体を吊り下げ支持できるようになっている。
またワイヤ７がフランジ６の貫通孔に引っかからずに滑らかに昇降できるように、３本のワイヤ７をほぼ垂直に垂下させるためのワイヤ支持治具１７を最上部に設けた。このワイヤ支持治具１７の中央には引上げワイヤ取り付け部１８が設けられている。この引上げワイヤ取り付け部１８に引上げワイヤを接続することで安定した状態で、リチャージ装置全体、もしくは漏斗状外筒２を吊り下げ支持および昇降させることが可能となる。

また、リチャージ管１への固形状多結晶原料充填後の上方からの異物落下混入を防止するためにリチャージ管１上部に上部蓋１９を設置した。なお単結晶製造装置側には、リチャージ管１のフランジ６を掛け止め支持するための支持リングを適切な位置に配置した。

このリチャージ装置に、固形状多結晶シリコンを３０ｋｇ分充填した。ルツボは直径約６００ｍｍφの石英製を使用し、この中に、シリコン融液を約５０ｋｇ分残留させた。ルツボの周囲には抵抗加熱によりルツボ内のシリコン融液を加熱するためのヒータが設置されており、ヒータの出力を増減することでシリコン融液の温度を調整することが可能となっている。

まず、育成および装置内での冷却が完了したシリコン単結晶を装置外へ取り出し、固形状多結晶シリコンの充填が完了しているリチャージ装置を引上げワイヤに吊り下げ、単結晶製造装置内へ収納した。
次に、ルツボ回転数を１ｒｐｍで維持した状態で、ヒータ出力を低下させて残留シリコン融液の温度を融液表面が固化温度近傍になるくらいまで下げた。この状態でシリコン融液の温度を安定させた後、リチャージ装置を単結晶製造装置上方から下降させ、リチャージ管１のフランジ６が単結晶製造装置の支持リングに接触するくらいの位置で停止させた。そして、ヒータ出力を維持したままルツボ回転数を１５ｒｐｍへ上昇させると１〜２分後にシリコン融液表面が中心部から固化し始めた。シリコン融液表面の固化部分が徐々に外周部へと広がっていき、固化部分の直径が約４００〜５００ｍｍφとなったところで再びルツボ回転数を１ｒｐｍまで低速化する。そして、同時にヒータ出力を固形状多結晶原料溶融出力まで上昇させた。この状態で５分ほど保持し、シリコン融液の温度を十分に上昇させてから、引上げワイヤをさらに下降させてリチャージ管１を単結晶製造装置の支持リングに掛け止めして停止させた。その後、さらにワイヤ７を約６０ｍｍ下降させて漏斗状外筒２下部の開口部５を開放し、リチャージ管１内の固形状多結晶原料をルツボへ落下供給した。

ここで、漏斗状外筒２下部の開口部５と、シリコン融液表面との初期の距離は約１２０ｍｍに設定し、固形状多結晶原料の落下供給が進むにつれて、徐々にルツボを下降させていった。約２０秒で固形状多結晶原料の供給は完了した。この後、引上げワイヤを上昇させて、空のリチャージ装置を単結晶製造装置上方に移動させ、装置外へ取り出した。

この作業を計３回繰り返し、総量９０ｋｇ分の固形状多結晶原料を追加し、２本目の単結晶育成を実施した。固形状多結晶原料リチャージ作業全体の所要時間は約２時間であった。ここで、２回目以降のリチャージ装置による固形状多結晶原料落下投入の際には、前回落下投入した固形状多結晶原料がシリコン融液表面に存在しているため、融液表面を固化させるプロセスは不要であった。また、最後の固形状多結晶原料投入すなわち３回目の固形状多結晶原料投入の際には単結晶電気伝導率特性を所望の規格範囲に調整するためのドーパント剤も合わせて投入した。

このようにして、２本目のシリコン単結晶も無転位で育成できた。また、シリコン融液飛び跳ねに起因する問題も生じなかった。

（比較例）
固形状多結晶原料落下投入の際に、シリコン融液表面全面を固化させる以外は、上記実施例と同一の条件でリチャージ試験を行った。
表面の固化が始まってから約４分でシリコン融液表面全面が固化した。この状態で実施例同様、総量９０ｋｇ分の固形状多結晶原料を加えて、２本目のシリコン単結晶育成を開始した。
しかし、固形状多結晶原料の溶融が完了した時点で融液表面に複数の石英片の浮遊が確認され、シリコン単結晶は育成初期の段階で有転位化してしまった。これは、過度に残留融液表面の固化が進行してしまった結果、石英ルツボの内面が剥離し、発生した多量の石英片が育成中のシリコン単結晶に付着し有転位化を誘発したものと考えられる。

上記、実施例と比較例の結果から、本発明により、融液面の固化割合の低い状態で固形状原料のルツボへの投入が可能となり、単結晶製造の生産性を向上させることが可能であることが確認できた。

（実験例）
図７に示した本発明のリチャージ装置およびシリコン２００ｍｍφ単結晶製造装置を用いて、本発明のリチャージ方法にて固形状多結晶原料のリチャージを行なった。漏斗状外筒２の縮径傾斜部角度αを０度、２０度、４０度、６０度、８０度と変化させたこと、リチャージ作業が１回だけであること以外は、実施例１と同様の条件で行なった。
下表１に、それぞれの縮径傾斜部角度αについて、実施の形態で記載した原料の供給速度、供給速度制御性、完全供給について比較した結果を示す。表から明らかなように、αが２０度以上６０度以下の場合には、原料の供給速度、供給速度制御性、完全供給いずれの観点についても良好であることが分かる。

実施の形態のリチャージ装置の概略図である。 実施の形態のリチャージ管の概略図である。 実施の形態の漏斗状外筒の概略図である。 実施の形態の固形状多結晶原料を示す図である。 実施の形態のリチャージ方法の説明図である。 実施の形態のリチャージ方法の説明図である。 実施例のリチャージ装置の概略図である。 変形例のリチャージ装置の概略図である。 実施の形態で用いられうる単結晶製造装置の模式的断面図である。 実施の形態、実施例および従来技術のリチャージ方法の説明図である。 従来技術のリチャージ装置およびリチャージ方法の説明図である。

符号の説明

１ リチャージ管
２ 漏斗状外筒
３ 内部分割板
４ 下端蓋
５ 開口部
６ フランジ
７ ワイヤ
８ 固形状多結晶原料
１１ 残留原料融液
１２ 残留原料融液表面の固化部分

Claims (5)

1. 融液を貯留するルツボに固形状原料を供給する前記固形状原料のリチャージ装置であって、
   前記固形状原料が充填される筒状のリチャージ管と、
   前記リチャージ管の下部外側に設けられ、前記リチャージ管に対して摺動可能な構造となっている漏斗状外筒と、
   前記漏斗状外筒を吊り下げるワイヤを備え、
   前記漏斗状外筒は下端に下方に向かって径が狭まる縮径傾斜部を有し、前記縮径傾斜部下端に前記固形状原料を前記ルツボに供給するための開口部が設けられ、
   前記リチャージ管内部は分割板によって前記リチャージ管縦軸方向に複数に分割され、前記リチャージ管下端中央には、前記漏斗状外筒の開口部を塞ぐことが可能な下方に向かって径が拡大する拡径傾斜部を有する下端蓋が設けられていることを特徴とする固形状原料のリチャージ装置。
2. 前記漏斗状外筒の水平面に対する前記縮径傾斜部角度が２０度以上６０度以下、さらに望ましくは３０度以上５０度以下であることを特徴とする請求項１記載の固形状原料のリチャージ装置。
3. 前記リチャージ管下端中央の下端蓋の水平面に対する前記拡径傾斜部角度が２５度以上８０度以下、さらに望ましくは３０度以上７０度以下であることを特徴とする請求項１または請求項２記載の固形状原料のリチャージ装置。
4. 前記漏斗状外筒の開口部直径をＤ、前記リチャージ管に充填される前記固形状原料の最大長をＰｍａｘとした場合、Ｄ≧１．５Ｐｍａｘ、さらに望ましくはＤ≧２Ｐｍａｘの関係を充足することを特徴とする請求項１乃至請求項３いずれか記載の固形状原料のリチャージ装置。
5. 請求項１乃至請求項４いずれか記載のリチャージ装置を用い、前記ルツボ内に貯留される融液表面の少なくとも一部が未固化の状態で、前記固形状原料を前記ルツボ内に供給するステップを有することを特徴とする固形状原料のリチャージ方法。
   
   

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