JP2007227231A - 電池用セパレータ及びリチウムイオン二次電池、電気二重層キャパシタ - Google Patents
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Abstract
【解決手段】少なくとも表面の一方に芳香族ポリアミド系高分子からなる層を有する複合多孔膜において、芳香族ポリアミド系高分子層に界面活性剤を付着することにより、メルトダウンが起こらないなど高温時の安全性が高く静電気が抑制された電池用セパレータを提供する。
【選択図】なし
Description
このような電池用セパレータは、電池作製中にほこり等の異物を吸着しやすいなど、ハンドリング性に非常に大きな欠点があり、実用化を遅らせている一因となっている。
2.界面活性剤の付量が、0.001〜0.750g/m2である電池用セパレータ。
3.界面活性剤処理後の摩擦帯電圧の半減期が、30秒以下である電池用セパレータ。
4.界面活性剤が陽イオン系界面活性剤、陰イオン系界面活性剤、両性イオン系界面活性剤、非イオン系界面活性剤からなる群から選ばれる少なくとも1種を含む電池用セパレータ。
5.負極がリチウムをドープ・脱ドープ可能な炭素材料から主としてなり、正極がリチウム含有遷移金属酸化物から主としてなり、セパレータ、非水系電解液を用いるリチウムイオン二次電池において、セパレータが上記発明1〜4の少なくとも1項に記載の電池用セパレータを用いるリチウムイオン二次電池。
6.上記非水系電解液にビニレンカーボネート、ビニルアセテートを含むリチウムイオン二次電池。
7.正、負極が活性炭電極からなり、セパレータおよび非水系電解液を用いる電気二重層キャパシタにおいて、セパレータが上記発明1〜4の少なくとも1項に記載の電池用セパレータを用いる電気二重層キャパシタ
<電池用セパレータ>
芳香族ポリアミド系高分子は、電気化学的に安定であり、200℃以下で軟化点を有さないためメルトダウン現象を抑制できることから、電池用セパレータに用いるのに好適である。芳香族ポリアミド系高分子として、メタ系芳香族ポリアミドやパラ系芳香族ポリアミド、またこれらを共重合したものが挙げられる。中でも、加工しやすいことからメタ系芳香族ポリアミドが好適である。この芳香族ポリアミド系高分子の重量平均分子量として、10,000〜1,000,000であることが好適である。
複合多孔膜は、孔が少ないと、十分に電解液を保持できず電池として十分な性能を発揮できない。逆に孔が多いとセパレータの機械的強度が低下し、破損しやすくなる。そのため、多孔度は20〜80%であることが好適である。多孔度はセパレータの質量から間接的に求められる。
陽イオン系界面活性剤としては、高級アミンハロゲン酸塩、ハロゲン化アルキルピリジニウム、第四級アンモニウム塩等が挙げられる。
陰イオン系界面活性剤としては、高級脂肪酸アルカリ塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルスルホン酸エステル塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテルホスホン酸塩、アルキル硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、アルキルアリールスルホン酸塩、スルホコハク酸エステル塩等が挙げられる。
非イオン系界面活性剤としては、ポリオキシエチレンアルキルエーテル類、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル類、ポリオキシエチレンアルキルアリルエーテル類、グリセリン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル等が挙げられる。
界面活性剤の付量は0.005〜0.750/m2であることが望ましい。0.005g/m2より少ないと充分な帯電防止効果が得られず、0.750g/m2より多いと電池の性能に悪影響が出てきてしまうからである。界面活性剤の付量は、界面活性剤塗工後90℃で10時間真空乾燥した電池用セパレータと、界面活性剤可溶溶媒に浸漬させた後90℃で10時間真空乾燥した電池用セパレータの質量差や、界面活性剤可溶溶媒で抽出した溶液を乾固させた抽出成分をH−NMRやガスクロマトグラフィーなどにより分析し質量を測定することなどから求めることができる。
本発明のリチウムイオン二次電池は上記で説明してきたような電池用セパレータを用いることが特徴であり、電解液及び電極は、従来のリチウムイオン二次電池で用いてきたものを使用できる。
導電助剤としては人造黒鉛、カーボンブラック(アセチレンブラック)、ニッケル粉末が好適に用いられる。負極においては、この導電助剤を含まなくても構わない。
本発明の電気二重層コンデンサは上記で説明してきたような電池用セパレータを用いることが特徴であり、電解液及び電極は、従来の電気二重層コンデンサで用いてきたものを使用できる。
導電剤は、電極の電気伝導度を向上させるのを目的として使用される。導電剤として特に制限はないが、具体的にケッチェンブラック、アセチレンブラックなどが挙げられる。
芳香族ポリアミド系高分子として、コーネックス(帝人テクノプロダクツ製)を用いた。
上記芳香族ポリアミド系高分子を溶解したドープは、溶媒としてジメチルアセトアミド(DMAc)、相分離剤としてトリプロピレングリコール(TPG)を用い、芳香族ポリアミド系高分子の濃度が9重量部、相分離剤濃度が15重量部となるように調整した。
イオン伝導度は、セパレータをプロピレンカーボネートとエチレンカーボネートを重量比で1対1に混合した混合溶媒に1Mの濃度でLiBF4を溶解した電解液に含浸し、2枚のSUS板の間に挟んで、交流インピーダンス法で測定した。この時の測定温度は25℃であった。
この方法により測定した上述の電池用セパレータのイオン伝導度はそれぞれ比較例1が5.0×10−2S/cm、比較例2が6.0×10−2S/cmであった。
上述の電池用セパレータをスタティックオネストメータH−0110(シシド静電気製)を用いて実施例1〜8に示す電池用セパレータと比較例1〜2の静電気の半減期を測定した。評価結果を(表1)に示す。
[フィルム外装電池の作製法]
正極は、コバルト酸リチウム粉末89.5重量部(日本化学工業製、C−8)、カーボンブラック4.5重量部とポリフッ化ビニリデンの乾燥重量が6.0重量部になるように5重量部のPVdFのN−メチル−2−ピロリドン溶液を用い、正極剤ペーストを作成し、得られたペーストを厚さ20μmのアルミ箔上に塗布乾燥後プレスし、作製した。これを3cm×5cmに切り出した。
実施例9、10、11、12のリチウムイオン二次電池を180℃まで加熱し、メルトダウンが発生して抵抗が急激に減少するか測定した。結果を(表2)に示す。
[フィルム外装電池の作製法]
活性炭電極は、活性炭粉末83重量部(関西熱化学製、MSP−20、粒子径d50=4μm)、カーボンブラック6重量部とポリフッ化ビニリデン(呉羽化学製、KF−1300)の乾燥重量が11重量部になるように12重量部の芳香族ポリアミドのジメチルアセトアミド溶液を用い、活性炭スラリーを作成し、得られたスラリーを厚さ20μmのアルミニウム箔上に塗布乾燥後プレスし、作製した。得られた電極の厚みは20μmであった。これを200℃で8時間乾燥し、1.4cm×2cmに切り出した。
実施例13、14の電気二重層キャパシタを180℃まで加熱し、メルトダウンが発生して抵抗が急激に減少するか測定した。結果を(表2)に示す。
Claims (7)
- 少なくとも表面の一方に芳香族ポリアミド系高分子からなる層を有する複合多孔膜であって、該複合多孔膜の芳香族ポリアミド系高分子層に界面活性剤が付着されている複合多孔膜を用いた電池用セパレータ。
- 界面活性剤の付量が、0.005〜0.750g/m2である請求項1に記載の電池用セパレータ。
- 界面活性剤塗工後の摩擦帯電圧の半減期が、30秒以下である請求項1または2に記載の電池用セパレータ。
- 界面活性剤が陽イオン系界面活性剤、陰イオン系界面活性剤、両性イオン系界面活性剤、非イオン系界面活性剤からなる群から選ばれる少なくとも1種を含む請求項1〜3のいずれか1項に記載の電池用セパレータ。
- 負極がリチウムをドープ・脱ドープ可能な炭素材料から主としてなり、正極がリチウム含有遷移金属酸化物から主としてなり、セパレータおよび非水系電解液を用いるリチウムイオン二次電池において、セパレータが請求項1〜4の少なくとも1項に記載の電池用セパレータであるリチウムイオン二次電池。
- 該非水系電解液にビニレンカーボネート、ビニルアセテートを含む請求項5に記載のリチウムイオン二次電池。
- 正、負極が活性炭電極からなり、セパレータおよび非水系電解液を用いる電気二重層キャパシタにおいて、セパレータが請求項1〜4の少なくとも1項に記載の電池用セパレータである電気二重層キャパシタ。
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