JP2007196682A - 光拡散性フィルムの製造方法および光拡散性フィルム - Google Patents

Abstract

【課題】二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度を有し、かつ優れた光線透過率と光拡散性を有する光拡散性フィルムの製造方法及びそれから得られた光拡散性フィルムを提供する。
【解決手段】結晶性ポリエステル５０〜９９質量部と、該ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂１〜５０質量部を含む混合物からなる未延伸シートを二軸延伸して得られる光拡散層を有する光拡散性フィルムの製造方法であって、前記二軸延伸を縦方向及び横方向にそれぞれ、２．５倍以上の延伸倍率で、かつ３００％／秒未満の延伸速度で行うことを特徴とする光拡散性フィルムの製造方法。前記方法で製造された、全光線透過率が８５％以上、ヘーズが５０％以上、１５０℃における寸法変化率が縦方向及び横方向とも３％以下、引張強さが縦方向及び横方向とも１００ＭＰａ以上であることを特徴とする光拡散性フィルム。
【選択図】なし

Description

本発明は、液晶ディスプレイのバックライトユニット、照明装置等に用いられる光拡散性フィルムの製造方法、及びそれから得られた光拡散性フィルムに関する。

近年、液晶ディスプレイの技術進歩は目覚しく、パソコンやテレビ、携帯電話等の表示装置として広く用いられている。これらの液晶ディスプレイは、液晶表示ユニット単独では発光機能を有していないため、その裏面にバックライトユニットを設置して表示が可能になっている。

バックライトユニットには種々の方式があるが、２種に大別される。一般的に最も多い方式は、内部照光方式あるいは直下型といわれる方式で、光源が照光面の内側にある方式である。もう一方の方式は、エッジライト型といわれる方式で、光源が照光面の外に配置され、照光面である透明なアクリル樹脂板などからなる導光板の一辺あるいは二辺に蛍光ランプ（多くは冷陰極放電管）等の例えば略線状発光体を密着させ、反射体からなるランプカバーを設けて導光板内に光を導入する方式である。そして、ノート型パソコン等の小型ディスプレイ等、特に薄型化、軽量化が要求される場合には、エッジライト型バックライトユニットが広く用いられている。

エッジライト型バックライトユニットの導光板に求められる必要な機能は、端部より入射した光を前方に送る機能と、送られた光を液晶表示素子側に出射する機能である。前者の機能は、使用する材料および界面反射特性に応じて決まる。また、後者の機能は、導光板表面の形状に応じて決まる。この導光板表面の形状の形成方法として、導光板表面に白色の拡散材を形成する方法と導光板表面にレンチキュラーあるいはプリズムのフレネル形状を形成する方法が知られている。しかしながら、これらの形状が形成された導光板から出射された光は、その形状に起因する不均一な光の分布を有している。従って、高品位の画像を得るために、導光板上に光拡散性フィルムを設置し、光拡散層を通過する光を拡散、散乱させ、光出射面の輝度を均一にするよう試みられている。

さらに、バックライトユニットの正面輝度を向上させるため、光拡散性フィルムを透過して出射する光をできるだけ正面方向に集めるように、集光シートが用いられる。この集光シートは、表面にプリズム状やウェーブ状、ピラミッド状等の微小な凹凸が多数並んだ透明シートであり、光拡散性フィルムを透過した出射光を屈折させて正面に集め、照射面の輝度を向上させるようになっている。この様な集光シートは、上記光拡散性フィルムの表面側に、１枚もしくは２枚重ねで配設され使用される。

また、表示画面の高輝度化と低消費電力化のため、バックライトユニットの光が透過する各部材（導光板、光拡散性フィルム、集光シート等）には、光線透過率の高い材料が採用される等、光の損失を抑えて光利用効率を向上させる工夫がなされている。

上記のようなバックライトユニットに用いられる光拡散性フィルムとしては、例えば、（１）透明熱可塑性樹脂をシート状に成形後、表面に物理的に凹凸を付ける加工を施して得られたもの（例えば、特許文献１を参照）、（２）ポリエステル樹脂などの透明基材フィルム上に、微粒子を含有した透明樹脂からなる光拡散層をコーティングして得られたもの（例えば、特許文献２を参照）、（３）透明樹脂中にビーズを溶融混合し、これを押出し成形して得られたもの（例えば、特許文献３を参照）が、一般に用いられている。
特開平４−２７５５０１号公報 特開平６−５９１０８号公報 特開平６−１２３８０２号公報

上記（１）および（２）で開示されている方法は、光線透過率と光拡散性のバランスがとれたフィルムが得られることより広く採用されている。しかしながら、後加工により光拡散層が形成されており、コストの点で不利である。一方、上記（３）で開示されている方法で得られたフィルムやシートは耐熱性や耐溶剤性が劣るという問題がある。

また、上記の一般的な光拡散性フィルムに対し、光拡散性フィルムと他の光学機能性フィルムとの一体化によるバックライトユニットの小型化や、バックライトユニット構成・製造工程の簡略化、低コスト化を目的として、光拡散性フィルムの基材フィルムとして広く用いられている二軸延伸フィルム自体に光拡散性を持たせる試みも多く提案されている。

例えば、（４）ポリエステル樹脂と該樹脂に非相溶な樹脂を溶融混合して二軸延伸した、内部に気泡（ボイド）を含有するフィルム（例えば、特許文献４を参照）、（５）低結晶性の共重合ポリエステル樹脂に真球状シリカ粒子を混合して二軸延伸した、実質的にボイドを含有しないフィルム（例えば、特許文献５及び６を参照）、（６）低結晶性の共重合ポリエステル樹脂と該樹脂に非相溶な樹脂を溶融混合して二軸延伸した実質的にボイドを含有しないフィルム（例えば、特許文献７及び８を参照）、（７）低結晶性の共重合ポリエステル樹脂と該樹脂に非相溶な樹脂を溶融混合して二軸延伸した、内部に気泡（ボイド）を含有するフィルム（例えば、特許文献９を参照）、（８）非晶性の共重合ポリエステル樹脂と該樹脂に非相溶な樹脂を溶融混合した層と、結晶性ポリエステルからなる層とを共押出しして得た、二軸延伸積層フィルム（例えば、特許文献１０及び１１を参照）、等が開示されている。
特開平１１−２６８２１１号公報 特開２００１−２７２５０８号公報 特開２００１−３２４６０６号公報 特開２００２−１６２５０８号公報 特開２００２−１８２０１３号公報 特開２００２−１９６１１３号公報 特開２００２−３７２６０６号公報 特開２００４−３５４５５８号公報

しかしながら、上記の二軸延伸フィルム自体に光拡散性を持たせる方法（４）〜（８）では、耐熱性と光線透過率の両立という点で、透明基材フィルムに光拡散層を後加工する方法（１）及び（２）に及ばず、実用化には至っていない。

なぜなら、二軸延伸フィルム自体に光拡散性を持たせる方法において、光拡散性能と光線透過率の両立をはかるためには、フィルムの二軸延伸工程におけるボイド（気泡）の発生を抑制する必要がある。しかしながら、マトリックスポリマーとして結晶性のポリエステル樹脂を用いる方法（４）では、優れた耐熱性は得られるものの、マトリックスポリマーと非相溶樹脂あるいは粒子との界面に、ボイドが多発する。このようにして生じたボイドは、フィルム表面に対して平行な平板状の形態を有しているため、このようなボイドを有するフィルムを光拡散性フィルムとしてバックライトユニットに用いた場合には、導光板から出射した光を後方散乱させて光線透過率が低下する。

一方、マトリックスポリマーとして、低結晶性の共重合ポリエステル樹脂を用いる方法（５）〜（７）では、その非晶性の程度により、ボイドの発生は抑制され、優れた光線透過率が得られる。しかしながら、結晶性二軸延伸ポリエステルフィルムの特徴である耐熱性は得られず、高温での加工や高温環境での使用において、著しい寸法変化や平面性の悪化を生じ、バックライトユニットにおける光出射面の輝度を均一にするという、光拡散性フィルムの本来目的が達成できない。

本発明の目的は、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度を有し、かつ優れた光線透過率と光拡散性とを有する光拡散性フィルムの製造方法及びそれから得られた光拡散性フィルムを提供することにある。

本発明の第１の発明は、結晶性ポリエステル５０〜９９質量部と、該ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂１〜５０質量部を含む混合物からなる未延伸シートを二軸延伸して得られる光拡散層を有する光拡散性フィルムの製造方法であって、前記二軸延伸を縦方向及び横方向にそれぞれ、２．５倍以上の延伸倍率で、かつ３００％／秒未満の延伸速度で行うことを特徴とする光拡散性フィルムの製造方法である。

また、第２の発明は、前記の二軸延伸を、同時二軸延伸機を用いて行うことを特徴とする第１の発明に記載の光拡散性フィルムの製造方法である。

さらに、第３の発明は、前記の第１または第２の発明の方法で製造された光拡散性フィルムであって、全光線透過率が８５％以上、ヘーズが５０％以上、１５０℃における寸法変化率が縦方向及び横方向とも３％以下、引張強さが縦方向及び横方向とも１００ＭＰａ以上であることを特徴とする光拡散性フィルムである。

本発明の製造方法によって得られる光拡散性フィルムは、光拡散層のマトリックスポリマーとして結晶性ポリエステルを用いているので、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度を有している。さらに、フィルムの二軸延伸を、縦方向及び横方向に２．５倍以上の延伸倍率で行い、かつ両方向の延伸をいずれも３００％／秒未満の延伸速度で行っているため、マトリックスの結晶性ポリエステルと該ポリエステルに非相溶な熱可塑性樹脂との界面に、延伸に伴い発現するボイドが抑制され、優れた光線透過率と光拡散性とを両立させることができる。

本発明の光拡散性フィルムの製造方法は、結晶性ポリエステル５０〜９９質量部と当該ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂１〜５０質量部を含む混合物からなる未延伸シートを二軸延伸して得られる光拡散層を有する光拡散性フィルムの製造方法であって、前記二軸延伸を縦方向及び横方向にそれぞれ２．５倍以上の延伸倍率で行い、かつ両方向の延伸をいずれも３００％／秒未満の延伸速度で行うことを特徴とする。

まず、本発明の光拡散性フィルムを製造する際に用いる原料について、次いでフィルムの製造条件及び製造方法について詳細に説明する。

（原料）
（１）結晶性ポリエステル
本発明で光拡散層の原料として用いることができる結晶性ポリエステルとは、その結晶融解熱が１０ｍＪ／ｍｇ以上であることが重要である。結晶融解熱が１０ｍＪ／ｍｇ未満の場合には、二軸延伸フィルムの耐熱性が低下し、後加工工程での熱処理や液晶ディスプレイの使用環境（温度）によってカールが生じる場合や、機械的強度が不十分となる場合がある。どちらの場合であっても、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度を両立させることが困難となる。なお、より好ましい結晶融解熱の下限値は１５ｍＪ／ｍｇであり、さらに好ましい下限値は２０ｍＪ／ｍｇであり、最も好ましい下限値は３０ｍＪ／ｍｇである。一方、結晶融解熱量の好ましい上限は５０ｍＪ／ｍｇである。

また、本発明の結晶性ポリエステルの融点は特に制約されるものではないが、２００℃以上であることが好ましく、さらに好ましくは２２０℃以上、特に好ましくは２３０℃以上、最も好ましくは２４０℃以上である。一方、融点の好ましい上限は３００℃である。

ここで、ポリエステルとは、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸又はそのエステルとエチレングリコール、ジエチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコールなどのグリコールとを重縮合させて製造されるポリエステルである。これらのポリエステルは芳香族ジカルボン酸とグリコールとを直接反応させる直重法のほか、芳香族ジカルボン酸のアルキルエステルとグリコールとをエステル交換反応させた後、重縮合させるエステル交換法か、あるいは芳香族ジカルボン酸のジグリコールエステルを重縮合させるなどの方法によって製造することができる。

前記の結晶性ポリエステルの代表例として、ポリエチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートあるいはポリエチレン−２，６−ナフタレートが挙げられる。前記のポリエステルはホモポリマーであってもよく、第三成分を共重合したものであってもよい。これらのポリエステルの中でも、エチレンテレフタレート単位、あるいはエチレン−２，６−ナフタレート単位が７０モル％以上、好ましくは８０モル％以上、さらに好ましくは９０モル％以上であるポリエステルが好ましい。

また、前記のポリエステルには、一般に延伸フィルムの表面に凹凸を形成させて、滑り性を改善するために用いられる粒子を実質的に含有させないことが好ましい。前記の「粒子を実質的に含有させず」とは、例えば無機粒子の場合、ケイ光Ｘ線分析で無機元素を定量した場合に５０ｐｐｍ以下、好ましくは１０ｐｐｍ以下、最も好ましくは検出限界以下となる含有量を意味する。これは積極的に粒子を前記ポリエステル中に添加させなくても、外来異物由来のコンタミ成分や、原料樹脂あるいはフィルムの製造工程におけるラインや装置に付着した汚れが剥離して、フィルム中に混入する場合があるためである。

（２）ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂
本発明では、光拡散性添加剤として、結晶性ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂を用いる。すなわち、結晶性ポリエステルと熱可塑性樹脂との非相溶性を活用して、二軸延伸フィルムの製造工程（溶融・押し出し工程）において結晶性ポリエステルからなるマトリックス中に該ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂からなるドメインを分散形成させ、光拡散性物質として活用する技術である。

この技術を用いることにより、フィルムの溶融・押し出し工程において高精度のフィルターで異物を濾過し、液晶ディスプレイ用の光拡散性フィルムに必要なクリーン度を達成することができる。

これに対し、非溶融性のポリマー粒子や無機粒子を光拡散性添加剤として用いる場合、異物を除去するためにフィルターの孔径を細かくすると、これらの粒子がフィルターで補足され、光拡散性が低下するだけでなく、フィルター詰まりにより工業的に生産することが困難になる場合がある。一方、フィルター詰まりを避けるために、フィルターの孔径を粗くすると、液晶ディスプレイの光学欠点となる異物の頻度が増加する傾向にある。

本発明において、光拡散性添加剤として用いることができる、結晶性ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂としては、例えば以下の材料が挙げられる。
（ａ）ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、環状オレフィン等のポリオレフィン樹脂
（ｂ）ポリカーボネート樹脂
（ｃ）アタクティックポリスチレン、シンジオタクティックポリスチレン、アイソタクティックポリスチレン等のポリスチレン樹脂
（ｄ）ポリアミド樹脂
（ｅ）ポリエーテル樹脂
（ｆ）ポリエステルアミド樹脂
（ｇ）ポリフェニレンスルフィド樹脂
（ｈ）ポリフェニレンエーテル樹脂
（ｉ）ポリエーテルエステル樹脂
（ｊ）ポリ塩化ビニル樹脂
（ｋ）ポリメタクリル酸エステルを代表例とするアクリル樹脂
（ｌ）（ａ）〜（ｋ）を主たる成分とする共重合体、またはこれらの樹脂の混合物

それらの中でも特に、非晶性の透明ポリマーを用いることが、高い光線透過率を有する光拡散性フィルムを製造するために好ましい。これに対し、結晶性ポリマーを光拡散性添加剤として用いた場合には、結晶性ポリマーが白濁してフィルムの内部ヘーズが大きくなり、光線透過率が低下する恐れがある。

本発明に用いることができる非晶性の透明ポリマーとしては、例えばポリスチレン樹脂、アクリロニトリル・スチレン共重合体、メタクリル酸メチル・スチレン共重合体等のスチレン系樹脂、環状オレフィン系樹脂、メタクリル酸樹脂に代表されるアクリル系樹脂およびポリカーボネート樹脂などが挙げられる。

（３）各樹脂の混合
次に、本発明における結晶性ポリエステルと当該ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂との混合比率は、質量比で、９９／１〜５０／５０の範囲内とすることが重要である。ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂の混合比率が１質量部未満の場合には、光拡散性能が不十分となる。一方、ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂の混合比率が５０質量部を超える場合には、フィルムの二軸延伸時に非相溶性の熱可塑性樹脂が脱落しやすくなり、脱落物が異物の原因となるので好ましくない。

なお、ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂の混合比率の好ましい下限は３質量部であり、さらに好ましい下限は５質量部である。また、ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂の混合比率の好ましい上限は３０質量部であり、さらに好ましい上限は２０質量部である。

（二軸延伸フィルムの製造）
本発明の光拡散性フィルムの製造方法では、フィルムの二軸延伸を特定の延伸条件、特に縦方向及び横方向ともにゆっくりとした延伸速度で行うことに特徴がある。

以下、本発明の光拡散性フィルムの好適な製造方法について、光拡散層の原料である結晶ポリエステルとして、ポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴと記す）のペレットを用いた代表例について詳しく説明するが、当然これに限定されるものではない。

前記のペレットを移送するには通常、所定の配管を用いて空送で行うがこの際の空気は埃混入防止のため、ＨＥＰＡフィルターを用い、清浄化された空気を用いることが好ましい。この際に用いるＨＥＰＡフィルターは公称濾過精度０．５μｍ以上の埃を９５％以上カットの性能を有するフィルターを用いることが好ましい。

まず、フィルム原料として、ポリエステルと、ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂をそれぞれ、真空乾燥あるいは熱風乾燥によって、水分率が１００ｐｐｍ未満となるように乾燥する。次いで、各原料を計量、混合して押し出し機に供給し、シート状に溶融押出を行う。さらに、溶融状態のシートを、静電印加法を用いて回転金属ロール（キャスティングロール）に密着させて冷却固化し、未延伸ＰＥＴシートを得る。

この際、押出機の溶融部、混練り部、ポリマー管、ギアポンプ、フィルターまでの樹脂温度を２８０〜２９０℃、その後のポリマー管、フラットダイまでの樹脂温度を２７０〜２９５℃に制御することが、劣化物等の異物の発生を抑制するために好ましい。

また、溶融樹脂が２８０℃に保たれた任意の場所で、樹脂中に含まれる異物を除去するために高精度濾過を行う。溶融樹脂の高精度濾過に用いられる濾材は、特に限定はされないが、ステンレス焼結体の濾材の場合、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｓｂ、Ｇｅ、Ｃｕを主成分とする凝集物及び高融点有機物の除去性能に優れ好適である。高精度濾過を行う上で、溶融樹脂の温度が２８０℃より低い場合、濾圧が上昇するため、原料樹脂の吐出量を低くするなどの対応が必要となり、生産性が低下する。

さらに、濾材の濾過粒子サイズ（初期濾過効率９５％）は、２０μｍ以下、特に１５μｍ以下が好ましい。濾材の濾過粒子サイズ（初期濾過効率９５％）が２０μｍを超えると、２０μｍ以上の大きさの異物が十分除去できない。濾材の濾過粒子サイズ（初期濾過効率９５％）が２０μｍ以下の濾材を用いて溶融樹脂の高精度濾過を行うことにより、生産性が低下する場合があるが、粗大粒子による突起の少ないフィルムを得る上で重要な工程である。なお、本発明では、光拡散性発現物質としてポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂を用いており、有機あるいは無機の粒子を用いていないので、上記のような高精度濾過が可能となる。

原料ポリマー中に存在する異物がフィルム内部に存在すると、製膜時の延伸工程でこの異物の周囲でポリエステル分子の配向が乱れ、光学的歪みが発生する。この光学的歪みのため、実際の異物の大きさよりもかなり大きな欠点として認識されるため、著しく品位を損なう。例えば、大きさ２０μｍの異物でも、光学的には５０μｍ以上の大きさとして認識され、さらには１００μｍ以上の大きさの光学欠点として認識される場合もある。

高透明なフィルムを得るためには、基材フィルム中に易滑性を付与するための無機粒子を含有させないか、透明性を阻害しない程度に少量しか含有させないことが望ましいが、粒子含有量が少なくフィルムの透明性が高くなるほど、微小な異物による光学欠点はより鮮明となる傾向にある。また、フィルムが厚手になるほど、フィルム単位面積当たりの異物の含有量が薄手のフィルムより多くなる傾向にあり、一層この問題は大きくなる。

本発明の光拡散性フィルムの層構成は、光拡散層（Ａ）を有しておれば、単層であってもよく、複層構成であっても良いが、得られた光拡散性フィルムに後加工を施し、他の光学機能性、例えばプリズムシートとしての機能を併せ持たせるためには、複層構成とすることが好ましい。その場合、ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂を実質的に含まないポリエステル層（Ｂ）を、光拡散層（Ａ）の片面または両面に、共押出し法を用いて積層すればよい。

光拡散層（Ａ）とポリエステル層（Ｂ）とを共押出し積層するためには、２台以上の押出し機を用いて、各層の原料を押出し、多層フィードブロック（例えば角型合流部を有する合流ブロック）を用いて両層を合流させ、スリット状のダイからシート状に押出し、キャスティングロール上で冷却固化せしめて未延伸フィルムを作る。あるいは多層フィードブロックを用いる代わりにマルチマニホールドダイを用いても良い。

この場合の積層比率について、光拡散層（Ａ）の全厚みに対する比率は３〜５０％が好ましく、さらには１０〜３０％がより好ましい。光拡散層（Ａ）の比率が３％より小さい場合は、不均一な光拡散性能しか得られない。一方、光拡散層（Ａ）の全厚みに対する比率が５０％を超えると、ポリエステル層（Ｂ）の表面平滑性が低下し、ポリエステル層（Ｂ）表面への後加工、例えばプリズムシート加工が困難となる。

また、本発明の光拡散性フィルムを複層構成とする場合には、少なくともポリエステル層（Ｂ）の表面に、塗布量が０．００５〜０．２０ｇ／ｍ^２の易接着層を設けることが好ましい。

この場合、前記の方法によって得られた未延伸フィルムに易接着層を設けた後、同時二軸延伸を行う。また、逐次延伸法で行う場合、縦または横方向に一軸延伸したフィルムに易接着層を設けた後、直交方向に延伸し、二軸延伸を行う。

易接着層形成用塗布液を未延伸フィルムまたは一軸延伸フィルムに塗布するための方法は、公知の任意の方法から選択することが出来、例えば、リバースロールコート法、グラビアコート法、キスコート法、ダイコーター法、ロールブラッシュ法、スプレーコート法、エアナイフコート法、ワイヤーバーコート法、パイプドクター法、含浸コート法、カーテンコート法、などが挙げられ、これらの方法を単独で、あるいは組み合わせて塗工する。

易接着層を構成する樹脂は、光拡散性フィルム用途において、他の部材などとのより優れた接着性を確保する観点から、共重合ポリエステル樹脂、ポリウレタン系樹脂、およびアクリル系樹脂よりなる群から選択される１種以上を主成分とするものであることが好ましい。なお、易接着層における上記「主成分」とは、該層を構成する樹脂１００質量％中、上に列挙した樹脂の少なくとも１種が５０質量％以上であることを意味する。

なお、フィルムの透明性を高くするために、ポリエステル層（Ｂ）中に粒子を含有させないか、透明性を阻害しない程度に少量しか含有させないと、フィルムの易滑性が不十分となりハンドリング性が悪化する。そのため、前記の易接着層には、易滑性付与を目的とした粒子を添加することが好ましい。これらの粒子には、透明性を確保するために可視光線の波長以下の極めて平均粒径が小さい粒子を用いることが重要である。

前記の粒子としては、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、シリカ、カオリン、タルク、二酸化チタン、アルミナ、硫酸バリウム、フッ化カルシウム、フッ化リチウム、ゼオライト、硫化モリブデンなどの無機粒子；架橋高分子粒子；シュウ酸カルシウムなどの有機粒子などが挙げられる。易接着層を、上記共重合ポリエステル樹脂を主体として形成する場合には、シリカが特に好ましい。シリカは、ポリエステルと屈折率が比較的近いため、より透明性に優れた光拡散性フィルムを確保し得る点で最も好適である。

易接着層に含有させる上記粒子は、平均粒径（ＳＥＭ）が０．００５〜１．０μｍであることが、光拡散性フィルムの透明性、ハンドリング性、耐スクラッチ性確保の点から好ましい。粒子の平均粒径の上限は、透明性の点から、０．５μｍであることがさらに好ましく、特に好ましくは０．２μｍである。また、粒子の平均粒径の下限は、ハンドリング性と耐スクラッチ性の点から、０．０３μｍであることがさらに好ましく、特に好ましくは０．０１μｍである。

なお、前記の粒子の平均粒径の測定は下記方法により行う。
粒子を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で写真を撮り、最も小さい粒子１個の大きさが２〜５ｍｍとなるような倍率で、３００〜５００個の粒子の最大径を測定し、その平均値を平均粒径とする。また、易接着層に含有する粒子の平均粒径を求める場合は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて、最も小さい粒子１個の大きさが２〜５ｍｍとなるような倍率で塗布フィルムの断面を撮影し、塗布層の断面に存在する粒子の最大径を求める。凝集体からなる粒子の平均粒径は、塗布フィルムの塗布層の断面を、光学顕微鏡を用いて倍率２００倍で３００〜５００個撮影し、その最大径を測定する。

易接着層の粒子の含有量は、易接着層の構成成分全量に対して、０．１〜６０質量％であることが、光学用積層フィルムの透明性、密着性、ハンドリング性、耐スクラッチ性確保の点から好ましい。粒子の含有量の上限は、透明性と密着性の点から５０質量％であることがさらに好ましく、特に好ましくは４０質量％である。また、粒子の含有量の下限は、ハンドリング性と耐スクラッチ性の点から１質量％がさらに好ましく、特に好ましくは０．５質量％である。

上記粒子は２種類以上を併用してもよく、同種の粒子で粒径の異なるものを配合してもよいが、いずれにしても、粒子全体の平均粒径、および合計の含有量が上記範囲を満足することが好ましい。

次に、前記の方法で得られた未延伸フィルムを同時二軸延伸または逐次二軸延伸し、次いで熱処理を行う。

前記の二軸延伸は、縦、横、両方向に２．５倍以上の延伸倍率で行うことが重要である。縦方向または横方向のいずれかの延伸倍率が２．５倍未満の場合は、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度が得られず、また、フィルムの厚み均一性が不十分になる。本発明における好ましい延伸倍率の下限は２．８倍、より好ましい下限は３．０倍である。また、延伸倍率の好ましい上限は６．０倍である。

また、本発明における二軸延伸は、二軸延伸機を用いて、縦、横両方向の延伸をいずれも３００％／秒未満の延伸速度で行うことが、特に重要である。本発明における延伸速度とは、単位時間当たりのフィルムの変形率を、未延伸フィルムの寸法を基準として表したものであり、縦方向、及び横方向の延伸速度（単位：％／秒）は、それぞれ下記式によって定義される。

縦方向延伸速度（％／秒）＝フィルム走行時の加速度（ｍ／秒／秒）
÷未延伸フィルムの速度（ｍ／秒）×１００

横方向延伸速度（％／秒）＝１秒間当たりの幅変化率（ｍ／秒）
÷未延伸フィルムの幅（ｍ）×１００

そして、縦方向、及び横方向の、延伸開始から延伸終了までの全ての延伸を、３００％／秒未満の延伸速度で完了させる。この延伸速度の条件は、本発明の最も重要な要件であり、これによって初めて、結晶性ポリエステルをマトリックスポリマーとして用いつつ、延伸ボイドの発生を抑制し、優れた光線透過率と、二軸延伸ポリエステルフィルム本来の耐熱性、機械的強度とを両立した光拡散性二軸延伸フィルムを得ることが可能となる。

一方、縦、横、何れかの方向において、３００％／秒を超える延伸速度では、延伸時に発生するボイドを抑制することが困難となり、光線透過率が不良となる。本発明における好ましい延伸速度の上限は２００％／秒、さらに好ましい上限は１００％／秒である。

一方、延伸速度の下限は制限されないが、延伸速度を必要以上に遅くすると、工業的規模でのフィルムの生産において、フィルムの生産性が低下する、あるいは過剰な設備投資が必要となるため好ましくない。したがって、本発明においては、延伸開始から延伸終了の間の最高延伸速度を、５％／秒以上とすることが好ましく、さらには、１０％／秒以上とすることが好ましい。

一般的に行われる逐次二軸延伸法において、縦方向の延伸はロール方式の延伸機が用いられる。しかしながら、ロール方式の延伸は極めて延伸速度が早く、本発明の効果を得ることが困難である。

前記のような縦方向及び横方向の延伸速度に制御することが可能な二軸延伸機としては、クリップによってフィルム両端を把持した状態でテンターに導き、クリップ間の幅およびクリップの搬送速度を制御することにより、縦・横両方向に連続延伸可能な機構を備えたテンター方式の二軸延伸機が好適である。当該機能を有する設備であれば、そのクリップ搬送機構は任意であり、特に制約されるものではないが、リニアモーター方式やパンタグラフ方式、或いはスクリュー方式を採用することができる。

また、テンター方式の二軸延伸において、延伸方法は縦・横、あるいは横・縦の逐次二軸延伸法でも、縦方向と横方向に同時に延伸する、いわゆる同時二軸延伸法でもよい。さらに、縦方向または横方向に多段階に延伸を行ってもかまわない。ただ、同時二軸延伸法のほうが、二軸延伸を同時に行えるため、比較的コンパクトな設備で行えるという利点がある。

なお、フィルムの二軸延伸に際し、その延伸温度や熱処理温度、時間等の細部条件は、マトリックスポリマーの特性やフィルムに要求される特性、例えば屈折率等の光学特性、力学的特性、寸法変化率等の熱的特性、所望の結晶化度、等に応じて適宜選択することが可能であり、特に制約されるものではない。ＰＥＴをマトリックスポリマーとして用いる場合の好ましい延伸温度は８０℃〜１１０℃であり、好ましい熱処理温度は１８０〜２５０℃、好ましい熱処理時間は１０〜１００秒である。また、熱処理と同時または熱処理後に、縦方向および／または横方向の緩和処理を施してもかまわない。

（光拡散性フィルムの特性）
前述の方法で得られる光拡散性フィルムの特性は、全光線透過率が８５％以上、ヘーズが５０％以上、１５０℃における寸法変化率が縦、横ともに３％以下、引張強さが縦、横ともに１００ＭＰａ以上であるという特徴を有している。

なお、本発明の光拡散性フィルムにおける全光線透過率の好ましい下限は８８％、より好ましい下限は８９％、さらに好ましい下限は９０％である。

また、本発明の光拡散性フィルムにおけるヘーズの、好ましい下限は６０％、好ましい上限は１００％である。

また、１５０℃における寸法変化率の好ましい上限は２％、より好ましい上限は１．０％、さらに好ましい上限は０．５％、最も好ましい上限は０．３％である。

また、引張強さの好ましい下限は１１０ＭＰａ、さらに好ましい下限は１４０ＭＰａ、特に好ましい下限は１５０ＭＰａである。

次に、本発明の効果を実施例および比較例を用いて説明する。まず、本発明で使用した特性値の評価方法を下記に示す。

［評価方法］
（１）ポリエステル樹脂の固有粘度
ＪＩＳ Ｋ ７３６７−５に準拠し、溶媒としてフェノール（６０質量％）と１，１，２，２−テトラクロロエタン（４０質量％）の混合溶媒を用い、３０℃で測定した。

（２）結晶融解熱量および融点
エスアイアイ・ナノテクノロジー社製ＤＳＣ６２２０型示差走査型熱量計を用いて求める。窒素雰囲気下、サンプルを３００℃で５分間加熱溶融した後、液体窒素で急冷し、その１０ｍｇを２０℃／分の速度で昇温させてゆき、結晶の融解に伴なう吸熱ピークの面積から融解熱を求め、これをサンプルの質量で割って結晶融解熱量を算出した。また、該吸熱ピークの頂点を融点とした。

（３）溶融粘度
樹脂温度２８５℃、剪断速度１００／秒における溶融粘度を、フローテスター（島津製作所製、ＣＦＴ−５００）を用いて測定した。なお、剪断速度１００／秒での溶融粘度の測定は、剪断速度を１００／秒に固定して行うことが困難であるため、適当な荷重を用いて、１００／秒未満の任意の剪断速度および当該速度よりも大きい任意の剪断速度で溶融粘度を測定し、縦軸に溶融粘度、横軸に剪断速度をとり、両対数グラフにプロットした。前記の２点を直線で結び、内挿により剪断速度１００／秒での溶融粘度（単位：ポイズ）を求めた。

（４）フィルムの厚み
ＪＩＳ Ｋ ７１３０「プラスチック−フィルム及びシート−厚さ測定方法」機械的走査による測定方法（Ａ法）に準拠して測定した。測定器は電子マイクロメーター（マール社製、ミリトロン１２４０）を用いた。

（５）ヘーズ、全光線透過率
ＪＩＳ Ｋ ７１０５「プラスチックの光学的特性試験方法」ヘーズ（曇価）に準拠して測定した。測定器には、日本電色工業社製ＮＤＨ−３００Ａ型濁度計を用いた。

（６）引張強さ
ＪＩＳ Ｃ ２３１８−１９９７ ５．３．３（引張強さ及び伸び率）に準拠して測定した。

（７）寸法変化率
ＪＩＳ Ｃ ２３１８−１９９７ ５．３．４（寸法変化）に準拠して測定した。

（８）カール
前記寸法変化率を測定した後のサンプルを目視で評価した。

実施例１
（１）ＰＥＴ樹脂（Ｍ１）の製造
エステル化反応缶を昇温し、２００℃に到達した時点で、テレフタル酸を８６．４質量部及びエチレングリコールを６４．４質量部からなるスラリーを仕込み、攪拌しながら触媒として三酸化アンチモンを０．０１７質量部及びトリエチルアミンを０．１６質量部添加した。次いで、加圧昇温を行いゲージ圧３．５ｋｇｆ／ｃｍ^２、２４０℃の条件で、加圧エステル化反応を行った。その後、エステル化反応缶内を常圧に戻し、酢酸マグネシウム４水和物０．０７１質量部、次いでリン酸トリメチル０．０１４質量部を添加した。さらに、１５分かけて２６０℃に昇温し、リン酸トリメチル０．０１２質量部、次いで酢酸ナトリウム０．００３６質量部を添加した。１５分後、得られたエステル化反応生成物を重縮合反応缶に移送し、減圧下２６０℃から２８０℃へ徐々に昇温し、２８５℃で重縮合反応を行った。

重縮合反応終了後、９５％カット径が５μｍのナスロン製フィルターで濾過処理を行い、ノズルからストランド状に押出し、予め濾過処理（孔径：１μｍ以下）を行った冷却水を用いて冷却、固化させ、ペレット状にカットした。得られたＰＥＴ樹脂（Ｍ１）は、結晶融解熱が３５ｍＪ／ｍｇ、融点が２５７℃、固有粘度が０．６１６ｄｌ／ｇ、Ｓｂ含有量が１４４ｐｐｍ、Ｍｇ含有量が５８ｐｐｍ、Ｐ量が４０ｐｐｍ、カラーＬ値が５６．２、カラーｂ値が１．６であり、不活性粒子及び内部析出粒子は実質上含有していなかった。

（２）ポリスチレンマスターバッチ（Ｍ２）の製造
溶融粘度が３９００ポイズのポリスチレン樹脂（ＰＳ）（日本ポリスチ社製、Ｇ７９７Ｎ）３０質量部と、前記のＰＥＴ（Ａ）７０質量部とをペレット混合したものを、ベント式二軸押出機に供給、混練して溶融押出し、得られたストランドを冷却、切断して、ポリスチレンマスターバッチ（Ｍ２）を調製した。

（３）塗布液（Ｍ３）の調製
ジメチルテレフタレート９５質量部、ジメチルイソフタレート９５質量部、エチレングリコール３５質量部、ネオペンチルグリコール１４５質量部、酢酸亜鉛０．１質量部および三酸化アンチモン０．１質量部を反応容器に仕込み、１８０℃で３時間かけてエステル交換反応を行った。次に、５−ナトリウムスルホイソフタル酸６．０質量部を添加し、２４０℃で１時間かけてエステル化反応を行った後、２５０℃で減圧下（１０〜０．２ｍｍＨｇ）、２時間かけて重縮合反応を行い、数平均分子量１９，５００、軟化点６０℃の共重合ポリエステル系樹脂を得た。

得られた共重合ポリエステル系樹脂（Ａ）の３０質量％水分散液を７．５質量部、重亜硫酸ソーダでブロックしたイソシアネート基を含有する自己架橋型ポリウレタン系樹脂（Ｂ）の２０質量％水溶液（第一工業製薬製、エラストロンＨ−３）を１１．３質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を３９．８質量部およびイソプロピルアルコールを３７．４質量部、それぞれ混合した。

さらに、フッ素系ノニオン型界面活性剤（大日本インキ化学工業製、メガファックＦ１４２Ｄ）の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ａとしてコロイダルシリカ（日産化学工業製、スノーテックスＯＬ；平均粒径４０ｎｍ）の２０質量％水分散液を２．３質量部、粒子Ｂとして乾式法シリカ（日本アエロジル製、アエロジルＯＸ５０；平均粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）の３．５質量％水分散液を０．５質量部添加した。次いで、５質量％の重曹水溶液で塗布液のｐＨを６．２に調整し、濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）が１０μｍのフェルト型ポリプロピレン製フィルターで精密濾過し、塗布液（Ｍ３）を調整した。

（４）光拡散性フィルムの製造
光拡散層（Ａ）の原料として、ＰＥＴ（Ｍ１）６７質量部と、ポリスチレンマスターバッチ（Ｍ２）３３質量部とを、それぞれ１３５℃で６時間減圧乾燥（１Ｔｏｒｒ）した後、混合し、押出機２に供給した。また、Ｂ層の原料としてＰＥＴ（Ｍ１）を１３５℃で６時間減圧乾燥（１Ｔｏｒｒ）した後、押出機１に供給した。押出機２、及び押出機１に供給された各原料を、押出機の溶融部、混練り部、ポリマー管、ギアポンプ、フィルターまでの樹脂温度は２８０℃、その後のポリマー管では２７５℃とし、２層合流ブロックを用いて積層し、口金よりシート状に溶融押し出した。なお、Ａ層とＢ層との厚み比率は、２５対７５となるように、各層のギアポンプを用いて制御した。また、前記のフィルターには、いずれもステンレス焼結体の濾材（公称濾過精度：１０μｍ粒子を９５％カット）を用いた。また、口金の温度は、押出された樹脂温度が２７５℃になるように制御した。

そして、押し出した樹脂を、表面温度３０℃の冷却ドラム上にキャスティングして静電印加法を用いて冷却ドラム表面に密着させて冷却固化し、厚さ１．３ｍｍの未延伸フィルムを作成した。このとき、Ｂ層面を冷却ドラムに接する面とした。

次いで、得られた未延伸フィルムの片面（Ｂ層面）に易接着層を塗布した。塗布液には、前記塗布液（Ｍ３）を濾過粒子サイズ５μｍ（初期濾過効率９５％）のフェルト型ポリプロピレン製濾材で精密濾過を行ったものを用いた。また、塗布方法にはリバースロール法を採用し、Ｗｅｔ塗布量が２０ｇ／ｍ^２となるように塗布した。その後、２ゾーンに分かれた乾燥炉にて、第１ゾーン温度１００℃、風速２０ｍ／秒、1０秒間、第２ゾーン温度７０℃、風速２０ｍ／秒、１０秒間にて塗布面を乾燥した。

次いで、塗布層を有する未延伸フィルムを、パンタグラフ方式の同時二軸延伸機を用いて、１０５℃の熱風で４０秒間の予熱を行った後、２０秒間をかけて、縦および横方向に３．７倍ずつ同時二軸延伸した。このとき、縦および横方向の延伸倍率は、図１に示した通りとし、その延伸速度は図２に示した通りとした。

次いで、フィルムの寸法を固定した状態で、２３０℃で３０秒間の熱処理を施し、室温まで冷却する過程で、縦および横方向に３％の緩和処理を行い、厚さ１００μｍの二軸延伸フィルムを製造した。

（５）光拡散性フィルムの特性
本実施例１で得られた光拡散性フィルムの特性を表１に示す。表１から分かる通り、本発明の方法で得られる光拡散性フィルムは、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度を有しており、かつ優れた光線透過率と光拡散性とを有していることが分かる。

比較例１
実施例１と全く同じ方法で得た未延伸フィルムを、従来公知の方法で二軸延伸した。
まず、７５℃に加熱したロール群でフィルムを予熱した後、非接触の赤外線ヒータを用いてフィルムを９６℃まで加熱して、周速が異なるロール間で３．４倍に縦延伸を施した。このとき、フィルムの接点間の距離は２００ｍｍであり、低速ロールの周速は１２ｍ／分とした。ロール間のフィルム速度を、低速ロール周速と高速ロール周速の中間値で代表させると、ロール間のフィルム速度は２６．４ｍ／分となり、ロール間の通過時間は０．４５秒となる。したがって、０．４５秒間に３．４倍、即ち２４０％の延伸を施したことになり、その延伸速度は５３０％／秒となる。

次いで上記の縦延伸フィルムの両端をクリップで把持し、横延伸を行った。横延伸温度は１３５℃、横延伸倍率は３．７倍、横延伸速度は２５％／秒で一定とした。次いで、２３０℃で１５秒間の熱処理を行い、６０℃まで冷却する過程で幅方向に２．５％の緩和処理を施した。
次いで、フィルムの両端を把持していたクリップを開放し、フィルムの両端をトリミングしてロール状に巻き取り、二軸延伸フィルムを製造した。

本比較例１で得られたフィルムは、ヘーズが高く光拡散性は良好であるが、一方、光線透過率が低く、光拡散性フィルムに要求される光拡散性と光線透過率のバランスが取れておらず低品質であった。また、寸法変化率も実施例１で得られた光拡散性フィルムより劣っていた。

比較例２
光拡散層（Ａ）の原料として、ＰＥＴ（Ｍ１）８３質量部と、ポリスチレンマスターバッチ（Ｍ２）１７質量部とを混合して用いること以外は、比較例１と同様の方法で二軸延伸フィルムを製造した。

本比較例２で得られたフィルムは、実施例１で得られた光拡散性フィルムと比べ、ヘーズも光線透過率も低く、光拡散性フィルムに要求される光拡散性と光線透過率のバランスが不十分であり、低品質であった。また、寸法変化率も実施例１で得られた光拡散性フィルムより劣っていた。

実施例２
実施例１の製造方法において、光拡散層（Ａ）の原料を、ＰＥＴ（Ｍ１）９７質量部と、ガラス転移温度が１６０℃の環状オレフィンコポリマー（Ｔｏｐａｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製、ＴＯＰＡＳ６０１５）３重量部の混合物に変更した。また、Ａ層とＢ層との厚み比率を、１５対８５となるように変更した。また、塗布層を設けなかった。それ以外は実施例１と同じ方法により、二軸延伸フィルムを製造した。

実施例３
実施例１の製造方法において、光拡散層（Ａ）の原料を、ＰＥＴ（Ｍ１）９２質量部と、ガラス転移温度が１６０℃の環状オレフィンコポリマー（Ｔｏｐａｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製、ＴＯＰＡＳ６０１５）６重量部、及び溶融粘度が３９００poiseのポリスチレン樹脂（ＰＳ）（日本ポリスチ社製、Ｇ７９７Ｎ）２質量部との混合物に変更した。また、Ａ層とＢ層との厚み比率を、１０対９０となるように変更した。また、塗布層を設けなかった。それ以外は実施例１と同じ方法により、二軸延伸フィルムを製造した。

比較例３
実施例２と全く同じ方法で得た未延伸フィルムを、比較例１と同じ方法で二軸延伸し、二軸延伸フィルムを製造した。

実施例４〜７、比較例５
実施例１と全く同じ方法で得た未延伸フィルムを、パンタグラフ方式の同時二軸延伸機を用いて、表２に示した条件にて同時２軸延伸、熱処理して、二軸延伸フィルムを製造した。なお、延伸速度は縦方向、横方向ともに、延伸開始から延伸終了まで一定値とした。
得られたフィルムの特性を表２に示した。

本発明の製造方法で得られた光拡散性フィルムは、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度を有し、かつ優れた光線透過率と光拡散性とを両立させているため、他の光学機能性フィルムとの一体化することが可能であり、バックライトユニットの小型化や、バックライトユニット構成・製造工程の簡略化、低コスト化、等に役立てることができる。

実施例１のフィルム製造時におけるフィルムの延伸開始からの経過時間と延伸倍率との関係を示す説明図である。 実施例１のフィルム製造時におけるフィルムの延伸開始からの経過時間と延伸速度との関係を示す説明図である。

Claims (3)

1. 結晶性ポリエステル５０〜９９質量部と、該ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂１〜５０質量部を含む混合物からなる未延伸シートを二軸延伸して得られる光拡散層を有する光拡散性フィルムの製造方法であって、前記二軸延伸を縦方向及び横方向にそれぞれ、２．５倍以上の延伸倍率で、かつ３００％／秒未満の延伸速度で行うことを特徴とする光拡散性フィルムの製造方法。
2. 前記の二軸延伸を、同時二軸延伸機を用いて行うことを特徴とする請求項１に記載の光拡散性フィルムの製造方法。
3. 請求項１または２に記載された方法で製造された光拡散性フィルムであって、全光線透過率が８５％以上、ヘーズが５０％以上、１５０℃における寸法変化率が縦方向及び横方向とも３％以下、引張強さが縦方向及び横方向とも１００ＭＰａ以上であることを特徴とする光拡散性フィルム。

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