JP2007157595A - セパレータの製造方法、セパレータ、燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】燃料電池のセパレータにおいて、両プレートと、導電性部材とが剥離することを抑制する技術を提供すること。
【解決手段】冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ｂの頂部が、カソード側プレート３１において対応した位置にある凸部３１ａの頂部より外側方向寄りの位置で凸部３１ａと接触し、凸部３５ａの頂部が、アノード側プレート３２において対応した位置にある凸部３２ａの頂部より外側方向寄りの位置で凸部３２ａと接触するように配置して、プレート積層体を形成する。そのプレート積層体を高温状態において、冷却媒体流路形成部材３５を熱膨張させ、カソード側プレート３１およびアノード側プレート３２に、加重を掛けつつ、カソード側プレート３１およびアノード側プレート３２とフレーム部材３７とを接着することで、冷却媒体流路を形成する。その接着後、プレート積層体を常温に戻す。
【選択図】図６

Description

この発明は、２枚のプレートで中間部材を挟み込み、それらを高温下で接着して、燃料電池を冷却するための冷却媒体を流す冷却媒体流路を形成するセパレータに関する。

近年、水素と酸素の電気化学反応によって発電する燃料電池がエネルギ源として注目されている。このような燃料電池としては、セパレータ、および、膜電極接合体（以下では、ＭＥＡと呼ぶ。ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）を積層させて締結する、いわゆるスタック構造が有名である（下記特許文献１参照）。ＭＥＡは、電解質層と、電解質層を間に挟んでその表面に形成された触媒電極（酸素極および水素極。酸素極を以下では、カソードと呼び、水素極を以下では、アノードと呼ぶ。）等を備えている。

上述のセパレータとしては、燃料ガス流路の形成を担うアノード側プレートと、酸化ガス流路の形成を担うカソード側プレートと、これらの間に挟まれる枠状の部材（以下では、フレーム部材と呼ぶ。）とから構成されるセパレータが知られている。以下では、アノード側プレートとカソード側プレートとをまとめて、両プレートとも呼ぶ。このセパレータは、例えば、フレーム部材を両プレートで挟み込み、それらを高温下で接着することにより形成される。また、この場合、フレーム部材の内枠（内側）であって両プレートとの間には、燃料電池を冷却するための冷却媒体（水、エチレングリコール等）を流す流路である冷却媒体流路が形成され、さらに、この冷却媒体流路には、両プレートと接触し、両プレートを通電させるための導電性部材が設けられる。なお、燃料ガス流路は、アノードに燃料ガス（アノードガス）を供給するための流路であり、酸化ガス流路は、カソードに酸化ガス（カソードガス）を供給するための流路である。

ここで、上述したセパレータにおいて、アノード側プレートおよびカソード側プレートは、導電性材料の金属やカーボンが用いられるが、フレーム部材は、軽量化等のため、例えば、比較的軽い樹脂などが用いられる場合がある。

特開２００５−３２５０２号公報

ところで、樹脂は、一般的に金属やカーボンより熱膨張率（または熱収縮率）が高い。従って、上述のように、フレーム部材に樹脂を用いてセパレータを形成する場合において、フレーム部材の枠部分と両プレートを高温下で接着した後、常温下に戻すと、樹脂を用いたフレーム部材は、金属やカーボンを用いた両プレートよりも大きく収縮する。そうすると、両プレートにおいて、フレーム部材との接着部分より内側のプレート部分は、フレーム部材の収縮力により変形する。その結果、両プレートと冷却媒体流路における導電性部材とが剥離し、それらの間の接触抵抗が上昇するおそれがあった。

なお、上記問題は、フレーム部材に、樹脂材料を用いた場合に限らず、フレーム部材に両プレートより熱膨張率が高い素材を用いた場合にも、同様に生じる問題である。

本発明は、上述した従来の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、燃料電池のセパレータにおいて、両プレートと、導電性部材とが剥離することを抑制する技術を提供することを目的とする。

上記目的の少なくとも一部を達成するために、本発明のセパレータの製造方法は、
燃料電池に用いられるセパレータの製造方法であって、
（ａ）導電性であって、一面が、第１の電極で電気化学反応に供される第１の反応ガスが流れる流路を形成し、該一面の反対面に複数の第１の凸状突起を有する第１プレートを用意する工程と、
（ｂ）導電性であって、一面が、第２の電極で電気化学反応に供される第２の反応ガスが流れる流路を形成し、該一面の反対面に複数の第２の凸状突起を有する第２プレートを用意する工程と、
（ｃ）熱膨張率が、前記第１プレートおよび前記第２プレートの熱膨張率より高く、枠状に形成されるフレーム部材と、熱膨張率が、前記第１プレートおよび前記第２プレートより高い導電性のプレートであって、一面に、前記第１プレートの前記第１の凸状突起に略対応して配置される複数の第３の凸状突起を有し、該一面の反対面に、前記第２プレートの前記第２の凸状突起に略対応して配置される複数の第４の凸状突起を有する第３プレートとを用意し、前記フレーム部材の内枠部分に、前記第３プレートを前記フレーム部材と同一平面に配置することにより中間部材を形成する工程と、
（ｄ）前記中間部材における前記第３プレートの前記第３の凸状突起と前記第１プレートの前記第１の凸状突起とが、また、前記第３プレートの前記第４の凸状突起と前記第２プレートの前記第２の凸状突起とが、それぞれ向かい合うように配置した状態で、前記中間部材を前記第１プレートおよび前記第２プレートで挟み込んで、プレート積層体を形成する工程と、
（ｅ）前記プレート積層体を高温状態として、前記第３プレートを熱膨張させる工程と、
（ｆ）前記第３プレートを熱膨張させた後、前記高温状態において、前記プレート積層体における前記第１プレートおよび前記第２プレートに、前記中間部材を挟み込むように所定の加重を掛けつつ、前記フレーム部材の一面と前記第１プレートの前記反対面、および、前記フレーム部材の前記一面の反対面と前記第２プレートの前記反対面、をそれぞれ接着し、前記フレーム部材の内枠部分であって、前記第１プレートおよび前記第２プレートとの間に、前記燃料電池を冷却するための冷却媒体を流す冷却媒体流路を形成する工程と、
（ｇ）前記接着後、前記プレート積層体を常温に戻す工程と、
を備えることを要旨とする。

ところで、高温状態で、フレーム部材と第１および第２プレートとを接着後、常温に戻すと、フレーム部材による熱収縮で、第１および第２プレートが、第１および第２プレートの積層方向に反ってしまうおそれがある。

一方、上記セパレータの製造方法によれば、プレート積層体において、第３プレートを熱膨張させた後、高温状態で、第１および第２プレートに所定の加重を掛けて、フレーム部材と第１および第２プレートとを接着し、その後、常温に戻している。これにより、第３プレートの第３および第４の凸状突起は、熱膨張によりに移動した後、熱収縮により、再度熱膨張前の位置に戻ろうとする。しかし、第１および第２プレートに加重を加えて接着するので、第３プレートと第１および第２プレートとは、接着前の状態より近接した状態となる。そのため、プレート積層体を常温に戻した際に、第３プレートの第３および第４の凸状突起は、熱膨張前の位置の手前の位置（熱膨張前の位置に対して第３プレートの熱膨張方向寄りの位置）で、それぞれ、第１および第２の凸状突起と接触する。このため、第３プレートは、熱収縮による収縮幅は、熱膨張による膨張幅より小さくなり、言い換えれば、接着後の状態では、第３プレートの第３の凸状突起および第４の凸状突起には、収縮応力が、熱膨張方向とは反対の向きに働いていることになる。その結果、フレーム部材の収縮力によって、第１および第２プレートが積層方向に反ったとしても、第３の凸状突起、第４の凸状突起は、収縮応力により、熱膨張方向とは反対方向に移動して、それぞれ、第１の凸状突起、第２の凸状突起と接触を保つことが可能となる。これにより、第１および第２プレートと、第３プレートとが剥離することを抑制することができ、第１および第２プレートと、第３プレートとの間の接触抵抗の増加を抑制することが可能となる。

上記セパレータの製造方法において、
前記工程（ｆ）において、
前記中間部材における前記第３プレートの前記第３の凸状突起と前記第１プレートの前記第１の凸状突起とが、また、前記第３プレートの前記第４の凸状突起と前記第２プレートの前記第２の凸状突起とが、それぞれ向かい合うように配置する場合において、
前記第３の凸状突起の頂部が、前記第１の凸状突起の頂部と向かい合う位置または前記第１の凸状突起の頂部よりも、前記第３プレートが熱膨張した場合に前記第３の凸状突起が熱膨張に伴い移動する第１の方向側に位置し、さらに、第３の凸状突起と第１の凸状突起とが接触するように配置し、
前記第４の凸状突起の頂部が、前記第２の凸状突起の頂部と向かい合う位置または前記第２の凸状突起の頂部よりも、前記第３プレートが熱膨張した場合に前記第４の凸状突起が熱膨張に伴い移動する第２の方向側に位置し、さらに、第４の凸状突起と第２の凸状突起とが接触するように配置するようにしてもよい。

このようにすれば、第３の凸状突起および第４の凸状突起は、それぞれ、第１の凸状突起、第２の凸状突起と接触しているので、第３プレートの位置ずれを抑制することができる。また、第３プレートが熱膨張した場合であっても、第３の凸状突起および第４の凸状突起が、それぞれ、１の凸状突起、第２の凸状突起に引っかかることなく、熱膨張することができる。

上記セパレータの製造方法において、
前記フレーム部材は、樹脂で形成するようにしてもよい。

このようにすれば、セパレータを軽量化することができる。

上記セパレータの製造方法において、
前記フレーム部材は、ラミネート樹脂で形成され、
前記工程（ｈ）において、
前記フレーム部材と、前記第１プレートおよび前記第２プレートとを接着する場合には、ラミネート接着するようにしてもよい。

このようにすれば、セパレータを軽量化することができると共に、別途接着剤を設けずに、フレーム部材と第１および第２プレートとを接着することができる。

上記セパレータの製造方法において、
前記第１プレートにおいて、
前記第１の凸状突起は、第１の基準点を中心として、点対称にそれぞれ設けられ、
前記第３プレートにおいて、
前記第３の凸状突起は、前記第１の基準点と対応する点を中心として、点対称であって、前記第１プレートの前記第１の凸状突起に対応する位置にそれぞれ設けるようにしてもよい。

このようにすれば、プレート積層体を常温に戻した場合において、第３プレートが変形するのを抑制することができる。

上記セパレータの製造方法において、
前記第２プレートにおいて、
前記第２の凸状突起は、第２の基準点を中心として、点対称にそれぞれ設けられ、
前記第３プレートにおいて、
前記第４の凸状突起は、前記第２の基準点と対応する点を中心として、点対称であって、前記第２プレートの前記第２の凸状突起に対応する位置にそれぞれ設けるようにしてもよい。

このようにすれば、プレート積層体を常温に戻した場合において、第３プレートが変形するのを抑制することができる。

上記セパレータの製造方法において、
前記第１プレートの前記第１の凸状突起は、前記第１プレートの面方向であって、前記第３プレートが熱膨張した場合に、対応する前記第３の凸状突起が熱膨張に伴い移動する第３の方向に対して略直交する方向に伸長した形状としてもよい。

このようにすれば、プレート積層体を常温に戻して、第３プレートが収縮した場合において、第３プレートの第３の凸状突起と第１プレートの第１の凸状突起との接触確度を向上させることができる。

上記セパレータの製造方法において、
前記第３プレートの前記第３の凸状突起、または、前記第４の凸状突起は、半球状の突起としてもよい。

上記目的の少なくとも一部を達成するために、本発明のセパレータは、
上記製造方法で製造されたセパレータであることを要旨とする。

上記構成のセパレータによれば、第１および第２プレートが変形しても、第１および第２プレートと、第３プレートとが剥離することを抑制することが可能となる。

上記目的の少なくとも一部を達成するために、本発明の燃料電池は、
上記製造方法で製造されたセパレータを用いたことを要旨とする。

上記構成の燃料電池によれば、セパレータにおいて、第１および第２プレートが変形しても、第１および第２プレートと、第３プレートとが剥離することを抑制することが可能となる。

本発明は、上記以外の種々の形態で実現可能であり、例えば、本発明のセパレータの製造方法で、製造されたセパレータが用いられた燃料電池を備える燃料電池システムなどの形態で実現することが可能である。

以下では、本発明の実施の形態を実施例に基づいて以下の手順で説明する。
Ａ．実施例：
Ａ１．燃料電池１００の構成：
Ａ２．セパレータ３０の説明：
Ａ３．セパレータ３０の製造方法：
Ｂ.変形例：

Ａ．実施例：
Ａ１．燃料電池１００の構成：
本発明の本実施例におけるセパレータ３０の製造方法について説明する前に、本実施例の製造方法で製造されたセパレータ３０を用いた燃料電池１００の概要について説明する。

図１は、本実施例の製造方法で製造されたセパレータ３０を用いた燃料電池１００の概略構成を表わす断面図である。ｘ方向、ｙ方向、および、ｚ方向を、図１に示すように定める。この燃料電池１００は、固体高分子型燃料電池であり、単セルをｘ方向に複数積層したスタック構造を有している。すなわち、この燃料電池１００は、図１に示すように、複数の単セル１０を備えると共に、各々の単セル１０間にセパレータ３０を介在させつつ単セル１０を積層させた構造を有している。また、セパレータ３０は、後述するように、カソード側プレート３１、アノード側プレート３２、フレーム部材の３つ部材から形成され、いわゆる、三層積層セパレータとなっている。以下では、まず、本実施例のセパレータ３０を用いた燃料電池１００について説明する。

単セル１０は、電解質膜を含む膜−電極接合体（以下では、ＭＥＡと呼ぶ。ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）と、ＭＥＡの外側に配設された第２ガス拡散層１４，１５を備える。ここで、ＭＥＡは、電解質膜２０と、電解質膜２０を間に挟んでその表面に形成された触媒電極であるカソード２２およびアノード２４と、上記触媒電極のさらに外側に配設された第１ガス拡散層２６，２８とを備えている。

電解質膜２０は、固体高分子材料、例えばパーフルオロカーボンスルホン酸を備えるフッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。カソード２２およびアノード２４は、電気化学反応を促進する触媒、例えば、白金、あるいは白金と他の金属から成る合金を備えている。第１ガス拡散層２６，２８は、例えばカーボン製の多孔質部材である。

第２ガス拡散層１４，１５は、例えば、チタン（Ｔｉ）などから成る発泡金属や金属メッシュなどの金属製多孔質体によって形成される。第２ガス拡散層１４，１５は、ＭＥＡとセパレータ３０との間に形成される空間全体を占めるように配設されており、内部に形成される多数の細孔から成る空間は、電気化学反応に供されるガス（反応ガス、すなわち、燃料ガスまたは酸化ガス）が通過する単セル内ガス流路として機能する。

シール部１６は、隣り合うセパレータ３０間であって、ＭＥＡの外周部に設けられている。このシール部１６は、例えば、シリコンゴム、ブチルゴム、フッ素ゴムなどの絶縁性ゴム材料によって形成されると共に、ＭＥＡと一体で形成されている。

図２は、ＭＥＡと一体形成されたシール部１６の概略構成を表わす平面図である。図２に示すように、シール部１６は、略四角形状の薄板状部材であり、外周部に設けられた６つの穴部と、中央部に設けられてＭＥＡが組み込まれている略四角形の穴部とを有している。なお、図２の平面図には表わしていないが、シール部１６は実際には図１に示すように所定の凹凸形状を有しており、燃料電池内では、上記６つの穴部および略四角形の穴部を取り囲む位置に設けられた凸部で、隣接するセパレータ３０と接触する。シール部１６とセパレータ３０との接触位置（図１において一点鎖線でシール位置と示す）を、図２の平面図においてシールラインＳＬとして示している。シール部１６は、弾性を有する樹脂材料から成るため、燃料電池１００内で積層方向に平行な方向に押圧力が加えられることにより、上記シールラインＳＬの位置において、シールラインＳＬから流体（反応ガスや生成水等）が漏れるのを防止している。

また、図２では、シール部１６と一体化されたＭＥＡにおける外部に露出している部分を、ハッチを付して示している。以下の説明では、上記ＭＥＡにおける外部に露出している部分に対応する領域を、集電領域と呼ぶ。さらに図２では、シール部１６内部に埋め込まれているＭＥＡの外周線を、点線で示している。第２ガス拡散層１４，１５は、上記集電領域と略同一形状に形成されており、集電領域においてシール部１６に嵌め込まれ、触媒電極および第１ガス拡散層２６，２８の面上に重なり接触するように配置されている。また、この場合、第２ガス拡散層１４，１５において、後述するように、第１ガス拡散層２６，２８との接触面に対する反対面は、セパレータ３０と接触する。

Ａ２．セパレータ３０の詳細：
図３は、フレーム部材３７および冷却媒体流路形成部材３５の平面形状を示す説明図である。図４は、カソード側プレート３１の平面形状を示す説明図である。図５は、アノード側プレート３２の平面形状を示す説明図である。以下では、これらの図および図１を用いて、セパレータ３０を説明する。なお、カソード側プレート３１およびアノード側プレート３２を両プレートとも呼ぶ。また、これらの図３〜図５に示すＡ−Ａ断面をｚ方向から見た断面図は、上述の図１と対応している。

セパレータ３０は、図１に示すように、第２ガス拡散層１４と接するカソード側プレート３１と、第２ガス拡散層１５と接するアノード側プレート３２と、両プレートに挟持されるフレーム部材３７とを備えている。セパレータ３０は、両プレートの間にフレーム部材３７を挟み、両プレートとフレーム部材３７とを接着することにより形成される。このようなセパレータ３０の製造方法についての詳細は、後述する。また、フレーム部材３７が、カソード側プレート３１とアノード側プレート３２に挟持されることにより形成される層を、以下では、中間層と呼ぶ（図１参照）。さらに、セパレータ３０の面に平行な方向を面方向とも呼び、両プレートおよびフレーム部材３７を積層する方向を積層方向とも呼ぶ。

フレーム部材３７は、両プレートより熱膨張率が高いラミネート樹脂から形成される。この場合、フレーム部材３７の両面の表面（図３の斜線部）は、高温下（例えば、１２０℃〜１５０℃）で接着する接着フィルムで形成される。フレーム部材３７は、凹凸のない平坦な表面を有すると共に、図３に示すように、所定の位置に所定形状の穴部を有している。この穴部の詳細については後述する。なお、図３に示すように、フレーム部材３７と、フレーム部材３７の内側部分（内枠部分）との境界を、内枠ラインＬと呼ぶ。この内枠ラインＬは、長方形状となっている。

中間層には、図３に示すように、フレーム部材３７の他、冷却媒体流路形成部材３５が配置される。この冷却媒体流路形成部材３５は、導電性であり、内枠ラインＬと同じ長方形状であってやや内枠ラインＬより小さい薄板状部材（プレート）から構成される。さらに、この冷却媒体流路形成部材３５は、熱膨張率が両プレートより高い材料であり、例えば、銅（Ｃｕ）やアルミ（Ａｌ）などの金属や導電性プラスチックなどから形成される。また、この冷却媒体流路形成部材３５は、フレーム部材３７の内枠ラインLの内側部分（以下では、内枠部分とも呼ぶ。）に嵌めるように配置される。この場合、冷却媒体流路形成部材３５は、フレーム部材３７に保持されるのではなく、後述するように両プレートに挟持されることにより、保持される。従って、図３に示すように、冷却媒体流路形成部材３５とフレーム部材３７とは、接続されていない。なお、この冷却媒体流路形成部材３５は、フレーム部材３７の内枠部分の略中央に位置するように配置される。この冷却媒体流路形成部材３５が配置されるフレーム部材３７の内枠部分は、後述するように、燃料電池１００を冷却するための冷却媒体（水、エチレングリコール等）が流れる冷却媒体流路として機能する。なお、冷却媒体流路形成部材３５の中心点を中心点Ｇと呼ぶ。この中心点Ｇは、冷却媒体流路形成部材３５において対角線が交わる点（重心点）である。

また、冷却媒体流路形成部材３５は、図１に示すように、一面に凸状の突起である凸部３５ａを、他面に凸部３５ｂを備える。この場合、これら凸部３５ａ、凸部３５ｂは、冷却媒体流路形成部材３５をプレスすることにより形成される。また、凸部３５ａは、図３に示すように、それぞれ複数形成され、それらの配置は、中心点Ｇに対して同心円上の位置であって、中心点Ｇに対して点対称となるように配置される。なお、凸部３５ｂに関しても同様である。さらに、これら凸部３５ａおよび凸部３５ｂは、冷却媒体流路形成部材３５において、図１および図３に示すように、中心点Ｇから内枠ラインLに向かって、交互に配置される。以下では、フレーム部材３７の内枠に冷却媒体流路形成部材３５を配置したものを、総称して中間部材とも呼ぶ。また、以下では、冷却媒体流路形成部材３５において、中心点Ｇから内枠ラインＬに向かう方向を外側方向（図３白抜き矢印参照）と呼ぶ。なお、中心点Ｇ１，Ｇ２は、カソードプレート内側領域Ｕ１、アノードプレート内側領域Ｕ２において、それぞれ、対角線が交わる点（重心点）である。

カソード側プレート３１（図４）およびアノード側プレート３２（図５）は、熱膨張率が冷却媒体流路形成部材３５より低い導電性材料、例えば、ステンレス鋼（ＳＵＳ）あるいはチタン（Ｔｉ）やチタン合金といった金属、または、カーボン等によって形成される薄板状部材である。これら両プレートは、各々、所定の位置に所定形状の穴部を有している。この穴部の詳細については、後述する。

ここで、カソード側プレート３１（図４）において、アノード側プレート３２（図５）と共に中間部材（フレーム部材３７および冷却媒体流路形成部材３５）を挟持した場合に、フレーム部材３７の内枠ラインＬに対応するラインより内側の領域を、以下では、カソードプレート内側領域Ｕ１とも呼ぶ。また、同様に、アノード側プレート３２（図５）において、カソード側プレート３１と共に中間部材を挟持した場合に、フレーム部材３７の内枠ラインＬに対応するラインより内側の領域を、以下では、アノードプレート内側領域Ｕ２とも呼ぶ。

カソード側プレート３１は、カソードプレート内側領域Ｕ１に、凸状の突起である凸部３１ａを複数備える。この凸部３１ａは、冷却媒体流路形成部材３５に設けられる凸部３５ｂと同数備えられる。アノード側プレート３２は、アノードプレート内側領域Ｕ２に、凸状の突起である凸部３２ａを複数備える。この凸部３２ａは、冷却媒体流路形成部材３５に設けられる凸部３５ａと同数備えられる。また、両プレートで中間部材を挟持する場合には、冷却媒体流路形成部材３５の中心点Ｇと、カソードプレート内側領域Ｕ１の中心点Ｇ１およびアノードプレート内側領域Ｕ２の中心点Ｇ２とは、同位置に対応して向かい合うように重ねられる。

カソード側プレート３１において、凸部３１ａは、それぞれ、中心点Ｇ１を中心とした同心円状であって、冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ｂと対応する位置よりも少し中心点Ｇ１寄りに配置される（図４拡大部分参照）。また、この凸部３１ａは、図４に示すように、中心点Ｇ１を中心とした同心円の接線方向に伸長した形状となっている。このカソード側プレート３１において、カソードプレート内側領域Ｕ１の外周部分（穴部分等除く）は、フレーム部材３７と接着する接着領域となる（図４、斜線部参照）。

アノード側プレート３２において、凸部３２ａは、それぞれ、中心点Ｇ２を中心とした同心円状であって、冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ａと対応する位置よりも少し中心点Ｇ２寄りに配置される（図５拡大部分参照）。また、この凸部３２ａは、図５に示すように、中心点Ｇ２を中心とした同心円の接線方向に伸長した形状となっている。このアノード側プレート３２において、アノードプレート内側領域Ｕ２の外周部分（穴部分等除く）は、フレーム部材３７と接着する接着領域となる（図５、斜線部参照）。

また、カソード側プレート３１（図４）およびアノード側プレート３２（図５）は、同様の位置に、６つの穴部を備えている。これらの６つの穴部は、スタック構造を形成するために両プレートおよびフレーム部材３７が積層された際に互いに重なり合って、燃料電池１００内部において積層方向に平行に流体を導くマニホールドを形成する。穴部４０は、燃料電池１００に対して供給された酸化ガスを各単セル１０に分配する酸化ガス供給マニホールドを形成し（図中、Ｏ２ inと表わす）、穴部４１は、各単セル１０から排出されて集合した酸化排ガスを外部へと導く酸化ガス排出マニホールドを形成する（図中、Ｏ２ outと表わす）。また、穴部４２は、燃料電池１００に対して供給された燃料ガスを各単セル１０に分配する燃料ガス供給マニホールドを形成し（図中、Ｈ２ inと表わす）、穴部４３は、各単セル１０から排出されて集合した燃料排ガスを外部へと導く燃料ガス排出マニホールドを形成する（図中、Ｈ２ outと表わす）。さらに、穴部４４は、燃料電池１００に供給された冷却媒体を各セパレータ３０内に分配する冷媒供給マニホールドを形成し（図中、水 inと表わす）、穴部４５は、各セパレータ３０から排出されて集合した冷媒を外部へと導く冷媒排出マニホールドを形成する（図中、水 outと表わす）。なお、フレーム部材３７は、上記した穴部のうち、穴部４０，４１，４２，４３を備えており、また、後述する複数の冷媒孔５８が、穴部４４，４５に対応する位置に重なるように設けられている。

さらに、カソード側プレート３１は、図４に示すように、穴部４０の近傍に穴部４０に平行に配列する複数の穴部である連通孔５０を、穴部４１の近傍に穴部４１に平行に配列する複数の連通孔５１を、それぞれ備えている。アノード側プレート３２は、図５に示すように、穴部４２の近傍に穴部４２に平行に配列する複数の穴部である連通孔５２を、穴部４３の近傍に穴部４３に平行に配列する複数の連通孔５３を、それぞれ備えている。

フレーム部材３７においては、図３に示すように、穴部４０の形状が他のプレートとは異なっており、内枠ラインＬ側の辺が、内枠ラインＬ方向へと突出する複数の突出部（以下では、連通部５４と呼ぶ。）を備える形状となっている。この連通部５４は、フレーム部材３７とカソード側プレート３１とが積層されたときに連通孔５０と重なり合って、酸化ガス供給マニホールドと連通孔５０とが連通するように、各連通孔５０に対応して設けられている。フレーム部材３７では、他の穴部４１，４２，４３においても同様に、連通孔５１，５２，５３に対応して、複数の連通部５５，５６，５７がそれぞれ設けられている。また、フレーム部材３７は、図３に示すように、互いに平行に形成された細長い複数の冷媒孔５８ａ、５８ｂを備えている。これらの冷媒孔５８ａ、冷媒孔５８ｂは、両プレートの間にフレーム部材３７を挟んで積層したときに、それぞれ穴部４４、穴部４５と重なり合う。これにより、燃料電池１００の内部において、穴部４４が形成する冷媒供給マニホールドを流れる冷却媒体は、上記冷媒孔５８ａを介して、冷却媒体流路形成部材３５が配置されるフレーム部材３７の内枠部分を流れ、そして、冷媒孔５８ｂを介して、穴部４５が形成する冷媒排出マニホールドに排出される。従って、フレーム部材３７の内枠部分は、冷却媒体を流す冷却媒体流路として機能する。

Ａ３．セパレータ３０の製造方法：
図６は、本実施例のセパレータ３０の製造方法を示す説明図である。この図６を用いて、本実施例のセパレータ３０の製造方法を説明する。このセパレータ３０は、上述したように、中間部材を両プレートで挟持し、フレーム部材３７と両プレートとを接着することにより形成する。なお、この図６に示されるフレーム部材３７および両プレートは、図３〜図５のＡ−Ａ断面をｚ方向から見た状態を表わしている。

まず、図６（ａ）に示すように、両プレートとの間に、中間部材（フレーム部材３７および冷却媒体流路形成部材３５）を挟持する（接着前の状態：ステップＳ１０）。この場合、冷却媒体流路形成部材３５の中心点Ｇと、カソードプレート内側領域Ｕ１の中心点Ｇ１およびアノードプレート内側領域Ｕ２の中心点Ｇ２とが、重なるようにし、さらに、冷却媒体流路形成部材３５において凸部３５ｂを有する面がカソード側プレート３１に向くように、そして、凸部３５ａを有する面がアノード側プレート３２に向くように重ねる。また、上述したように、両プレートの凸部３１ａ、凸部３２ａは、冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ｂと対応する位置よりも少し中心点Ｇ１寄りの位置、冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ａと対応する位置よりも少し中心点Ｇ２寄りの位置、にそれぞれ配置されている。従って、この場合、図６（ａ）に示すように、冷却媒体流路形成部材３５において、凸部３５ｂの頂部は、カソード側プレート３１において対応した位置にある凸部３１ａの頂部より外側方向寄りの位置で凸部３１ａと接触し、凸部３５ａの頂部は、アノード側プレート３２において対応した位置にある凸部３２ａの頂部より外側方向寄りの位置で凸部３２ａで接触している。なお、この場合は、常温状態である。また、両プレートとの間に中間部材を挟持した物体を、以下では、プレート積層体とも呼ぶ。

次に、プレート積層体を常温状態から高温状態（例えば、１２０℃〜１５０℃）に置く（ステップＳ２０）。このようにすると、図６（ｂ）に示すように、冷却媒体流路形成部材３５は、両プレートより熱膨張率が高いので、外側方向に向かって、両プレートよりも大きく熱膨張する。また、この場合、フレーム部材３７のラミネート樹脂の表面は、接着可能な状態となり、さらに、フレーム部材３７も、両プレートより熱膨張率が高いので、外側方向に向かって、両プレートより大きく熱膨張する。

そして、プレート積層体を高温下に置き、図６（ｃ）に示すように、その状態で、プレート積層体に対して、中間部材を挟み込む方向に所定の加重を掛ける（ステップＳ３０）。このようにすれば、フレーム部材３７と両プレートとが接着される。この場合、フレーム部材３７は、両プレートより大きく熱膨張した状態で接着される。

その後、図６（ｄ）に示すように、接着後のプレート積層体を高温下から常温下に戻す（ステップＳ４０）。これにより、このプレート積層体が、本実施例のセパレータ３０となる。また、この場合、冷却媒体流路形成部材３５は、上述のステップ２０の工程で熱膨張した外側方向とは反対の方向に向かって、両プレートより大きく熱収縮する。さらに、フレーム部材３７も、外側方向とは反対方向に向かって、両プレートより大きく熱収縮する。

図７は、セパレータ３０の製造工程におけるプレート積層体の変化を示す説明図である。詳しくは、図７（ａ）に、図６（ａ）のＯ領域の拡大図（拡大図Ｏ）を、図７（ｂ）に、プレート積層体を常温に戻す途中において、拡大図Ｏに対応する位置の拡大図を、図７（ｃ）に、図６（ｄ）のＰ領域の拡大図を示している。

ところで、上記セパレータ３０の製造方法では、ステップＳ３０工程で、高温状態、すなわち、フレーム部材３７が両プレートより大きく熱膨張した状態で、両プレートと接着している。そして、この状態で、このプレート積層体を、常温下に戻すと、フレーム部材３７は、両プレートより大きな熱収縮を生じる。そうすると、フレーム部材３７の収縮力によって、両プレートにおいて、フレーム部材３７との接着部分（図４、図５斜線部分参照）より内側部分のプレートが、積層方向に反るように変形することがある。

一方、本実施例のセパレータ３０の製造方法（図６）では、冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ａ、凸部３５ｂの頂部が、凸部３２ａ、凸部３１ａの頂部付近で接触した状態（接着前状態：ステップＳ１０工程）となっている。そして、その後、冷却媒体流路形成部材３５を熱膨張させ（ステップＳ２０工程）、さらに、両プレートに加重を加えて接着し（ステップＳ３０工程）、常温に戻している（ステップＳ４０工程）。これにより、冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ａ、凸部３５ｂは、熱膨張により外側方向に移動した後、熱収縮により、再度熱膨張前の位置に戻ろうとする。しかし、両プレートに加重を加えて接着するので、冷却媒体流路形成部材３５と両プレートとは、接着前の状態より近接した状態となる。そのため、凸部３５ａと凸部３２ａとの接触点、および、凸部３５ｂと凸部３１ａとの接触点は、接着前に対して、接着途中では、外側方向に移動し、すなわち、図７（ａ）、（ｂ）に示すように、凸部３５ａ、凸部３５ｂは、接着前に比べ、接着途中では、凸部３２ａ、凸部３１ａと熱膨張前の位置に対して外側方向寄りの位置で接触する。それにより、図６に示すように、冷却媒体流路形成部材３５は、熱収縮による収縮幅は、熱膨張による膨張幅より小さくなり、言い換えれば、接着途中状態（図７（ｂ））では、冷却媒体流路形成部材３５には、収縮応力が、外側方向とは反対の向き働いていることになる。その結果、図７（ｃ）に示すように、フレーム部材３７の収縮力によって、両プレートが積層方向に反ったとしても、凸部３５ａ、凸部３５ｂは、収縮応力により、外側方向とは反対方向に移動し、それぞれ、凸部３２ａ、凸部３１ａと接触を保つことが可能となる。これにより、両プレートと、冷却媒体流路形成部材３５とが剥離することを抑制することができ、両プレートと冷却媒体流路形成部材３５との間の接触抵抗の増加を抑制することが可能となる。

本実施例のセパレータ３０の製造方法（図６）では、接着前の状態（ステップＳ１０工程）において、冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ｂの頂部は、カソード側プレート３１において対応した位置にある凸部３１ａの頂部より外側方向寄りの位置で凸部３１ａと接触し、冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ａの頂部は、アノード側プレート３２において対応した位置にある凸部３２ａの頂部より外側方向寄りの位置で凸部３２ａで接触するようにしている。このようにすれば、凸部３５ａ、凸部３５ｂは、それぞれ凸部３２ａ、凸部３１ａと接触しているので、冷却媒体流路形成部材３５の位置ずれを抑制することができ、さらに、冷却媒体流路形成部材３５が熱膨張した場合であっても、凸部３５ａ、凸部３５ｂが、それぞれ、凸部３２ａ、凸部３１ａに引っかかることなく、熱膨張することができる。

また、上記セパレータ３０において、フレーム部材３７にラミネート樹脂を用いている。このようにすれば、セパレータ３０を軽量化することができる共に、別途接着剤を設けずに、フレーム部材３７と両プレートとを接着することができる。

上記セパレータ３０では、冷却媒体流路形成部材３５において、凸部３５ａ、凸部３５ｂは、中心点Ｇを中心として、同心円状であって、中心点Ｇに対して点対称に配置されている。また、カソード側プレート３１、および、アノード側プレート３２も、同様に、凸部３１ａ、凸部３２ａは、それぞれ中心点Ｇ１，Ｇ２を中心として、同心円状であって、中心点Ｇ１，Ｇ２に対して点対称に配置されている。そして、上述したように、冷却媒体流路形成部材３５の中心点Ｇと、カソードプレート内側領域Ｕ１の中心点Ｇ１と、アノードプレート内側領域Ｕ２の中心点Ｇ２とは、向かい合うようにして重ね（図６：ステップＳ１０）、その後、上述のごとくセパレータ３０を製造している。このようにすれば、セパレータ３０の製造時のステップＳ４０の工程で、プレート積層体を常温に戻した場合において、冷却媒体流路形成部材３５には、中心点Ｇに向けて収縮応力が働くので、冷却媒体流路形成部材３５が変形するのを抑制することができる。

上記セパレータ３０では、両プレートの凸部３１ａ、凸部３２ａは、図４、５に示すように、中心点Ｇ１，Ｇ２を中心とした同心円の接線方向に伸長した形状となっている。このようにすれば、セパレータ３０の製造時のステップＳ４０の工程で、プレート積層体を常温に戻して、冷却媒体流路形成部材３５が収縮した場合において、それぞれ、凸部３５ａと凸部３２ａ、凸部３５ｂと凸部３１ａとの接触確度を向上させることができる。

上記のようにして製造したセパレータ３０では、冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ｂ、凸部３５ａは、収縮応力により、それぞれ、両プレートの凸部３１ａ、凸部３２ａを外側方向とは反対方向に押すようにして、接触している。従って、このセパレータ３０において、冷却媒体流路形成部材３５が、位置ずれを起こすのを抑制することができる。

上記セパレータ３０では、冷却媒体流路中に、凸部３５ａ、凸部３５ｂを備えた冷却媒体流路形成部材３５が配置される。従って、このようにすれば、凸部３５ａ、凸部３５ｂにより、冷却水が乱流となり、攪拌され、冷却効率を向上させることができる。

なお、上述のようにして製造したセパレータ３０を用いた燃料電池１００の内部において、図１に示すように、各プレートの穴部４０が形成する酸化ガス供給マニホールドを流れる酸化ガスは、フレーム部材３７の連通部５４が形成する空間と、カソード側プレート３１の連通孔５０とを介して、第２ガス拡散層１４内に形成される単セル内ガス流路（酸化ガス流路）へと流入し、面方向に流れると共に、面方向に垂直な方向（積層方向）へとさらに拡散する。積層方向に拡散した酸化ガスは、第２ガス拡散層１４から第１ガス拡散層２６を介してカソード２２に至り、電気化学反応に供される。このように電気化学反応に寄与しつつ単セル内酸化ガス流路を通過した酸化ガスは、第２ガス拡散層１４から、カソード側プレート３１の連通孔５１およびフレーム部材３７の連通部５５が形成する空間を介して、穴部４１が形成する酸化ガス排出マニホールドへと排出される。同様に、燃料電池の内部において、穴部４２が形成する燃料ガス供給マニホールドを流れる燃料ガスは、フレーム部材３７の連通部５６が形成する空間と、アノード側プレート３２の連通孔５２とを介して、第２ガス拡散層１５内に形成される単セル内燃料ガス流路へと流入し、面方向に流れると共に、積層方向へとさらに拡散する。積層方向に拡散した燃料ガスは、第２ガス拡散層１５から第１ガス拡散層２８を介してアノード２４に至り、電気化学反応に供される。このように電気化学反応に寄与しつつ単セル内燃料ガス流路を通過した燃料ガスは、第２ガス拡散層１５から、アノード側プレート３２の連通孔５３およびフレーム部材３７の連通部５７が形成する空間を介して、穴部４３が形成する燃料ガス排出マニホールドへと排出される。

また、カソード側プレート３１またはアノード側プレート３２は、請求項における第１プレートまたは第２プレートのいずれかに該当する。冷却媒体流路形成部材３５は、請求項における第３プレートに該当する。フレーム部材３７は、請求項におけるフレーム部材に該当する。中心点Ｇ１または中心点Ｇ２は、請求項における第１の基準点または第２の基準点のいずれかに該当する。

Ｂ．変形例：
なお、本発明では、上記した実施の形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様にて実施することが可能である。

Ｂ１．変形例１：
上記セパレータ３０の製造方法において、そのステップＳ１０工程（接着前状態）では、冷却媒体流路形成部材３５の凸部３５ａ、凸部３５ｂの頂部は、両プレートにおいて、それぞれ、対応する凸部３２ａ、凸部３１ａの頂部より、外側方向寄りに位置するようにしているが、本発明は、これに限られるものではない。ステップＳ２０工程で、冷却媒体流路形成部材３５を高温状態においた場合に、凸部３５ａ、凸部３５ｂの頂部が、両プレートにおいて、それぞれ、対応する凸部３２ａ、凸部３１ａの頂部より外側方向に位置していればよく、例え、ステップＳ１０工程（接着前状態）において、凸部３５ａ、凸部３５ｂの頂部は、両プレートにおいて、それぞれ、対応する凸部３２ａ、凸部３１ａの頂部に対応する位置、または、対応する凸部３２ａ、凸部３１ａの頂部よりも外側方向とは反対寄りの位置にあってもよい。このようにしても、上記実施例の効果を奏することができる。

Ｂ２．変形例２：
上記カソード側プレート３１およびアノード側プレート３２は、Ｔｉだが、ステンレス鋼（ＳＵＳ）チタン合金といった金属、または、カーボンでもよい。なお、この場合、冷却媒体流路形成部材３５は、両プレートより熱膨張率が高い金属を用いる。例えば、両プレートが、ステンレス鋼を用いている場合には、冷却媒体流路形成部材３５を銅やアルミ等で形成するようにしてもよい。

Ｂ３．変形例３：
上記実施例のセパレータ３０において、フレーム部材３７は、ラミネート樹脂で形成されることとしているが、本発明は、これに限られるものではない。フレーム部材３７は、両プレートより熱膨張率が高い素材であればよく、所定の金属（銅やアルミ等）であってもよい。この場合、上記セパレータ３０の製造方法（図６）で、フレーム部材３７と両プレートとを接着する際には（ステップＳ３０）、高温下で、フレーム部材３７と両プレートとをロウ付けや拡散接着により接着するようにしてもよい。このようにしても、上記実施例と同様の効果を奏することができる。

Ｂ４．変形例４：
上記実施例のセパレータ３０において、カソード側プレート３１とアノード側プレート３２は、同材料で構成されているが、本発明は、これに限られるものではなく、フレーム部材３７および冷却媒体流路形成部材３５より熱膨張率が低い異なる材料で構成されていてもよい。このようにしても、上記実施例と同様の効果を奏することができる。

本実施例の製造方法で製造されたセパレータ３０を用いた燃料電池１００の概略構成を表わす断面図である。 ＭＥＡと一体形成されたシール部１６の概略構成を表わす平面図である。 フレーム部材３７および冷却媒体流路形成部材３５の平面形状を示す説明図である。 カソード側プレート３１の平面形状を示す説明図である。 アノード側プレート３２の平面形状を示す説明図である。 本実施例のセパレータ３０の製造方法を示す説明図である。 セパレータ３０の製造工程におけるプレート積層体の変化を示す説明図である。

符号の説明

１０…単セル
１４，１５…第２ガス拡散層
１６…シール部
２０…電解質膜
２２…カソード
２４…アノード
２６，２８…第１ガス拡散層
３０…セパレータ
３１…カソード側プレート
３１ａ…凸部
３２…アノード側プレート
３２ａ…凸部
３５…冷却媒体流路形成部材
３５ａ…凸部
３５ｂ…凸部
３７…フレーム部材
１００…燃料電池

Claims (10)

1. 燃料電池に用いられるセパレータの製造方法であって、
   （ａ）導電性であって、一面が、第１の電極で電気化学反応に供される第１の反応ガスが流れる流路を形成し、該一面の反対面に複数の第１の凸状突起を有する第１プレートを用意する工程と、
   （ｂ）導電性であって、一面が、第２の電極で電気化学反応に供される第２の反応ガスが流れる流路を形成し、該一面の反対面に複数の第２の凸状突起を有する第２プレートを用意する工程と、
   （ｃ）熱膨張率が、前記第１プレートおよび前記第２プレートの熱膨張率より高く、枠状に形成されるフレーム部材と、熱膨張率が、前記第１プレートおよび前記第２プレートより高い導電性のプレートであって、一面に、前記第１プレートの前記第１の凸状突起に略対応して配置される複数の第３の凸状突起を有し、該一面の反対面に、前記第２プレートの前記第２の凸状突起に略対応して配置される複数の第４の凸状突起を有する第３プレートとを用意し、前記フレーム部材の内枠部分に、前記第３プレートを前記フレーム部材と同一平面に配置することにより中間部材を形成する工程と、
   （ｄ）前記中間部材における前記第３プレートの前記第３の凸状突起と前記第１プレートの前記第１の凸状突起とが、また、前記第３プレートの前記第４の凸状突起と前記第２プレートの前記第２の凸状突起とが、それぞれ向かい合うように配置した状態で、前記中間部材を前記第１プレートおよび前記第２プレートで挟み込んで、プレート積層体を形成する工程と、
   （ｅ）前記プレート積層体を高温状態として、前記第３プレートを熱膨張させる工程と、
   （ｆ）前記第３プレートを熱膨張させた後、前記高温状態において、前記プレート積層体における前記第１プレートおよび前記第２プレートに、前記中間部材を挟み込むように所定の加重を掛けつつ、前記フレーム部材の一面と前記第１プレートの前記反対面、および、前記フレーム部材の前記一面の反対面と前記第２プレートの前記反対面、をそれぞれ接着し、前記フレーム部材の内枠部分であって、前記第１プレートおよび前記第２プレートとの間に、前記燃料電池を冷却するための冷却媒体を流す冷却媒体流路を形成する工程と、
   （ｇ）前記接着後、前記プレート積層体を常温に戻す工程と、
   を備えることを特徴とするセパレータの製造方法。
2. 請求項１に記載のセパレータの製造方法において、
   前記工程（ｆ）において、
   前記中間部材における前記第３プレートの前記第３の凸状突起と前記第１プレートの前記第１の凸状突起とが、また、前記第３プレートの前記第４の凸状突起と前記第２プレートの前記第２の凸状突起とが、それぞれ向かい合うように配置する場合において、
   前記第３の凸状突起の頂部が、前記第１の凸状突起の頂部と向かい合う位置または前記第１の凸状突起の頂部よりも、前記第３プレートが熱膨張した場合に前記第３の凸状突起が熱膨張に伴い移動する第１の方向側に位置し、さらに、第３の凸状突起と第１の凸状突起とが接触するように配置し、
   前記第４の凸状突起の頂部が、前記第２の凸状突起の頂部と向かい合う位置または前記第２の凸状突起の頂部よりも、前記第３プレートが熱膨張した場合に前記第４の凸状突起が熱膨張に伴い移動する第２の方向側に位置し、さらに、第４の凸状突起と第２の凸状突起とが接触するように配置することを特徴とするセパレータの製造方法。
3. 請求項１または請求項２に記載のセパレータの製造方法において、
   前記フレーム部材は、樹脂で形成されることを特徴とするセパレータの製造方法。
4. 請求項３に記載のセパレータの製造方法において、
   前記フレーム部材は、ラミネート樹脂で形成され、
   前記工程（ｈ）において、
   前記フレーム部材と、前記第１プレートおよび前記第２プレートとを接着する場合には、ラミネート接着することを特徴とするセパレータの製造方法。
5. 請求項１ないし請求項４のいずれかに記載のセパレータの製造方法において、
   前記第１プレートにおいて、
   前記第１の凸状突起は、第１の基準点を中心として、点対称にそれぞれ設けられ、
   前記第３プレートにおいて、
   前記第３の凸状突起は、前記第１の基準点と対応する点を中心として、点対称であって、前記第１プレートの前記第１の凸状突起に対応する位置にそれぞれ設けられることを特徴とするセパレータの製造方法。
6. 請求項５に記載のセパレータの製造方法において、
   前記第２プレートにおいて、
   前記第２の凸状突起は、第２の基準点を中心として、点対称にそれぞれ設けられ、
   前記第３プレートにおいて、
   前記第４の凸状突起は、前記第２の基準点と対応する点を中心として、点対称であって、前記第２プレートの前記第２の凸状突起に対応する位置にそれぞれ設けられることを特徴とするセパレータの製造方法。
7. 請求項１ないし請求項６のいずれかに記載のセパレータの製造方法において、
   前記第１プレートの前記第１の凸状突起は、前記第１プレートの面方向であって、前記第３プレートが熱膨張した場合に、対応する前記第３の凸状突起が熱膨張に伴い移動する第３の方向に対して略直交する方向に伸長した形状であることを特徴とするセパレータの製造方法。
8. 請求項１ないし請求項７のいずれかに記載のセパレータの製造方法において、
   前記第３プレートの前記第３の凸状突起、または、前記第４の凸状突起は、半球状の突起であることを特徴とするセパレータの製造方法。
9. 燃料電池に用いられるセパレータであって、
   請求項１ないし請求項８のいずれかの製造方法で製造されたセパレータ。
10. 燃料電池であって、
    請求項９に記載のセパレータを用いた燃料電池。

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