JP2007128986A - 熱伝導性部材およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】発熱体から発生する熱を放散させる用途においてより好適に使用可能な熱伝導性部材およびその製造方法を提供する。
【解決手段】熱伝導性部材はシート状をなし、その一方の表面上に補強層１２が積層されている。シート状の熱伝導性部材１１は、高分子マトリックス１３と、熱伝導性充填材１４とを含有する熱伝導性高分子組成物から成形される。熱伝導性充填材１４の少なくとも一部は、繊維状に形成されるとともに一定方向に配向されている。繊維状をなす熱伝導性充填材１４の表面には、酸化ケイ素を含む電気絶縁性皮膜１５ａが形成されている。電気絶縁性皮膜１５ａの平均厚さは１００〜４００ｎｍである。
【選択図】図１

Description

本発明は、電子機器における半導体素子、電源、光源、部品などの発熱体から発生する熱を放散させるための熱伝導性部材およびその製造方法に関する。

近年、電子機器の高性能化、小型化および軽量化に伴う半導体パッケージの高密度実装化、ＬＳＩの高集積化および高速化などによって、電子機器内の各種電子部品からの発熱量が増大している。電子部品の処理能力は熱により低下する。よって、電子部品の性能を維持するために電子部品の蓄熱を回避する必要があり、電子部品の冷却が重要な課題となっている。そのため、発熱体である電子部品と、ヒートシンク等の放熱部材との間に介在して用いられる熱伝導性部材には、優れた熱伝導性能が求められている。

従来、この種の熱伝導性部材として、高分子マトリックスと、炭素繊維とを含有する熱伝導性組成物によって成形される熱伝導性部材が広く採用されている。例えば、特許文献１には、特定の断面構造を有するピッチ系炭素繊維が分散された熱伝導性部材が開示されている。特許文献２には、特定のアスペクト比を有する黒鉛化炭素繊維が分散された熱伝導性部材が開示されている。特許文献３〜１０には、高分子マトリックス中において炭素繊維が一定方向に配向された熱伝導性部材が開示されている。

また、特許文献１１には、気相法により調製された炭素繊維の表面に電気絶縁性皮膜が形成された伝熱用部材が開示されている。電気絶縁性皮膜は、シリコーン樹脂などの合成樹脂材料によって形成されている。特許文献１２には、静電植毛によって熱伝導性繊維が一定方向に配向された異方性伝熱シートが開示されている。熱伝導性繊維の表面には電気絶縁性皮膜が形成されている。異方性伝熱シートは、複数の熱伝導性繊維を被植毛層に静電植毛した後、各熱伝導性繊維間に高分子マトリックスを含浸させることにより製造されている。これらの伝熱用部材および異方性伝熱シートは、前記電気絶縁性皮膜に起因して電気絶縁性を発揮する。
特開平５−２２２６２０号公報 特開平９−２８３９５５号公報 特開平４−１７３２３５号公報 特開平１０−３３０５０２号公報 特開平１１−４６０２１号公報 特開平１１−３０２５４５号公報 特開２０００−１９５９９８号公報 特開２０００−２８１８０２号公報 特開２００１−１３９８３３号公報 特開２００１−３５３７３６号公報 特開平５−２３５２１７公報 特開２００３−１７４１２７公報

ところが、特許文献１から１０に記載の熱伝導性部材には、前記炭素繊維が導電性を有することから、熱伝導性部材が導電性を発揮しないことが好ましい発熱体、具体的には電子機器の電源部、配線が剥き出しになっている回路などへの使用が困難であるという問題があった。特許文献１１に記載の伝熱用部材には、電気絶縁性皮膜の材質である合成樹脂材料に起因して伝熱用部材の熱伝導性が低いという問題があった。

また、特許文献１２に記載の熱伝導性繊維は、静電植毛に起因して異方性伝熱シートを貫通している。そのため、異方性伝熱シートには、貫通した熱伝導性繊維に起因して異方性伝熱シートの柔軟性が低いことから、発熱体および放熱体との接触部分の平滑性が低い場合には熱伝導性を十分に発揮することができないという問題があった。さらに、各熱伝導性繊維間に高分子マトリックスを含浸させる際に空気が容易に巻き込まれ、この巻き込まれた空気に起因して異方性伝熱シート内に間隙が形成されるおそれがあるという問題があった。

本発明の目的は、発熱体から発生する熱を放散させる用途においてより好適に使用可能な熱伝導性部材およびその製造方法を提供することにある。

上記の目的を達成するために、請求項１に記載の発明は、熱伝導性高分子組成物から成形される熱伝導性部材であって、前記熱伝導性高分子組成物は、高分子マトリックスと、熱伝導性充填材とを含有し、前記熱伝導性充填材の少なくとも一部が、繊維状に形成されるとともに一定方向に配向され、前記繊維状をなす熱伝導性充填材の表面には、酸化ケイ素を含む電気絶縁性皮膜が設けられ、前記電気絶縁性皮膜の平均厚さが１００〜４００ｎｍである熱伝導性部材を提供する。

請求項２に記載の発明は、前記熱伝導性部材がシート状に形成されている請求項１に記載の熱伝導性部材を提供する。
請求項３に記載の発明は、前記熱伝導性部材の少なくとも一部に積層された補強層を更に備える請求項２に記載の熱伝導性部材を提供する。

請求項４に記載の発明は、前記繊維状の熱伝導性充填材がピッチ系炭素繊維である請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の熱伝導性部材を提供する。
請求項５に記載の発明は、請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の熱伝導性部材の製造方法であって、前記熱伝導性高分子組成物を調製する工程と、前記繊維状の熱伝導性充填材を一定方向に配向させる配向工程と、前記熱伝導性充填材の配向を維持した状態で熱伝導性シートを成形する成形工程とを備えていることを特徴とする熱伝導性部材の製造方法を提供する。

請求項６に記載の発明は、前記配向工程において、前記繊維状の熱伝導性充填材に磁場を印加することによって該繊維状の熱伝導性充填材を配向させる請求項５に記載の熱伝導性部材の製造方法を提供する。

本発明によれば、発熱体から発生する熱を放散させる用途においてより好適に使用可能な熱伝導性部材が提供される。また本発明によれば、そうした熱伝導性部材の製造方法も提供される。

以下、本発明を熱伝導性部材に具体化した一実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。
図１（ａ）及び（ｂ）に示すように、本実施形態に係る熱伝導性部材はシート状に形成され、該シート状の熱伝導性部材１１（以下、シート１１という）の一方の表面上には補強層１２が形成されている。シート１１は、高分子マトリックスと、熱伝導性充填材とを含有する熱伝導性高分子組成物（以下、単に組成物という。）から成形される。このシート１１は発熱体と放熱体との間に介在するようにして用いられ、発熱体から放熱体への熱伝導を促進する。

シート１１には、熱伝導性および電気絶縁性が具備されている。熱伝導性は発熱体から放熱体への熱伝導のし易さを表す指標であり、シート１１の熱伝導率および熱抵抗値に起因している。シート１１は、熱伝導率が大きいほど、且つ熱抵抗値が小さいほど発熱体から放熱体への熱伝導を促進し、熱伝導性に優れたものとなる。電気絶縁性は発熱体からシート１１への通電のし難さを表す指標であり、シート１１の体積抵抗率および絶縁破壊電圧に起因している。シート１１は、体積抵抗率および絶縁破壊電圧が大きいほど発熱体から通電し難くなり、電気絶縁性に優れたものとなる。

高分子マトリックスは、熱伝導性充填材をシート１１内に保持する。高分子マトリックスの材質はシート１１に要求される性能に応じて適宜選択され、高分子マトリックスの材質として例えば熱可塑性または熱硬化性の高分子材料が選択される。熱可塑性の高分子材料の具体例としては、熱可塑性樹脂材料、熱可塑性エラストマー、及びこれらのポリマーアロイが挙げられる。

熱可塑性樹脂材料の具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体などのエチレン−α−オレフィン共重合体、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリアセタール、ポリフッ化ビニリデン及びポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ）樹脂、ポリフェニレンエーテル、変性ポリフェニレンエーテル、脂肪族ポリアミド類、芳香族ポリアミド類、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸およびそのエステル、ポリアクリル酸およびそのエステル、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポリケトン、液晶ポリマー、シリコーン樹脂、及びアイオノマーが挙げられる。

熱可塑性エラストマーの具体例としては、スチレン−ブタジエン共重合体およびその水添ポリマー、並びにスチレン−イソプレンブロック共重合体およびその水添ポリマー等のスチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、及びポリアミド系熱可塑性エラストマーが挙げられる。

熱硬化性の高分子材料の具体例としては、架橋ゴム、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、ビスマレイミド樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ポリウレタン、ポリイミドシリコーン、熱硬化型ポリフェニレンエーテル、及び熱硬化型変性ポリフェニレンエーテルが挙げられる。

架橋ゴムの具体例としては、天然ゴム、ブタジエンゴム、イソプレンゴム、ニトリルゴム、水添ニトリルゴム、クロロプレンゴム、エチレンプロピレンゴム、塩素化ポリエチレン、クロロスルホン化ポリエチレン、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴム、アクリルゴム、ポリイソブチレンゴム、及びシリコーンゴムが挙げられる。

これらの中でも、シート１１の柔軟性が高いうえに、耐熱性などの基本的性質、温度特性、及び電気的信頼性が高いことから、シリコーンゴム、アクリルゴム、ポリイソブチレンゴム、エポキシ樹脂、ポリウレタン、不飽和ポリエステル、ポリイミド、ビスマレイミド樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂、フッ素樹脂、ポリフェニレンエーテル、及び熱可塑性エラストマーが好ましく、シリコーンゴム、アクリルゴム、ポリイソブチレンゴム、エポキシ樹脂、ポリイミド、ポリウレタン、及び熱可塑性エラストマーがより好ましい。

熱伝導性充填材は、シート１１の熱伝導率を高めることによってシート１１の熱伝導性能を高める。熱伝導性充填材の形状としては、繊維状、粒子状、板状等が挙げられるが、熱伝導性充填材の少なくとも一部は繊維状に形成されている。熱伝導性充填材は、繊維状に形成された熱伝導性充填材、即ち繊維状充填材のみによって構成されてもよいし、繊維状充填材と、繊維状以外の形状の熱伝導性充填材、即ち非繊維状充填材とから構成されてもよい。

繊維状充填材の材質の具体例としては、金、銀、銅、及びアルミニウム等の金属、並びに炭素が挙げられる。繊維状充填材は、同一の材質からなる単一種の繊維状充填材のみによって構成されてもよいし、異なる材質からなる複数種の繊維状充填材によって構成されてもよい。シート１１の熱伝導率を効果的に高めるために、繊維状充填材はその熱伝導性に異方性を有することが好ましい。そのため、前記繊維状充填材の材質の中でも、熱伝導性の異方性を容易に発揮することができることから炭素が好ましい。

炭素からなる繊維状充填材、即ち炭素繊維の具体例としては、ピッチ系炭素繊維および黒鉛化炭素繊維が挙げられる。ピッチ系炭素繊維は、溶融紡糸した繊維状ピッチを不融化処理した後、炭素化処理することにより製造される。黒鉛化炭素繊維は、メノフェーズピッチ系の炭素繊維を２０００℃以上の高温で熱処理することにより製造される。これらの中でも、熱伝導性および磁化率の異方性が高いことからピッチ系炭素繊維が好ましい。

繊維状充填材の嵩密度は、好ましくは０．１ｇ／ｃｍ^３以上である。繊維状充填材の嵩密度が０．１ｇ／ｃｍ^３未満の場合、組成物を調製する際に繊維状充填材を高分子マトリックス中に分散させることが困難になるおそれがある。繊維状充填材の嵩密度の上限は特に限定されない。繊維状充填材の嵩密度は、繊維状充填材の平均繊維直径および平均繊維長に依存している。そのため、繊維状充填材が炭素繊維の場合、炭素繊維の平均繊維直径は、好ましくは０．１〜５０μｍである。炭素繊維の平均繊維直径が０．１μｍ未満の場合、単位重量当たりの炭素繊維の表面積が過剰に大きくなって炭素繊維の嵩密度が過剰に低下するおそれがある。炭素繊維の平均繊維直径が５０μｍを超えると、炭素繊維に起因してシート１１の成形が困難になるおそれがある。

一方、炭素繊維の平均繊維長は、好ましくは２〜１０００μｍであり、より好ましくは２５〜５００μｍである。炭素繊維の平均繊維長が２μｍ未満では、単位重量当たりの炭素繊維の表面積が過剰に大きくなって炭素繊維の嵩密度が過剰に低下するおそれがある。炭素繊維の平均繊維長が１０００μｍを超えると、炭素繊維同士が絡み合うことにより、シート１１の成形および炭素繊維の配向が困難になるおそれがある。

繊維状充填材の熱伝導率は、好ましくは３００Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。繊維状充填材の熱伝導率が３００Ｗ／ｍ・Ｋ未満の場合、繊維状充填材の熱伝導性が低いことから、シート１１の熱伝導性を十分に高めることができない。

繊維状充填材は通常、その材質に起因して導電性を有している。そのため、繊維状充填材を含有するシート１１が導電性を発揮してしまうことから、繊維状充填材の表面には電気絶縁性皮膜が形成されている。電気絶縁性皮膜は、酸化ケイ素を含有する電気絶縁性組成物の繊維状充填材へのコーティングによって形成されている。電気絶縁性組成物は、電気絶縁性を発揮する物質として酸化ケイ素のみを含有してもよいし、酸化ケイ素以外の物質を更に含有してもよい。酸化ケイ素以外の電気絶縁性を発揮する物質としては、金属酸化物および金属窒化物が挙げられる。金属酸化物の具体例としては酸化アルミニウムが挙げられる。金属窒化物の具体例としては、窒化ホウ素および窒化ケイ素が挙げられる。

電気絶縁性皮膜の平均厚さは１００〜４００ｎｍであり、好ましくは１００〜２００ｎｍである。電気絶縁性皮膜の厚さが１００ｎｍ未満では、電気絶縁性被膜による繊維状充填材の導電性の阻害が不十分であることから、電気絶縁性被膜が形成された繊維状充填材が通電する。電気絶縁性皮膜の厚さが４００ｎｍを超えると、過剰に厚い電気絶縁性皮膜に起因して、電気絶縁性皮膜が形成された繊維状充填材の熱伝導性が低下する。

非繊維状充填材は、形状、粒径などが同一の単一種の非繊維状充填材のみによって構成されてもよいし、形状、粒径などが異なる複数種の非繊維状充填材によって構成されてもよい。非繊維状充填材の形状は、シート１１の熱抵抗値を効果的に低下させることができることから不定形が好ましい。また、組成物の粘度上昇を効果的に低下させることができることから球状が好ましい。

組成物中の熱伝導性充填材の含有量は、５０〜８０質量％が好ましい。熱伝導性充填材の含有量が５０質量％未満では、熱伝導性充填材によるシート１１の熱伝導率の上昇の幅が小さいことから、シート１１の熱伝導性を十分に高めることができない。熱伝導性充填材の含有量が８０質量％を超えると、組成物の調製の際に、高分子マトリックス中に熱伝導性充填材を均一に分散させることが困難になる。

組成物は、前記各成分以外にも、例えば補強剤、着色剤、難燃剤などの耐熱性向上剤、粘着剤、可塑剤、オイル、硬化遅延剤を含有してもよい。
図１（ｂ）及び（ｃ）に示すように、シート１１は、高分子マトリックス１３と、熱伝導性充填材１４とを備えている。図１（ｂ）に示す熱伝導性充填材１４は、繊維状充填材１５と、粒子状の熱伝導性充填材１６とを有している。繊維状充填材１５はその表面に電気絶縁性皮膜１５ａが形成された状態でシート１１中を一定方向に配向されており、発熱体からの熱は、繊維状充填材１５の配向方向に沿ってシート１１中を伝導される。例えば、図１（ｂ）に示すシート１１において、繊維状充填材１５はシート１１の厚さ方向に沿って配向されている。

シート１１の体積抵抗率は、シート１１の厚みが２００μｍの場合、好ましくは１．０×１０^１０Ω以上である。シート１１の体積抵抗率が１．０×１０^１０Ω未満では、電子部品などの発熱体とシート１１との間でショートが発生するおそれがある。シート１１の体積抵抗率の下限は特に限定されない。

シート１１の硬度は、好ましくはショアＡ硬度で７０以下であり、より好ましくはショアＡ硬度で４０以下であり、特に好ましくはアスカーＣ硬度で６０以下である。シート１１の硬度がショアＡ硬度で７０を超えると、シート１１が十分な柔軟性を発揮することができず、シート１１の発熱体および放熱体の表面形状への追従性が低下するおそれがある。シート１１の硬度の下限は特に限定されない。シート１１の平均厚さは、用途に応じて適宜設定される。

補強層１２は、その材質などに起因してシート１１を補強することにより、シート１１が薄いとともにその可撓性が高い場合、シート１１の取り付け作業性を向上させるとともに、発熱体および放熱体に挟持される際に加わる荷重によってシート１１が破壊されることを抑制する。補強層１２はシート１１の表面全体にわたって積層されている。補強層１２の具体例としては、高分子フィルム、セラミックフィルム等の良好な電気絶縁性を発揮するものが挙げられる。これら中でも、良好な可撓性を発揮することから高分子フィルムが好ましい。補強層１２の厚さは例えば５μｍである。

シート１１は、補強層１２と別々に製造された後、表面に補強層１２が積層される。シート１１は、組成物を調製する調製工程と、繊維状充填材１５を一定方向に配向させる配向工程と、シート１１を成形する成形工程とを経て製造される。

調製工程では、前記各成分が適宜に混合されて組成物が調製される。各成分は、例えばブレンダー、ミキサー、ロール、押出機などの混合・混練装置を用いて混合される。このとき、繊維状充填材が組成物中に均一に分散されるまで混合が行われる。混合後に組成物の脱泡が行われる。この調製工程に先立って、電気絶縁性組成物を繊維状充填材１５にコーティングすることによって、繊維状充填材１５の表面に電気絶縁性皮膜１５ａを形成する。電気絶縁性組成物のコーティング方法としては、例えばゾルゲル法が挙げられる。繊維状充填材１５が炭素繊維である場合、電気絶縁性組成物のコーティングの際、炭素繊維と電気絶縁性皮膜１５ａとの接着性を高めるために、炭素繊維の表面を気相法、薬液処理法、電解法などによって酸化してもよい。

配向工程では、図２に示すように、例えば組成物１７が型１８内に充填された後、繊維状充填材１５が一定方向に配向される。繊維状充填材１５の配向は、磁場発生装置を用いた組成物１７への磁場の印加によって行われる。このとき、磁場は、組成物１７を介して繊維状充填材１５に印加される。

組成物１７に印加される磁場の方向は、組成物１７中の繊維状充填材１５に応じて適宜設定される。例えば、図２においては、磁場発生装置の一対の磁極１９が型１８の下方及び上方に配設されている。このとき、一対の磁極１９の間には、シート１１の厚さ方向に沿うように直線状の磁力線１９ａが発生する。繊維状充填材１５が反磁性体である場合、組成物１７に磁場が印加されることにより、繊維状充填材１５は、磁場の方向と反対方向に磁化されて磁力線１９ａに沿って配向される。また、繊維状充填材１５の結晶構造の結晶方位に依存して繊維状充填材１５の磁化率が異方性を持つ場合、繊維状充填材１５は、磁化率の異方性に従って配向される。

成形工程では、型１８内において、繊維状充填材１５の配向を維持した状態で高分子マトリックス１３を硬化又は固化させることにより、図１（ａ）及び（ｂ）に示すようにシート１１が成形される。シート１１の表面への補強層１２の積層は、例えば接着剤によって補強層１２をシート１１の表面に固着させることにより行われる。

シート１１が発熱体及び放熱体に取り付けられる際には、発熱体（例えば電子部品）上にシート１１及び放熱体が順に載置される。このとき、補強層１２は発熱体又は放熱体に対向する。次いで、シート１１が発熱体及び放熱体に密着するように、例えば放熱体から発熱体に向かって荷重が加えられ、発熱体及び放熱体によってシート１１および補強層１２が挟持される。

前記の実施形態によって発揮される効果について、以下に記載する。
・ 本実施形態に係る繊維状充填材１５の表面には、電気絶縁性皮膜１５ａが形成されている。電気絶縁性皮膜１５ａは、酸化ケイ素を含むとともに、平均厚さの下限が１００ｎｍに設定されている。酸化ケイ素は優れた電気絶縁性を発揮する。そのため、電気絶縁性皮膜１５ａは、繊維状充填材１５の表面に形成されることによって、繊維状充填材１５の導電性を効果的に阻害してシート１１の電気絶縁性を高める。更に、電気絶縁性皮膜１５ａは、その平均厚さの上限が４００ｎｍに設定されていることにより、繊維状充填材１５が有する熱伝導性をほとんど阻害せず、電気絶縁性皮膜１５ａに起因するシート１１の熱伝導性の低下を効果的に抑制する。

・ 繊維状充填材１５はシート１１中において一定方向に配向されており、発熱体から発生した熱は、繊維状充填材１５の配向方向に沿って伝導される。そのため、繊維状充填材１５は、それが一定方向に配向されていない場合に比べてシート１１の熱伝導性を高めることができる。

・ シート１１は補強層１２によって補強されていることから、その取扱い性および耐久性が容易に向上される。
・ 配向工程において、繊維状充填材１５は磁場の印加によって一定方向に配向される。繊維状充填材１５として、磁化率の異方性を有する炭素繊維などが用いられた場合、磁場を繊維状充填材１５に印加することによって、該繊維状充填材１５を容易に配向させることができる。

・ シート１１の製造において、組成物１７が型１８内に充填された後、繊維状充填材１５の配向および高分子マトリックス１３の硬化又は固化が行われる。そのため、静電植毛によって繊維状充填材１５が配向される場合に比べて、繊維状充填材１５がシート１１を貫通してその表面から露出することを抑制することができる。よって、貫通した繊維状充填材１５に起因するシート１１の柔軟性および電気絶縁性の低下を抑制することができるうえ、シート１１からの繊維状充填材１５の脱落も抑制することができる。

・ シート１１の製造において、組成物１７の調製、脱泡および型１８への充填後、その状態で高分子マトリックス１３が硬化又は固化される。そのため、静電植毛された各繊維状充填材１５間に高分子マトリックス１３が含浸する場合に比べて空気の巻き込みを抑制することができる。

なお、本実施形態は、次のように変更して具体化することも可能である。
・ 図３に示すように、配向工程において、スリットダイ等を用いて組成物１７を一対の基板２０間に塗布した後、組成物１７に磁場を印加してもよい。即ち、繊維状充填材１５の配向およびシート１１の成形の方法は組成物１７の粘度によって適宜選択され、例えばバーコータ法、ドクターブレード法、Ｔダイによる押出成形法、カレンダー成形法、プレス成形法、射出成形法、注型成型法、トランスファー成型法、ブロー成形法、塗布法、印刷法、ディスペンサー法、又はポッティング法が用いられる。

・ 配向工程において、磁場の代わりに組成物１７に電場を印加してもよい。このとき、繊維状充填材１５は電力線に沿って配向される。また、流動場もしくはせん断場を用いて繊維状充填材１５を配向させてもよい。

・ 例えば補強層１２の形成後、その上にシート１１が成形されることにより、シート１１と補強層１２とが連続して製造されてもよい。また、シート１１及び補強層１２が同時に製造されてもよい。

・ 図４に示すように補強層１２を省略してもよいし、シート１１の一対の表面上にそれぞれ積層してもよいし、シート１１の表面の一部にのみ積層してもよい。更に、シート１１を発熱体に取り付けた後、補強層１２をシート１１から剥離してもよい。

・ 熱伝導性部材は、シート状以外の形状、例えば立方体状、球状、円柱状、板状、又はチューブ状に形成されてもよい。

次に、実施例及び比較例を挙げて前記実施形態をさらに具体的に説明する。
（実施例１及び２並びに比較例１〜３）
実施例１においては、調製工程として、高分子マトリックス１３としての付加型の液状シリコーンゲルに、繊維状充填材１５としての炭素繊維を混合して組成物を調製した。各成分の配合量を下記表１に示す。表１において、各成分の配合量の数値は重量部を示す。液状シリコーンゲルにおいて、比重は１．０であり、２５℃における粘度は４００ｍＰａ・ｓであった。一方、炭素繊維のアスペクト比は４．５であり、該炭素繊維の表面には、酸化ケイ素からなるとともに平均厚さが２００ｎｍである電気絶縁性皮膜１５ａを形成した。電気絶縁性皮膜１５ａの形成はゾルゲル法によって行った。次に、炭素繊維が均一に分散されるまで組成物１７を撹拌した後、組成物１７の脱泡を行った。

続いて、配向工程として、回転粘度計を用いて組成物の２５℃における粘度を測定した後、型１８内に組成物を充填した。次に、超電磁石を用いて、１０テスラの磁束密度を有する磁場を組成物１７に印加して、炭素繊維をシート１１の厚さ方向に沿って配向させた。次いで、成形工程として、組成物１７を１２０℃で９０分加熱することにより、液状シリコーンゲルを硬化させて円板状のシート１１を得た。シート１１の厚さは０．５ｍｍであり、シート１１の直径は５０ｍｍであった。

次に、実施例２では、炭素繊維のアスペクト比を１０に変更した以外は、実施例１と同様にしてシート１１を得た。
比較例１では、電気絶縁性皮膜１５ａを省略した以外は、実施例１と同様にしてシート１１を得た。比較例２では、配向工程での磁場の印加を省略した以外は、実施例１と同様にしてシート１１を得た。比較例３では、配向工程での磁場の印加を省略した以外は、実施例２と同様にしてシート１１を得た。

表１において、“Ａ”欄は、アスペクト比が４．５であり、且つ平均厚さが２００ｎｍである電気絶縁性皮膜１５ａを有する炭素繊維を示し、“Ｂ”欄は、アスペクト比が１０であり、且つ平均厚さが２００ｎｍである電気絶縁性皮膜１５ａを有する炭素繊維を示し、“Ｃ”欄は、アスペクト比が４．５である炭素繊維を示す。“磁場”欄の“−”は、配向工程において組成物１７に磁場を印加しなかったことを示す。そして、各例のシート１１について、下記の各項目に関して測定を行った。その結果を表１に示す。

＜熱抵抗値＞
各例のシート１１を四角板状（縦および横：１０ｍｍ、厚さ：０．５ｍｍ）に切断して試験片を得た後、一対の金属板で各例の試験片を挟持した。そして、０．４ＭＰａ（４ｋｇｆ／ｃｍ^２）の荷重を各試験片に印加した状態で、一方の金属板から試験片を加熱した。次いで、各金属板の温度差から下記式により熱抵抗値を求めた。下記式において、ΔＴは各金属板の温度差を示し、熱量Ｑは試験片を加熱した際の熱量を示す。

熱抵抗値（℃／Ｗ）＝ΔＴ／熱量Ｑ
＜体積抵抗率＞
直径が１０ｍｍの一対の金属製電極で各例のシート１１を挟持した後、４．９Ｎ（５００ｇｆ）の荷重をシート１１に印加した状態で２ＷΩにおけるシート１１の体積抵抗率を測定した。

表１に示すように、実施例１及び２においては、熱抵抗値および体積抵抗率の各項目について優れた結果となり、優れた熱伝導性および電気絶縁性を具備していた。そのため、各実施例のシート１１は、それらが導電性を発揮しないことが好ましい発熱体から発生する熱を放散させる用途において好適に使用可能である。

比較例１においては、炭素繊維の表面に電気絶縁性皮膜１５ａが形成されていないことから、シート１１の体積抵抗率が低くなり、各実施例に比べて電気絶縁性が低下した。比較例２及び３においては、配向工程において組成物１７に磁場が印加されていないことから、炭素繊維が一定方向に配向されていなかった。そのため、比較例２及び３のシート１１の熱抵抗値が大きくなり、各実施例に比べて熱伝導性が低下した。
（実施例３〜５並びに比較例４及び５）
実施例３においては、調製工程において、粒子状をなす熱伝導性充填材としての球状アルミナを液状シリコーンゲルに更に加え、電気絶縁性皮膜１５ａの厚さを１００ｎｍに設定した以外は、実施例１と同様にしてシート１１を得た。球状アルミナの平均粒径は３．２μｍであった。実施例４及び５と、比較例５及び６とは、電気絶縁性皮膜１５ａの厚さを下記表２に示すように設定した以外は、実施例３と同様にしてシート１１を得た。表２の“皮膜の厚さ”欄の各数値は、電気絶縁性皮膜１５ａの厚さを示す。そして、各例のシート１１について、前記熱抵抗値および体積抵抗率と、下記の絶縁破壊電圧とに関して測定を行った。その結果を表２に示す。

＜絶縁破壊電圧＞
直径が２０ｍｍの一対の電極で各例のシート１１を挟持した後、シート１１に直流電圧負荷を加えた。そして、シート１１に絶縁破壊が認められたときの電圧値を測定した。絶縁破壊電圧の測定では、厚さが１．０ｍｍであるシート１１を用いた。更に、各例について３枚のシート１１について測定し、１枚のシート１１において４箇所で測定した。表２の“絶縁破壊電圧”欄中の各数値は、計１２点の測定点での測定値の平均を示す。

表２に示すように、実施例３〜５においては、体積抵抗率、絶縁破壊電圧、及び熱抵抗値の各項目について優れた結果となり、優れた熱伝導性および電気絶縁性を具備していた。そのため、各実施例のシート１１は、それらが導電性を発揮しないことが好ましい発熱体から発生する熱を放散させる用途において好適に使用可能である。

比較例４においては、電気絶縁性皮膜１５ａの平均厚さが過剰に薄いことから、シート１１の絶縁破壊電圧が小さくなり、各実施例に比べて電気絶縁性が低下した。更に、各炭素繊維の電気絶縁性皮膜１５ａの平均厚さを均一に揃えることができなかった。比較例５においては、電気絶縁性皮膜１５ａの平均厚さが過剰に厚いことから、シート１１の熱抵抗値が高くなり、各実施例に比べて熱伝導性が低下した。

（ａ）は本実施形態の熱伝導性部材を示す斜視図、（ｂ）は熱伝導性部材を示す断面図、（ｃ）は繊維状をなす熱伝導性充填材および電気絶縁性皮膜を示す拡大断面図。 熱伝導性部材の製造方法を示す断面図。 熱伝導性部材の製造方法の別例を示す断面図。 熱伝導性部材の別例を示す断面図。

符号の説明

１１…シート状の熱伝導性部材、１２…補強層、１３…高分子マトリックス、１４…熱伝導性充填材、１５…繊維状をなす熱伝導性充填材、１５ａ…電気絶縁性皮膜、１７…熱伝導性高分子組成物。

Claims (6)

1. 熱伝導性高分子組成物から成形される熱伝導性部材であって、
   前記熱伝導性高分子組成物は、高分子マトリックスと、熱伝導性充填材とを含有し、
   前記熱伝導性充填材の少なくとも一部が、繊維状に形成されるとともに一定方向に配向され、
   前記繊維状をなす熱伝導性充填材の表面には、酸化ケイ素を含む電気絶縁性皮膜が設けられ、
   前記電気絶縁性皮膜の平均厚さが１００〜４００ｎｍであることを特徴とする熱伝導性部材。
2. 前記熱伝導性部材がシート状に形成されている請求項１に記載の熱伝導性部材。
3. 前記熱伝導性部材の少なくとも一部に積層された補強層を更に備える請求項２に記載の熱伝導性部材。
4. 前記繊維状の熱伝導性充填材がピッチ系炭素繊維である請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の熱伝導性部材。
5. 請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の熱伝導性部材の製造方法であって、
   前記熱伝導性高分子組成物を調製する工程と、
   前記繊維状の熱伝導性充填材を一定方向に配向させる配向工程と、
   前記熱伝導性充填材の配向を維持した状態で熱伝導性シートを成形する成形工程とを備えていることを特徴とする熱伝導性部材の製造方法。
6. 前記配向工程において、前記繊維状の熱伝導性充填材に磁場を印加することによって該繊維状の熱伝導性充填材を配向させる請求項５に記載の熱伝導性部材の製造方法。

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