JP2006502941A

JP2006502941A - 高級シリコンの製造、反応器、粒子再捕獲塔、およびそれらの使用

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Publication number: JP2006502941A
Application number: JP2004524408A
Authority: JP
Inventors: パークリスチアンエゲベリ
Original assignee: ソーランデッツテクノロジセンターアーエス
Priority date: 2002-07-31
Filing date: 2003-07-30
Publication date: 2006-01-26
Also published as: EP1539643A1; AU2003256173A1; WO2004011372A1; US20060086310A1; NO20033207D0

Abstract

【課題】高級シリコンの製造、反応器、粒子再捕獲塔、およびその使用を提供する。
【解決手段】ソーラー等級のシリコンを過剰の水素の存在下で反応成分を下部がシリコンの融点以上の温度で保たれかつ上部が室温で保たれた反応チャンバー（１）中に導入する、シリコン前駆体、好ましくはトリクロロシランの熱分解により製造する。該方法は、導入する液体トリクロロシランの冷媒として機能する水素ガスを導入する外側パイプ（４）の内側に同軸に配置された供給パイプ（３）を通してトリクロロシランを導入することにより識別される。形成したシリコンを反応器（１）の下部で収集し、そして排出口（６）を通して除去する。過剰の水素および塩化水素は排出口（５）を通して取り出し、そして精製後、低級シリコンから純シリコンを製造する本質的な閉鎖系での反応成分として使用できる。排気ガス中のシリコン粒子は粒子再捕獲塔を使用して分離、融解および再循環する。

Description

発明の分野
本発明は、シリコン前駆体、特にトリクロロシランの水素での還元による純粋なソーラー等級のシリコンの製造、またそれと共に、該方法を行うための装置に関する。特に本発明は、低級シリコンからソーラー等級のシリコンを生成するための統合プロセスに関する。また本発明は、シリコン生成からの排気ガスからの粒子、特に気相からのシリコン粒子の分離、融解および再循環に関する。

発明の背景
トリクロロシランの還元による元素ケイ素の生成は従来技術で既知である。米国特許第４５４７２５８号明細書は、トリクロロシランと水素との混合物をシリコンの融点以上まで加熱した窒化ケイ素粒子を含有するカラム中に通過させることによる液状シリコンの生成を記載する。形成したシリコンは該カラムを通して流れ落ち、該カラムの下で溶融物として収集され、再結晶化によりさらに精製できる。トリクロロシランの還元により形成した塩化水素は該カラムの上部から除去する。

米国特許第４６６８４９３号明細書は、シランおよび水素を含有する供給ガスをシリコンの融点以上の温度に保った反応チャンバー中に導入する、シランの熱分解による、シラン（ＳｉＨ₄）の熱反応によるシリコンの生成方法を示す。形成したシリコンは、その後の除去のために、および必要であればさらなる精製のために、反応器底部で収集される。米国特許第４６６８４９３号明細書で記載される反応器はシランの熱反応に特に適するけれども、テトラクロロシランまたはトリクロロシランについても同様に使用できることも述べられている。

米国特許第４１０２７６４号明細書は、テトラクロロシランのようなシリコン前駆体を水素と一緒に電気アークにより加熱した反応チャンバー中に導入することによる純シリコンの製造方法を記載する。例えば、炭素での二酸化ケイ素の還元から、シリコンの作製のための統合されたプロセス中に組み入れられたこの反応チャンバーの使用が示され、該プロセスでは形成した不純物シリコンを塩化水素ガスで転換する。精製後、形成したクロロシランを上述の電気アークで加熱した反応チャンバー中に導入し、そこから液状シリコンを除去し、そして未転換のクロロシラン、水素および塩化水素を放出分離器に送り、そこから該クロロシランをさらなる転換のために電気アーク反応器に戻し、そして塩化水素で再充填した後に分離した塩化水素をシリコンのシランへの転換に使用する。

米国特許第４１７６１６６号明細書は、液状シリコンのプール上で直接に、水素と気体状態にある少なくとも１種のハロゲン化シランとを連続混合することによる、純シリコンの製造方法を記載する。気体は加熱した管中に導入し、そして反応により形成したシリコンは液状シリコンのプール中に収集し、そしてキャスティングのために除去する。米国特許第４１７６１６６号明細書は、熱反応領域で多量の副産物の形成を導くだろう温度勾配を確立しないような設計を有する。また該方法は内側の管を通した水素ガスの噴射を示しているので、早期分解は考慮されておらず、そして本発明で記載されるような、内側のキャピラリー管を通したトリクロロシランの噴射からの冷却効果についての可能性は失われている。加えて、米国特許第４１７６１６６号明細書は、溶融シリコンを一定の液位で維持するための系を欠いている。
米国特許第４５４７２５８号明細書米国特許第４６６８４９３号明細書米国特許第４１０２７６４号明細書米国特許第４１７６１６６号明細書

ハロゲン化シランの水素での還元による液状シリコンの製造方法についての従来技術の１つ以上の欠点は以下のものである：
１．シリコン前駆体の早期分解および供給ラインの汚れ。
２．反応器中で形成した粒子での流出ラインのつまり。
３．汚染。

上述の欠点は、部分的にまたは完全に本発明の方法で解消される。

科学文献および関連する特許から、自由空間反応器中でのシランの分解は、排気ガスと共に該反応器外に運搬され得る微視的なシリコン粒子の形成を導けることが既知であった。多くの工業的プロセスは、排気ガスからの粒子の除去を必要とする。通常この問題は、反応器から下流の清浄化プロセスでの粒子の分離により解決される。米国特許第６１７６９０１号明細書は、結晶引き上げ操作から下流での冷却表面への付着を使用する、チョクラルスキー法の間に形成したシリコン粒子の捕獲を示す。幾つかの流動床操作（例えば、米国特許第４９９２０８５号明細書）では、重力に基く粒子収集器および分離した粒子の再循環が使用されている。全ての考慮されている方法は、粒子を表面上に捕獲し、そして粒子形態で収集または再循環するプロセスに基く。これらの方法の幾つかの欠点は、表面と粒子との間の静電反発による効率の低下、収集器が充填されたときに変化する流れ特性、濾過細孔が詰まったときに変化する濾過特性、限定された濾過能力、収集した微粒子の輸送のための複雑な系等である。粒子が原料であり、そして粒子の純度が必須である用途では、上述の方法はまた粒子の汚染を導き得る。上述の欠点は、部分的にまたは完全に本発明の清浄化方法の使用で解消される。

発明の要約
水素ガスを供給する外側の管と同軸に配置した管を通して反応器中にシリコン前駆体を導入することにより、シリコン前駆体、好ましくはトリクロロシランを水素で、本発明に従う反応器中で還元することにより、純シリコンを製造する。該反応器の下部をシリコンの融点、約１４１０℃で保ち、そして上部を室温で保つ。液状シリコンは以下の反応に従って生成される：
ＳｉＨＣｌ₃（ｇ）＋Ｈ₂（ｇ）＝＞Ｓｉ（ｌ）＋３ＨＣｌ（ｇ）

また本発明は、前記方法を行う反応器、またそれと共に、シリコン原料から高級シリコンを製造するための統合され略閉鎖した系での該反応器の使用に関する。

また本発明は、自由空間反応器中でのシランの分解が、排気ガスと共に反応器外に運搬される微視的なシリコン粒子の形成を導き得るので、２次分解チャンバーの内側に設置される粒子再捕獲塔（Particle Recapture Tower）の形態にある排気ガス清浄化系に関する。

図面の簡単な説明
図１は、本発明の方法で使用するための反応器の模式図を示す。
図２は、高級シリコンの製造のための統合系の模式図を示す。
図３Ａは、排気ガス流出口上に粒子再捕獲塔および２次分解チャンバーを持つ１次分解チャンバーを示す。
図３Ｂは、側面および上面から見た粒子再捕獲塔の断面図を示す。
図３Ｃは、噴射系を示す。
図４は、何れの形態の転換もない場合（１００％ＳｉＨＣｌ₃）の信号と比較した定常状態に到達した後の反応器内ガスの分析結果を示す。
図６Ａ、６Ｂおよび６Ｃは、様々なＨ₂：ＳｉＨＣｌ₃混合物を使用したときの反応器内ガスの分析結果を示す。

発明の詳細な説明
本方法の目的は、シリコン前駆体、例えばＳｉＨＣｌ₃（ｇ）を直接に液状シリコンに約１４２０℃で、大過剰の水素の存在下で、反応（１）に示すように分解することにより、ソーラー等級のシリコン（ＳＯＧ、Solar Grade Silicon）を製造することにある。
ＳｉＨＣｌ₃（ｇ）＋Ｈ₂（ｇ）＝＞Ｓｉ（ｌ）＋３ＨＣｌ（ｇ）（１）

分解反応器
図１は、本発明を行うための反応器の模式図を与える。反応器（１）は、水素ガスを導入する外側パイプ（４）と同軸に配置されたパイプ（３）からなる配管系（２）を含み、シリコン前駆体（例えば、液状トリクロロシラン）は同軸に配置したパイプ（３）を通して導入され、そして生じた塩化水素ガスおよび過剰の水素は排出口（５）を通して除去される。形成した生成物、即ち液状シリコンはオーバーフローパイプ（６）を通して流出する。該反応器の内側は、最新技術に従い、窒化ケイ素、炭化ケイ素または水晶のような不活性材料で構成され、それにより形成したシリコンの汚染を低下させる。以下の利点が、本発明の反応チャンバーの使用から得られる：
１．分解が、２次反応の転換率の増加を可能にする温度勾配内で起こる。
２．早期分解が以下により防止される：
ａ．気体を別個の管で導入する、
ｂ．シリコン前駆体（例えば、トリクロロシラン）のための吸気管を冷却するために水素ガスが使用される、
ｃ．キャピラリー管を通して液体としてシリコン前駆体を噴射し、それにより、Ａ）該シリコン前駆体が該管の通過により気化することで、またＢ）該シリコン前駆体が気体管から流出するときに起こる顕著な圧力低下および膨張により、冷却効果を達成する、
ｄ．ガスが溶融物の表面に向けて“叩き付ける”ような高い流出速度を有するので、溶融物の表面からの距離を増すことができ、従って、噴射管を温度が低い分解チャンバー中の高所に配置できる、
ｅ．反応成分の予熱が不必要である。
３．排気ガスのための流出パイプが、粒子が形成される分解領域から可能な限り離れて位置し、そしてより低い流出温度が排気ガス系中への継続した分解を防止する。
４．液状シリコンの液位を排出パイプでの一定液位により調節する。

統合系
廃棄物を伴わない本質的な閉鎖プロセスが、反応（２）に示すようなプロセスでのＳｉＨＣｌ₃（ｇ）の統合生成により達成される。

図２は高級シリコンの製造のための統合系の模式図を与える。ＩＴは、このプロセスを可能にする上記の分解反応器を表す。ＳｉＨＣｌ₃（ｇ）は、低級シリコン（Ｉ）とＨＣ
ｌ（II）との間の反応により流動床反応器（III）中で製造される：
Ｓｉ（ｓ）＋３ＨＣｌ（ｇ）＝＞ＳｉＨＣｌ₃（ｇ）＋Ｈ₂（ｇ）（３）

反応条件の注意深い調節によりトリクロロシランの９９％の収率を達成することが可能である。

反応（３）からの副生成物および水素は、蒸留、さもなくば分縮に基く清浄化工程（IV）でＳｉＨＣｌ₃から分離される。分離後、凝縮したトリクロロシランおよび水素は別個の貯蔵タンク（ＶおよびVI）に導かれる。トリクロロシランは分解チャンバー（VIII）中に液状形態（Ｖ）でポンプ（VII）により噴射される。溶融した高級シリコンは反応器から連続して取り出される。水素（VI）は該分解チャンバー中に別個に噴射される。反応後、水素および塩酸は、凝縮によるテトラクロロシランおよび他の副生成物の除去（IX）後、膜技術により分離される（IX）。水素および塩酸蒸気は、それぞれ貯蔵タンク（VI）および（II）に再循環される。テトラクロロシランおよび他の可能なＳｉ_xＨ_yＣｌ_z化合物は、微細シリカ（Microsilica、ＳｉＯ₂）の製造のために焼却炉（Ｘ）に導かれる。本発明の１つの観点は、この本質的な閉鎖プロセスでの高級シリコンの製造に関する。

粒子再捕獲塔
自由空間反応器中でのシランの分解は、排気ガスと共に該反応器外に運搬され得る微視的なシリコン粒子、または微細物の形成を導ける。本発明に従うと、粒子（例えば、シリコン粒子）を含む排気ガスは粒子再捕獲塔中に送られ、該粒子は、一部は粒子再捕獲塔の表面との衝突により、また一部は溶融シリコンの下降流との衝突により収集され、それにより該粒子は融解し、そして溶融シリコンのプールに流し戻される。

前記再捕獲は、図３Ａに示す分解チャンバーが、前記した噴射系（２および図３Ｃ）と、１次分解チャンバー（１）と、粒子再捕獲塔（７および図３Ｂ）と、２次分解チャンバー（８）と、液状シリコンを除去するための系（９）とからなるときに達成される。

液体トリクロロシランおよび水素は、上記したように図３Ｃに示される同軸噴射系を介して、シリコンの融点以上の温度で保たれた１次分解チャンバー（１）中に噴射される。ここで、分解は大過剰の水素の存在下で起こる。

１次分解チャンバー（１）中の溶融物中に取り込まれない粒子は、排気ガスと共に粒子再捕獲塔（７および図３Ｂ）中に輸送される。

図３Ｂは、本発明の方法での使用のための粒子再捕獲塔の図解を与える。粒子再捕獲塔（７）は、ここでは矩形断面を持つように示されるが、しかし他の幾何形状（１２）（例えば、円形）を有することも可能である流路（１０）と、隔壁と流路壁（１０）との間に隙間（１３）を生じるように設計された傾斜隔壁（１１）とを含む。隔壁（１１）は、隙間（１３）を左右に交互に設けるように設置される。該隔壁間の距離、並びに該隙間の寸法および該隔壁の上側の角度は、流速、粒子濃度および溶融物の速度を調節するように設計され、そして該流路に沿って変化できる。該流路壁および該隔壁は、捕獲される粒子の融点以上の温度で保たれる。

該粒子の捕獲は、２つの方法により達成される。¹⁾気流が前記隔壁により方向転換されるとき、粒子の方向は、気体より高い密度を有するために小さな度合いで変化する。従って該粒子は前記流路壁および該隔壁と衝突する。該流路壁および該隔壁は、該粒子の融点以上の温度で保たれている。衝突により該粒子は、該流路および隔壁の表面上に形成する溶融材料（例えば、溶融シリコン）の膜中に捕獲され、そして該粒子は溶融し、そして溶融材料の膜の形成に寄与する。２）溶融材料の膜が、温度および該隔壁の角度に依存する
臨界厚に達したとき、該材料は下方に流れ始める。溶融材料の“雨”が、該材料が隔壁から隔壁に、また最も下の隔壁から溶融した下位に垂直に流れるときに形成される。この溶融材料の“雨”は該粒子の流れと反対の方向を有し、そして同様に衝突による粒子の捕獲に寄与する。

２次分解チャンバー
上記で示したように、１次反応：ＳｉＨＣｌ₃＋Ｈ₂＝＞Ｓｉ＋３ＨＣｌからのあらゆる副生成物（例えば、ＳｉＣｌ₂）がシリコンの融点未満の温度での２次反応によりシリコンに転換できるように、分解チャンバー中で温度勾配を確立することが望ましい。２次分解チャンバー（８）では、この温度勾配は、反応器の上部を冷却しつつ粒子再捕獲塔全体をシリコンの融点以上の温度で保つようにして確立される。結果として、２次分解チャンバーの低温部分での２次反応で形成されたシリコン粒子は、該チャンバーの底部での溶融物中に落下する。

除去系
１次および２次の分解チャンバーの双方共、液状シリコンの除去のための機構（図３Ａ中の５）を備える。除去系は、反応チャンバーの内側で溶融シリコンを一定液位で保つように設計される。

実験結果
本発明に従う反応器を使用した純シリコンの製造を以下に記載する。シリコンの製造のための原料としてトリクロロシランを使用したが、シラン、テトラクロロシラン、および他のハロゲン化シランのようなあらゆる他のシリコン前駆体を使用し得ることは明らかである。トリクロロシランは安価かつ製造が容易なので、トリクロロシランは純シリコンの製造のための好ましい原材料である。

予備実験を、流動反応器を用い、様々な量で添加した水素を含む反応器中にトリクロロシランを通じて行った。そのような流動反応器中では、過剰の水素ガスはトリクロロシランのシリコンへのより大きな転換率を導く。しかしながら、米国特許第４１７６１６６号明細書に記載されるような反応器の大過剰の水素での使用は、クロロシランガスの形成を導く。本発明に従い、かつ溶融シリコンの表面と反応器の上部との間に大きな温度勾配を持つ本発明の分解反応器を使用すると、塩化ケイ素は以下の式に従い低温領域で過剰の水素と反応する：
ＳｉＣｌ₂（ｇ）＋Ｈ₂（ｇ）＝＞Ｓｉ（ｓ）＋２ＨＣｌ（ｇ）

こうして形成した固形シリコンは溶融シリコン中に落下する。この方法で、ＳｉＣｌ₂の形態のシリコンの損失は回避され、そして収率が増加する。

予備実験は、流出ガスのＧＣ分析により、６：１の噴射ガス中でのＨ₂：ＳｉＨＣｌ₃比で約８０％のＳｉ収率を示した。この実験での流出ガスは、以下の反応により形成したと推測される約２％のＳｉＣｌ₄しか含んでいない。
２ＳｉＨＣｌ₃＝＞Ｓｉ＋ＳｉＣｌ₄＋２ＨＣｌ

閉塞した底部を持ち、高さ８５ｃｍ、内径４．５ｃｍ、および図４中のグラフで示すような温度勾配を確立した垂直型反応器を利用した。

該反応器は、内径２．１８ｍｍの外側鋼管の内側に配置した直径０．２５ｍｍの内側鋼管からなる供給系を備えた。ＳＴＰで約５０ｍＬ／分の気体に等しいＳｉＨＣｌ₃を、高圧ポンプ（０．２ｍＬ／分）を使用して導入した。水素ガスを、外側パイプを通し５０ｍ
Ｌ／分の割合で導入した。導入される水素ガスからの可能な最小の冷却効果を示すために、可能な最小のＨ₂：ＳｉＨＣｌ₃理論比を使用した。従ってこの実験の目的は、導入したトリクロロシランの可能な最大の転換率を達成することでない。

３時間行ったこの実験からの最も顕著な結果は、供給系中の汚れの徴候がなかったことであった。予期したように、ＳｉＨＣｌ₃の低い転換率が観察され、これは低いＨ₂：ＳｉＨＣｌ₃比と、より少量の噴射ガスしか高温領域まで到達しないという結果をもたらす反応器の高さに対して反応器の内径が相対的に小さい反応器寸法とに帰することができる。噴射系と反応器寸法との間の異なる寸法関係を選択することにより容易に回避できるので、後者の条件は重大な問題と考慮されない。

得られた結果を、定常状態に到達した後の反応器内ガスの分析結果を表し、そしてこれを転換が全く起こらない場合（１００％ＳｉＨＣｌ₃）の信号と比較する図５のグラフに示す。この実験では約７０％のＳｉＨＣｌ₃転換率を達成し、そして約２６％を排気ガス中のＳｉＣｌ₄として再循環した。

導入した化学量論的量に関して過剰の水素の使用でより高い転換率が達成できることは明らかである。使用した実験反応器は、高温の反応器の下部の側部および底部に付着した液状シリコンのための排出口を有さなかった。

テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ₄）の形成を抑制するために、過剰の水素の使用が必要である。Ｈ₂：ＳｉＨＣｌ₃比の影響を、１．１：１、３．１：１および６．３：１の比率での一連の実験で調査した。この一連の実験で、排気ガス中のＳｉＣｌ₄の濃度は１９％から２％に減少した。結果を図６に示す。

図１は、本発明の方法で使用するための反応器の模式図を示す。図２は、高級シリコンの製造のための統合系の模式図を示す。図３Ａは、排気ガス流出口上に粒子再捕獲塔および２次分解チャンバーを持つ１次分解チャンバーを示す。図３Ｂは、側面および上面から見た粒子再捕獲塔の断面図を示す。図３Ｃは、噴射系を示す。図４は、何れの形態の転換もない場合（１００％ＳｉＨＣｌ₃）の信号と比較した定常状態に到達した後の反応器内ガスの分析結果を示す。図５は、実施例１の結果を示すグラフである。図６Ａは、様々なＨ₂：ＳｉＨＣｌ₃混合物を使用したときの反応器内ガスの分析結果を示す。図６Ｂは、様々なＨ₂：ＳｉＨＣｌ₃混合物を使用したときの反応器内ガスの分析結果を示す。図６Ｃは、様々なＨ₂：ＳｉＨＣｌ₃混合物を使用したときの反応器内ガスの分析結果を示す。

Claims

下部が溶融シリコンのプールを保持し垂直に伸びる反応チャンバー中に水素ガスとシリコン前駆体とを別個に導入することによる過剰の水素の存在下での該シリコン前駆体の熱分解によってソーラー等級のシリコンを製造するに当り、
反応成分を該プールの表面に向けて導き、本質的に元素ケイ素および塩化水素の形成の間に反応させ、排気ガスおよび形成した副生成物をカラムの上部から取り出し、形成したシリコンを反応器の下部から取り出すところの製造方法であって、
液体の前記シリコン前駆体を、室温で、水素ガスのための供給パイプと同軸に配置されたパイプを通して導入し、ここで該水素ガスは導入した前記シリコン前駆体のための冷却媒体として機能すること、
前記反応器内で急激な温度勾配を保ち、前記反応成分を、前記シリコン前駆体と前記水素ガスとの急速な膨張により、高速で前記溶融シリコンの表面に導き、前記反応器の高温の下部で反応させること、
形成した塩化ケイ素は全て前記反応器の上部で過剰の水素と反応させて、固形シリコン粒子として落下させること
を特徴とする、方法。
前記シリコン前駆体は、トリクロロシラン、シラン、テトラクロロシラン、または他のハロゲン化シラン、好ましくはトリクロロシランであることを特徴とする、請求項１記載の方法。
前記反応器の下部をシリコンの融点、１４１０℃以上の温度で保ち、そして低温の上部を４００℃未満の温度で保つことを特徴とする、請求項１または２に記載の方法。
前記反応器中の溶融シリコンの液位を、連続除去のための液位調節系により一定に保つことを特徴とする、請求項１、２または３に記載の方法。
シリコン前駆体、好ましくはトリクロロシラン、および水素のための噴射系（２）、および未転換の水素、ＨＣｌおよび副生成物のための排出口（５）を備え不活性ライニングを持つ長く伸びた容器（１）を含む、請求項１ないし４のうちの何れか１項に記載の方法を行うための反応器であって、
生成した液状シリコンのための液位調節排出系（６）を備えること、
供給のための前記系（２）は、水素ガスを導入するための外側パイプ（４）と、パイプ（４）と同軸に配置された液体のシリコン前駆体の導入のためのパイプ（３）とを含むこと、および
前記反応器の高さは、必要な急激な温度勾配を確立するために十分であること
を特徴とする、反応器。
前記反応器の下部での温度をシリコンの融点、１４１０℃以上の温度で保ち、そして低温の上部を４００℃未満の温度で保つことを特徴とする、請求項５記載の反応器。
請求項５記載の反応器中に導入されるトリクロロシランの形成の間に低級シリコンを塩化水素ガスと反応させ、その後、未転換の水素と塩化水素を分離し、そして塩化水素ガスをさらなる低級シリコンの転換に使用し、そして該水素ガスをプロセスにおける反応成分として導入することにより、統合され本質的に閉鎖したプロセスで、ソーラー等級のシリコンを製造するための請求項１ないし４に記載の方法および請求項５ないし６に記載の反応器の使用。
反応器またはキルンからの排気ガス排出口に粒子再捕獲塔を設置することによる、排気ガ
スからの粒子の除去方法であって、
前記粒子再捕獲塔と前記反応器（キルン）の双方を前記粒子の融点以上の温度で保ち、それが前記粒子の捕獲および融解、並びに溶融材料への流し戻しを導くことを特徴とする、方法。
前記粒子再捕獲塔は、粒子を運搬する気相のための波型流れパターンを生じる交互に設けた隔壁を持つ流路を有することを特徴とする、請求項８記載の方法。
前記波形流れパターンにより、前記粒子を流路壁上および隔壁上の溶融相中に捕獲することを特徴とする、請求項８記載の方法。
前記隔壁の傾斜した上側により、前記溶融相を垂直下方に流すことを特徴とする、請求項８記載の方法。
開口部（１３）が隔壁（１１）と流路壁（１０）との間に形成されるように設計され下方に傾斜した幾何形状（１２）を持つ隔壁（１１）を持つ流路（１０）を含み、隔壁（１１）を左右に交互に設けることを特徴とする、請求項８ないし１２に記載の方法を行うための粒子再捕獲塔。
前記流路の断面は好ましくは矩形であることを特徴とする、請求項１３記載の粒子再捕獲塔。
前記流路壁および前記隔壁を捕獲する粒子の融点以上の温度で保つことを特徴とする、請求項１３または１４に記載の粒子再捕獲塔。
前記粒子再捕獲塔を２次反応チャンバー中に設け、急激な温度勾配を該反応チャンバーの上部と該粒子再捕獲塔との間に保つことを特徴とする、請求項１３、１４または１５に記載の粒子再捕獲塔。
請求項１ないし４に記載の方法び実施において、１次分解チャンバーからの排気ガスについての請求項１３ないし１６に記載の粒子再捕獲塔の使用。