JP2006351493A - 燃料電池用触媒担持方法および当該方法により構成される燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】三次元的に高位置精度を装備したスクリーン印刷装置と転写技術を適用し、極めて微小な空きパターン(ドット)を加工したスクリーンメッシュを使用して平面的(二次元的)に触媒担持体を電子伝導層を兼ねるカーボンペーパー(拡散層)に転写する。さらに上記のドット位置と平面的に異なる位置にパターン(ドット)を加工したスクリーンメッシュを使用して触媒担持体を新たなカーボンペーパー(拡散層)に転写し、複数のこれらのカーボンペーパーを重ね合わせ圧着することにより三次元的に分散された触媒を極めて薄層に固定する。このカーボンペーパーと高分子電解質を貼り合わせ圧着させて燃料電池電極複合体を作製することが可能となる。
【選択図】なし
Description
酸化剤極においては酸化剤例えば酸素と電子と電解質膜を通過して供給されるプロトンから水を合成するため触媒を炭素構造集合体または高分子電解質に担持させるための担持固定の方法に関するものであり、およびその燃料電池触媒電極形成方法に関するものである。
今までにもそのために、触媒物質の表面積を大きくさせることが研究されておりそのためには触媒粒子の粒子径を小さくさせることおよび均一に担持体に分散させる必要がある。
従来、触媒金属塩を溶液にし、炭素粒子と混合し触媒粒子を炭素表面に担持させ、高温で還元処理して触媒担持炭素を形成する方法が用いられている。
そもそもスクリーン印刷技術とは印刷装置とそれを取り扱う職人的技能に依存している部分が多く、平均的な印刷における位置精度に優れていること、多層印刷が可能であること、表面の凹凸の少ないこと、印刷表面に損傷を付けないこと、連続的印刷が可能であること等を特徴として長年使用されてきた。その結果、印刷された製品は、当該燃料電池用電極の触媒固着の分野で申せば、界面の密着性がよい、均一な界面が形成される、電子伝導性のよい低抵抗電極の形成が出来、電極複合体の内部と外部とのシール力がよい密閉構造が可能となり、さらに多層構造を平面的な印刷手法により複合体化可能などの成果が報告されており、従来の特許公開公報にも数多く記載されてきた。
さらに、上記の極めて微小な空きパターン(ドット)と平面的(二次元的)に異なる位置に同じく微小な空きパターン(ドット)を加工したマスクスクリーンを介在させて触媒担持粒子を含めた塗布液を基板上に転写させる。
そうして、このようにして転写された複数の基板を作製することが可能となり、これらの複数の平面的(二次元的)に異なるドットに触媒を担持させた基板を重ね合わせ、圧着させ三次元的に異なる位置(ドット)に触媒を分散させ担持固定させることが出来、高分子電解質の直側の層に三次元的に触媒を緻密に分散させることが可能となる。
ここに、基板とは、電子伝導層を兼ねた拡散層であり、普通には各種炭素または炭化水素集合体で組成されたカーボンペーパーであるか、または、フッ素樹脂等で組成され普通高分子電解質膜と称されるフィルムであり、ナフィオンフィルム(米国 デュポン社製)などである。
これを、固体高分子電解質量が0.1から0.4mg/cm2となるように酢酸ブチルと混合攪拌し固体高分子電解質分散溶液を作製した。白金を担持させた炭素粒子(ElectroChem社製)の粉末を上記の高分子電解質の分散液に添加させて触媒塗布液を作製した。別に高い位置精度を持つスクリーン印刷装置(蒲田製作所社製)を用意し、さらにスクリーンの100メッシュ布を選定して、スクリーン印刷用に極めて微小な開パターン(ドット)を加工したマスクを使用して、触媒塗布液を固体高分子電解質フィルム(米国デュポン社製)に転写して、水平に保ちながら120度オーブンにて乾燥させ、白金触媒を固体高分子電解質上の炭素粒子の上に均一に分散させ、担持固定させた。当該固体高分子電解質フィルム(触媒・炭素粒子固着済)の裏側を
再度上記触媒塗布液により上記工程により白金触媒を固体高分子電解質フィルム上の炭素粒子の上に均一に分散させ担持固着させた。この触媒・固体高分子電解質・触媒構造物の両面に炭素素材で組成された0.2mm拡散層(三菱レイヨン社製)を圧着させ、その外側に電極を形成させた。拡散層の一方(水素極)に、水素ガスを、60cc/分にて供給し、一方(酸素極)に酸素ガスを240cc/分にて供給した。 この実験における電力発生量は、0.65Wであった。
固体高分子電解質のアルコール溶液として5%ナフィオン溶液を用いた。これを固体高分子固体電解質量が0.1−0.4mg/cm2となるように酢酸ブチルと混合攪拌し固体高分子電解質分散溶液を作製した。実施例1で白金を担持させた炭索粒子(多環芳香族炭化水素層状集合体)の粉末を上記の高分子電解質の分散液に添加することにより、炭素粒子表面に固体高分子分散液を吸着させた。得られた分散液を超音波分散機によりペースト状とした。このペーストをガス拡散層となるカーボンペーパーに極めて微小な開パターン(ドット)を具備したスクリーンマスクを介在させてスクリーン印刷法で転写した後、加熱乾燥して固体高分子型燃料電池電極を作製した。
使用した拡散層用カーボンペーパーは、0.2mmのカーボンペーパー(三菱レイヨン社製)を用いた。スクリーン印刷装置は高位置精度スクリーン印刷装置(蒲田製作所社製)を使用し、スクリーンには100メッシュ布を使用して、極めて微小な開きパターン(ドット)をスクリーン布上に樹脂加工したスクリーンを介在させて、ペースト状の触媒分散液をカーボンペーパーに転写した。
さらに、同一の面積を持ち、同一の平面的位置を印刷可能な上記スクリーン印刷装置にて転写するに当たり、上記に使用したマスクとは平面的(二次元的)に異なる位置に高精度に開きパターン(ドット)されたマスクスクリーンを介在させて別のカーボンペーパーに触媒分散液を転写させ、触媒を固着させた。
これら2枚のカーボンペーパーには三次元的に異なる位置に触媒が固定されている事になる。
得られた触媒担持済みの複数枚の拡散層を兼ねたカーボンペーパーを複数枚ずつ合わせ、高分子電解質ナフィオンフィルムの両面に摂氏120−200度、圧力50−100Kg/cm2で、10−300秒にて加圧して触媒電極−固体電解質膜接合体を作製した。
これに燃料電池測定装置を連結して評価した。
このセルの供給ガスに水素、酸素を用いてセルの出力特性を測定した。その結果0.70Wという高い出力特性を得た。水素供給条件は60CC/分である。
酸素供給条件は240CC/分である。
触媒粒子を転写した後、加熱乾燥させ、固体高分子電解質ナフィオンの両面に圧着させ、拡散層・高分子電解質・拡散層複合体を完成させ、両面の拡散層電極を着けて、一方の拡散層に水素を供給し、もう一方の拡散層に酸素を供給した。水素供給は60CC/分であり、酸素供給は240CC/分であった。この燃料電池に測定装置を連結して燃料電池出力を評価した。
出力は触媒層が厚くなるに従い増加した。増加の割合は触媒層が厚くなるに従い次第に減少し、50ミクロン以上にしても出力は増加しないことが判った。
Claims (10)
- 燃料電池用触媒を担持固定するために位置精度の高いスクリーン印刷を使用することにより当該触媒の固定が平面的および三次元的に制御可能な燃料電池用触媒担持方法
- 触媒担持固定するために、スクリーン印刷方法を使用し、スクリーンのメッシュを50乃至300、好ましくは100乃至200に制御し、このメッシュ基板に樹脂マスクを作製して極めて微小な空きパターン(ドット)10乃至100個/5cm2形成させることにより基板に触媒を含むスラリーを転写し、当該触媒を平面的に極めて精度よく均一に分散させてなる触媒担持固定方法で作製する請求項1
- 触媒担持固定するために、スクリーン印刷方法を使用し、当該装置の三次元的位置精度を高度に制御することにより、基板に触媒を転写する位置を高度に制御することが出来、薄膜の基板に当該触媒を転写し、当該転写の位置の異なるスクリーン印刷による方法により複層の薄膜基板に触媒を担持固定することにより、薄膜基板に三次元的に異なる位置に高精度に触媒固定する方法で作製する請求項1
- 当該基板が、電子伝導層である請求項2および請求項3
- 当該基板が、高分子電解質である請求項2および請求項3
- 当該電子伝導層が炭素もしくは炭化水素からなる請求項4
- 当該炭素もしくは炭化水素が複層多環芳香族炭化水素集合体である請求項6
- 請求項1に記載された方法を用いて構成された燃料電池用電極および当該電極製造方法
- 請求項1に記載された方法を用いて構成された燃料電池用電極と燃料電池用高分子電解質との電極電解質複合体および当該電極電解質複合体製造方法
- 請求項1に記載された方法を用いて構成された燃料電池および当該燃料電池製造方法
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