JP2006317167A - 被覆燃料粒子のオーバーコート方法及び装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 成長したオーバーコート粒子に黒鉛マトリックス材が接触することがないようにして均一の厚みのオーバーコート層を有する粒子を製造するようにする。
【解決手段】 容器２０内の比較的粒径が大きく比重が小さなオーバーコート粒子３Ａを捕集器３０によって容器２０内の上層領域ＵＬから拾い、容器２０内に残る被覆燃料粒子１又は比較的粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子３Ｂ乃至３Ｄに黒鉛マトリックス材２Ｍを接触させてオーバーコート層３を被覆するようにする。
【選択図】 図４

Description

本発明は、例えば、高温ガス炉用のコンパクト燃料又はペブルベット型燃料の如き成型燃料の原料である被覆燃料粒子の表面上に黒鉛マトリックス粉末（以下黒鉛マトリックス材と称する）をコーティングする被覆燃料粒子のオーバーコート方法及び装置の改良に関するものである。

高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温で健全性を維持する黒鉛で構成し、また、高温下でも化学反応が起こることがないヘリウムガスを炉心を冷却する冷却ガスとして用いているので、固有の安全性が高く、約９００℃の高い出口温度のヘリウムガスを回収して、この高温熱を発電、水素製造、化学プラント等の広い分野で利用することができる。

高温ガス炉の燃料は、ウランを含む溶液を出発原料にして製造された二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径が約３５０−６５０ミクロンの燃料核の周囲に炭素又は炭化ケイ素等のセラミックス層の被覆を施して形成された被覆燃料粒子を基本構造として有している。高温ガス炉で一般的に使用されているＴＲＩＳＯと称される被覆燃料粒子は、４つの被覆層を有している。第一層は、低密度熱分解炭素の被覆であり、第二及び四層は、高密度熱分解炭素の被覆であり、また第三層は、密度が約３．２ｇ／ｃｍ^３の炭化珪素（ＳｉＣ）の被覆である。

一般的な被覆燃料粒子は、約５００−１０００ミクロンの直径を有する。この被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス材中に分散させた後、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、この燃料コンパクトの一定数量を黒鉛筒に入れ、上下を栓で密封して燃料棒とされる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に差し込まれ、多数個の六角柱型黒鉛ブロックをハニカム配列に多段に重ねて炉心を構成している。

高温ガス炉の燃料は、一般的には、次のようにして製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し攪拌して滴下原液を作る。この滴下原液は、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水中に滴下される。

硝酸ウラニルは、アンモニア水中でアンモニアと充分に反応し、重ウラン酸アンモニウムの粒子（ＡＤＵ粒子）となる。このＡＤＵ粒子は、大気中で焙焼され三酸化ウラン粒子となり、更に還元焼結されて高密度のセラミック二酸化ウランの燃料核となる。

この燃料核は、流動床に装荷され、この流動床内で反応ガス（被覆ガス）を熱分解させることによって被覆が施されて被覆燃料粒子（図１の符号１参照）が得られる。第一層の低密度熱分解炭素は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ_２Ｈ_２）を熱分解して被覆される。第二層及び第四層の高密度熱分解炭素は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ_３Ｈ_６）を熱分解して被覆される。第三層のＳｉＣは、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ_３ＳｉＣｌ_３）を熱分解して被覆される。

図１に示すように、この被覆燃料粒子１の周りに、黒鉛粉末と粘結剤とから成る黒鉛マトリックス材２Ｍをコーティングしてオーバーコート粒子３が得られる。このオーバーコート粒子３を中空円筒形又は円筒形にプレス成型又はモールド成型した後、焼結して燃料コンパクト４が得られる。このオーバーコート粒子３は、プレス時や熱処理時の被覆燃料粒子１同士の接触による破損を防止するために、オーバーコート層２は、可及的に厚くすることが好ましく、この観点から、最近、黒鉛マトリックス材の全量又は大部分を被覆燃料粒子１にオーバーコートすることが試みられている。

従来技術では、オーバーコート粒子を製造するために、球形、たらい型又は円筒形の容器内に被覆燃料粒子を入れ、この被覆燃料粒子をアルコール等で湿らせながら容器を回転して被覆燃料粒子に流動性を付与し、微粉状の黒鉛マトリックス材を容器内に供給して被覆燃料粒子の表面にオーバーコート層を形成している。

黒鉛マトリックス材は、図２に示すように、容器１０の上方からノズル４２を介して容器２０内に供給されてオーバーコート層２となるが、黒鉛マトリックス材の比重は、被覆燃料粒子１の比重に比べて小さいため、大きく成長した粒径の大きなオーバーコート粒子３Ａは、容器２０内で上層領域ＵＬに浮かび、それよりも粒径が小さくて比重の大きいオーバーコート粒子は、符号３Ｂ、３Ｃ、３Ｄで示すように順次下方の層領域に沈む傾向がある。このため、上層領域にある成長した粒径の大きなオーバーコート粒子３Ａに黒鉛マトリックス材が供給されやすくなり、従って、これ以上成長する必要がない大きなオーバーコート粒子３Ａが更に成長し、更に成長を必要とする小さなオーバーコート粒子３Ｂ以下に黒鉛マトリックス材が付着し難くなり、オーバーコート粒子３のオーバーコート層２の厚みにむらが生ずる傾向がある。これは、燃料コンパクト等の成型燃料に成形する際に、一定量のオーバーコート粒子を秤量しても、被覆燃料粒子の数が同じではなく、このためウラン量にバラツキが生ずる。

従って、燃料コンパクト内の被覆燃料粒子の数及びウラン量にばらつきが生じ、比較的薄いオーバーコート層しか有しないオーバーコート粒子はプレス成型時に被覆燃料粒子が割れる虞があった。

これを防止するためには、被覆燃料粒子を小分けして少量ずつオーバーコートするか、オーバーコート作業を中断して充分に成長した規定の厚みを有するオーバーコート粒子のみを容器から取り出し、小さなオーバーコート粒子のみを残してオーバーコート作業を行う必要があり、作業性が低い欠点があった。

本発明が解決しようとする１つの課題は、オーバーコート粒子のオーバーコート層の厚みのバラツキをなくすようにして製造することができる被覆燃料粒子のオーバーコート方法及び装置を提供することにある。

本発明が解決しようとする他の課題は、オーバーコート作業を中断することなく、オーバーコート層の厚みがほぼ一定のオーバーコート粒子を高い作業性で得ることができる被覆燃料粒子のオーバーコート方法及び装置を提供することにある。

本発明の第１の課題解決手段は、容器内に被覆燃料粒子を入れてこの被覆燃料粒子を湿らせながら流動するように容器を回転し、この容器内に黒鉛マトリックス材を供給して被覆燃料粒子にオーバーコート層を被覆する被覆燃料粒子のオーバーコート方法において、容器内の比較的粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子を容器内の上層領域から拾い、容器内に残る被覆燃料粒子又は比較的粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子に黒鉛マトリックス材を供給して被覆するようにしたことを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート方法を提供することにある。

本発明の第２の課題解決手段は、被覆燃料粒子を受け入れてこの被覆燃料粒子を湿らせながら転動するように回転する容器と、この容器に黒鉛マトリックスを供給するマトリックス供給手段とを備えた被覆燃料粒子のオーバーコート装置において、容器内に取付けられて容器内の上層領域にある比較的粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子を拾う少なくとも１つの捕集器を備え、マトリックス供給手段は、粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子が拾われた後に容器内に残る被覆燃料粒子又は比較的粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子に黒鉛マトリックスを供給するように制御されることを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート装置を提供することにある。

本発明の第２の課題解決手段において、捕集器は、比重の粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子のみを拾い、粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子が捕集器内に残ることがないような多孔性部材から作られ、また、この捕集器は、潤滑性を有する材料から作られているか潤滑性材料がコーティングされているのが好ましい。更に、この捕集器は、容器に着脱自在に取付けられているのが望ましい。

本発明によれば、容器内の比較的粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子を容器内の上層領域から拾い、容器内に残る被覆燃料粒子又は比較的粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子に黒鉛マトリックス材を接触させてオーバーコート層を被覆するようにしたので、オーバーコート粒子のオーバーコート層の厚みのバラツキを少なくすることができ、従って、燃料コンパクトの如き成型燃料内の被覆燃料粒子の数及びウラン量がほぼ一定となって良質の成型燃料を得ることができ、またオーバーコート粒子は、所定の厚みを有するオーバーコート層で覆われているので、プレス成型時に被覆燃料粒子が割れる虞がなく、成型を良好に行うことができる。

また、捕集器が多孔性部材から成っていると、粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子のみを拾うことができるので、オーバーコート作業を良好に行うことができ、更に捕集器は、潤滑性を有する材料から作られているか潤滑性材料がコーティングされていると、黒鉛マトリックス材が捕集器に付着することがなく、黒鉛マトリックス材を効率よく利用することができる。

捕集器が容器に着脱自在に取付けられていると、オーバーコート作業の初期のように捕集の必要がない時には、捕集器を外してオーバーコート作業に干渉することがないようにし、更にオーバーコート粒子の所定の大きさに応じて適宜の捕集器を選択的に使用することができる。

本発明の実施の形態を図面を参照して詳細に述べると、図３は、本発明に係わる被覆燃料粒子のオーバーコート装置１０の１つの形態を示し、この装置１０は、被覆燃料粒子を受け入れてこの被覆燃料粒子が流動するように回転することができる容器２０と、この容器２０に黒鉛粉末と粘結剤とからなる黒鉛マトリックス材を供給するマトリックス供給手段４０とを備えている。

図２の容器２０は、たらい型であるのが示され、この容器２０は、その内部に取付けられて容器２０内の上層領域にある比較的粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子を拾う少なくとも１つの捕集器３０を備えている。

図示の形態では、３つの捕集器３０Ａ、３０Ｂ、３０Ｃ（代表的して符号３０で総称する）が容器２０内に設けられ、これらの捕集器３０Ａ乃至３０Ｃは、適宜の角度間隔をあけて配置されている。各捕集器３０は、比重の粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子のみを拾い、粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子が入り込んでも捕集器から抜け出るように網状又は多数の孔が設けられた多孔性部材から作られている。また、各捕集器３０は、黒鉛マトリックス材が付着することがないように、潤滑性を有する材料、例えば、テトラフルオロエチレン（登録商標テフロン）から作られているかこの潤滑性材料がコーティングされている。

図４に示すように、捕集器３０は、容器２０の回転につれて流動する粒子群の上層領域にある粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子３Ａを受け入れる開口３０Ｈを有し、この開口３０Ｈは、図２の捕集器３０Ｃを有する高い位置で下向きとなるような位置に設けられている。

マトリックス供給手段４０は、黒鉛マトリックス材が充填されている図示しないホッパーから導管を経て容器２０に黒鉛マトリックス材を供給するノズル４２から成っており、こマトリックス供給手段４０は、粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子３Ａが拾われた後に容器内に残る被覆燃料粒子又は比較的粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子３Ｂ以下に黒鉛マトリックスを供給するように図示しないバルブを制御する制御器を備えている。

次に、本発明の方法を図３の装置１０を用いて実施する状態を図５を参照して詳細に述べると、図５に示すように、容器２０内に被覆燃料粒子１を入れてこの被覆燃料粒子１を湿らせながら流動するように容器２０を軸線２０Ｘを中心に回転し、この容器２０内に黒鉛マトリックス材２Ｍを供給して被覆燃料粒子１にオーバーコート層２を被覆してオーバーコート粒子３を形成するが、このオーバーコート層２を被覆するオーバーコート作業は、次のようにして行われる。

オーバーコート作業は、容器２０の上方開口からノズル４２を介して黒鉛マトリックス材２Ｍを容器２０内に投入して行われるが、すべての被覆燃料粒子１に同時に均一に被覆されるのではなく、オーバーコート層２が充分に厚く被覆された粒径が大きなオーバーコート粒子３Ａとオーバーコート層２が薄く被覆されてまだ成長過程にある粒径の小さなオーバーコート粒子３Ｂ、３Ｃ、３Ｄとが混在する（図２参照）。

図２を参照して既に述べたように、オーバーコート層２となるべき黒鉛マトリックス材２Ｍの比重は、被覆燃料粒子１の比重に比べて小さいため、大きく成長した粒径の大きなオーバーコート粒子３Ａは、容器２０内で上層領域に浮かび、それよりも粒径が小さくて比重の大きいオーバーコート粒子は、符号３Ｂ、３Ｃ、３Ｄで示すように順次下方の層領域に沈む（図２（Ｂ）参照）。

本発明の装置１０は、既に述べたように、容器２０内に捕集器３０を備えているので、図５（Ｂ）に示すように、捕集器３０Ａは、容器２０の矢印方向の回転中に、オーバーコート粒子３が堆積する上層領域ＵＬを横切り、この上層領域ＵＬから比較的粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子３Ａを開口３０Ｈを通して拾う。

従って、容器２０内には被覆燃料粒子１又は比較的粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子３Ｂ以下が残っており、マトリックス供給手段４０は、この状態でこれらの粒子１又は３Ｂ以下に黒鉛マトリックス材２Ｍを供給してこれらの粒子に黒鉛マトリックス材２Ｍを被覆してオーバーコート粒子３を順次成長させる。

オーバーコート粒子３Ａを拾った捕集器３０Ａは、図３に示すように、容器２０の回転で上方に移動して開口３０Ｈが下向きになると、捕集器３０Ａ内のオーバーコート粒子３Ａは、この開口３０Ｈを介して落下し、オーバーコート粒子３の堆積部分に戻るが、この際には、マトリックス供給手段４０は、黒鉛マトリックス材２Ｍを容器２０内に供給しないように制御されているので、成長済のオーバーコート粒子３Ａが更に成長することはない。

このようにして、充分に成長したオーバーコート粒子３Ａの捕集と、その後の黒鉛マトリックス材２Ｍの投入と、オーバーコート粒子３Ａの落下とを繰り前して順次未成長のオーバーコート粒子３Ｂ以下を成長させて所定の厚みのオーバーコート層２を有する粒径の大きなオーバーコート粒子３Ａに成長される。

なお、実際には、オーバーコート作業の当初では、容器２０内にはオーバーコートが施されていない裸の被覆燃料粒子１のみが容器２０内にあり、このため、捕集器３０が捕集すべき粒径の大きなオーバーコート粒子がないが、捕集器３０は、それ以上の成長の必要がない粒径の大きなオーバーコート粒子はこぼれることがないが更に成長が要求される粒径の小さなオーバーコート粒子はこぼれるような大きさの孔寸法を有するので、捕集器３０は、容器２０に取り付けたままでもよいが、オーバ-コート粒子３に黒鉛マトリックス材２Ｍが付着しやすいように、作業の当初は、捕集器３０は、容器２０から取り外して、捕集すべきオーバーコート粒子が出来上がった時点で容器２０に捕集器３０を着脱自在に取り付けるようにしてもよい。この捕集器３０の取り付けは、ねじ止めその他の適宜の手段でよい。

また、オーバーコート粒子に被覆すべき黒鉛マトリックスの厚みが種々に設定される場合があり、この場合、それぞれの設定粒径に適合した孔径を有する種々の捕集器３０を用意し、これらの捕集器３０を所定の粒径に合わせて着脱自在に取り付けてもよい。

本発明によれば、容器内の比較的粒径が大きく比重が小さなオーバーコート粒子のみを拾い、容器内に残る被覆燃料粒子又は比較的粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子に黒鉛マトリックス材を接触させてオーバーコート層を被覆するようにしたので、オーバーコート粒子のオーバーコート層の厚みのバラツキを少なくすることができ、従って、燃料コンパクトの如き成型燃料内の被覆燃料粒子の数及びウラン量がほぼ一定となって良質の成型燃料を得ることができ、産業上の利用性が向上する。

被覆燃料粒子から燃料コンパクトを製造する過程を順次示す概略図である。 オーバーコート粒子が粒径に応じて層状化される状態を示し、同図（Ａ）はその正断面図、同図（Ｂ）は、その側断面図である。 本発明のオーバーコート装置を示し、同図（Ａ）は、その概略正面図、同図（Ｂ）は、その概略側面図である。 本発明に用いられる捕集器の拡大断面図である。 本発明の装置を用いて被覆燃料粒子にオーバーコートを施す状態を示し、同図（Ａ）は、作業初期の部分側断面図、同図（Ｂ）は、作業途中の部分正断面図である。

符号の説明

１ 被覆燃料粒子
２ オーバーコート層
２Ｍ 黒鉛マトリックス材
３、３Ａ、３Ｂ、３Ｃ、３Ｄ オーバーコート粒子
１０ 被覆燃料粒子のオーバーコート装置
２０ 容器
２０Ｘ 回転軸線
３０、３０Ａ、３０Ｂ、３０Ｃ 捕集器
３０Ｈ 開口
３０ｈ 孔
４０ マトリックス供給手段
４２ ノズル

Claims (5)

1. 容器内に被覆燃料粒子を入れて前記被覆燃料粒子を湿らせながら流動するように前記容器を回転し、前記容器内に黒鉛マトリックス材を供給して前記被覆燃料粒子にオーバーコート層を被覆する被覆燃料粒子のオーバーコート方法において、前記容器内の比較的粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子を前記容器内の上層領域から拾い、前記容器内に残る被覆燃料粒子又は比較的粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子に前記容器内に供給される黒鉛マトリックス材を被覆するようにしたことを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート方法。
2. 被覆燃料粒子を受け入れて前記被覆燃料粒子を湿らせながら転動するように回転する容器と、前記容器に黒鉛マトリックス材を供給するマトリックス供給手段とを備えた被覆燃料粒子のオーバーコート装置において、前記容器内に取付けられて前記容器内の上層領域にある比較的粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子を拾う少なくとも１つの捕集器を備え、前記マトリックス供給手段は、前記捕集器が前記比重の小さなオーバーコート粒子が拾われた後に前記容器内に残る被覆燃料粒子又は比較的粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子に前記黒鉛マトリックス材を供給するように制御されることを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート装置。
3. 請求項２に記載の被覆燃料粒子のオーバーコート装置であって、前記捕集器は、前記粒径が大きく比重の小さなオーバーコート粒子のみを拾い、粒径が小さく比重の大きなオーバーコート粒子が前記捕集器内に残ることがないような多孔性部材から作られていることを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート装置。
4. 請求項２又は３に記載の被覆燃料粒子のオーバーコート装置であって、前記捕集器は、潤滑性を有する材料から作られているか潤滑性材料がコーティングされていることを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート装置。
5. 請求項２乃至４のいずれかに記載の被覆燃料粒子のオーバーコート装置であって、前記捕集器は、前記容器に着脱自在に取付けられていることを特徴とする被覆燃料粒子のオーバーコート装置。
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   
   

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