JP2006260844A - 燃料電池電極用触媒、燃料電池電極、膜電極接合体および燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】触媒粒子と、前記触媒粒子を担持する触媒担体とを含み、前記触媒粒子が、第4周期、第5周期および第6周期の遷移金属元素の中から選ばれる少なくとも1種の元素と金とを含有する合金、金および白金からなる群より選ばれる少なくとも1種類を含み、前記触媒担体が、A(1−x)BxTiOyで表されるペロブスカイト型酸化物を含むことを特徴とする。但し、前記Aは、Ca、SrおよびBaからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素であり、前記Bは、La、Nd、Sm、Eu、Gd、Dy、Ho、Er、Tm、YbおよびLuからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素であり、モル比xは0<x<1であり、モル比yは2.7≦y≦3である。
【選択図】図3
Description
前記触媒粒子が、第4周期、第5周期および第6周期の遷移金属元素の中から選ばれる少なくとも1種の元素と金とを含有する合金、金および白金からなる群より選ばれる少なくとも1種類を含み、
前記触媒担体が、A(1−x)BxTiOyで表されるペロブスカイト型酸化物を含むことを特徴とするものである。
前記カソード電極および前記アノード電極の少なくともいずれか一方が、前記燃料電池電極であることを特徴とするものである。
カソード電極 : 6H++(3/2)O2+6e- → 3H2O …(2)
すなわち、アノード触媒層2で発生したプロトンはプロトン伝導性膜6へ移動し、一方で、電子は導電性多孔質シート1aへ移動する。カソード触媒層4では、導電性多孔質シート1bから供給される電子およびプロトン伝導性膜6から供給されるプロトンが、酸素と反応して水が生成される。これらの触媒反応により、一対の導電性多孔質シート1a,1bの間に電流が流れる。
この触媒担体は、一般式A(1−x)BxTiOyで表されるペロブスカイト型酸化物を含む。
この触媒粒子は、金、金合金および白金からなる群より選ばれる少なくとも1種類を含む。
このカソード電極は、触媒物質およびプロトン伝導性物質を含む触媒層と、前記触媒層が積層される導電性多孔質シートとを具備する。
このアノード電極は、触媒物質およびプロトン伝導性物質を含む触媒層と、前記触媒層が積層される導電性多孔質シートとを具備する。
以下、本発明の実施例を図面を参照して説明する。
<触媒の作製>
まず、触媒担体であるペロブスカイト型酸化物として、Sr0.9Nd0.1TiO3を以下に説明するように作製した。
得られた触媒を用いて、以下に説明するようにしてカソード電極を作製した。
触媒として、白金およびルテニウム金属を担持したカーボン粒子60mgと白金およびルテニウム金属を担持したカーボンファイバー68mgを、水150mLに、ホモジナイザーと超音波洗浄器を用いて分散した。この懸濁液を加熱し、導電性多孔質シートであるカーボンペーパー(東レ社製 TGP−H−120 平均厚さ380μm)上に濾過し、乾燥させた。これに、カソード電極と同種のナフィオンを6%溶解した有機溶媒を浸透させ、有機溶媒を揮発させ、カソード電極を作製した。得られた電極の触媒層の厚さは121μmであり、電極中に含まれるナフィオン量は40mgであった。
プロトン伝導性膜としては、膜厚200μmのスルホン酸基を有するフッ素樹脂(デュポン社製:ナフィオン117)を使用した。上記のカソード電極およびアノード電極を、触媒層が形成されている側を内側にして対向させ、これらの間にプロトン伝導性膜を挟み、125℃、5分間、100kg/cm2の圧力で熱圧着して、MEAを作製した。MEAは蒸留水で1時間煮沸処理した。
上記のように作製したMEAを、流路板で挟み、液体送液型の燃料電池の単セルを組み立てた。
化合物Bの種類を表1に示すものとし、その配合量を変更したこと以外には、実施例1と同様にして表1に示す種類の触媒担体を得た。得られた触媒担体を用いたこと以外には実施例1と同様にして、燃料電池電極用触媒を製造した。得られた触媒表面を実施例1と同様にしてTEM観察したところ、触媒担体表面に金微粒子(触媒粒子)が担持されており、触媒粒子の平均粒径は2nmであり、触媒担体の平均粒径は100nmであった。得られた触媒について実施例1と同様にしてCV測定を行い、この結果を実施例1と同様にして表1に示す。
実施例1と同様にして得られたSrTiO3と、化合物BとしてLa2O3と、TiO2とTiを化学量論比で混合し、SPSで1170℃で焼結することで、表1に示す種類の触媒担体を得た。得られた触媒担体を用いたこと以外には実施例1と同様にして、燃料電池電極用触媒を製造した。得られた触媒表面を実施例1と同様にしてTEM観察したところ、触媒担体表面に金微粒子(触媒粒子)が担持されており、触媒粒子の平均粒径は2nmであり、触媒担体の平均粒径は100nmであった。得られた触媒について実施例1と同様にしてCV測定を行い、この結果を実施例1と同様にして表1に示す。
化合物Aおよび化合物Bの種類を表1に示すものとし、その配合量を変更したこと以外には、実施例1と同様にして、表1に示す種類の触媒担体を得た。得られた触媒担体を用いたこと以外には実施例1と同様にして、燃料電池電極用触媒を製造した。得られた触媒表面を実施例1と同様にしてTEM観察したところ、触媒担体表面に金微粒子(触媒粒子)が担持されており、触媒粒子の平均粒径は2nmであり、触媒担体の平均粒径は100nmであった。得られた触媒について実施例1と同様にしてCV測定を行い、この結果を実施例1と同様にして表1に示す。
触媒担体表面に金白金合金微粒子が担持された燃料電池電極用触媒を以下に説明するようにして作製した。
化合物Aおよび化合物Bの種類を表1に示すものとし、その配合量を変更したこと以外には、実施例34と同様にして表1に示す種類の触媒担体を得た。得られた触媒担体を用いたこと以外には、実施例34と同様にして、燃料電池電極用触媒を製造した。得られた触媒表面を実施例1と同様にしてTEM観察したところ、触媒担体表面にAu−Pt合金微粒子(触媒粒子)が担持されており、触媒粒子の平均粒径は2nmであり、触媒担体の平均粒径は100nmであった。得られた触媒について実施例1と同様にしてCV測定を行い、この結果を実施例1と同様にして表1に示す。
燃料電池電極用触媒を以下に説明するようにして作製した。
化合物Aおよび化合物Bの種類を表1に示すものとし、その配合量を変更したこと以外には、実施例43と同様にして表1に示す種類の触媒担体を得た。得られた触媒担体を用いたこと以外には、実施例43と同様にして、燃料電池電極用触媒を製造した。得られた触媒表面を実施例1と同様にしてTEM観察したところ、触媒担体表面に金微粒子(触媒粒子)が担持されており、触媒粒子の平均粒径は2nmであり、触媒担体の平均粒径は100nmであった。また、触媒粒子および触媒担体表面にはルテニウム酸化物微粒子(遷移金属酸化物微粒子)が担持されていた。得られた触媒について実施例1と同様にしてCV測定を行い、この結果を実施例1と同様にして表1に示す。
化合物Bの種類を表1に示すものとし、その配合量を変更したこと以外には、実施例1と同様にして表1に示す種類の触媒担体を得た。得られた触媒担体を用いたこと以外には、実施例1と同様にして、燃料電池電極用触媒を製造した。得られた触媒表面を実施例1と同様にしてTEM観察したところ、触媒担体表面に金微粒子(触媒粒子)が担持されており、触媒粒子の平均粒径は2nmであり、触媒担体の平均粒径は100nmであった。得られた触媒について実施例1と同様にしてCV測定を行い、この結果を実施例1と同様にして表1に示す。
実施例1と同様にして得られたAu(OH)3が担持された触媒担体を含む懸濁液を濾過した後、50℃の乾燥機で乾燥し、95%H2/Arガスを流しながら350℃で1時間還元することで、Au(OH)3をAu化したこと以外には実施例1と同様にして、Sr0.9Nd0.1TiO3担体100重量%に対して、金微粒子100重量%を担持させた燃料電池電極用触媒を製造した。得られた触媒表面を実施例1と同様にしてTEM観察したところ、触媒担体表面に金微粒子(触媒粒子)が担持されており、触媒粒子の平均粒径は5nmであり、触媒担体の平均粒径は100nmであった。得られた触媒について実施例1と同様にしてCV測定を行い、この結果を実施例1と同様にして表1に示す。
化合物Bの種類を表1に示すものとし、その配合量を変更したこと以外には、実施例1と同様にして表1に示す種類の触媒担体を得た。得られた触媒担体を用い、塩化金酸水溶液(Au含有量42mg/mL)に代えて塩化白金酸水溶液(Pt含有量42mg/mL)を用いたこと以外には、実施例1と同様にして、触媒担体100重量%に対して、白金微粒子100重量%を担持させた燃料電池電極用触媒を得た。
アノード電極を以下に説明するようにして作製した。
触媒粒子を担持させることなく、実施例1と同様にして得られた触媒担体を比較例1の燃料電池電極用触媒とした。
触媒担体であるTiO2(日本アエロジル社製 P25、比表面積50m2/g、平均粒径21nm)1gを、水1000mLにホモジナイザーおよび超音波洗浄器を使って分散させて懸濁液を調製した。
触媒担体としてカーボンブラック(デグサ社製 Printex L、比表面積150m2/g、平均粒径0.023μm)1gを用い、金微粒子の前駆体として塩化金酸水溶液(Au含有量42mg/mL)2.38mLを用い、沈殿剤として0.03MのNaHCO3水溶液100mLを用いたこと以外には、比較例2と同様にして、カーボンブラック担体100重量%に対して、金微粒子11重量%を担持させることにより、燃料電池電極用触媒を得た。
以下に説明するようにして作製したCaTiO3を触媒担体として用いたこと以外には比較例2と同様にして、CaTiO3担体100重量%に対して、金微粒子67重量%を担持させた燃料電池電極用触媒を得た。
実施例1と同様にして作製したSrTiO3を触媒担体として用いたこと以外には比較例2と同様にして、SrTiO3担体100重量%に対して、金微粒子67重量%を担持させた燃料電池電極用触媒を得た。
Claims (6)
- 触媒粒子と、前記触媒粒子を担持する触媒担体とを含み、
前記触媒粒子が、第4周期、第5周期および第6周期の遷移金属元素の中から選ばれる少なくとも1種の元素と金とを含有する合金、金および白金からなる群より選ばれる少なくとも1種類を含み、
前記触媒担体が、A(1−x)BxTiOyで表されるペロブスカイト型酸化物を含むことを特徴とする燃料電池電極用触媒。
但し、前記Aは、Ca、SrおよびBaからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素であり、前記Bは、La、Nd、Sm、Eu、Gd、Dy、Ho、Er、Tm、YbおよびLuからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素であり、モル比xは0<x<1であり、モル比yは2.7≦y≦3である。 - 第4周期、第5周期および第6周期の遷移金属元素の中から選ばれる少なくとも1種の元素の酸化物粒子が、前記触媒粒子および前記触媒担体の少なくともいずれか一方に担持されていることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池電極用触媒。
- 前記触媒粒子は前記合金の粒子及び/または金粒子から形成されており、かつ平均粒径が5nm以下であることを特徴とする請求項1または2に記載の燃料電池電極用触媒。
- 請求項1ないし3のうちのいずれか1項に記載の燃料電池電極用触媒およびプロトン伝導性物質を含む触媒層と、前記触媒層が積層される導電性多孔質シートとを具備することを特徴とする燃料電池電極。
- カソード電極、アノード電極、および、前記カソード電極と前記アノード電極との間に配置されるプロトン伝導性膜を具備し、
前記カソード電極および前記アノード電極の少なくともいずれか一方が、請求項4に記載の燃料電池電極であることを特徴とする膜電極接合体。 - 請求項5に記載の膜電極接合体を具備することを特徴とする燃料電池。
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