JP2006173583A - 蓄電性ゴム並びにそれを用いた電気二重層キャパシタ及びリチウム電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】(1)ゴム支持体にイオン導電性の分散材及び電子伝導性の分散材が分散している蓄電性ゴムであり、(2)ゴム支持体にイオン導電性の液体が浸透する細孔が均一に分散し、かつ、電子伝導性の分散材が分散している蓄電性ゴムである。(3)上記(1)の蓄電性ゴムに、さらに電池活物質が分散している電極用蓄電性ゴムであり、(4)イオン導電性の分散材を含まないゴム支持体に電子伝導性の分散材及び電池活物質が分散している電極用蓄電性ゴムである。また、蓄電性ゴムを集電体と接着して電気二重層キャパシタ又はリチウム電池に使用する。
【選択図】 図1
Description
近年、携帯電話、携帯情報端末等の携帯電子機器の性能は、充放電可能な二次電池の性能に大きく依存しており、搭載される二次電池の容量アップと共に、軽量・コンパクト化をも同時に実現することが望まれている。
これらの要望に答える二次電池として、ニッケル・カドミウム蓄電池の約2倍のエネルギー密度を有する、ニッケル水素蓄電池が開発され、次いで、これを上回るリチウム電池(リチウムイオン電池)が開発され、脚光を浴びてきている。
そして、この電池には、従来よりバインダーとしてポリフッ化ビニリデン(PVDF)が主に用いられてきたが、これは非導電性重合体であるので、増量すると電極における活物質量の割合が低下し、充放電容量が低下するだけでなく、電子の移動を妨げ、電極の内部抵抗が増大し、電池の充放電サイクル寿命、電池の高負荷充放電の能力を劣化させるという問題があった。さらに、電極が硬く脆くなり、電極剥離,ヒビ割れを生じるという問題があった。
また、電気二重キャパシタについても、同様にゴムを電極のバインダーとして用いる発明がある(例えば、特許文献5参照)。
(1)ゴム支持体にイオン導電性の分散材及び電子伝導性の分散材が分散していることを特徴とする蓄電性ゴムである。
(2)前記イオン導電性の分散材が、固体電解質であることを特徴とする前記(1)の蓄電性ゴムである。
(3)ゴム支持体にイオン導電性の液体が浸透する細孔が分散し、かつ、電子伝導性の分散材が分散していることを特徴とする蓄電性ゴムである。
(4)ゴム支持体にイオン導電性の分散材、電子伝導性の分散材及び電池活物質が分散していることを特徴とする電極用蓄電性ゴムである。
(5)前記イオン導電性の分散材が、電解液の有機溶媒に溶解して、アニオンに解離するリチウム塩であることを特徴とする前記(4)の電極用蓄電性ゴムである。
(6)イオン導電性の分散材を含まないゴム支持体に電子伝導性の分散材及び電池活物質が分散していることを特徴とする電極用蓄電性ゴムである。
(7)前記電子伝導性の分散材が、ゴム支持体100質量%に対し60〜100質量%分散していることを特徴とする前記(6)の電極用蓄電性ゴムである。
(8)前記電池活物質が、ゴム支持体100質量%に対し10〜50質量%分散していることを特徴とする前記(6)又は(7)の電極用蓄電性ゴムである。
(9)前記ゴム支持体にイオン導電性の液体が浸透する細孔が分散していることを特徴とする前記(6)〜(8)のいずれか一項の電極用蓄電性ゴムである。
(10)前記ゴム支持体が有機溶媒によって膨潤することによりイオン導電性の液体が浸透し、イオンパスが可能となるものであることを特徴とする前記(6)〜(8)のいずれか一項の電極用蓄電性ゴムである。
(11)前記イオン導電性の液体が、有機溶媒とリチウム塩を含む電解液であることを特徴とする前記(9)又は(10)の電極用蓄電性ゴムである。
(12)前記電子伝導性の分散材が、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、及びグラファイト粉末から選ばれた一種以上の炭素粉末であることを特徴とする前記(4)〜(11)のいずれか一項の電極用蓄電性ゴムである。
(13)前記電池活物質が、正極活物質であり、前記電極が正極であることを特徴とする前記(4)〜(12)のいずれか一項の電極用蓄電性ゴムである。
(14)前記正極活物質が、リチウム遷移金属複合酸化物であることを特徴とする前記(13)の電極用蓄電性ゴムである。
(15)前記電池活物質が、負極活物質であり、前記電極が負極であることを特徴とする前記(4)〜(12)のいずれか一項の電極用蓄電性ゴムである。
(16)前記負極活物質が、リチウムインサーション化合物であることを特徴とする前記(15)の電極用蓄電性ゴムである。
(17)前記(1)〜(3)のいずれか一項の蓄電性ゴムを集電体と接着して使用することを特徴とする電気二重層キャパシタである。
(18)前記蓄電性ゴムに対する前記集電体の質量比が1以下であることを特徴とする前記(17)の電気二重層キャパシタである。
(19)前記(4)〜(16)のいずれか一項の電極用蓄電性ゴムを集電体と接着して使用することを特徴とするリチウム電池である。
(20)前記電極用蓄電性ゴムに対する前記集電体の質量比が1以下であることを特徴とする前記(19)のリチウム電池である。
(21)前記電極用蓄電性ゴムを集電体と加硫接着することを特徴とする前記(19)又は(20)のリチウム電池である。
また、機械的強度をゴムが担うために電池活物質の割合を増やし集電体重量を低減することで電池容量の増加を期待できる。電気二重層キャパシタについても、同様に集電体重量を低減することで容量の増加を期待できる。
さらに、電解液などによる劣化などがないため蓄電性ゴム自体をリサイクルできる可能性がある。
すなわち、従来のようにゴムを単にバインダー(結着剤)として使用し、電池活物質、導電助剤を結着するのではなく、ゴムにイオン導電性の分散材(固体電解質)、電子伝導性の分散材(導電助剤)及び電池活物質を均一に混練して蓄電性ゴムとするか、ゴムにイオン導電性の分散材を加えずに、電子伝導性の分散材及び電池活物質を均一に混練して蓄電性ゴムとすることにより、ゴム支持体に、これらの成分が均一に分散している電極用蓄電性ゴムを得るものである(図1参照)。
この場合に、ゴムは固体溶媒ではなく、支持体として用いているため、固体電解質ではなく、電池の電極(正極又は負極)合材として機能するものである。
また、イオン導電性の分散材としては機能しない水で抽出可能な化合物を練り込んだゴムに、電子伝導性の分散材と電池活物質を混練したものを熱湯に入れて、その化合物を煮沸抽出することによっても、イオン導電性の液体が浸透する細孔が分散した蓄電性ゴムを得ることができる。この場合には、ゴムに、有機溶媒により溶解するイオン導電性の分散材を含有させる必要はない。
この場合には、上記のような煮沸処理を行う必要がないため、電極を作製する工程が簡略化できるという利点がある。また、ゴム支持体にカップリング剤を添加剤として加え、集電体と加硫接着によって電極を作製することができ、ゴムのりを使用しなくても充分な接着力が得られる。
このようなイオン導電性の液体としては、LiBF4/PC(プロピレンカーボネート)、LiBF4/GBL(γ−ブチロラクトン)、LiBF4/PC+DME(1,2−ジメトキシエタン)、LiBF4/GBL+DME、LiBF4/PC+EMC(エチルメチルカーボネート)、LiBF4/PC+MP(プロピオン酸メチル)、LiClO4/PC、LiClO4/GBL、LiClO4/PC+DME、LiClO4/PC+DME、LiClO4/GBL+DME、LiClO4/PC+EMC、LiClO4/PC+MP、LiPF6/PC、LiPF6/GBL、LiPF6/GBL+DME、LiPF6/PC+EMC、LiPF6/PC+MP、LiPF6/PC+DME、LiAsF6/PC、LiAsF6/GBL、LiAsF6/PC+DME、LiAsF6/GBL+DME、LiAsF6/PC+EMC、LiAsF6/PC+MP、LiCF3SO3/PC、LiCF3SO3/GBL、LiCF3SO3/PC+DME、LiCF3SO3/GBL+DME、LiCF3SO3/PC+EMC、LiCF3SO3/PC+MP、Li(CF3SO2)2N/PC、Li(CF3SO2)2N/GBL、Li(CF3SO2)2N/PC+DME、Li(CF3SO2)2N/GBL+DME、Li(CF3SO2)2N/PC+EMC、Li(CF3SO2)2N/PC+MP等がある。
電子伝導性の分散材は、ゴム支持体100質量%に対し60〜100質量%分散させることができる。電子伝導性の分散材が少ないと、電池として機能しなくなり、また、多すぎるとゴムへの混練が困難になるので、上記の範囲が好ましい。
電池活物質(正極活物質)は、ゴム支持体100質量%に対し10〜50質量%分散させることができる。電池活物質が少ないと電池として機能しなくなり、多すぎても電池としての挙動が見られなくなるので、上記の範囲が好ましい。
正極活物質としては、平均粒径10〜30μmのものを使用することができるが、粉砕して、平均粒径2μm程度としたものを使用してもよい。
集電体としては、アルミ箔、ステンレス箔等を使用することができ、蓄電性ゴムと加熱圧着により及び/又はゴムのりを使用して接着することができる。その場合、ゴム支持体(蓄電性ゴム)と同種のゴムのりを使用することが好ましい。
また、ゴム支持体にカップリング剤を添加して、集電体と加硫接着することもできる。加硫接着としては、未加硫の蓄電性ゴムの上に集電体をのせ、熱プレスすることにより一次加硫を行い、ゴムを加硫させると同時に集電体と接着する方法が採用できる。熱プレスは、165〜175℃で、8〜12分行うことが好ましい。加硫接着の場合、ゴムのりは使用してもよいし、使用しなくてもよい。カップリング剤としてはシランカップリング剤が好ましい。
本発明の蓄電性ゴムを電気二重層キャパシタ又は電池に適用する場合、機械的強度をゴムが担うために集電体重量を低減することができ、蓄電性ゴム(イオン導電性の分散材、電子伝導性の分散材、電池活物質の質量を含めたもの)に対する集電体の質量比を1以下とすることができる。
X軸時間(s)、Y軸電位(V)とし、実施例1の試料極(活物質あり)の充放電では
0秒3.23V、10秒4.2V、20秒4.28V、30秒4.33V、40秒4.37V、50秒4.4V、60秒3.22V、70秒2.82V、72秒2.8Vであった。実施例2の試料極(活物質なし)の充放電では0秒3.16V、10秒4.25V、20秒4.34V、30秒4.4V、40秒3.12V、48秒2.8Vであった。
同じく実施例1の試料極(活物質あり)の充放電では0秒3.15V、10秒4.17V、20秒4.35V、30秒3.8V、48秒2.8Vであった。実施例2の試料極(活物質なし)の充放電では0秒3.13、10秒4.22V、20秒3.85V、30秒3.32V、40秒2.82V、42秒2.8Vであった。
同様に実施例1の試料極(活物質あり)の充放電では0秒3.12V、20秒3.66V、60秒3.89V、240秒4.23V、520秒4.3V、1260秒4.4V、1270秒3.93V、1280秒3.68V、1300秒3.42V、1320秒3.28V、1350秒3.10V、1480秒2.8Vであった。実施例2の試料極(活物質なし)の充放電では0秒3.12V、5秒3.42V、10秒3.6V、30秒3.88V、70秒4.1V、240秒4.27V、780秒4.39、882秒4.4V、892秒3.9V、902秒3.74V、942秒3.4V、982秒3.2V、1112秒2.91V、1272秒2.8Vであった。
実施例3の試料にクロスカット試験を行った結果、試験後にゴムの残存量は100%であった。したがって、一般にその特性上、集電体として好ましいアルミ材に対して、十分な密着性を有していることが確認された。すなわち、本発明においては、集電体の変形に対しても追従可能であるから十分な密着性を確保でき、剥離問題が生じ難く、また、フレキシブルな電極とすることができる。
ゴム100wt%に対し、AB及びKB:50wt%(AB45・KB5の割合)となるように加えたこと以外は、実施例16と同様にして試料を得た。
実施例1〜19、比較例1で作製した試料の材料、製法を表1にまとめて示す。
試料極(1)は、電解液に1.5cm2浸かるようにセットし、参照極(2)、対極(3)としては金属リチウムを使用し、電解液(4)としては、1M LiBF4、PC+DME(1:1)を使用した。
(測定条件)
掃引速度:0.1mV/sec
掃引範囲:2.8V又は3.0V〜4.4V(自然電位によって変更)
図9〜図21に示すデータからみて、本発明の蓄電性ゴムは電池特性があり、電池用電極として作動していると考えられる。
また、図22(実施例17の試料を使用)及び図23(実施例18の試料を使用)に示すデータからみて、電極活物質の含有量については、50質量%と多い場合でも、10質量%と少ない場合でも電極として機能することが分かったが、40質量%程度が、図21(実施例16の試料を使用)に示すように電極の容量が大きくなるから好ましい。
電子伝導性の分散剤(導電助剤)の含有量については、図24(実施例19の試料を使用)に示すように70質量%まで減量した場合でも、マンガンピークが確認でき、電池として機能することが分かった。導電助剤の含有量が50質量%(比較例1)では電池としての挙動が見られなかった。
2 参照極
3 対極
4 電解液
Claims (21)
- ゴム支持体にイオン導電性の分散材及び電子伝導性の分散材が分散していることを特徴とする蓄電性ゴム。
- 前記イオン導電性の分散材が、固体電解質であることを特徴とする請求項1に記載の蓄電性ゴム。
- ゴム支持体にイオン導電性の液体が浸透する細孔が分散し、かつ、電子伝導性の分散材が分散していることを特徴とする蓄電性ゴム。
- ゴム支持体にイオン導電性の分散材、電子伝導性の分散材及び電池活物質が分散していることを特徴とする電極用蓄電性ゴム。
- 前記イオン導電性の分散材が、電解液の有機溶媒に溶解して、アニオンに解離するリチウム塩であることを特徴とする請求項4に記載の電極用蓄電性ゴム。
- イオン導電性の分散材を含まないゴム支持体に電子伝導性の分散材及び電池活物質が分散していることを特徴とする電極用蓄電性ゴム。
- 前記電子伝導性の分散材が、ゴム支持体100質量%に対し60〜100質量%分散していることを特徴とする請求項6に記載の電極用蓄電性ゴム。
- 前記電池活物質が、ゴム支持体100質量%に対し10〜50質量%分散していることを特徴とする請求項6又は7に記載の電極用蓄電性ゴム。
- 前記ゴム支持体にイオン導電性の液体が浸透する細孔が分散していることを特徴とする請求項6〜8のいずれか一項に記載の電極用蓄電性ゴム。
- 前記ゴム支持体が有機溶媒によって膨潤することによりイオン導電性の液体が浸透し、イオンパスが可能となるものであることを特徴とする請求項6〜8のいずれか一項に記載の電極用蓄電性ゴム。
- 前記イオン導電性の液体が、有機溶媒とリチウム塩を含む電解液であることを特徴とする請求項9又は10に記載の電極用蓄電性ゴム。
- 前記電子伝導性の分散材が、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、及びグラファイト粉末から選ばれた一種以上の炭素粉末であることを特徴とする請求項4〜11のいずれか一項に記載の電極用蓄電性ゴム。
- 前記電池活物質が、正極活物質であり、前記電極が正極であることを特徴とする請求項4〜12のいずれか一項に記載の電極用蓄電性ゴム。
- 前記正極活物質が、リチウム遷移金属複合酸化物であることを特徴とする請求項13に記載の電極用蓄電性ゴム。
- 前記電池活物質が、負極活物質であり、前記電極が負極であることを特徴とする請求項4〜12のいずれか一項に記載の電極用蓄電性ゴム。
- 前記負極活物質が、リチウムインサーション化合物であることを特徴とする請求項15に記載の電極用蓄電性ゴム。
- 請求項1〜3のいずれか一項に記載の蓄電性ゴムを集電体と接着して使用することを特徴とする電気二重層キャパシタ。
- 前記蓄電性ゴムに対する前記集電体の質量比が1以下であることを特徴とする請求項17に記載の電気二重層キャパシタ。
- 請求項4〜16のいずれか一項に記載の電極用蓄電性ゴムを集電体と接着して使用することを特徴とするリチウム電池。
- 前記電極用蓄電性ゴムに対する前記集電体の質量比が1以下であることを特徴とする請求項19に記載のリチウム電池。
- 前記電極用蓄電性ゴムを集電体と加硫接着することを特徴とする請求項19又は20に記載のリチウム電池。
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