JP2006140429A - 液浸型露光方法および液浸型露光用媒体 - Google Patents
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Abstract
【課題】液浸型露光方法および液浸型露光用媒体を提供する。
【解決手段】220nm以下の波長光を基材に投影するための投影光学系と基材との間を該波長光を透過する媒体で満たし、該投影光学系からの該波長光を基材に投影する方法であって、該媒体がTi、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、Pb、P、BiおよびXeからなる群から選ばれる原子を必須とする化合物を有効成分とする屈折率が1.35以上の液状媒体である液浸型露光方法、および液浸型露光用媒体。
【選択図】なし
【解決手段】220nm以下の波長光を基材に投影するための投影光学系と基材との間を該波長光を透過する媒体で満たし、該投影光学系からの該波長光を基材に投影する方法であって、該媒体がTi、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、Pb、P、BiおよびXeからなる群から選ばれる原子を必須とする化合物を有効成分とする屈折率が1.35以上の液状媒体である液浸型露光方法、および液浸型露光用媒体。
【選択図】なし
Description
本発明は、液浸型露光方法および液浸型露光用媒体に関する。
半導体素子、液晶表示素子等の集積回路の製造におけるフォトリソグラフィー法には、露光光源を用いてマスクを照射して得られるマスクのパターンを、投影光学系を介してレジスト材料に転写する露光方法が用いられる。該露光方法におけるパターン解像度は、露光光源の波長が短波長光になるほど向上するため、露光光源として波長が220nm以下の短波長光(たとえば、ArFエキシマレーザー光(193nm)、F2エキシマレーザー光(157nm)など。)の使用が検討されている。
さらに該露光方法において、投影光学系の下面とレジスト層の上面との間を屈折率が1.2〜1.6程度の媒体で満たすことによって媒体中での波長光が空気中の1/1.6〜1/1.2倍になる現象を利用して、より高いパターン解像度を達成する液浸型露光方法が提案されている(特許文献1参照)。そして該媒体として、水とペルフルオロポリエーテルとが提案されている(特許文献1および特許文献2参照。)。
しかし、液浸型露光方法における媒体として水を用いる場合、レジスト材料中の水溶性成分が水に溶出する、レジスト材料に水が浸透してレジスト層が溶解、膨張する等の問題があり露光方法に欠陥が生じ易い問題がある。また水は157nmの波長光に対する吸光係数が大きくF2エキシマレーザー光を露光光源に用いる液浸型露光方法の媒体には適さない。ペルフルオロポリエーテル類は水より屈折率が低いため、液浸型露光方法のパターン解像度を向上させる効果が小さい。
220nm以下の波長光を露光光源とする液浸型露光方法には、該波長光に対する吸光係数が小さい、屈折率が高い、基材のレジスト材料を溶解、膨潤させない等の性質を有する媒体が求められるが、こうした性質を有する媒体は知られていなかった。
本発明者らは、Ti、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、Pb、P、BiおよびXeからなる群から選ばれる原子を必須とする化合物が、220nm以下の波長光に対する吸光係数が小さく所定の屈折率を有するとの知見を得た。そして該化合物は、液浸型露光方法に用いる液状媒体として有用であるとの知見を得た。すなわち本発明は、以下の発明を提供する。
<1>:220nm以下の波長光を基材に投影するための投影光学系と基材との間を該波長光を透過する媒体で満たし、該投影光学系からの該波長光を基材に投影する方法であって、該媒体がTi、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、Pb、P、BiおよびXeからなる群から選ばれる原子を必須とする化合物を有効成分とする屈折率が1.35以上の液状媒体である液浸型露光方法。
<2>:220nm以下の波長の光が、ArFエキシマレーザー光またはF2エキシマレーザー光である<1>の液浸型露光方法。
<3>:193nmの波長光に対する液状媒体の吸光係数が30cm−1以下である<1>または<2>の液浸型露光方法。
<4>:157nmの波長光に対する液状媒体の吸光係数が20cm−1以下である<1>または<2>の液浸型露光方法。
<3>:193nmの波長光に対する液状媒体の吸光係数が30cm−1以下である<1>または<2>の液浸型露光方法。
<4>:157nmの波長光に対する液状媒体の吸光係数が20cm−1以下である<1>または<2>の液浸型露光方法。
<5>:媒体が、Ti、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、Pb、PおよびBiからなる群から選ばれる原子と炭素原子とを有する有機化合物である<1>〜<4>のいずれの液浸型露光方法。
<6>:有機化合物が、さらに炭素原子に結合するフッ素原子を有する<5>の液浸型露光方法。
<7>:媒体が、Ti(OCH(CF3)2)4、Zr(OCH2CH2CH3)4、Si(CH3)4、Si(CH2CH3)4、Si(CH2CF3)4、Si(CH2CH2CF3)4、Ge(CH3)4、Ge(CH2CH3)4、Ge(CH3)3(CH2CH2CF3)、Ge(CH3)2(CH2CH2CF3)2、Sn(CH3)4、Sn(CH3)4、Sn(CH2CH2CF3)4、Pb(CH2CH2CF3)4、Bi(CF3)3、Bi(CF2CF3)3およびSi(CH3)3(CH2CH2OH)からなる群より選ばれる有機化合物を有効成分とする<5>の液浸型露光方法。
<7>:媒体が、Ti(OCH(CF3)2)4、Zr(OCH2CH2CH3)4、Si(CH3)4、Si(CH2CH3)4、Si(CH2CF3)4、Si(CH2CH2CF3)4、Ge(CH3)4、Ge(CH2CH3)4、Ge(CH3)3(CH2CH2CF3)、Ge(CH3)2(CH2CH2CF3)2、Sn(CH3)4、Sn(CH3)4、Sn(CH2CH2CF3)4、Pb(CH2CH2CF3)4、Bi(CF3)3、Bi(CF2CF3)3およびSi(CH3)3(CH2CH2OH)からなる群より選ばれる有機化合物を有効成分とする<5>の液浸型露光方法。
<8>:化合物が、XeF4Oである<1>〜<4>のいずれかの液浸型露光方法。
<9>:基材が感光性レジスト材料を具備する基材である<1>〜<8>のいずれかの液浸型露光方法。
<9>:基材が感光性レジスト材料を具備する基材である<1>〜<8>のいずれかの液浸型露光方法。
<10>:<1>〜<9>のいずれかの液浸型露光方法に用いられる液状媒体からなる液浸型露光用媒体。
本発明の液浸型露光方法によれば、投影光学系の光に対する吸光係数が小さく所定の屈折率を有する化合物を有効成分とする液状媒体を投影光学系と基材との間を満たす媒体として用いるため、より高いパターン解像度を実現できる。また本発明の液浸型露光用媒体は、基材に対する相互作用が小さくレジスト材料の溶解、膨潤を発生させにくい。
本発明の液浸型露光方法においては、220nm以下の波長光を基材に投影するための投影光学系と基材との間を、該波長光を透過する液状媒体で満たす。液状媒体は、該間の一部を満たしていてもよく該間の全体を満たしていてもよい。媒体は、投影光学系の基材側端部と基材との間を満たすのが好ましく、解像度の観点から該間の全体を満たすのがより好ましい。該間の距離は、1〜10mmが好ましく、1〜2mmが特に好ましい。
本発明における投影光学系は、220nm以下の波長光を発光する露光光源、パターンを有するマスク、波長光をマスクに照射する系、および照射により得られるマスクのパターン像を基材に対して投影する系を具備するのが好ましい。
本発明における基材は、感光性レジスト材料を具備する基材が好ましい。感光性レジスト材料としては、220nm以下の波長光を用いた露光方法用の感光性有機レジスト材料が好ましい。該感光性有機レジスト材料は、ポジ型であってもよくネガ型であってもよい。感光性レジスト材料は、基材の投影光学系側の面に層として具備されるのが好ましい。
本発明における220nm以下の波長光は、193nm以下の波長光が好ましく、ArFエキシマレーザー光(主波長は193nmである。)またはF2エキシマレーザー光(主波長は157nmである。)がより好ましい。また波長光は100nm以上の波長光が好ましい。
液浸型露光方法において193nmの波長光を用いる場合、液状媒体の該波長光に対する吸光係数は、30cm−1以下が好ましく、10cm−1以下がより好ましく、1cm−1以下が特に好ましい。また液浸型露光方法において157nmの波長光を用いる場合、液状媒体の該波長光に対する吸光係数は、20cm−1以下が好ましく、1cm−1以下がより好ましい。
液浸型露光方法において193nmの波長光を用いる場合、液状媒体の該波長光に対する吸光係数は、30cm−1以下が好ましく、10cm−1以下がより好ましく、1cm−1以下が特に好ましい。また液浸型露光方法において157nmの波長光を用いる場合、液状媒体の該波長光に対する吸光係数は、20cm−1以下が好ましく、1cm−1以下がより好ましい。
本発明における液状媒体の220nm以下の波長光に対する屈折率は、1.35以上であり、液浸型露光方法の解像度の観点から、1.45以上が好ましく、1.70以上が特に好ましい。屈折率の上限は、特に限定されず、2以下が好ましい。
液浸型露光方法において193nmの波長光を用いる場合には、液状媒体の該波長光に対する屈折率は、1.45以上が好ましく、1.55以上が特に好ましい。該屈折率の上限は、特に限定されず、2以下が好ましい。また157nmの波長光を用いる場合には、液状媒体の該波長光に対する屈折率は、1.4以上が好ましく、1.45以上が特に好ましい。該屈折率の上限は、特に限定されず、2以下が好ましい。
液浸型露光方法において193nmの波長光を用いる場合には、液状媒体の該波長光に対する屈折率は、1.45以上が好ましく、1.55以上が特に好ましい。該屈折率の上限は、特に限定されず、2以下が好ましい。また157nmの波長光を用いる場合には、液状媒体の該波長光に対する屈折率は、1.4以上が好ましく、1.45以上が特に好ましい。該屈折率の上限は、特に限定されず、2以下が好ましい。
本発明における液状媒体は、本方法の使用条件において液状であり、液体であるのが好ましく、液体の媒体をゲル化させて用いてもよい。液状媒体は0〜50℃にて液状またはゲル状であるのが好ましく、液状であるのが特に好ましい。また本発明における液状媒体は、本発明の条件において不活性(たとえば、分解反応をおこさない。)な媒体が好ましい。
本発明における液状媒体は、Ti、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、Pb、P、BiおよびXeからなる群より選ばれる原子(以下、該選ばれる原子を特定原子という。)を必須とする化合物を有効成分とする。本発明における液状媒体は、特定原子を必須とする化合物以外の成分を含んでいてもよいが、特定原子を必須とする化合物のみからなるのが好ましい。
特定原子を必須とする化合物としては、Xeを除く特定原子(すなわち、Ti、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、Pb、P、およびBiからなる群より選ばれる原子。)と炭素原子とを必須とする有機化合物またはXeF4Oが好ましい。該有機化合物としては、さらに炭素原子に結合するフッ素原子を有する有機化合物が特に好ましい。
有機化合物としては、式M1(Ra)(Rb)(Rc)(Rd)で表される化合物(ただし、M1はSi、GeまたはSnを示し、Ra、Rb、RcおよびRdは、それぞれ独立に炭素数1〜4のアルキル基または炭素数1〜4のポリフルオロアルキル基であり少なくとも1個の基は炭素数1〜4のアルキル基を示す(以下同じ)。)(以下、化合物1という。)。式M2(Rf)aで表される化合物(ただし、M2はBi、Ti、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、PbまたはPを示し、Rfは炭素数1〜4のポリフルオロアルキル基または炭素数1〜4のポリフルオロアルコキシ基を示し、aはM2がBiである場合には3、M2がTi、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、PbまたはPである場合には4を示す(以下同じ。)。)(以下、化合物2という。)またはZr(OCH2CH2CH3)4が好ましい。
化合物1は、式M1(R1)4−b(Rf1)bで表される化合物(ただし、bは1〜3の整数を示し、R1は炭素数1〜4のアルキル基を示し、Rf1は炭素数1〜4のポリフルオロアルキル基を示す(以下同じ。)。)(以下、化合物11という。)または式M1(R1)4で表される化合物(以下、化合物12という。)が好ましい。bは、1または2が好ましい。
炭素数1〜4のアルキル基であるRa、Rb、RcおよびRdならびにR1は、それぞれ独立に、−CH3または−CH2CH3が好ましい。
炭素数1〜4のポリフルオロアルキル基であるRa、Rb、RcおよびRd、RfならびにRf1は、それぞれ独立に、−CF3、−CF2CF3、−CH2CF(CF3)2、−CH2CF2CF2CF3、−CH2CF3、−CH2CH2CF2CF3または−CH2CH2CF3が好ましく、有機化合物の安定性の観点から−CH2CH2CF2CF3または−CH2CH2CF3がより好ましい。液浸型露光方法において157nmの波長光を用いる場合は、−CH2CF(CF3)2、−CH2CF2CF2CF3または−CH2CF3がより好ましい。
炭素数1〜4のポリフルオロアルコキシ基であるRfは、−OCH(CF3)2または−OCF(CF3)2が好ましい。
炭素数1〜4のポリフルオロアルキル基であるRa、Rb、RcおよびRd、RfならびにRf1は、それぞれ独立に、−CF3、−CF2CF3、−CH2CF(CF3)2、−CH2CF2CF2CF3、−CH2CF3、−CH2CH2CF2CF3または−CH2CH2CF3が好ましく、有機化合物の安定性の観点から−CH2CH2CF2CF3または−CH2CH2CF3がより好ましい。液浸型露光方法において157nmの波長光を用いる場合は、−CH2CF(CF3)2、−CH2CF2CF2CF3または−CH2CF3がより好ましい。
炭素数1〜4のポリフルオロアルコキシ基であるRfは、−OCH(CF3)2または−OCF(CF3)2が好ましい。
化合物11としては、Ge(CH3)3(CH2CH2CF3)またはGe(CH3)2(CH2CH2CF3)2が好ましい。
化合物12としては、Si(CH3)4、Si(CH2CH3)4、Ge(CH3)4またはSn(CH3)4が好ましい。
化合物12としては、Si(CH3)4、Si(CH2CH3)4、Ge(CH3)4またはSn(CH3)4が好ましい。
化合物2としては、Bi(CF3)3、Bi(CF2CF3)3、Ti(OCH(CF3)2)4、Si(CH2CF3)4、Si(CH2CH2CF3)4、Sn(CH2CH2CF3)4またはPb(CH2CH2CF3)4が好ましい。
また液浸型露光方法において193nmの波長光を用いる場合には屈折率がさらに高くなりうる観点から、有機化合物はさらに水酸基を有していてもよい。その理由は必ずしも明確ではないが、水酸基により有機化合物が凝縮し易くなるためと考えられる。
水酸基を有する有機化合物としては、式M1(R1)4−b−d(Rf1)b(Z)dで表される化合物(ただし、Zは炭素数1〜4のヒドロキシアルキル基を示し、dは1〜3の整数(ただし、bとdとの和は0〜4の整数である。)を示す。)(以下、化合物(11−1)という。)または式M2(Rf)a−1(OH)で表される化合物(以下、化合物(2−1)という。)が好ましい。
水酸基を有する有機化合物としては、式M1(R1)4−b−d(Rf1)b(Z)dで表される化合物(ただし、Zは炭素数1〜4のヒドロキシアルキル基を示し、dは1〜3の整数(ただし、bとdとの和は0〜4の整数である。)を示す。)(以下、化合物(11−1)という。)または式M2(Rf)a−1(OH)で表される化合物(以下、化合物(2−1)という。)が好ましい。
Zは、−CH2CH2OH、−(CH2)3OHまたは−(CH2)4OHが好ましい。
dは、1が好ましい。
dは、1が好ましい。
化合物(2−1)としては、Ge(CH2CH2CF3)3(OH)が好ましい。
化合物(11−1)としては、Si(CH3)3(CH2CH2OH)が好ましい。
化合物(11−1)としては、Si(CH3)3(CH2CH2OH)が好ましい。
特定原子を必須とする化合物は、公知の方法にしたがって製造できる。たとえば、Bi(CF3)3およびBi(CF2CF3)3はJournal of Organometallic Chemistry(1987),334,3,323−238に記載の方法、Ti(OCH(CF3)2)4はChemistry & Industry(1968),39,1314に記載の方法、XeF4Oは日本化学会編,「新実験化学講座」,Vol8,(無機化合物の合成I,丸善,1976年,pp211−212)に記載の方法で合成できる。また他の化合物に関しても、同様の方法を用いて合成できる。
本発明の液浸型露光方法に用いられる液状媒体は、特定原子を有し220nm以下の波長光に対する、吸光係数が小さくかつ屈折率を大きいため、液浸型露光用媒体として有用である。
本発明の液浸型露光方法の具体例としては、本発明の露光方法を用いて感光性レジスト材料を有する基板を露光することによりマスクパターンの像を該基板上に転写する方法が挙げられる。該方法においては、露光光源、パターンを有するマスク、露光光源の光でパターンを有するマスクを照射する照射系、照射により得られる該マスクのパターン像を基材に投影するレンズを具備する投影光学系と、感光性レジスト材料層を有する基材との間を、特定原子を有する化合物からなる液状媒体で満たし、該投影光学系からの光を該基材に露光することにより、マスクパターンの像を該基材上に転写する方法が挙げられる。この方法において、レンズの基材側端部と基材との間の全てが、特定原子を有する化合物からなる本発明の液状媒体で満たされるのが好ましい。
本発明を実施例によって詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されない。
本発明における特定原子を必須とする化合物の、157nmまたは193nmの波長光における屈折率と吸光係数とを、下記の計算方法にしたがって推算した。
本発明における特定原子を必須とする化合物の、157nmまたは193nmの波長光における屈折率と吸光係数とを、下記の計算方法にしたがって推算した。
[屈折率の推算方法]
XeF4Oの構造を、ソフトウエア(Gaussian Inc社製、商品名:Gaussian03)を用いPBE1PBE/DGDZVPレベルの手法を用いて最適化した。つぎにPBE1PBE/DGDZVPレベルの手法を用いて、193nmの波長光に対するXeF4Oの周波数依存分極率を求めた。
XeF4Oの構造を、ソフトウエア(Gaussian Inc社製、商品名:Gaussian03)を用いPBE1PBE/DGDZVPレベルの手法を用いて最適化した。つぎにPBE1PBE/DGDZVPレベルの手法を用いて、193nmの波長光に対するXeF4Oの周波数依存分極率を求めた。
前記手法により構造を最適化したXeF4Oの溶媒排除体積を、GEPOL93を用いて推算した。つぎにXeF4Oの分子量/溶媒排除体積を計算することによりXeF4Oの密度を求めた。なお、同様の方法を用いて既知化合物の密度を推算した結果、実測値と良好な相関性が認められた。
つぎに前記方法を用いて求めたXeF4Oの周波数依存分極率と密度とを用いて、ローレンツ−ロレンツの式より193nmの波長光に対する屈折率を推算した。結果を表1に示す。なお、同様の方法を用いて既知化合物の193nmの波長光に対する屈折率を推算した結果、実測値と良好な相関性が認められた。
同様の方法を用いて、Bi(CF3)4、Sn(CH2CH2CF3)4、Pb(CH2CH2CF3)4、Ge(CH3)4およびSi(CH3)3(CH2CH2OH)の193nmの波長光に対する屈折率と、Si(CH2CH2CF3)4の157nmの波長光に対する屈折率を推算した。なおBi(CF3)4とPb(CH2CH2CF3)4との推算においては、DGDZVPのかわりLANL2DZを用いた。結果を表1に示す。
[吸光係数の推算方法]
ソフトウエア(Gaussian Inc社製、商品名:Gaussian03)を用い、TD−DFT法によりXeF4Oの50の励起状態を求めた。この際、密度汎関数法に基づくPBE1PBE法を用いた。基底関数には、LANL2DZに炭素原子、酸素原子、フッ素原子、アルミニウム原子、リン原子およびケイ素原子に対してDunning−HayのRydberg軌道を加えた基底関数を用いた。
ソフトウエア(Gaussian Inc社製、商品名:Gaussian03)を用い、TD−DFT法によりXeF4Oの50の励起状態を求めた。この際、密度汎関数法に基づくPBE1PBE法を用いた。基底関数には、LANL2DZに炭素原子、酸素原子、フッ素原子、アルミニウム原子、リン原子およびケイ素原子に対してDunning−HayのRydberg軌道を加えた基底関数を用いた。
ローレンツ関数を用いて、それぞれの状態における振動子強度を重ねあわせて吸収スペクトルを推算した。この際、ローレンツ関数の半値幅は、吸収スペクトルを再現できるJ,Photopolym,Sci,Tech,15,231,(2002)の記載に基づき3000cm−1とした。
XeF4Oの吸収スペクトル/溶媒排除体積を計算した値を、XeF4Oの密度/分子量計算した値で乗じた値を求めた。水に関しても同様の方法を用いて値を求めた。水の値と水の吸光係数(実測値)の関係に、XeF4Oの値を相関させてXeF4Oの193nmの波長光に対する吸光係数を推算した。結果を表1に示す。
Bi(CF3)4、Sn(CH2CH2CF3)4、Pb(CH2CH2CF3)4、Ge(CH3)4およびSi(CH3)3(CH2CH2OH)の193nmの波長光に対する吸光係数と、Si(CH2CH2CF3)4の157nmの波長光に対する吸光係数とを、同様の方法を用いて推算した。結果を表1に示す。ただし、表1において「−」は、未推算であることを示す。
以上の結果から、特定原子を有する化合物は、液浸型露光方法用媒体として必要な物性を有しており、該媒体として用いた場合には本発明の効果を発現できる。
本発明によれば、220nm以下の波長光に対する吸光係数が小さく所定の屈折率を有する化合物を有効成分とする特定の液状媒体を、該波長光を基材に投影するための投影光学系と基材との間を満たす液浸型露光方法が提供される。そのため解像度の高いパターンを基材に形成できる。また本発明の液浸型露光方法に用いられる液状媒体は液浸型露光用媒体として有用である。
Claims (10)
- 220nm以下の波長光を基材に投影するための投影光学系と基材との間を該波長光を透過する媒体で満たし、該投影光学系からの該波長光を基材に投影する方法であって、該媒体がTi、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、Pb、P、BiおよびXeからなる群から選ばれる原子を必須とする化合物を有効成分とする屈折率が1.35以上の液状媒体であることを特徴とする液浸型露光方法。
- 220nm以下の波長光が、ArFエキシマレーザー光またはF2エキシマレーザー光である請求項1に記載の液浸型露光方法。
- 193nmの波長光に対する液状媒体の吸光係数が30cm−1以下である請求項1または2に記載の液浸型露光方法。
- 157nmの波長光に対する液状媒体の吸光係数が20cm−1以下である請求項1または2に記載の液浸型露光方法。
- 媒体が、Ti、Zr、Al、Ga、Si、Ge、Sn、Pb、PおよびBiからなる群から選ばれる原子と炭素原子とを有する有機化合物を有効成分とする請求項1〜4のいずれかに記載の液浸型露光方法。
- 有機化合物が、さらに炭素原子に結合するフッ素原子を有する請求項5に記載の液浸型露光方法。
- 媒体が、Ti(OCH(CF3)2)4、Zr(OCH2CH2CH3)4、Si(CH3)4、Si(CH2CH3)4、Si(CH2CF3)4、Si(CH2CH2CF3)4、Ge(CH3)4、Ge(CH2CH3)4、Ge(CH3)3(CH2CH2CF3)、Ge(CH3)2(CH2CH2CF3)2、Sn(CH3)4、Sn(CH3)4、Sn(CH2CH2CF3)4、Pb(CH2CH2CF3)4、Bi(CF3)3、Bi(CF2CF3)3およびSi(CH3)3(CH2CH2OH)からなる群より選ばれる有機化合物を有効成分とする請求項5に記載の液浸型露光方法。
- 化合物が、XeF4Oである請求項1〜4のいずれかに記載の液浸型露光方法。
- 基材が、感光性レジスト材料を具備する基材である請求項1〜8のいずれかに記載の液浸型露光方法。
- 請求項1〜9のいずれかに記載の液浸型露光方法に用いられる液状媒体からなる液浸型露光用媒体。
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