JP2006066263A - 有機電界発光素子及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 透明基板とその上に形成された一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層とを有する有機電界発光素子において、透明基板が光の取り出し面側に設けられており、透明基板と光の取り出し面側の電極との間に、屈折率(n1)の媒体を含むプリズムパターンと、屈折率(n2)の媒体を含むプリズムパターンと、を発光層側からこの順に組み合わせてなるプリズム構造体を有し、n1/n2が1.5以上であり、且つ、発光層のプリズム側の面からプリズムの最低面までの距離が、100μm以下である有機電界発光素子、並びに、該有機電界発光素子の製造方法である。
【選択図】 なし
Description
例えば、特許文献1には、厚み0.3mmのガラスに3M社製のプリズムシートを固着させた後、プリズムシートが内側にくるようにもう一枚の0.3mmのガラスを貼りあわせた構造の基板を作製後、最初にプリズムシートを固着させた方のガラス上に、有機EL素子を形成する方法が述べられている。このプリズムシートは集光効果を持つので、上記の全反射による光取り出し効率の減少を緩和する。しかしながら、特許文献1に開示される技術は、プリズムシートを光散乱部として用い、外光が鏡面性電極で反射されて非発光時の機器の表示を見え難くなるのを防ぐことを目的としたものであり、このため、特許文献1に開示されるプリズムシートをディスプレイに用いた場合には、線画像が滲んでしまうという問題があった。
即ち、本発明は、高輝度で高コントラストな画像を表示でき、微小文字の表示に適用された場合であっても視認性に優れた表示ができる有機電界発光素子、び該有機電界発光素子の製造方法を提供することを目的をする。
<1> 透明基板と一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層とを有する有機電界発光素子において、透明基板が光の取り出し面側に設けられており、透明基板と光の取り出し面側の電極との間に、屈折率(n1)の媒体を含むプリズムパターンと、屈折率(n2)の媒体を含むプリズムパターンと、を発光層側からこの順に組み合わせてなるプリズム構造体を有し、n1/n2が1.5以上であり、且つ、発光層のプリズム側の面からプリズムの最低面までの距離が、100μm以下である有機電界発光素子。(以下、適宜、「有機電界発光素子(1)」と称する。)
<3> 発光層とプリズム構造体との間に存在する層の屈折率が、全て発光層の屈折率以上であり、且つ、屈折率(n1)が発光層の屈折率以上である前記<1>又は<2>に記載の有機電界発光素子。
<6> 発光層とプリズム構造体との間に存在する層の屈折率が、全て発光層の屈折率以上であり、且つ、プリズム構造体を形成する媒体の屈折率が発光層の屈折率以上である前記<4>又は<5>に記載の有機電界発光素子。
[有機電界発光素子]
本発明の有機電界発光素子は、透明基板と一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層とを有する有機電界発光素子において、透明基板が光の取り出し面側に設けられており、透明基板と光の取り出し面側の電極との間に、屈折率(n1)の媒体を含むプリズムパターンと、屈折率(n2)の媒体を含むプリズムパターンと、を発光層側からこの順に組み合わせてなるプリズム構造体を有し、n1/n2が1.5以上であり、且つ、発光層のプリズム側の面からプリズムの最低面までの距離が、100μm以下である有機電界発光素子である(有機電界発光素子(1))。
本発明においては、プリズム構造体を構成する媒体の屈折率(n1)と屈折率(n2)との比が1.5以上になるように制御し、且つ、発光層のプリズム側の面からプリズムの最低面までの距離を100μm以下にしたことにより、高輝度で高コントラストな画像を表示でき、微小文字の表示に適用された場合であっても優れた視認性を発揮することができる。
なお、屈折率は波長によって異なるものであるが、上記の関係は、少なくとも可視域で成り立っている必要がある。
即ち、この態様においては、可視部全域の波長での屈折率が1.5以上の媒体と、空隙によりプリズム構造体の機能を発揮することになる。なお、空隙部分には、窒素やアルゴンなどの、有機EL素子に悪影響を及ぼさないガスを含んでいてもよい。
本発明におけるプリズム構造体の具体的な構成例としては、屈折率(n1)の媒体を含むプリズムパターンとして、透明媒体(ポリマー、等)の表面(発光層から見て反対側)にV型の溝を所定のピッチで形成し、更に、屈折率(n2)の媒体を含むプリズムパターンとして、前記V型の溝に屈折率が異なる別の透明な媒体(ポリマー、空気、等)が充填された態様が挙げられる。
上記溝は、一方向、二方向、三方向、及び多方向に形成できるが、溝の方向を90度変えて二方向に切ると、ピラミッド状の形になり、60度ずつ変えて三方向に切ると三角錐状の態様が得られる。本発明においては、一方向又は90度変えた二方向(ピラミッド)が、集光性及び製造の容易さの観点から好ましい。
なお、有機電界発光素子(2)の場合であれば、既述のごとく、屈折率(n2)媒体は、空気等の気体になる。
先ず、屈折率(n1)の透明媒体表面に、V型の溝からなるパターンを形成する。
パターン形成に際しては、透明媒体の表面に、直接、機械加工によってV型の溝を形成してもよいが、より生産性が高いのは、予めパターンが形成された金属などの鋳型を用いる方法である。即ち、鋳型に溶液状の媒体を流し込み、冷却による硬化、或いは光や熱の作用などによる反応で硬化させた後、鋳型から取り外すと、媒体にパターンが転写される。流し込む溶液状媒体としては、最終的にプリズム構造体を形成するものであってもよいし、シリコーンエラストマーなどの中間転写媒体で合ってもよい。すなわち、必要に応じて、転写を繰り返してもよい。
このようにして屈折率(n1)の媒体表面にプリズムパターンを形成後、必要に応じて、硬化後に屈折率がn2となるような溶液状媒体を流し込んで、硬化させればよい。
また、有機電界発光素子(2)の場合であれば、屈折率(n1)の媒体表面にプリズムパターンを形成後、得られた屈折率(n1)の媒体を含むプリズムパターンと透明基板とを貼り合わせることで、プリズムパターンと透明基板とで画された空隙が形成されることでプリズム構造体が形成される。
上記屈折率であると、発光層から発せられた光は途中で全反射することがなく、殆ど全てがプリズムに入射するので、輝度向上が著しいものとなる。
本発明の有機電界発光素子は、前述したプリズム構造体を、有機電界発光素子に組み込んで構成されることが特徴である。
以下、本発明の有機電界発光素子の製造方法として、本発明における最も好適な態様の有機電界発光素子である、有機電界発光素子(2)の製造方法を例に説明する。
製造方法(1)は、一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法において、透明な第一の基材上に、可視部全域の波長で屈折率が1.5以上の媒体を用いて、プリズムパターンを形成する工程(工程1−1)と、プリズムパターンにおけるプリズムの頂点が、透明な第二の基材と当接するように、プリズムパターンと透明な第二の基材とを貼り合わせて、プリズム構造体付き基板を作製する工程(工程1−2)と、プリズム構造体付き基板における第一の基材側の面上に、陽極、有機層、及び陰極を設ける工程(工程1−3)と、を有する有機電界発光素子の製造方法である。
ここで用いられる第一の基材としては、石英ガラス、無アルカリガラス、ソーダライムガラス、又はプラスチックフィルムなどが用いられる。
第一の基材の厚さは、適宜設定することができるが、本発明においては、発光層のプリズム側の面からプリズムの最低面までの距離が100μm以下になることが必須であり、通常、この距離は第一の基材の厚みにより調節される。
工程1−1におけるプリズムパターンの具体的な形成方法は、前記プリズム構造体の作製方法において詳述した内容と同様である。ここで用いられる、可視部全域の波長で屈折率が1.5以上の媒体としては、前記プリズム構造体の作製方法において挙げた樹脂の中から選択される。
工程1−2で用いられる透明な第二の基材としては、上記第一の基材と同様のものを用いることができる。また、プリズムパターンと第二の透明基材との貼り合わせは、光又は熱硬化性樹脂を用いて接着させること等により行うことができる。
陽極、有機層、及び陰極等の詳細、及びその形成方法等については、本発明の有機電界発光素子の説明において例示した各公報等に記載の内容を、本工程においても同様に用いることができる。
製造方法(2)は、一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法において、透明な第一の基材上に、可視部全域の波長で屈折率が1.5以上の媒体用いて、プリズムパターンを形成する工程(工程2−1)と、プリズムパターンにおけるプリズムの頂点が、透明な第二の基材と当接するように、プリズムパターンと透明な第二の基材とを貼り合わせて、プリズム構造体付き基板を作製する工程(工程2−2)と、プリズム構造体付き基板における第一の基材側の面と、第三の基材上に、陽極、有機層、及び光透過性の陰極がこの順に設けられた基板における陰極側の面と、を貼り合わせる工程(工程2−3)と、を有する有機電界発光素子の製造方法である。
工程2−1及び工程2−2は、製造方法(1)における工程1−1及び工程1−2と同様である。
工程2−3では、プリズム構造体付き基板とは別個に、第三の基材上に、陽極、有機層、及び光透過性の陰極がこの順に設けられた基板を作製し、この基板の陰極側の面とプリズム構造体付き基板における第一の基材側の面とが貼り合わされる。
工程2−3における第三の基材としては、上記第一の基材と同様のものを用いることができる。プリズム構造体付き基板と、電極及び有機層が設けられた基板との貼り合わせは、光又は熱硬化性樹脂を用いて接着させること等により行うことができる。
また、陽極、有機層、及び陰極等の詳細、及びその形成方法等については、本発明の有機電界発光素子の説明において例示した各公報等に記載の内容を、本工程においても同様に用いることができる。
第一の基材は、場合によっては除去することも可能である。以下に説明する製造方法(3)及び(4)は、このような態様の製造方法である。これらの方法により得られた有機電界発光素子における層の基本的な構成は、透明基板(第二の基材)/プリズム構造体/電極/有機層/電極、になる。
製造方法(3)は、一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法において、第一の基材上に、可視部全域の波長で屈折率が1.5以上の媒体にを用いて、プリズムパターンを形成する工程(程3−1)と、プリズムパターンにおけるプリズムの頂点が、透明な第二の基材と当接するように、プリズムパターンと第二の透明基材とを貼り合わせた後、第一の基材を除去してプリズム構造体付き基板を作製する工程(工程3−2)と、プリズム構造体付き基板におけるプリズム構造体側の面上に、陽極、有機層、及び陰極を設ける工程(工程3−3)と、を有する有機電界発光素子の製造方法である。
本工程で用いられる第一の基材として、具体的には、例えば、PVAフィルム、ゼラチンフィルム等の水溶性基材、ポリメチルメタクリレートフィルム等の油溶性基材等、溶液処理によって除去可能な基材が挙げられる。
第一の基材の除去の態様としては、例えば、第一の基材がPVAフィルムなど水溶性の基材である場合であれば、プリズムパターンの形成後に第一の基材を水に溶解させて除去するればよい。
製造方法(4)は、一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法において、第一の基材上に、可視部全域の波長で屈折率が1.5以上の媒体を用いて、プリズムパターンを形成する工程(工程4−1)と、プリズムパターンにおけるプリズムの頂点が、透明な第二の基材と当接するように、プリズムパターンと第二の透明基材とを貼り合わせた後、第一の基材を除去してプリズム構造体付き基板を作製する工程(工程4−2)と、プリズム構造体付き基板におけるプリズム構造体側の面と、第三の基材上に、陽極、有機層、及び光透過性の陰極がこの順に設けられた基板における陰極側の面と、を貼りあわせる工程(工程4−3)と、を有する有機電界発光素子の製造方法である。
工程4−1及び工程4−2は、製造方法(3)における工程3−1及び3−2と同様にして行われる。
工程4−3では、プリズム構造体付き基板とは別個に、第三の基材上に、陽極、有機層、及び光透過性の陰極がこの順に設けられた基板を作製し、この基板の陰極側の面とプリズム構造体付き基板におけるプリズム構造体側の面とが貼り合わされる。
工程4−3における第三の基材、プリズム構造体付き基板と、電極及び有機層が設けられた基板との貼り合わせの態様、陽極、有機層、及び陰極等の詳細、及びその形成方法等については、製造方法(2)における工程2−3と同様である。
<有機EL素子の作製>
(シリコーン製プリズムパターンの作製)
Niの表面をダイヤモンドバイトで切り込むことにより、頂角90度、ピッチ10μmのプリズムパターンを有する鋳型を形成した。この上に、シリコーンエラストマーを流し込み、硬化させた後、鋳型よりはずして、シリコーン製プリズムパターンを作成した。
(プリズム構造体の作製)
厚さ70μmのガラス基材(第一の基材)に、UV硬化型エポキシ樹脂を(商品名:OG114、エポキシテクノロジー社製)、硬化後の屈折率は可視部全域に渡って1.5以上)を、(塗布量:12ml/m2の量で塗布した。次いで、上記のシリコーン製プリズムパターンを押し当て、ガラス基板側からUV光(365nm)を1分間照射して樹脂を硬化させた。次いで、シリコーン製プリズムパターンを取り除き、厚さ70μmのガラス基材上に、エポキシ樹脂のプリズムパターンが形成された基材を得た。
まず、有機正孔輸送層として、N,N’−ジナフチル−N,N’−ジフェニルベンジジンを真空蒸着法にて膜厚0.04μmで設けた。さらに、その上に有機発光層としてトリス(8−ヒドロキシキノリノ)アルミニウムを真空蒸着法にて0.06μm厚で設けた。
次いで、有機層の上にパタ−ニングしたマスクを設置し、蒸着装置内でマグネシウム:銀=10:1(モル比)を0.25μm厚で蒸着し、さらに銀を0.3μm厚で蒸着して陰極を設けた。
陽極、陰極よりそれぞれアルミニウムのリ−ド線を出して、実施例1の有機EL素子−Aを作製した。
有機EL素子−Aにおいて、n1/n2は1.5、発光層のプリズム側の面からプリズムの最底面までの距離は約80μmであった。
実施例1において、第一の基材として用いた厚さ70μmのガラス基材の代わりに、厚さ30μmのガラス基材を用いた以外は、実施例1と同様にして、実施例2の有機EL素子−Bを作製した。
有機EL素子−Bにおいて、n1/n2は1.5、発光層のプリズム側の面からプリズムの最底面までの距離は約40μmであった。
厚さ50μmのPVAフィルム(第一の基材)上に、平均粒径が約20nmの酸化ジルコニウム粒子が70%、及びジペンタエリスリトールヘキサアクリレートが30%含まれる溶液状分散物を、22ml/m2の量で塗布した。この上に実施例1で用いたものと同じシリコーン製プリズムパターンを押し当て、PVA側からUV光UV光(365nm)を1分間照射して樹脂を硬化させた。次いで、シリコーン製パターンを取り除き、厚さ50μmのPVAフィルム上にプリズムパターンが形成された基材を得た。。
有機EL素子−Cにおいて、n1は1.7であり、有機発光層であるトリス(8−ヒドロキシキノリノ)アルミニウムとほぼ等しい屈折率となる。また、陽極は、屈折率が約2.0なので、発光層とプリズム構造体との間に存在する層の屈折率は、全て発光層の屈折率以上となる。また、n1/n2は1.7、発光層のプリズム側の面からプリズムの最底面までの距離は約20μmであった。
実施例1において、第一の基材として、厚さ70μmのガラス基材を用いる代わりに、厚さ0.1mmのガラス基材を用いた以外は、実施例1と同様にして、比較例1の有機EL素子−Dを作製した。
有機EL素子−Dにおいて、n1/n2は1.5、発光層のプリズム側の面からプリズムの最底面までの距離は約110μmであった。
実施例1において、第一の基材として、厚さ70μmのガラス基材を用いる代わりに、厚さ0.2mmのガラス基材を用た以外は、実施例1と同様にして、比較例2の有機EL素子−Eを作製した。
有機EL素子−Eにおいて、n1/n2は1.5、発光層のプリズム側の面からプリズムの最底面までの距離は約210μmであった。
実施例1において、第一の基材として、厚さ70μmのガラス基材を用いる代わりに、厚さ0.3mmのガラス基材を用いた以外は、実施例1と同様にして、比較例3の有機EL素子−Fを作製した。
有機EL素子−Fにおいて、n1/n2は1.5、発光層のプリズム側の面からプリズムの最底面までの距離は約310μmであった。
PVAフィルム(第一の基材)上に、実施例3と同様にして、屈折率(n1)が1.7のプリズムパターンを形成後、その上に、硬化後の屈折率(n2)が約1.5となるアクリレート系モノマー(商品名:TB3066、(株)スリーボンド製)を8ml/m2の量で流し込み、UV光照射によって硬化させて、PVAフィルム上にプリズムパターンが形成された基材を得た。
上記により得られたプリズムパターンが形成された基材を、厚さ0.7mmのガラス基板(第二の基材)上に、屈折率(n2)の樹脂で形成された側の面が、第二の基材になるよう貼り合わせた後、PVAを水に溶解させて除去し、プリズム構造体付き基板を得た。
得られたプリズム構造体付き基板における屈折率(n1)の樹脂で形成された側の面(平滑面)の上に、実施例3と同様にして、陽極、有機発光層、及び陰極を設け、比較04の有機EL素子−Gを作製した。
有機EL素子−Gにおいて、n1/n2は約1.1、発光層のプリズム側の面からプリズムの最底面までの距離は約30μmであった。
実施例1において、UV硬化型樹脂として、含フッ素アクリレート系UV硬化型樹脂(硬化後の屈折率1.4)を用いた以外は、実施例1と同様にして、比較例5の有機EL素子−Hを作製した。
有機EL素子−Hにおいて、n1/n2は1.4、発光層のプリズム側の面からプリズムの最底面までの距離は約80μmであった。
実施例1において、プリズム構造体を形成せず、単に0.7mmのガラス基板上に、陽極、有機発光層、及び陰極を設けた以外は、実施例1と同様にして、比較例6の有機EL素子−Iを作製した。
1.輝度の評価
実施例、比較例で得られた素子に直流電圧12Vを印加し、発光させた。有機EL素子−Iの輝度を1として、該素子に対する各素子の輝度を輝度向上度として算出し、輝度の評価とした。結果を下記表1に示す。
2.視認性の評価
視認性の評価は、実施例、比較例で得られた各有機EL素子を用いた表示装置を作製し、画面上に幅200μmの発光線・非発光線の繰り返しパターンを表示し、線画像の視認性を観察することで行った。評価は5点法で表した。本評価において、4点以上である場合は、画面上で7ポイントの文字(アルファベットのHなど)もくっきりと視認できるレベルである。結果を下記表1に示す。
2 有機層
3 発光層
4 電極
5 屈折率(n1)の媒体
6 屈折率(n2)の媒体
7 プリズム構造体
8 透明基板
d 発光層のプリズム側の面からプリズムの最低面までの距離
Claims (10)
- 透明基板と一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層とを有する有機電界発光素子において、透明基板が光の取り出し面側に設けられており、透明基板と光の取り出し面側の電極との間に、屈折率(n1)の媒体を含むプリズムパターンと、屈折率(n2)の媒体を含むプリズムパターンと、を発光層側からこの順に組み合わせてなるプリズム構造体を有し、n1/n2が1.5以上であり、且つ、発光層のプリズム側の面からプリズムの最低面までの距離が、100μm以下である有機電界発光素子。
- 発光層のプリズム側の面からプリズムの最低面までの距離が、50μm以下である請求項1に記載の有機電界発光素子。
- 発光層とプリズム構造体との間に存在する層の屈折率が、全て発光層の屈折率以上であり、且つ、屈折率(n1)が発光層の屈折率以上である請求項1又は2に記載の有機電界発光素子。
- 透明基板と一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層とを有する有機電界発光素子において、透明基板が光の取り出し面側に設けられており、透明基板と光の取り出し面側の電極との間に、可視部全域の波長での屈折率が1.5以上の媒体を含むプリズムパターンと、該プリズムパターン及び透明基板で画された空隙と、を発光層側からこの順に組み合わせてなるプリズム構造体を有し、且つ、発光層のプリズム側の面からプリズムの最低面までの距離が、100μm以下である有機電界発光素子。
- 発光層のプリズム側の面からプリズムの最低面までの距離が、50μm以下である請求項4に記載の有機電界発光素子。
- 発光層とプリズム構造体との間に存在する層の屈折率が、全て発光層の屈折率以上であり、且つ、可視部全域の波長での屈折率が1.5以上の媒体の屈折率が発光層の屈折率以上である請求項4又は5に記載の有機電界発光素子。
- 一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法において、
透明な第一の基材上に、可視部全域の波長で屈折率が1.5以上の媒体を用いて、プリズムパターンを形成する工程と、
プリズムパターンにおけるプリズムの頂点が、透明な第二の基材と当接するように、プリズムパターンと第二の透明基材とを貼り合わせて、プリズム構造体付き基板を作製する工程と、
プリズム構造体付き基板における第一の基材側の面上に、陽極、有機層、及び陰極を設ける工程と、
を有する有機電界発光素子の製造方法。 - 一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法において、
透明な第一の基材上に、可視部全域の波長で屈折率が1.5以上の媒体用いて、プリズムパターンを形成する工程と、
プリズムパターンにおけるプリズムの頂点が、透明な第二の基材と当接するように、プリズムパターンと透明な第二の基材とを貼り合わせて、プリズム構造体付き基板を作製する工程と、
プリズム構造体付き基板における第一の基材側の面と、第三の基材上に、陽極、有機層、及び光透過性の陰極がこの順に設けられた基板における陰極側の面と、を貼り合わせる工程と、
を有する有機電界発光素子の製造方法。 - 一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法において、
第一の基材上に、可視部全域の波長で屈折率が1.5以上の媒体にを用いて、プリズムパターンを形成する工程と、
プリズムパターンにおけるプリズムの頂点が、透明な第二の基材と当接するように、プリズムパターンと透明な第二の基材とを貼り合わせた後、第一の基材を除去してプリズム構造体付き基板を作製する工程と、
プリズム構造体付き基板におけるプリズム構造体側の面上に、陽極、有機層、及び陰極を設ける工程と、
を有する有機電界発光素子の製造方法。 - 一対の電極間に発光層を含む一層以上の有機層を有する有機電界発光素子の製造方法において、
第一の基材上に、可視部全域の波長で屈折率が1.5以上の媒体を用いて、プリズムパターンを形成する工程と、
プリズムパターンにおけるプリズムの頂点が、透明な第二の基材と当接するように、プリズムパターンと透明な第二の基材とを貼り合わせた後、第一の基材を除去してプリズム構造体付き基板を作製する工程と、
プリズム構造体付き基板におけるプリズム構造体側の面と、第三の基材上に、陽極、有機層、及び光透過性の陰極がこの順に設けられた基板における陰極側の面と、を貼りあわせる工程と、
を有する有機電界発光素子の製造方法。
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