JP2005526355A - 電気化学電池用シール - Google Patents
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Abstract
Description
シール部材のなかには、付加的な機能を有するものもある。例えば、電池から内部圧力を放出するための破裂口を有するものがある。また、材料特性のなかには、シール部材がこのような付加的な機能をどれだけ良好に発揮することができるかに影響を及ぼすものがある。
しかしながら、ナイロンは、幾つかの大きな欠点がある。第1に、ナイロンは水分を吸収するため、成形する前に乾燥させる必要がある。また、成形後、ナイロンが水分を吸収する傾向があることにより、得られるシール部材の寸法及び特性も影響を受ける。
電気化学的シール部材用の材料としてのポリスルホンの利用は、ポリスルホンが比較的高価であるため、比較的制限されている。また、ポリスルホンは、水分を吸収する傾向があり、水分が0.02%未満になるまで乾燥しないと、射出成形してシール部材にすることができない。
本発明の別の目的は、電気化学電池に用いる場合のシール特性を改良したシール部材である。
本発明の別の目的は、電池の製造、出荷、蓄電及び使用時の寿命、性能及び信頼性が改良された電気化学電池である。
(1)ASTM D2990により測定すると、1500psiの定荷重下、114°Fで1から1000時間の間で0〜3%の引張クリープ歪と、
(2)ASTM D638により測定すると、100,000〜400,000psiの引張弾性率と、
(3)ASTM E831により測定すると、50%RH、73°Fで0.000010〜0.00020インチ/インチ−°Fの流れ方向の熱膨張係数と、
(4)ASTM D648で測定すると、66psiで200°F〜400°Fの熱変形温度と、
いずれを有することもできる。
(1)ASTM D2990により測定すると、1500psiの定荷重下、114°F、1から1000時間の間で0〜3%の引張クリープ歪と、
(2)ASTM D638により測定すると、50%RH、23℃で120,000〜300,000psiの引張弾性率と、
(3)ASTM E831により測定すると、50%RH、73°Fで0.000020〜0.00060インチ/インチ−°Fの流れ方向の熱膨張係数と、
(4)成形時の乾燥度、66psiで230°F〜400°Fの熱変形温度と、
を有することができる。
本発明者らは、電気化学電池の射出成形熱可塑性シール部材を、30重量%を越えるポリオレフィンマトリクスと少なくとも1つの芳香族官能基を備えた繰返し単位を有する芳香族ポリマーとの混合物で作ると、当業者には明らかであろう上記目的並びに他の目的が達成されることを発見した。1つの実施形態において、熱可塑性材料の66psi(46.4kg/cm2)での熱変形温度は、200°Fより高い。
本発明のシール部材は、集電装置の周りのシール部材の中央ハブが別の構成要素で支持されないアルカリ民生用電池に特に有利である。このような設計の実施例を図3に示す。シール部材32を支持するための内側カバー又はブッシュのような支持構成要素がなく、環境応力により亀裂が生じたり、過剰な引張クリープにより圧縮シールが失われたりすることから、このようなシール設計においては、先行技術のシール部材材料は不適切であることが分かっている。
図5は、非水溶性電解質を有する円筒形電池10を示す。この電池は、内側カバー34と、缶12の開口端部に配置されたシール部材32とを有する。シール部材32は、カバー34の周縁と缶12の内側表面との間で圧縮されて圧縮シールを形成する。この電池には、カバー34の中央部分に別個の圧力緩和機構がある。この圧力緩和機構は、通気ボール46及び通気ブッシュ48を含む。また、通気ブッシュ48は、シール部材としても機能する。通気ブッシュは、任意的に本発明によるシール部材とすることもできる。
また、シール部材の設計は、図1に示すような、圧力緩和機構を含むものとすることもできる。シール部材に用いられる特定の材料は、1つには圧力緩和機構を適切に機能させるのに重要な特性に基づいて選択されることになる。
ポリオレフィンは、以下のモノマー、即ち、エチレン、プロピレン、1−ブテン、1−ペンテン、1−ヘキセン、1−ヘプテン、1−オクテン、1−デセン、1−オクタデセン、3−メチル−1−ブテン、3−メチル−1−ペンテン、4−メチル−1−ペンテン、4−メチル−1−ヘキセン、5−メチル−1−ヘキセン、5−メチル−1−ヘプテン、ビニルシクロヘキサン及びビニルナフタレンの1つ又はこれらの組み合わせに基づくポリマーとすることができる。好ましいポリオレフィンは、ポリプロピレン、ポリエチレン及びポリプロピレン−エチレンコポリマーであるが、ポリプロピレン(例えば、米国デラウェア州ウィルミントン所在のBasell Polyolefinsから入手可能なPRO−FAX(登録商標)6524)が最も好ましい。
芳香族ポリマーは、1種又はそれ以上の種類の芳香族官能基を含む繰返し単位を有するポリマーである。本発明に用いるのに好適な芳香族ポリマーの実施例には、2,6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル、及び2,3,6−トリメチル−1,4−フェニレンエーテルのようなモノマーを有するポリ(フェニレンオキシド);アラミド;ポリ(エーテルエーテルケトン)、ポリ(エーテルケトン)、ポリ(エーテルケトンケトン)及びポリ(アリールエーテルケトン)のようなポリケトン;ポリエーテルスルホン及びポリアリールスルホンのようなポリスルホン;アタクチックポリスチレン及びシンジオタクチックポリスチレンのようなポリスチレン;ポリベンズイミダゾール;ポリイミド;ポリベンゾキサジノン;ポリベンゾチアゾール;ポリベンゾキサゾール;ポリベンズイミダゾール;ポリアリレート;ポリアミド−イミド;ポリエーテルイミド;ポリフェニレンスルフィド;ポリフェニル;ポリキノリン;及びポリキノキサリンが含まれる。
また、ポリ(フェニレンオキシド)も好ましい芳香族ポリマーである。
芳香族ポリマーは、耐衝撃性改良剤とブレンドすることにより改質され、その脆性を低減させて衝撃靭性を高めることができる。
好ましい耐衝撃性改良スチレンポリマーは、米国ミシガン州ミッドランド所在のDow Chemical Companyから販売されているAIM(登録商標)4800の超耐衝撃性ポリスチレンである。これは、ゴム相の組み込みを改良したHIPS様の製品である。AIM(登録商標)4800は、可塑的変形特性が改善されているという点で、耐衝撃性改良GPPS、耐衝撃性改良SPS及び従来のHIPSと異なる。これは、ナイロンと同様の降伏歪及び延性変形を受けることができ、これによって、シール部材に亀裂が入る前に、材料が高度に歪むことができるようになる。
シール部材に望ましい特性を与えるために必要とされる最小量の耐衝撃性改良剤を用いるのが好ましい。例えば、芳香族ポリマーは、1:99〜10:90の耐衝撃性改良剤:芳香族ポリマー重量比で耐衝撃性改良剤とブレンドすることにより改質することが好ましい。
本発明の熱可塑性材料には、任意選択的に相溶化剤を含むことができる。相溶化剤は、ポリオレフィンと芳香族ポリマー相とを共に結び付け、シール部材の射出成形後、シール部材及び使用される電池の耐用年数を通してポリオレフィン中の分散芳香族ポリマーの大きさ、形状及び分配を維持する材料である。ブロックコポリマーは、好ましい相溶化剤である。ブロックの一方の端部はポリオレフィンに可溶性があり、他方の端部は芳香族ポリマーに可溶性がある。
溶融粘度のような溶融流量は、材料がどれだけ容易に鋳型に流れ込むことになるかの指標となる。流量値が大きいほど、射出成形中に容易に流れることになる。電気化学電池用シール部材では、成形温度での溶融流量は、ASTM D3835で測定すると、1g/10分より大きくなければならない。好ましくは、溶融流量は、4g/10分より大きい。成形特性を実質的にポリプロピレンより良好にするためには、溶融流量は少なくとも7、好ましくは少なくとも9g/10分でなければならない。
シール部材において重要となる他の熱可塑性材料特性には、引張クリープ変形、熱膨張係数、引張弾性率、降伏応力、及び熱変形温度が含まれる。
また、特に、内部圧力を緩和するために破裂するように設計されているシール部材では、破断点伸長も重要となる可能性がある。従って、このようなシール部材の破断点の引張伸長は、ASTM D638で測定すると、好ましくは20〜350%、更に好ましくは30〜200%である。破断点の伸長が大きすぎると、シール部材は伸張しすぎる傾向があり、所望の圧力で確実に破裂しないことになる。破断点の伸長が小さすぎると、シール部材の破裂が早すぎることになる。
GPC試験。ゲル透過クロマトグラフ法(GPC)を用いて、水酸化カリウム溶液に暴露した後の試料片の分子量の変化を更に求める。試料の暴露域を集めるために、バーの表面から削り屑を取る。結果は、水酸化カリウム溶液及び高温に暴露しなかった別の組のバーから得られる結果と比較する。
シール部材材料の特性の評価に加え、電気化学電池の成形シール部材を試験することも望ましい。用いる試験は、電池に対する可能性及び必要性によって決まることになる。以下の実施例では、加速蓄電寿命試験を用いる。この試験は、蓄電中の民生用アルカリ電池用シールの有効性を比較的迅速に評価するのに有用であることが分かっている。
図2に示すものと同様の設計である従来の円筒形アルカリZn/MnO2LR6電池を従来の方法で組立てた。正電極には、活性材料として電解質の二酸化マンガン、導電剤として膨張黒鉛を含ませた。負電極には、ゲル化水性水酸化カリウム電解質中に亜鉛粉末を含ませた。ナイロン6,6(米国デラウェア州ウィルミントン所在のDuPont Engineering PolymersからZYTEL(登録商標)101として入手可能)からシール部材を射出成形した。
シール部材がNORYL(登録商標)Extend(商標)7110から射出成形されたことを除けば、比較例1の電池と同じ方法で本発明により電池を作った。これらは、比較例1の電池と同じ方法で試験した。図7に示すように、試験開始後4週間では、電池から測定可能なカリウムのクリープは無く、6週間後では平均は約8μg/電池、9週間では平均285μg/電池であった。シール部材のナイロン6,6を本発明による材料に取り替えると、電池シールの有効性が実質的に改善することになる。
図3に示すものと同様の設計である円筒形アルカリZn/MnO2LR6電池を従来の方法で組立てた。正電極には、活性材料として電解質の二酸化マンガン、導電剤として膨張黒鉛を含ませた。負電極には、ゲル化水性水酸化カリウム電解質中に亜鉛粉末を含ませた。ナイロン6,6(米国デラウェア州ウィルミントン所在のDuPont Engineering PolymersからZYTEL(登録商標)101として入手可能)からシール部材を射出成形した。
電池をナイロンシール部材で閉じてシールした後、比較例1に記載したように、高温高湿度で試験し、電解質がクリープする量及び速度を求めた。60℃90%RHで蓄電すると2週間以内に、シール部材にはハブに亀裂ができて大量の漏れが生じ(量は測定しなかった)、試験を中止した。
シール部材がNORYL(登録商標)Extend(商標)7110から射出成形されたことを除けば、比較例3の電池と同じ方法で本発明により電池を作った。これらは、比較例3の電池と同じ方法で試験した。結果は図8に示す。試験開始後4週間では、電池から測定可能なカリウムのクリープは無く、6週間後では平均は約43μg/電池、10週間では平均143μg/電池であった。図3に示す支持されていないハブシール部材設計を有する電池は、シール部材をナイロン6,6で作ると、シール部材が破損するため民生用途には許容可能でなかったが、シール部材を本発明による材料で作ると性能が改善した。本発明の材料を用いると、ナイロン製では実際的ではない別のシール部材設計を用いることが可能になる。
本発明の実施者及び当業者には、開示した概念の精神から逸脱することなく、本発明に種々の変更形態及び改良形態を作ることができることは理解されるであろう。
12 缶
14 閉じた底部末端
22 正電極
24 セパレータ
26 負電極
28 集電装置
32 シール部材
34 硬質金属カバー
36 円筒形内壁
Claims (29)
- 圧縮シールを形成することができ、射出成形熱可塑性材料を含む電気化学電池用シール部材であって、前記熱可塑性材料が、
前記熱可塑性材料の30重量%を超える量をなすポリオレフィンマトリクスと、
少なくとも1つの芳香族官能基を含む繰返し単位を有する芳香族ポリマーと、
の混合物を含むことを特徴とするシール部材。 - 前記ポリオレフィンが、ポリプロピレン、ポリエチレン、及びポリプロピレン−エチレンコポリマーからなる群から選ばれる少なくとも1つのポリマーであることを特徴とする請求項1に記載のシール部材。
- 前記芳香族ポリマーが、ポリ(フェニレンオキシド)、アラミド、ポリケトン、ポリスルホン、ポリスチレン、ポリベンズイミダゾール、ポリイミド、ポリベンゾキサジノン、ポリベンゾチアゾール、ポリベンゾキサゾール、ポリベンズイミダゾール、ポリアリレート、ポリアミド−イミド、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニル、ポリキノリン及びポリキノキサリンからなる群から選ばれる少なくとも1つのポリマーであることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載のシール部材。
- 前記芳香族ポリマーが、前記ポリオレフィンマトリクス内に分離相を含むことを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載のシール部材。
- 前記芳香族ポリマーが、ポリ(フェニレンオキシド)及びポリスチレンからなる群から選ばれる少なくとも1つのポリマーを含むことを特徴とする請求項3に記載のシール部材。
- 前記芳香族ポリマーが、ポリ(フェニレンオキシド)であることを特徴とする請求項5に記載のシール部材。
- 前記芳香族ポリマーが、耐衝撃性改良剤を含むことを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載のシール部材。
- 前記耐衝撃性改良芳香族ポリマーが、前記ポリオレフィンマトリクス内に分離相を含むことを特徴とする請求項7に記載のシール部材。
- 前記耐衝撃性改良剤が、スチレン/ポリオレフィンブロックコポリマーであることを特徴とする請求項7又は請求項8のいずれかに記載のシール部材。
- 前記熱可塑性材料が更に、相溶化剤を含むことを特徴とする請求項1〜9のいずれか1項に記載のシール部材。
- 前記相溶化剤が、少なくとも1つのブロックを有し、第1のブロック末端が前記ポリオレフィンに可溶性であり、第2のブロック末端が芳香族ポリマーに可溶性であるブロックコポリマーを含むことを特徴とする請求項10に記載のシール部材。
- 前記ポリオレフィンが、前記熱可塑性材料の95重量%以下をなすことを特徴とする請求項1〜11のいずれか1項に記載のシール部材。
- 前記ポリオレフィンが、前記熱可塑性材料の少なくとも40重量%をなすことを特徴とする請求項1〜12のいずれか1項に記載のシール部材。
- 前記芳香族ポリマーが、ポリスチレンを含み、前記ポリオレフィンが、前記熱可塑性材料の少なくとも50重量%をなすことを特徴とする請求項13に記載のシール部材。
- 前記シール材料が、ポリプロピレン及びポリ(フェニレンオキシド)の混合物で作られることを特徴とする請求項1〜14のいずれか1項に記載のシール部材。
- 前記熱可塑性材料の引張クリープ変形が、ASTM D2990により測定すると、1500psiの定荷重下、114°F、1〜1000時間の間で0〜3%であることを特徴とする請求項1〜15のいずれか1項に記載のシール部材。
- 前記熱可塑性材料の引張弾性率が、ASTM D638により測定すると、100,000〜400,000psiであることを特徴とする請求項1〜16のいずれか1項に記載のシール部材。
- 前記熱可塑性材料の引張弾性率が、100,000〜250,000psiであることを特徴とする請求項17に記載のシール部材。
- 前記熱可塑性材料の流れ方向の熱膨張係数が、ASTM E831により測定すると、50%RH、73°Fで0.000010〜0.00020インチ/インチ−°Fであることを特徴とする請求項1〜18のいずれか1項に記載のシール部材。
- 前記熱可塑性材料の66psiでの熱変形温度が、ASTM D648で測定すると、200°F〜400°Fであることを特徴とする請求項1〜19のいずれか1項に記載のシール部材。
- 前記熱可塑性材料の66psiでの熱変形温度が、230°F〜400°Fであることを特徴とする請求項20に記載のシール部材。
- 電気化学電池であって、
開口端部を備えた容器と、
ハウジング内に配置された負電極、正電極及び電解質と、
前記電池を閉鎖するために前記容器の開口端部に配置することにより、前記電極及び電解質を前記容器内にシールする請求項1〜21のいずれか1項に記載されているシール部材と、
を含む電気化学的電池。 - 前記負電極が亜鉛を含み、前記正電極が二酸化マンガンを含み、前記電解質が水酸化カリウムを含むことを特徴とする請求項22に記載の電気化学電池。
- 前記電池が、カバー、集電装置及び接触端子を更に含み、
前記カバーが前記容器の前記開口端部に配置され、
前記集電装置が、前記電極の1つに電気的に連結され、且つ前記シール部材の穿孔を通って延びて前記接触端子に電気的に接続されるようにされ、
前記シール部材が、前記容器と前記カバーとの間に圧縮シールを形成し、前記集電装置の周りに圧縮シールを形成するハブを含む、
ことを特徴とする請求項22又は請求項23に記載の電気化学電池。 - 前記ハブが、前記カバーと前記集電装置との間で圧縮されないことを特徴とする請求項24に記載の電気化学電池。
- 前記容器が、金属容器であることを特徴とする請求項22〜25のいずれか1項に記載の電気化学電池。
- 前記シール部材が、次の特性、即ち、
ASTM D2990により測定すると、1500psiの定荷重下、114°F、1〜1000時間の間で0〜3%の引張クリープ歪と、
ASTM D638により測定すると、50%RH、23℃で120,000〜300,000psiの引張弾性率と、
ASTM E831により測定すると、50%RH、73°Fで0.000020〜0.00060インチ/インチ−°Fの流れ方向の熱膨張係数と、
成形時の乾燥度、66psiで230°F〜400°Fの熱変形温度と、
を有する請求項26に記載の電気化学電池。 - 前記シール部材が、破裂することにより前記電池から内部圧力を放出する圧力緩和機構を更に含み、ASTM D638により測定すると、前記熱可塑性材料の破断点の引張伸長が、20〜350%であることを特徴とする請求項27に記載の電気化学電池。
- 前記シール部材が、圧力緩和機構を含み、ASTM D638により測定すると、破断点の引張伸長が、30〜200%であることを特徴とする請求項28に記載の電気化学的電池。
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