JP2005264062A - 蛍光体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】蛍光体は、一般式が(Ln1−xCex)2O3・wM2O3で表され、Lnがイットリウム(Y)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ランタン(La)およびルテチウム(Lu)の少なくともいずれか1つの元素とし、Mがアルミニウム(Al)およびガリウム(Ga)の少なくともいずれか1つの元素とし、wは1.7以上2.3以下とし、xは0.0005以上0.2以下とする。wを5/3を超えて1.7以上2.3以下とすることにより、従来の蛍光体に比べ、優れた発光輝度をもつ蛍光体となる。
【選択図】なし
Description
これら変換材料としての蛍光体としては、代表的には、希土類・アルミニウム複合酸化物Ln3(Al,Ga)5O12(LnはY、Gd、Tb等の希土類元素)を蛍光体の母体とし、該母体内に発光中心としてのセリウム(Ce)を含有してなるガーネット結晶構造をもつ蛍光体が知られている(例えば、特許文献1参照。)。しかしながら、照明光源としては現状の蛍光灯に比べるとまだ発光輝度が低く、更なる高輝度化が求められている。
そして、wで表されるモル比、すなわちLnで表される元素およびセリウム(Ce)のモル数の和に対するアルミニウムおよびガリウム(Al,Ga)のモル比が、化学量論比である1.6667を超え1.7以上2.3以下であり、xで表されるセリウム(Ce)の割合は、0.0005以上0.2以下であることによって、従来の蛍光体に比べ、優れた発光輝度をもつ蛍光体となる。
しかし、wが1.7未満の場合では、従来からの化学量論比すなわちw=1.6667の蛍光体と比べて顕著な発光輝度の向上はみられない。また、wが2.3を超える場合では、ガーネット結晶相以外の発光に寄与しない結晶相が増加すること等により、発光輝度が低下する。
このため、一般式が(Ln1−xCex)2O3・wM2O3で表され、Lnがイットリウム(Y)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ランタン(La)およびルテチウム(Lu)の少なくともいずれか1つの元素であり、Mがアルミニウム(Al)およびガリウム(Ga)の少なくともいずれか1つの元素である蛍光体において、wは1.7以上2.3以下であり、xは0.0005以上0.2以下であることで、従来の蛍光体より優れた発光輝度をもつ蛍光体が得られる。
そして、wで表されるモル比、すなわちLnで表される元素とセリウム(Ce)のモル数とプラセオジム(Pr)のモル数の和に対するアルミニウムおよびガリウム(Al,Ga)のモル比が、化学量論比である1.6667を超え1.7以上2.3以下であり、xで表されるセリウム(Ce)の割合は、0.0005以上0.2以下であり、yで表されるプラセオジム(Pr)の割合は0.0005以上0.2以下であることによって、従来の蛍光体に比べ、優れた発光輝度をもち、また優れた演色性をもつ蛍光体となる。
しかし、wが1.7未満の場合では、従来からの化学量論比すなわちw=1.6667の蛍光体と比べて顕著な発光輝度の向上はみられない。また、wが2.3を超える場合では、ガーネット結晶相以外の発光に寄与しない結晶相が増加すること等により、発光輝度が低下する。
また、プラセオジム元素を含むことで、蛍光体からの発光において赤色付近の波長成分が増加するため、演色性が向上する。ここで、yが0.005未満の場合では、演色性に寄与するプラセオジムの割合が小さすぎるため、演色性向上の効果がほとんど得られない。また、yが0.2を超える場合では、濃度消光などのため、全体の発光輝度が低下する。
このため、一般式が(Ln1−x−yCexPry)2O3・wM2O3で表され、Lnがイットリウム(Y)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ランタン(La)およびルテチウム(Lu)の少なくともいずれか1つの元素であり、Mがアルミニウム(Al)およびガリウム(Ga)の少なくともいずれか1つの元素である蛍光体において、wは1.7以上2.3以下であり、xは0.0005以上0.2以下であり、yは0.0005以上0.2以下であることで、従来の蛍光体より優れた発光輝度と優れた演色性をもつ蛍光体が得られる。
そして、請求項1または2記載の蛍光体において、さらにwで表されるモル比を1.8以上2.0以下とし、xで表されるセリウムの割合を0.001以上0.15以下とすることによって、従来の蛍光体に比べより優れた発光輝度をもつ蛍光体が得られる。
そして、Lnで表される希土類元素をテルビウム(Tb)とし、Mで表される元素をアルミニウム(Al)とすることにより、従来の蛍光体に比べより優れた発光輝度をもつ蛍光体が得られる。
まず、Lnで表される希土類元素の原料として、例えば酸化イットリウム(Y2O3)、酸化ガドリニウム(Gd2O3)、酸化テルビウム(Tb4O7)、酸化ランタン(La2O3)、酸化ルテチウム(Lu2O3)と、アルミニウム、ガリウムの原料として、例えばアルミナ(Al2O3)、酸化ガリウム(Ga2O3)と、発光中心としてのセリウムやプラセオジムの原料として、例えば酸化セリウム(Ce2O3)や酸化プラセオジム(Pr6O11)と、これにフラックスとしてのフッ素化合物として、例えばフッ化バリウム(BaF2)やフッ化アルミニウム(AlF3)とを、各々所定量用いボールミル等を用いて充分に混合、粉砕する。
得られた蛍光体は、一般式が(Ln1−xCex)2O3・wM2O3または(Ln1−x−yCexPry)2O3・wM2O3で表され、Lnがイットリウム(Y)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ランタン(La)およびルテチウム(Lu)の少なくともいずれか1つの元素であり、Mがアルミニウム(Al)およびガリウム(Ga)の少なくともいずれか1つの元素であり、wは1.7以上2.3以下であり、xは0.0005以上0.2以下であり、yは0.0005以上0.2以下となる。
さらに、アルミニウムおよびガリウムのモル数の合計の比wは、1.7以上2.3以下であるのが好ましく、1.8以上2.0以下がより好ましい。
また、焼成に使用する原料の形態としては上記に例示した酸化物のほかに、各元素の水酸化物、炭酸塩、硝酸塩、硫酸塩、シュウ酸塩、カルボン酸塩等の高温焼成で酸化物に変化する化合物も用いることができる。
この試料1−(4)の蛍光体は、(Tb0.98Ce0.02)2O3・1.8Al2O3で表され、ここでアルミニウムのモル数の比wはw=1.8であり、セリウムの割合xはx=0.02となる。
その結果を、比較例1の輝度を100とした場合の相対輝度として表1に示す。
しかし、試料1−(1)すなわちw=1.68の場合では、比較例1すなわちw=1.6667と比べて発光輝度に顕著な差がみられない。また、試料1−(8)および試料1−(9)すなわちw=2.5および2.6の場合では、発光に寄与しない結晶相が増加すると考えられるため、やはり発光輝度が低下してしまう。
これらの結果より、wが1.7ないし2.3の範囲において、より好ましくはwが1.8ないし2.0の範囲において従来の蛍光体に比べて優れた発光輝度となることがわかる。
この試料2−(1)の蛍光体は、(Tb0.9998Ce0.0002)2O3・1.8Al2O3で表され、ここでアルミニウムのモル数の比wはw=1.8であり、セリウムの割合xはx=0.0002となる。
さらに、試料2−(1)ないし試料2−(8)の各々の比較例として、w=1.6667としたほかは、上記試料2−(1)ないし試料2−(8)と同様の条件で蛍光体を作成し、これを比較例2−(1)ないし比較例2−(8)とした。
これら、得られた試料2−(1)ないし試料2−(8)および比較例2−(1)ないし比較例2−(8)について、実施例1と同様に波長465nmの青色光を照射したときに得られる蛍光の輝度を測定した。その結果を、各々の比較例の輝度を100とした場合の相対輝度として、実施例1の比較例1および試料1−(4)の結果とともに表2に示す。
しかし、試料2−(1)すなわちx=0.0002の場合では、発光中心であるセリウムの割合が小さすぎるため、発光輝度が低下している。また、試料2−(8)すなわちx=0.25の場合では、濃度消光のため、やはり発光輝度が低下している。
これらの結果より、セリウムの割合xが0.0005ないし0.2の範囲において、より好ましくはxが0.001ないし0.15の範囲において各々の比較例の蛍光体に比べて優れた発光輝度となることがわかる。
また、比較のために、試料3−(1)ないし試料3−(8)の各々に対して、wを1.6667としたほかは同様の条件の比較例を、それぞれ比較例3−(1)ないし比較例3−(8)として作成した。
これら得られた試料3−(1)ないし試料3−(8)および比較例3−(1)ないし比較例3−(8)について、実施例1と同様に波長465nmの青色光を照射したときに得られる蛍光の輝度を測定した。その結果を、対応する各々の比較例の輝度を100とした場合の相対輝度として、表3に示す。
また、特に試料3−(7)および試料3−(8)においては、プラセオジム元素を含むため、蛍光体からの発光において赤色付近の波長成分が増加し、演色性が向上した。
なお、これら各試料において、セリウムの割合xを実施例2のように変化させた場合についても、実施例2と同様な結果が得られた。
これら白色系の可視光発光素子は、消費電力が小さく長寿命であるという特徴を活かして画像表示装置や照明装置の発光源として広く利用できる。
Claims (4)
- 一般式が(Ln1−xCex)2O3・wM2O3で表され、Lnがイットリウム(Y)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ランタン(La)およびルテチウム(Lu)の少なくともいずれか1つの元素であり、Mがアルミニウム(Al)およびガリウム(Ga)の少なくともいずれか1つの元素であり、wは1.7以上2.3以下であり、xは0.0005以上0.2以下であることを特徴とした蛍光体。
- 一般式が(Ln1−x−yCexPry)2O3・wM2O3で表され、Lnがイットリウム(Y)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ランタン(La)およびルテチウム(Lu)の少なくともいずれか1つの元素であり、Mがアルミニウム(Al)およびガリウム(Ga)の少なくともいずれか1つの元素であり、wは1.7以上2.3以下であり、xは0.0005以上0.2以下であり、yは0.0005以上0.2以下であることを特徴とした蛍光体。
- wは1.8以上2.0以下であり、xは、0.001以上0.15以下であることを特徴とした請求項1または2記載の蛍光体。
- Lnがテルビウム(Tb)であり、Mがアルミニウム(Al)であることを特徴とした請求項1ないし3記載の蛍光体。
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