JP2005166424A - 燃料電池システム - Google Patents
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Abstract
【課題】起動時のアノード内部での水素と空気の不均一状態を解消し、炭素被毒による電解質膜の劣化を抑制する。
【解決手段】燃料電池スタック1と、燃料電池スタック1のアノード1a出口から排出される排出ガスを外部に排気する水素パージ弁12と、燃料電池スタック1のアノード1a出口から排出される排出ガスの一部を燃料電池スタック1のアノード1a入口へ循環させる水素循環流路9と、起動時に燃料電池スタック1の電力を吸収して燃料電池スタック1の出力電圧を所望の範囲に制御するための負荷13と、燃料電池システム全体の動作を制御するコントローラ15とを備える構成とする。そして、コントローラ15が、起動時には、燃料電池スタック1のアノード1aに供給する水素濃度が徐々に上昇するような制御を行う。
【選択図】図1
【解決手段】燃料電池スタック1と、燃料電池スタック1のアノード1a出口から排出される排出ガスを外部に排気する水素パージ弁12と、燃料電池スタック1のアノード1a出口から排出される排出ガスの一部を燃料電池スタック1のアノード1a入口へ循環させる水素循環流路9と、起動時に燃料電池スタック1の電力を吸収して燃料電池スタック1の出力電圧を所望の範囲に制御するための負荷13と、燃料電池システム全体の動作を制御するコントローラ15とを備える構成とする。そして、コントローラ15が、起動時には、燃料電池スタック1のアノード1aに供給する水素濃度が徐々に上昇するような制御を行う。
【選択図】図1
Description
本発明は、燃料電池システムに関するものであり、特に、起動時の炭素被毒を抑制し燃料電池の寿命を向上するための技術に関する。
近年の環境問題、特に自動車の排出ガスによる大気汚染や二酸化炭素による地球温暖化の問題等に対する対策として、クリーンな排気及び高エネルギ効率を可能とする燃料電池技術が注目を浴びている。燃料電池システムは、燃料となる水素及び空気を燃料電池スタックの水素極(アノード)及び空気極(カソード)に供給して電気化学反応を起こし、化学エネルギを電気エネルギに変換するエネルギ変換システムである。
燃料電池システムの運転開始(起動)に際しては、水素供給手段や空気供給手段から燃料電池スタックに水素や空気の供給を開始し、燃料電池スタックでの発電を開始するが、燃料電池システムの起動時、停止時、及び放置時には、カソード側の電解質膜上で炭素と水が反応して炭素被毒が起こり、電解質膜が劣化するという問題がある。そこで、炭素被毒による電解質膜の劣化を抑制することを目的に、ダミー負荷を利用して燃料電池電圧を所定の範囲に保つことが提案されている(例えば、特許文献1等を参照)。
特許文献1記載の技術では、起動時、水素と空気を供給開始した後に燃料電池電圧がある所定値を超えたらダミー負荷装置を燃料電池に接続し、燃料電池の出力電圧を所望の範囲に保つようにする。そして、燃料電池の出力が所定の値を越えたらダミー負荷装置に代えて通常の負荷を接続する。また、停止時にもダミー負荷装置にて燃料電池の出力電圧を所望の範囲に保つようにし、燃料電池の出力電圧を所望の範囲に保つようにする。燃料電池の出力電圧が所定の値を下回ったら、ダミー負荷を切り離し燃料電池システムを停止する。
特公平7−63020号公報
しかしながら、特許文献1記載の技術では、燃料電池電圧に起因する炭素被毒を抑制することは可能であるものの、炭素被毒の主たる原因であるアノード内での水素と空気の不均一状態、特に水素濃度差が大きな状態を改善することはできず、電解質の劣化を十分に抑制することが難しいという問題がある。
本発明は、以上のような従来技術によって解消することができない課題を解決すべく創案されたものであって、起動時のアノード内部での水素と空気の不均一状態を解消し、炭素被毒による電解質膜の劣化を確実に抑制することが可能で、燃料電池の寿命を向上することが可能な燃料電池システムを提供することを目的とする。
本発明の燃料電池システムは、カソードへの空気の供給及びアノードへの水素の供給により電力を発生する燃料電池と、この燃料電池のアノード出口から排出される排出ガスを外部に排気するパージ弁と、燃料電池のアノード出口から排出される排出ガスの一部を燃料電池のアノード入口へ循環させる循環流路と、起動時に燃料電池の電力を吸収して当該燃料電池の出力電圧を所望の範囲に制御するための負荷と、起動時に燃料電池のアノードに供給する水素濃度が徐々に上昇するように制御する起動制御手段とを備える。
燃料電池のアノード内には、起動時に空気が存在しており、ここに水素を急激に供給すると、入口側が水素、出口側が空気というように、アノード内部で水素と空気の不均一状態が生ずる。このような不均一状態が生ずると、通常のアノード、カソード間の電池反応の他に、炭素被毒の原因となる反応が起こり、例えばカーボン腐食による触媒劣化、電解質劣化が起こる。特に、炭素被毒の原因となる反応は、高電位であるほど加速される。
本発明の燃料電池システムでは、起動時に燃料電池の電力を吸収して当該燃料電池の出力電圧を所望の範囲に制御するための負荷を備えているので、起動時の燃料電池の出力電圧が所定の範囲に維持され、さらに起動制御手段により、起動時には燃料電池のアノードに供給する水素濃度が徐々に上昇するように制御されるので、アノード内部における水素と空気の不均一な分布が解消される。
本発明の燃料電池システムによれば、起動時のアノード内部における水素と空気の不均一な分布を解消することができ、炭素被毒による電解質の劣化を防止し、燃料電池の寿命を向上することが可能である。
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。
本発明を適用した燃料電池システムの主要部分の構成を図1に示す。この燃料電池システムは、図1に示すように、主要な構成要素として、発電を行う燃料電池スタック1と、この燃料電池スタック1に酸化剤である酸素(空気)を供給する空気供給手段、燃料である水素を供給する水素供給手段とを備えている。
燃料電池スタック1は、水素が供給される燃料極(アノード)1aと空気が供給される空気極(カソード)1bとが電解質・電極触媒複合体を挟んで重ね合わされた発電セルが多段積層された構造を有し、電気化学反応により化学エネルギを電気エネルギに変換するものである。各発電セルのアノード1aでは、水素が供給されることで水素イオンと電子とが解離し、水素イオンは電解質を通り、電子は外部回路を通って電力を発生させて、カソード1bにそれぞれ移動する。また、カソード1bでは、供給された空気中の酸素と前記水素イオン及び電子が反応して水が生成され、外部に排出される。
燃料電池スタック1の電解質としては、高エネルギ密度化、低コスト化、軽量化等を考慮して、例えば固体高分子電解質が用いられる。固体高分子電解質は、例えばフッ素樹脂系イオン交換膜等、イオン(プロトン)伝導性の高分子膜からなるものであり、飽和含水することによりイオン伝導性電解質として機能する。
図2は、燃料電池スタック1の内部構造を模式的に示すものであり、金属触媒が担持されアノード1aやカソード1bとして機能する炭素担体が表面に形成された電解質膜1cが、セパレータ1dを介して配列されるとともに、電解質膜1cのアノード1a側に水素が供給されるアノード流路1eが形成されている。また、アノード流路1eの入口側には水素供給マニフォルド1fが、出口側には水素排出マニフォルド1gが設けられ、水素供給手段により供給される水素は、この水素供給マニフォルド1fから燃料電池スタック1内に供給され、アノード流路1eを通流することでアノード1aに供給される。その後、水素排出マニフォルド1gを通して燃料電池スタック1の外部に排出される。電解質膜1cのカソード1b側には、前記アノード流路1eと直交してカソード流路1hが形成され、カソード1bに空気が供給される。カソード流路1hにも、空気供給マニフォルド及び空気排出マニフォルドが設けられるが、ここでで図示は省略する。
空気供給手段は、外気を吸入し燃料電池スタック1のカソード1bに空気を圧送するためのコンプレッサ2や、空気供給流路3、カソード排ガスを排出するための空気排気流路4を有している。そして、この空気供給手段では、コンプレッサ2により取り込まれた空気が空気供給流路3に送り込まれ、燃料電池スタック1のカソード1bへと供給されるようになっている。また、燃料電池スタック1で消費されなかった酸素及び空気中の他の成分は、空気排気流路4から排出される。
水素供給手段は、例えば、図示しない水素タンク等の水素供給源や、水素供給流路5、水素調圧弁6、圧力センサ7、水素排気流路8及び水素循環流路9を有しており、水素循環系には水素循環ポンプ10が配設され、水素供給流路5と水素循環流路9との合流位置にはミキサ11が配設されている。そして、この水素供給手段では、水素供給源から供給される水素ガスが、水素調圧弁6で減圧され、水素供給流路5を通って燃料電池スタック1のアノード1aに送り込まれるようになっている。燃料電池スタック1では供給された水素ガスが全て消費されるわけではなく、残った水素ガス(燃料電池スタック1のアノード1aから排出される排出ガス)は、水素循環流路9を通って水素循環ポンプ10により循環され、ミキサ11により新たに水素供給源から供給される水素ガスと混合されて、再び燃料電池スタック1のアノード1aに供給されるようになっている。
また、燃料電池スタック1のアノード1aの出口側、すなわち水素排気流路8の水素循環流路9が分岐される部分の下流位置には、水素パージ弁12が設けられている。水素を循環利用する燃料電池システムでは、水素の循環によって水素循環流路9内には窒素やCO等の不純物が蓄積して水素分圧が降下していくため、燃料電池スタック1の効率が低下することが懸念される。そこで、不純物濃度が高くなった場合や、燃料電池システム起動時には、水素パージ弁12を開放して水素循環流路9内のガスをパージすることで、水素循環流路9内から不純物を除去し、以上のような問題を解消するようにしている。
また、燃料電池スタック1には、起動時に当該燃料電池スタック1の電力を吸収して、燃料電池スタック1の出力電圧を所望の範囲に制御するための負荷13が、DC−DCコンバータ14を介して接続されている。
さらに、燃料電池システムは、当該燃料電池システム全体の動作を制御するコントローラ15を有している。具体的には、DC−DCコンバータ14、コンプレッサ2、水素調圧弁6、水素循環ポンプ10、水素パージ弁12等の各部の動作は、コントローラ15が圧力センサ7等の各種センサからの情報に基づいて制御する。また、このコントローラ15は、本発明に特徴的な起動制御手段として機能する。
以上のように構成される燃料電池システムにおいて、起動時には、燃料電池スタック1のアノード1a内に空気が入り込んでおり、ここに水素を供給すると、図3に示すように、アノード1aの入口側には水素が、出口側には酸素が偏在した状態となる。このような状態になると、先ず、燃料電池スタック1のアノード1aの入口側では、下記式(1),(2)のような水素の供給による通常の電池反応が起こる。
H2 → 2H++2e− (アノード側) ・・・(1)
O2+4H++4e− → 2H2O (カソード側) ・・・(2)
このとき、アノード1a側の空気が偏在する部分では、前記アノード側の反応で生じた電子の移動及びプロトンH+の移動により、下記式(3)のような反応が起こる。
O2+4H++4e− → 2H2O (カソード側) ・・・(2)
このとき、アノード1a側の空気が偏在する部分では、前記アノード側の反応で生じた電子の移動及びプロトンH+の移動により、下記式(3)のような反応が起こる。
O2+4H++4e− → 2H2O (アノード側) ・・・(3)
同時に、カソード1b側では、アノード1a側の空気が偏在する部分に対応する領域において、前記アノード側1aへのプロトンH+の移動及び前記カソード側での反応のための電子の移動のために、下記式(4)の反応が起こる。
同時に、カソード1b側では、アノード1a側の空気が偏在する部分に対応する領域において、前記アノード側1aへのプロトンH+の移動及び前記カソード側での反応のための電子の移動のために、下記式(4)の反応が起こる。
C+2H2O → CO2+4H++4e− (カソード側) ・・・(4)
この電解質膜上での炭素と水の反応が炭素被毒であり、電解質膜1cが劣化するという問題がある。そこで、本発明を適用した燃料電池システムでは、コントローラ15が、起動時には燃料電池スタック1のアノード1aにおいて水素の濃度が徐々に上昇するように制御し、このような水素と空気の偏在を抑え、式(4)に示す反応を抑制するようにしている。
この電解質膜上での炭素と水の反応が炭素被毒であり、電解質膜1cが劣化するという問題がある。そこで、本発明を適用した燃料電池システムでは、コントローラ15が、起動時には燃料電池スタック1のアノード1aにおいて水素の濃度が徐々に上昇するように制御し、このような水素と空気の偏在を抑え、式(4)に示す反応を抑制するようにしている。
以下、本発明を適用した燃料電池システムにおいて、起動時に実行されるコントローラ15による動作制御について説明する。
燃料電池システムの起動時には、先ず、水素パージ弁12を開く。次いで、水素循環ポンプ10を駆動する。このとき、長期放置後の起動時では、燃料電池スタック1のアノード1a内に空気が入り込んでいるので、循環されるのは空気のみということになる。続いて、水素供給源からの水素供給を開始する。ミキサ11では水素供給源から供給された水素と水素循環流路9から供給された排出ガスとが混合され、希釈された水素が燃料電池スタック1のアノード1aへと供給される。アノード1aに水素が供給されると、燃料電池スタック1には電圧が発生する。このとき、電圧が所定値を超えないように、DC−DCコンバータ14で電力を取出し、負荷13で消費する。その結果、燃料電池スタック1のアノード1aの出口には、入口で供給されたよりも水素濃度が低下したガスが排出されることになる。この排出ガスは、再度水素循環流路9を通り、ミキサ11に供給されて、水素を希釈することに使われる。
以下、図4のフローチャートを参照しながら、燃料電池システムの起動時にコントローラ15により実行される動作制御について、より具体的に説明する。
先ず、ステップS110において、水素パージ弁12を開く。次いで、ステップS120において、水素循環ポンプ10を駆動する。これは、水素供給に先立ち、アノード1a系に流れを生じさせるためである。
その後、ステップS130で水素供給源からの水素供給を開始し、ステップS140でタイマのカウントを開始する。このタイマのカウント値は、アノード1a系が水素に置き換わったことや、何らかの異常が生じていることを検出するのために用いる。
ステップS150では、燃料電池スタック1の出力電圧を監視し、出力電圧が所定値V1(例えば、0.2V/セル)以上になったかどうかを判定する。そして、燃料電池スタック1の出力電圧が所定値V1以上となった段階で、次のステップS160へと処理を移行する。一方、燃料電池スタック1の出力電圧が所定値V1未満の場合は、ステップS210でタイマカウント値が所定値T1(例えば30秒)に達したと判定されるまで燃料電池スタック1の出力電圧の監視が継続され、燃料電池スタック1の出力電圧が所定値V1未満のままでタイマカウント値が所定値T1に達した場合には、何らかの異常が生じたと判断してステップS220へ処理を移行する。そして、ステップS220において、所望の異常処理、例えばステップS130で開始した水素供給源からの水素供給を停止する処理等を行う。
ステップS160では、DC−DCコンバータ14を用いて燃料電池スタック1から電力を取り出す。ここで燃料電池スタック1から取り出した電力は、負荷13で消費される。そして、ステップS170でタイマカウント値が所定値T2(例えば60秒)に達したかどうかを判定し、タイマカウント値が所定値T2に達した段階で、ステップS180において、水素循環ポンプ10を停止する。ここで、所定値T2としては、アノード1a系が水素に置き換わるまでの時間を予め測定しておき、その値を用いるようにすればよい。
本発明を適用した燃料電池システムでは、起動時にコントローラ15が以上の処理を行う結果、燃料電池スタック1のアノード1aに供給される水素濃度は、図5に示すように徐々に上昇し、図3に示したような水素と空気の不均一な分布を生じることなく、アノード1a内の水素濃度を高めていくことができる。
図6に、本発明を適用した場合(=水素供給前に水素循環ポンプをONさせる場合)と、適用しなかった場合(=水素供給前に水素循環ポンプをONさせない場合)の燃料電池電圧の計測結果を示す。この図6に示す測定結果から、本発明を適用することによって、本発明を適用しない場合に比べて初期の電圧の立ち上がりが急峻になり、アノード1a内部でのガス流速が高くなっていることが分かる。このことは、早期にアノード1a内部が均一に水素で満たされた状態となっていることを示している。
以上の説明からも明らかなように、本発明を適用した燃料電池システムでは、起動時にコントローラ15の制御によってアノード1aに希釈された水素を供給し、ここでの水素濃度が徐々に上昇するようにしているので、アノード1a内部において水素と空気が不均一に分布することを防止することができる。
また、水素を希釈するガスとして、アノード1aからの排出ガスを利用することで、希釈用のガス供給装置や希釈用ガス流量制御装置等の特別な装置を設けなくても、アノード1aに供給する水素濃度を徐々に上昇させることができる。
さらに、この燃料電池システムによれば、循環流路に取り付けた循環装置(水素循環ポンプ10)により排出ガスをアノード1aの入口供給することで、起動時用に新たに装置を追加することなく通常時の発電に用いる装置のみで本発明を実施できるという利点も有する。
さらにまた、水素の供給に先立ち水素循環ポンプ10を駆動することで、水素供給前にアノード1a内部に流れを発生させ、空気と水素の混合度合いをより均一にすることができる。また、流速が上昇するので、早期にアノード1a内部を水素で充満させることができる。
1 燃料電池スタック
1a アノード
1b カソード
1c 電解質膜
9 水素循環流路
10 水素循環ポンプ
11 ミキサ
12 水素パージ弁
13 負荷
14 DC−DCコンバータ
15 コントローラ
1a アノード
1b カソード
1c 電解質膜
9 水素循環流路
10 水素循環ポンプ
11 ミキサ
12 水素パージ弁
13 負荷
14 DC−DCコンバータ
15 コントローラ
Claims (6)
- カソードへの空気の供給及びアノードへの水素の供給により電力を発生する燃料電池と、
前記燃料電池のアノード出口から排出される排出ガスを外部に排気するパージ弁と、
前記燃料電池のアノード出口から排出される排出ガスの一部を燃料電池のアノード入口へ循環させる循環流路と、
起動時に前記燃料電池の電力を吸収して当該燃料電池の出力電圧を所望の範囲に制御するための負荷と、
起動時に前記燃料電池のアノードに供給する水素濃度が徐々に上昇するように制御する起動制御手段とを備えることを特徴とする燃料電池システム。 - 前記循環流路により循環される排出ガスにより前記燃料電池のアノード入口に供給される水素が希釈されることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池システム。
- 前記循環流路に、前記排出ガスを前記燃料電池のアノード入口へ循環させる循環装置が設けられていることを特徴とする請求項2に記載の燃料電池システム。
- 前記循環装置が循環ポンプであることを特徴とする請求項3に記載の燃料電池システム。
- 前記起動制御手段は、起動時に前記燃料電池への水素供給に先立ち前記循環装置による循環を開始させることを特徴とする請求項3又は4に記載の燃料電池システム。
- 前記燃料電池のアノード及びカソードは、炭素担体及び金属触媒により構成され、電解質膜表面に形成されていることを特徴とする請求項1乃至5の何れかに記載の燃料電池システム。
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