JP2005158703A - リチウムポリマー電池及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】 電解質に溶剤を使用することなく形成し、電池性能(導電性、充放電特性等)に優れ、更に電気化学素子用固体電解質としての使用において機械的強度、更には高温域での機械特性にも優れたリチウムポリマー電池及びその製造方法を提供すること。
【解決手段】 硬化性オリゴマー(A)、エチレン性不飽和単量体(B)、電解質塩(C)及び、親水性を有する酸化ケイ素(D)を含むリチウムイオン導電性組成物[I]から得られる硬化被膜からなる固体電解質を正極と負極との間に挟持してなるリチウムポリマー電池及びその製造方法。
Description
従来、電解質に用いられている樹脂として、アルキレンオキサイド基を有したポリエーテル共重合体などが知られていた(例えば、特許文献1参照。)。又、ウレタン(メタ)アクリレート系化合物と特定構造の重合性モノマーを含有してなる架橋型高分子のマトリクス成分と電解質塩からなる高分子固体電解質も提案されている(例えば、特許文献2参照。)。
又、上記特許文献2の開示技術は、電解質に溶剤を使用しない方法として有用であり、電池性能も良好であるが、近時の高度な要求性能に対して更なる向上が求められるとともに、高分子固体電解質の機械的強度や、高温域での機械特性においてもまだまだ満足のいくものではなく、更なる改良が求められている。
そこで、本発明ではこのような背景下において、電解質に溶剤を使用することなく形成し、電池性能(導電性、充放電特性等)、機械的強度及び高温域での機械特性に優れたリチウムポリマー電池及びその製造方法を提供することを目的とする。
又、ウレタン(メタ)アクリレート系化合物(A1)が、一般式(1)で示される化合物である場合は、ポリオールとして上記ポリオールの中でもジオールのものが選択される。
又、ウレタン(メタ)アクリレート系化合物(A1)が、一般式(1)で示される化合物である場合は、ポリイソシアネートとして上記ポリイソシアネートの中でもジイソシアネートのものが選択される。
〔ここで、R1は水素又はメチル基、R2は水素、炭素数1〜18の直鎖又は分岐のアルキル基、k、l、mはいずれも整数であり、k+l+m≧1である。尚、一般式中、括弧内はブロック共重合体又はランダム共重合体のいずれでもよい。〕
炭素数1〜18の直鎖又は分岐のアルキル基としては、メチル、エチル、n−プロピル、イソプロピル、n−ブチル、イソブチル、sec−ブチル、t−ブチル、ペンチル、ヘキシル、オクチル、ノニル、デシル、ウンデシル、ドデシル、テトラデシル、ヘキサデシル、オクタデシル等が例示される。
一般式(4)で表される重合性モノマー以外のエチレン性不飽和単量体は、リチウムイオン導電性オリゴマー組成物に対して20重量%未満であることが好ましい。
本発明において、かかる親水性を有する酸化ケイ素は微粒子であることが好ましく、かかる粒径は、1μm以下であることが機械的強度向上の点で好ましい。より好ましい粒径は7〜500nmであり、特には7〜40nmである。
又、親水性を有する酸化ケイ素(D)の微粒子の含有量は、硬化性オリゴマー(A)とエチレン性不飽和単量体(B)の合計100重量部に対して0.5〜100重量部、より好ましくは3〜50重量部、特に好ましくは10〜50量部、更には15〜30重量部が好ましい。かかる親水性を有する酸化ケイ素(D)が0.5重量部未満では機械的強度の向上効果及び耐熱性の点で劣り、100重量部を越えると逆に柔軟性不良となり好ましくない。
又、硬化を促進するために活性光線照射を行った後、加熱することも好ましい。
これらの活性光線照射により重合し、硬化させる場合は、光重合開始剤をリチウムイオン導電性組成物[I]の重合性成分〔硬化性オリゴマー(A)及びエチレン性不飽和単量体(B)〕100重量部に対して0.3重量部以上、特には0.5〜5重量部含有させることが好ましい。積算照射量や光重合開始剤が共に少ない場合はフィルムの強度が保てず、また多すぎてもそれ以上の効果は認められず好ましくない。
又、熱により重合し、硬化させる場合は、熱重合開始剤をリチウムイオン導電性組成物[I]の重合性成分〔硬化性オリゴマー(A)及びエチレン性不飽和単量体(B)〕100重量部に対して、0.1〜5重量部、特には0.3〜1重量部含有させることが好ましい。
又、光及び熱を併用して重合し、硬化させる場合は、上記の光重合開始剤と上記熱重合開始剤を併用することが好ましい。
更に、本発明では、リチウムイオン導電性組成物[I]に親水性を有する酸化ケイ素(D)の微粒子を配合しているため、イオン導電性の低下を招かずに、固体電解質膜の機械的強度や、耐熱性を高めることができ、電極間のショートを抑制する働きもある。更には、高温域での機材特性に優れるため高温安定性にも優れた効果を発揮するものである。
セパレータとしては、電解質溶液のイオン移動に対して低抵抗であるものが用いられ、例えば、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエステル、ポリテトラフルオロエチレン、ポリビニルアルコール、エチレン−酢酸ビニル系共重合体ケン化物等の1種以上の材質から選ばれる微多孔膜、不織布又は織布が挙げられ、短絡を完全に防止することができる。本発明の高分子固体電解質そのものにセパレータとしての機能を持たせる場合はこれらは不要である。
本発明の二次電池の正極活物質としては、無機系活物質、有機系活物質、これらの複合体が例示できるが、無機系活物質あるいは無機系活物質と有機系活物質の複合体が、特にエネルギー密度が大きくなる点から好ましい。
かかる硬化被膜を形成させる場合には、イオン導電性ポリマーは必ずしも必要ではなく、適宜選択される。
先ず、Li箔(負極)上にリチウムイオン導電性組成物[I]を塗工し、次にUV光照射及び/又は加熱により被膜を硬化させる。次に、複合正極を該硬化被膜に貼合わせて、電池を得ることができる。但し、これに限定されるものではなく、上記の通り、複合正極にリチウムイオン導電性組成物[I]を塗工し、UV光照射及び/又は加熱により被膜を硬化させ、次に負極を該硬化被膜に貼合わせる、或いは、負極及び複合正極のいずれにもそれぞれリチウムイオン導電性組成物[I]を塗工し、UV光照射及び/又は加熱により被膜を硬化させ、次に負極上及び複合正極上の硬化被膜同士を貼合わせるなどして、電池を得ることもできる。
これにより、従来のバッチ式、例えば、ロール状に保管された複合正極、或いは負極を一旦ロール状から巻きだし所定の大きさにカットした上で、その上に電解質層となる所定サイズのフィルムを積層し両極を貼り合わせるといった方法に比べて、複合正極或いは負極の巻きだしから電解質の塗工、硬化、両極の接合と連続したライン上で行うことができ、複合正極や負極などの製造時におけるクラックの発生が無くなるなど、各工程での製造管理が容易になるのである。
固体電解質−負極接合体と複合正極との接合、固体電解質−正極接合体と負極との接合、或いは固体電解質−正極接合体と固体電解質−負極接合体との接合に当たっては、加熱圧着により行うことが好ましい。
参考例1
撹拌機、温度計、冷却管及び空気ガス導入管を装備した反応容器に乾燥空気ガスを導入させた後、イソホロンジイソシアネート(デグサ・ヒュルス社製、「VESTANAT IPDI」)160部、エチレンオキサイド/プロピレンオキサイドブロックポリエーテルポリオール(旭電化工業社製、「CM−211」、重量平均分子量約2100)755部を仕込み、70℃に昇温後、2−ヒドロキシエチルアクリレート85部、ハイドロキノンモノメチルエーテル0.4部、及びジブチルチンジラウレート(東京ファインケミカル社製、「LIOI」)0.1部の混合液体を3時間かけて均一滴下し、反応を行った。滴下完了後、約5時間反応を続けた後、IR測定の結果によりイソシアネートの消失を確認し反応を終了し、ウレタンアクリレート(A1)を得た(固形分:99.8%、数平均分子量:4300)。
尚、上記の数平均分子量はGPC測定(ポリスチレン基準)により測定したものである。
撹拌機、温度計、冷却管及び空気ガス導入管を装備した反応容器に乾燥空気ガスを導入させた後、イソホロンジイソシアネート(デグサ・ヒュルス社製、「VESTANAT IPDI」)170部、エチレンオキサイド/プロピレンオキサイドランダムポリエーテルポリオール(旭電化工業社製、「PR−2008」、重量平均分子量約2000)741部を仕込み、70℃に昇温後、2−ヒドロキシエチルアクリレート89部、ハイドロキノンモノメチルエーテル0.4部、及びジブチルチンジラウレート(東京ファインケミカル社製、「LIOI」)0.1部の混合液体を3時間かけて均一滴下し、反応を行った。滴下完了後、約5時間反応を続けた後、IR測定の結果によりイソシアネートの消失を確認し反応を終了し、ウレタンアクリレート(A1)を得た(固形分:99.8%、数平均分子量:2700)。
撹拌機、温度計、冷却管及び空気ガス導入管を装備した反応容器に乾燥空気ガスを導入させた後、イソホロンジイソシアネート(デグサ・ヒュルス社製、「VESTANAT IPDI」)97部、エチレンオキサイド/プロピレンオキサイドランダムポリエーテルポリオール(旭電化工業社製、「PR−3007」、重量平均分子量約3000)870部を仕込み、70℃に昇温後、2−ヒドロキシエチルアクリレート33部、ハイドロキノンモノメチルエーテル0.4部、及びジブチルチンジラウレート(東京ファインケミカル社製、「LIOI」)0.1部の混合液体を3時間かけて均一滴下し、反応を行った。滴下完了後、約5時間反応を続けた後、IR測定の結果によりイソシアネートの消失を確認し反応を終了し、ウレタンアクリレート(A1)を得た(固形分:99.8%、数平均分子量:7000)。
撹拌機、温度計、冷却管及び空気ガス導入管を装備した反応容器に乾燥空気ガスを導入させた後、ヘキサメチレンジイソシアネート(武田薬品工業社製、「タケネート700」)72部、エチレンオキサイド/プロピレンオキサイドランダムポリエーテルポリオール(旭電化工業社製、「PR−3007」、重量平均分子量約3000)850部を仕込み、70℃に昇温後、ポリエチレングリコールモノアクリレート(日本油脂社製、「AE−200」)78部、ハイドロキノンモノメチルエーテル0.4部、及びジブチルチンジラウレート(東京ファインケミカル社製、「LIOI」)0.1部の混合液体を3時間かけて均一滴下し、反応を行った。滴下完了後、約5時間反応を続けた後、IR測定の結果によりイソシアネートの消失を確認し反応を終了し、ウレタンアクリレート(A1)を得た(固形分:99.8%、数平均分子量:6800)。
撹拌機、温度計、冷却管及び空気ガス導入管を装備した反応容器に乾燥空気ガスを導入させた後、ヘキサメチレンジイソシアネートの3量体(旭化成社製、「デュラネートTPA−100」)177部、ポリエチレングリコールモノメチルエーテル(日本油脂社製、「ユニオックスM−1000」、重量平均分子量約1000)634部を仕込み、70℃に昇温後、ポリエチレングリコールモノアクリレート(日本油脂社製、「AE−400」)189部、ハイドロキノンモノメチルエーテル0.4部、及びジブチルチンジラウレート(東京ファインケミカル社製、「LIOI」)0.1部の混合液体を3時間かけて均一滴下し、反応を行った。滴下完了後、約5時間反応を続けた後、IR測定の結果によりイソシアネートの消失を確認し反応を終了し、ポリイソシアネート誘導体(A2)を得た(固形分:99.8%、数平均分子量:4000)。
(1)固体電解質−負極接合体の作製
LiN(CF3SO2)2(C)(5部)及びLiBF4(C)(10部)、をメトキシポリエチレングリコールモノアクリレート(B)(37部)に溶解した後、該溶解液28.1部に、参考例1のウレタンアクリレート(A1)(80部)、光重合開始剤としての1−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製、「イルガキュア184」;3部)、親水性を有する酸化ケイ素(D)(粒径12nm)(日本アエロジル社製、「アエロジル200」10部を添加混合し、リチウムイオン導電性組成物[I](光重合性溶液)を調製した。
次に、これを大気中にてワイヤーバーにて厚さ100μmのリチウム箔からなる負極上に塗布し、高圧水銀灯にて照射量500mJ/cm2で照射し、厚さ10μmの硬化被膜を形成し、固体電解質−負極接合体を作製した。
(2)正極の作製
Li0.33MnO2粉末1.0g、ケチェンブラック0.15gを十分に混合した。次に、エチレンオキシド(88mモル%)と2−(2−メトキシエトキシ)エチルグリシジルエーテル(12モル%)の共重合体0.10g、LiN(CF3SO2)20.033gをアセトニトリルに溶解させた。Li0.33MnO2及びケチェンブラック混合粉末に前記アセトニトリル溶液を加え、乳鉢でよく混合し、正極スラリーを得た。これを大気中にワイヤーバーを用いて厚さ20μmアルミニウム電解箔上に塗布し、100℃15分間乾燥させて膜厚30μmの複合正極を作製した。
得られた正極と固体電解質−負極接合体とを熱圧着により貼り合わせ、電池セルに封入して本発明のリチウムポリマー電池を作製した。
充放電試験は計測器センター製の充放電測定装置を用いて、0.1mA/cm2の電流で電圧2Vから3.5Vまで充電し、10分間の休止後、0.1mA/cm2の電流で電池電圧が2Vまで放電し、この充放電を繰り返した。この時の初期と100サイクル目の容量維持率(%)を測定し、充放電特性の評価とした。
又、アイティー計測制御社製の粘弾性測定装置で30℃及び150℃の貯蔵弾性率を測定し、機械的強度の評価とした。
実施例1において、参考例1のウレタンアクリレート(A1)を参考例2〜4のウレタンアクリレート(A1)に変更した以外は同様に行い、リチウムポリマー電池を作製し、同様の評価を行った。
実施例1において、参考例1のウレタンアクリレート(A1)を、参考例1のウレタンアクリレート(A1)と参考例5のポリイソシアネート誘導体(A2)を重量比4:1で混合して用いた以外は同様に行い、リチウムポリマー電池を作製し、同様の評価を行った。
実施例1において、参考例1のウレタンアクリレート(A1)を65部とし、電解液(E)としてのエチレンカーボネート15部を用いた以外は同様に行い、リチウムポリマー電池を作製し、同様の評価行った。
実施例1において、親水性を有する酸化ケイ素(D)として(粒径30nm)(日本アエロジル社製、「アエロジル50」)10部を用いた以外は同様に行い、リチウムポリマー電池を作製し、同様の評価を行った。
実施例1において、親水性を有する酸化ケイ素(D)として(粒径7nm)(日本アエロジル社製、「アエロジル300」)10部を用いた以外は同様に行い、リチウムポリマー電池を作製し、同様の評価を行った。
実施例8において、親水性を有する酸化ケイ素(D)として(粒径7nm)(日本アエロジル社製、「アエロジル300」)20部を用いた以外は同様に行い、リチウムポリマー電池を作製し、同様の評価を行った。
実施例8において、親水性を有する酸化ケイ素(D)として(粒径7nm)(日本アエロジル社製、「アエロジル300」)30部を用いた以外は同様に行い、リチウムポリマー電池を作製し、同様の評価を行った。
(1)固体電解質−正極接合体の作製
Li0.33MnO2粉末1.0g、ケチェンブラック0.15gを十分に混合した。次に、エチレンオキシド(88mモル%)と2−(2−メトキシエトキシ)エチルグリシジルエーテル(12モル%)の共重合体0.10g、LiN(CF3SO2)20.033gをアセトニトリルに溶解させた。Li0.33MnO2及びケチェンブラック混合粉末に前記アセトニトリル溶液を加え、乳鉢でよく混合し、正極スラリーを得た。これを大気中にワイヤーバーを用いて厚さ20μmアルミニウム電解箔上に塗布し、100℃15分間乾燥させて膜厚30μmの複合正極を作製した。
次に、LiN(CF3SO2)2(C)(5部)及びLiBF4(C)(10部)を、メトキシポリエチレングリコールモノアクリレート(B)(37部)に溶解した後、該溶解液28.1部に、参考例1のウレタンアクリレート(A1)(80部)、光重合開始剤としての1−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製、「イルガキュア184」;3部)、親水性を有する酸化ケイ素(D)(粒径12nm)(日本アエロジル社製、「アエロジル200」)10部を添加混合し、リチウムイオン導電性組成物[I](光重合性溶液)を調製し、これを大気中にてワイヤーバーにて厚さ30μmの複合正極上に塗布し、高圧水銀灯にて照射量500mJ/cm2で照射し、厚さ10μmの硬化被膜を形成し、固体電解質−正極接合体を作製した。
得られた固体電解質−正極接合体とリチウム箔とを熱圧着により貼り合わせ、電池セルに封入して本発明のリチウムポリマー電池を作製した。
得られたリチウムポリマー電池について、上記と同様の評価を行った。
(1)固体電解質−負極接合体の作製
LiN(CF3SO2)2(C)(5部)及びLiBF4(C)(10部)、を、メトキシポリエチレングリコールモノアクリレート(B)(37部)に溶解した後、該溶解液28.1部に、参考例1のウレタンアクリレート(A1)(80部)、光重合開始剤としての1−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製、「イルガキュア184」;3部)、親水性を有する酸化ケイ素(D)(粒径12nm)(日本アエロジル社製、「アエロジル200」)10部を添加混合し、リチウムイオン導電性組成物[I](光重合性溶液)を調製し、これを大気中にてワイヤーバーにて厚さ100μmのリチウム箔からなる負極上に塗布し、高圧水銀灯にて照射量500mJ/cm2で照射し、厚さ10μmの硬化被膜を形成し、固体電解質−負極接合体を作製した。
(2)固体電解質−正極接合体の作製
Li0.33MnO2粉末1.0g、ケチェンブラック0.15gを十分に混合した。次に、エチレンオキシド(88mモル%)と2−(2−メトキシエトキシ)エチルグリシジルエーテル(12モル%)の共重合体0.10g、LiN(CF3SO2)20.033gをアセトニトリルに溶解させた。Li0.33MnO2及びケチェンブラック混合粉末に前記アセトニトリル溶液を加え、乳鉢でよく混合し、正極スラリーを得た。これを大気中にワイヤーバーを用いて厚さ20μmアルミニウム電解箔上に塗布し、100℃15分間乾燥させて膜厚30μmの複合正極を作製した。
次に、LiN(CF3SO2)2(C)(5部)及びLiBF4(C)(10部)、を、メトキシポリエチレングリコールモノアクリレート(B)(37部)に溶解した後、該溶解液28.1部に、参考例1のウレタンアクリレート(A1)(80部)、光重合開始剤としての1−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン(チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製、「イルガキュア184」;3部)、親水性を有する酸化ケイ素(D)(粒径12nm)(日本アエロジル社製、「アエロジル200」)10部を添加混合し溶解して、リチウムイオン導電性組成物[I](光重合性溶液)を調製し、これを大気中にてワイヤーバーにて厚さ30μmの複合正極上に塗布し、高圧水銀灯にて照射量500mJ/cm2で照射し、厚さ10μmの硬化被膜を形成し、固体電解質−正極接合体を作製した。
得られた固体電解質−負極接合体と固体電解質−正極接合体とを熱圧着により貼り合わせ、電池セルに封入して本発明のリチウムポリマー電池を作製した。
得られたリチウムポリマー電池について、上記と同様の評価を行った。
実施例1において、親水性を有する酸化ケイ素(D)を配合しなかった以外は同様に行い、リチウムポリマー電池を作製し、同様の評価を行った。
Claims (12)
- 硬化性オリゴマー(A)、エチレン性不飽和単量体(B)、電解質塩(C)及び親水性を有する酸化ケイ素(D)を含むリチウムイオン導電性組成物[I]から得られる硬化被膜からなる固体電解質を正極と負極との間に挟持してなることを特徴とするリチウムポリマー電池。
- リチウム箔からなる負極上に、硬化性オリゴマー(A)、エチレン性不飽和単量体(B)、電解質塩(C)及び親水性を有する酸化ケイ素(D)を含むリチウムイオン導電性組成物[I]から得られる硬化被膜を形成してなる固体電解質−負極接合体に、複合正極を接合してなることを特徴とする請求項1記載のリチウムポリマー電池。
- 複合正極上に、硬化性オリゴマー(A)、エチレン性不飽和単量体(B)、電解質塩(C)及び親水性を有する酸化ケイ素(D)を含むリチウムイオン導電性組成物[I]から得られる硬化被膜を形成してなる固体電解質−正極接合体に、リチウム箔からなる負極を接合してなることを特徴とする請求項1記載のリチウムポリマー電池。
- リチウム箔からなる負極上に、硬化性オリゴマー(A)、エチレン性不飽和単量体(B)、電解質塩(C)及び親水性を有する酸化ケイ素(D)を含むリチウムイオン導電性組成物[I]から得られる硬化被膜を形成してなる固体電解質−負極接合体と、複合正極上に、硬化性オリゴマー(A)、エチレン性不飽和単量体(B)、電解質塩(C)及び親水性を有する酸化ケイ素(D)を含むリチウムイオン導電性組成物[I]から得られる硬化被膜を形成してなる固体電解質−正極接合体とを、固体電解質面同士が接するように接合してなることを特徴とする請求項1記載のリチウムポリマー電池。
- 硬化性オリゴマー(A)として、分子末端がいずれも(メタ)アクリロイル基であるウレタン(メタ)アクリレート系化合物(A1)及び/又は分子末端の少なくとも1つが(メタ)アクリロイル基でかつ残りが炭化水素基であるポリイソシアネート系誘導体(A2)を用いることを特徴とする請求項1〜4いずれかに記載のリチウムポリマー電池。
- リチウムイオン導電性組成物[I]から得られる硬化被膜の厚みが、5〜100μmであることを特徴とする請求項1〜5いずれかに記載のリチウムポリマー電池。
- リチウムイオン導電性組成物[I]が、更に電解液(E)を含有することを特徴とする請求項1〜6いずれかに記載のリチウムポリマー電池。
- リチウム箔からなる負極上に、溶媒を含まずかつ硬化性オリゴマー(A)、エチレン性不飽和単量体(B)、電解質塩(C)及び親水性を有する酸化ケイ素(D)を含むリチウムイオン導電性組成物[I]を塗工した後硬化して、リチウムイオン導電性硬化被膜からなる固体電解質−負極接合体を形成する工程、正極材料を導電性金属板に塗布して複合正極を形成する工程、固体電解質−負極接合体と複合正極を接合する工程を含むことを特徴とするリチウムポリマー電池の製造方法。
- 正極材料を導電性金属板に塗布して複合正極を形成する工程、複合正極上に硬化性オリゴマー(A)、エチレン性不飽和単量体(B)、電解質塩(C)及び親水性を有する酸化ケイ素(D)を含むリチウムイオン導電性組成物[I]を塗工した後硬化して、リチウムイオン導電性硬化被膜からなる固体電解質−正極接合体を形成する工程、固体電解質−正極接合体とリチウム箔からなる負極を接合する工程を含むことを特徴とするリチウムポリマー電池の製造方法。
- 正極材料を導電性金属板に塗布して複合正極を形成する工程、複合正極上に硬化性オリゴマー(A)、エチレン性不飽和単量体(B)、電解質塩(C)及び親水性を有する酸化ケイ素(D)を含むリチウムイオン導電性組成物[I]を塗工した後硬化して、リチウムイオン導電性硬化被膜からなる固体電解質−正極接合体を形成する工程、リチウム箔からなる負極上に、溶媒を含まずかつ硬化性オリゴマー(A)、エチレン性不飽和単量体(B)、電解質塩(C)及び親水性を有する酸化ケイ素(D)を含むリチウムイオン導電性組成物[I]を塗工した後硬化して、リチウムイオン導電性硬化被膜からなる固体電解質−負極接合体を形成する工程、固体電解質−負極接合体と固体電解質−正極接合体とを、固体電解質面同士が接するように接合する工程を含むことを特徴とするリチウムポリマー電池の製造方法。
- 正極及び負極の製造がそれぞれ連続して行われ、引き続いて両極の接合が連続して行われることを特徴とする請求項8〜10いずれかに記載のリチウムポリマー電池の製造方法。
- リチウムイオン導電性組成物[I]が更に電解液(E)を含有することを特徴とする請求項8〜11いずれかに記載のリチウムポリマー電池の製造方法。
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