JP2004515641A - 炭化水素画分、エタノール、水、および、窒素含有界面活性剤およびアルコールを含む添加物を含有するマイクロエマルジョン燃料 - Google Patents
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Abstract
Description
(技術分野)
本発明は、液体炭化水素画分、エタノールおよび乳化および可溶化の能力を有する添加剤を含有するマイクロエマルジョンと称される、均質な液相を有する水性燃料組成物に関する。
【0002】
(背景技術)
再生不可能なエネルギー源である鉱物油への依存度を削減するために、例えば内燃機関用の燃料として使用するための混合組成物が開発されている。これらの燃料組成物の大部分において、炭化水素画分の一部は含水エタノールまたは無水エタノールにより置き換えられている。ディーゼル油および無水エタノールは、混合すると溶液を形成するが、極めて少量でも水が存在すれば炭化水素相とエタノール/水相に分離する。より低温においては、相分離の傾向が本質的に増大する。したがって、燃料が曝露される可能性のある温度範囲全体に渡り均質な液相で燃料を維持することが重要である。
【0003】
数年の間、水性エタノールおよび炭化水素を含有する混合燃料の安定性を向上させる多くの方法が提案されている。すなわち、EP−A1−89147号は液体炭化水素、エタノールおよび水、および、乳化剤としてポリエーテルポリスチレンブロック共重合体を含むマクロエマルジョンを開示している。しかしながら、このようなエマルジョンの安定性は限定されており、僅かな分離であっても内燃機関の起動時または運転時に攪乱を生じさせ、あるいは、例えば燃焼時に一酸化炭素および酸化物質の発生を増大させる場合がある。
【0004】
EP−A1−475620号は炭化水素画分、水および任意によりエタノールも含有するマイクロエマルジョンディーゼル燃料を開示している。水相と炭化水素画分との間にマイクロエマルジョンを形成するために、親水性の界面活性剤および親油性の界面活性剤の混合物、特にスルホネートとエトキシレートの混合物を添加している。この燃料は大量の界面活性剤を必要とし、さらに、温度変化の影響をむしろ受け易い。
【0005】
Derwentのアブストラクト、受託番号1983−19166K、week 8308、58008793は、エタノールおよび炭化水素燃料油を含有する混合燃料中に、オクタノールおよびデカノール等のC3以上の高級1価アルコールの使用を記載している。これらのアルコールは広い温度範囲に渡りマイクロエマルジョンを形成できる高い能力を有するが、得られる燃料は潤滑性が低く、腐食作用を有する。
【0006】
米国特許第4504276号において、炭化水素液体中のメタノールまたはエタノールの乳化に適する界面活性剤組成物が記載されており、該界面活性剤組成物は、i)ブロックまたはグラフト共重合体、およびii)脂肪族アミノ化合物と長鎖脂肪族カルボン酸との塩の混合物である。混合物15〜18中、塩は炭素原子8〜18個の範囲内の脂肪族基を有するアミノ化合物を含有する。しかしながら、混合物1〜18のいずれかが乳化剤として使用されている全ての実施例において、マクロエマルジョンが形成され、保存により分離する。
【0007】
ブラジル国特許出願第PI9804481−8号は、湿度および分散水に対する耐性を改善し、安定性を向上させるための混合エタノール炭化水素燃料用添加剤組成物を記載している。該添加剤組成物は
a)炭素原子12〜20個の脂肪酸と、
b)特定のポリアミンと、
c)ポリオキシアルキレングリコールの特定の脂肪族エステルと、
d)親水性および親油性の部位を含有する特定の化合物と、
e)特定のセタン指数活性化物質、
とからなる種類より選択される少なくとも2種の90〜100%の化合物を含む。実施例中の混合燃料はマクロエマルジョンであると思われる。
【0008】
(発明の開示)
上記した従来技術の燃料組成物の難点は、均質な液相を有する燃料組成物、すなわち、
a)沸点が130〜425℃の範囲内にある70〜95重量%、好ましくは75〜92重量%の炭化水素画分と、
b)2〜25重量%、好ましくは5〜15重量%のエタノールと、
c)0.002〜1.2重量%、好ましくは0.002〜0.8重量%、最も好ましくは0.005〜0.4重量%の水と、
d)0.2〜25重量%、好ましくは0.5〜15重量%の添加物であって、
i)次式
【0009】
【化9】
【0010】
(式中、Aは炭素原子2〜3個のアルキレンオキシ基であり、nは0〜4であり、pは2〜3の数であり、mは0〜3であり、
Rは炭素原子8〜22個、好ましくは12〜20個の脂肪族基またはアシル基であるか、または、R2O(A)nR3基であり、ここでR2は炭素原子8〜22個の脂肪族基であり、R3はCpH2p基であり、ここでpは上記意味を有するか、または、CH2CH(OH)CH2基であり、Aおよびnは上記意味を有し、
Yは炭素原子1〜4個のアルキル基または(A)nH基であり、ここでAおよびnは上記意味を有し、
Bは→O基であり、vは0または1であるが、ただし、vが1である場合はYは水素ではあり得ず、Xは下記基
【0011】
【化10】
【0012】
ここで、A、pおよびnは上記意味を有し、rは0〜2であるが、ただし、mが0である場合は、rは0でなければならず、式1の全てのnの合計が0〜5である)の5〜100重量%、好ましくは5〜90重量%、最も好ましくは10〜50重量%の窒素含有界面活性剤、および
ii)次式
【0013】
【化11】
【0014】
(式中、Rは炭素原子5〜24個の炭化水素基)の0〜95重量%、好ましくは10〜95重量%、最も好ましくは50〜90重量%のアルコールを含む添加物とを含有するマイクロエマルジョンにより本質的に回避できることが今回知見された。
【0015】
本発明の燃料組成物は広範な温度領域で安定しており、液体炭化水素画分、エタノールおよび水の混合物が、低温であっても、均質な相であるマイクロエマルジョンとして存在する。従って、組成物は層分離の危険性を伴うことなくその温度領域内で長期間に渡り保存することができる。液体炭化水素画分、エタノールおよび水の混合物はマイクロエマルジョンの形態であって、マクロエマルジョンの形態ではないため、米国特許第4504276号に記載のブロックまたはグラフト重合体等の安定化重合体を添加する必要はない。組成物は燃料、特に広範な温度変化に付される場合が非常に多い内燃機関の燃料として使用してよい。
【0016】
例えば、多くの場合、5℃または0℃までのマイクロエマルジョンの存在で十分であるが、炭化水素、エタノールおよび水のマイクロエマルジョンは−20℃より遥かに低温で安定させることができる。また、本発明の組成物は優れた抗腐食および潤滑特性を有し、これらの特性はディーゼルエンジン試験でも確認されている。その特性は、窒素原子を介して例えばディーゼルエンジン内の金属表面に弱く結合している窒素含有界面活性剤の存在に依存していると考えられている。次に界面活性剤の疎水性部分が潤滑性および腐食防止特性を付与することができる。
【0017】
添加剤は炭化水素画分、エタノールおよび水の間に透明な溶液(マイクロエマルジョン)を形成するための良好な能力を有している。高温において、例えば、5℃〜25℃において、マイクロエマルジョンを達成するために必要とされる添加剤の量はエタノールおよび水の量と比較して少ない。より低い温度、例えば−5℃〜−25℃においては、添加剤を増量しなければならないか、あるいは、その代わりに、エタノールおよび/または水の量を減少させなければならない。
【0018】
好適な式1の界面活性剤は、次式
【0019】
【化12】
【0020】
および/または
【0021】
【化13】
【0022】
(式中、Rは炭素原子8〜22個の脂肪族基であり、Aは炭素原子2〜3個のアルキレンオキシ基であり、pは2または3であり、mは0〜3であり、nは0〜4であり、全てのnの合計は0〜5であり、rは1または2である)のアミン界面活性剤、または、次式
【0023】
【化14】
【0024】
(式中、Rは炭素原子8〜22個を有する脂肪族基であり、R1およびR2は炭素原子1〜4個を有するアルキル基または炭素原子2〜4個を有するヒドロキシアルキル基である)のアミンオキシド界面活性剤、または、式1a、式1bまたは式1cにおいて定義した界面活性剤のいずれか1つの混合物である。
【0025】
他の式1の好適な界面活性剤は、次式
【0026】
【化15】
【0027】
(式中、Rは炭素原子8〜22個の脂肪族基であり、R3、A、n、pおよびmは式1と同様の意味を有する)のエーテルアミン界面活性剤である。
【0028】
さらに他の好適な式1の界面活性剤は、次式
【0029】
【化16】
【0030】
(式中、Rは炭素原子8〜22個のアシル基であり、mは0〜2であり、nは0〜2の数であり、全てのnの合計は0〜2であり、Aおよびpは式1と同様の意味を有する)のアミド界面活性剤である。好ましくは、pは3であり、mは1である。
【0031】
本発明によれば、種々のグループの化合物を好ましく組み合わせることが多い。すなわち、式2のアルコールと式1の窒素含有界面活性剤、例えば式1a、式1b、式1c、式1dまたは式1eの界面活性剤等との組み合わせは、試験において、高い安定化作用を示している。好ましくは、組成物を基にして、式2のアルコール量は、10〜95重量%、より好ましくは50〜90重量%であり、式1の窒素含有界面活性剤量は5〜90重量%、好ましくは10〜50重量%である。このような組み合わせの例としては、Rが好ましくは炭素原子8〜13個の脂肪族基である式2のアルコールと、mが0であり、Rが炭素原子16〜20個の脂肪族基であり、Σnが1〜5である式1aの化合物、rが1である式1bの化合物、またはnが0であり、R3がC3H6である式1dの化合物との組み合わせである。
【0032】
式2のアルコールはアルキル置換フェノール類、例えば、オクチルフェノール、ジオクチルフェノール、ノニルフェノールおよびジノニルフェノールであり得る。環境上の理由により、脂肪族基を含有するアルコールが好ましい。脂肪族基は、通常は、炭素原子5〜22個、好ましくは8〜14個を有する。
【0033】
Rが脂肪族基である式2の好適なアルコールとしては、n−オクタノール、イソオクタノール、2位で分枝鎖となっている第1アルコール、例えば2−エチルヘキサノール、2−プロピルヘプタノールおよび2−ブチルオクタノール、デカノール、ドデカノール、メチル分枝C9−C13アルコール、パーム脂肪族アルコール、ナタネ脂肪族アルコール、ココナッツ脂肪族アルコールおよび牛脂アルコールが挙げられる。式1a、式1b、式1cおよび式1dの化合物において、R基は上記脂肪族アルコールから誘導した脂肪族基、オレイル、2−エチルヘキシル、イソオクチル、n−オクチル、n−デシル、2−プロピルヘプチル、2−ブチルオクチルおよび炭素原子9〜13個を有するメチル置換アルキル基であり得る。式1eにおけるアシル基は、脂肪酸または合成の酸から誘導したアシル基であることが適しており、例えば、デカン酸、ドデカン酸、パーム脂肪酸、ココナッツ脂肪酸、ナタネ脂肪酸および牛脂脂肪酸である。
【0034】
式1において、符号mおよびrは、好ましくはそれぞれ0または1、および1である。符号nは、mが0でありそしてRが炭素原子8〜14個の脂肪族基である場合は、好ましくは0である。mが1〜3、rが1〜2、Rが炭素原子15〜22個、好ましくは16〜20個の脂肪族基である場合は、全てのnの合計が好ましくは1〜5である。アルキレンオキシ基Aは、好ましくはエチレンオキシであるが、A基の1つ以上がプロピレンオキシ基であることにより化合物または混合物のHLB価を調節してもよい。
【0035】
必須成分のほかに、組成物は他の従来の添加剤、例えば、腐食防止剤、粘度改善剤、潤滑性改善剤、セタン価上昇剤、表面張力低減剤、および、点火改善剤並びに他の可溶化剤も含有してよい。過酸化物の存在もまた本発明の組成物の安定性に影響する。
【0036】
(発明を実施するための最良の形態)
本発明を以下の実施例によりさらに説明する。
【0037】
(実施例)
本発明の燃料組成物並びに多くの比較燃料組成物を、ディーゼル燃料として用いるのに適する炭化水素画分、水性エタノールおよび乳化可溶化補助剤を混合することにより製造した。配合した添加剤は以下に示す通りである。
【0038】
【表1】
【0039】
(実施例1)
0.04重量%の水を含有する水性アルコール、沸点範囲が180℃〜295℃の炭化水素画分および添加剤を混合することにより燃料組成物を調製した。炭化水素画分、純エタノール、水および添加物の量は表2に示す通りである。燃料組成物の白濁点を測定した。得られた結果も表2に示す。
【0040】
【表2】
【0041】
得られた結果から、本発明の組成物1〜9が極めて低温においても、均質で安定な相を炭化水素画分、エタノールおよび水との間に形成したことは明らかである。それゆえ、これらの組成物はディーゼル燃料として使用するのに好適である。
【0042】
(実施例2)
実施例1と同様にして、多くの組成物を試験することにより、ディーゼル燃料として使用する場合の適性を評価した。これらの組成物中に使用した炭化水素画分は沸点範囲が159〜360℃であり、白濁点が炭化水素画分の沈殿により−12℃であった。試験した組成物および得られた結果を以下の表3に示す。
【0043】
【表3】
【0044】
得られた結果から、本発明の添加剤の存在により0℃未満で均質な相が形成されることが明らかである。炭化水素画分が−12℃で沈殿を形成するため、この方法では−12℃より低温で水およびエタノールの存在に応じた実際の白濁点を測定することはできない。
【0045】
(実施例3)
実施例1の炭化水素画分を基剤とする燃料組成物を以下の表4に従って調製した。種々の組成物の白濁点を測定し、得られた結果も表4に示した。
【0046】
【表4】
【0047】
試験より、燃料組成物は0℃までの温度でマイクロエマルジョンを形成する能力を有することが明らかである。より少量のアルコールの添加により、白濁点を本質的に低下させることができる。
【0048】
(実施例4)
本発明の燃料組成物を、1%含水エタノールを用いて調製した。炭化水素画分は実施例1と同様であった。組成物およびその白濁点を以下の表5に示す。
【0049】
【表5】
【0050】
試験より、約0.1%の水含有量および10%を僅かに超えるエタノール含有量で、燃料組成物は5℃までの温度でマイクロエマルジョンとして存在することが明らかである。
【0051】
(実施例5)
本発明の燃料組成物を、2%含水水性アルコールを用いて調製した。炭化水素画分は実施例1と同様であった。組成およびその白濁点を以下の表6に示す。
【0052】
【表6】
【0053】
結果より、水量を増量したところ白濁点が顕著に上昇したことが明らかである。
【0054】
(実施例6)
実施例1または実施例2の炭化水素画分および0.07重量%含水エタノールを含有する5種の燃料組成物を調製し、その潤滑特性をASTM D 6079−99に従って、高周波レシプロ装置(HFFR)により評価した。組成および得られた結果を以下の表7に示す。
【0055】
【表7】
【0056】
得られた結果は、本発明の燃料組成物41および42が優れた潤滑特性を有することを明らかに示す。
Claims (10)
- 均質な液相を含む組成物であって、
a)沸点が130〜425℃の範囲内にある70〜95重量%の炭化水素画分と、
b)2〜25重量%のエタノールと、
c)0.002〜1.2重量%の水と、
d)0.2〜25重量%の添加物であって、
i)次式
Rは炭素原子8〜22個、好ましくは12〜20個の脂肪族基またはアシル基であるか、または、R2O(A)nR3基であり、ここでR2は炭素原子8〜22個の脂肪族基であり、R3はCpH2p基であり、ここでpは上記意味を有するか、または、CH2CH(OH)CH2基であり、Aおよびnは上記意味を有し、
Yは炭素原子1〜4個のアルキル基または(A)nH基であり、ここでAおよびnは上記意味を有し、
Bは→O基であり、vは0または1であるが、ただし、vが1である場合はYは水素ではあり得ず、Xは下記基
ii)次式
- 添加剤が式2のアルコールを10〜95%含有することを特徴とする、請求項1に記載の組成物。
- 式2におけるRが炭素原子8〜14個の脂肪族基であることを特徴とする、請求項1または2に記載の組成物。
- 式1の界面活性剤が次式
- i)請求項1に記載の式1の5〜90重量%の界面活性剤と、
ii)請求項1に記載の式2の10〜95重量%のアルコールとを含有する添加剤の、乳化剤および可溶化剤としての使用。 - i)およびii)の量がそれぞれ10〜50重量%、50〜90重量%である、請求項7に記載の使用。
- i)請求項1に記載の式1の5〜90重量%の界面活性剤と、ii)請求項1に記載の式2の10〜95重量%のアルコールとを含有することを特徴とする、乳化剤および可溶化剤としての使用に好適な添加剤。
- i)およびii)の量がそれぞれ10〜50重量%、50〜90重量%であることを特徴とする、請求項9に記載の添加剤。
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