JP2004506512A - 様々なｔｆｃ膜からの液状物質を混合するプロセス及び装置 - Google Patents

Abstract

膜処理のためのプロセス装置は、液体を膜に供給する。一次膜は、供給液を、一次膜残留物と一次膜透過水とに分離する。一次膜残留物は、補助一次膜または二次膜に供給される。一次膜残留物は、二次膜によって、二次膜残留物と二次膜透過水とに分離される。二次膜残留物は、処分されても良く、あるいは、補助二次膜に供給されても良い。二次膜残留物が補助二次膜に供給されると、二次膜残留物は、補助二次膜残留物と補助二次膜透過水とに分離される。一次膜透過水と、二次膜透過水と、全ての補助一次膜透過水及び補助二次膜透過水とを混合することにより、液状物質が形成される。

Description

【０００１】
（技術分野）
本発明は、一般に、膜技術を使用して水を処理することにより供給液の構成物質を分離するプロセス及び装置に関する。特に、本発明は、第２の透過率を有する１または複数の第２の膜処理ユニットと連続的（直列）に接続され且つ第１の透過率を有する１または複数の第１の膜処理ユニットを使用して、水溶液を浄化・混合することにより、所望の混合生成水すなわちその味覚特性が向上するように改質された生成水を形成するプロセス及び装置に関する。
【０００２】
（背景技術）
本明細書及び請求の範囲を良く理解できるように、用語を以下のように定義する。
【０００３】
薄膜複合膜（ＴＦＣ）プロセス：供給液を残留物と透過水とに分離する薄膜複合膜によって液体の浄化を行なう。
【０００４】
残留物：膜によって保持される供給液の部分。
【０００５】
透過水：膜を通過する供給液の部分。
【０００６】
ナノ濾過（ＮＦ）：ＮＦ膜による液体の濾過。このような膜は、通常、イオン選択膜であり、供給液の全モル濃度及び膜の化学的性質に応じた様々な割合でイオンを退ける。また、このような濾過膜は、一般に、孔径が０．０００７Φｍから０．００７Φｍであり、このような孔径は、１４０Åから１５０００Åの範囲の分画分子量値に対応している。
【０００７】
逆浸透（ＲＯ）：殆どの可溶性イオンを退ける半透膜に溶液を通して、残留物内の所望の可溶性種及び不溶性種を集める液体分離プロセス。このような膜は、０Åから３００Åの分画分子量値に対応する０Φｍから０．００１５Φｍの範囲のサイズのイオンを透過させることができる。水を溶媒とする溶液のＲＯ分離により、一般に、殆どのイオンが除去された水だけから成る透過水が得られる。
【０００８】
透過性溶質：使用される膜を通過することができる液体中に分散する物質。このような物質は、電解質、非電解質、コロイド分散、粒子であっても良い。
【０００９】
供給液：一連の膜処理ユニットの初めに供給される液体。このような液体は、溶質が溶解している或は溶解していない溶液であっても良い。膜処理前に不溶解材料を濾過する必要がある場合もある。
【００１０】
硬さ（硬度）：マグネシウムとＣａＣＯ_３で表わされるカルシウム塩とを合わせた濃度。
【００１１】
アルカリ性（アルカリ度）：ＣａＣＯ_３としての炭酸塩、重炭酸塩、水酸化物の割合。
【００１２】
供給液が膜処理ユニットに供給されると、供給液は、残留物と透過水とに分離される。透過水は、処理ユニット内に収容された膜を通過する液体の部分である。透過水中には、透過性の溶質が含まれている。使用される膜を通過することができない溶質、すなわち、非透過溶質は、残留物中に保持される。
【００１３】
溶質が透過できるか透過できないかは、使用される膜の種類によって決まる。分子サイズに基づいて溶質を除去する特定の膜が使用されても良い。透過率が大きくなるにつれて、すなわち、孔径が大きくなるにつれて、透過できる溶質の割合も大きくなる。また、その電荷に基づいて溶質を除去するイオン選択膜を使用しても良い。
【００１４】
逆浸透プロセスによる分離、特に、逆浸透によって水を浄化して飲むことができる水すなわち飲料水を生成することが知られている。Ｋａｗａｓｈｉｍａらに対して付与された米国特許第５，２３８，５７４号は、複数の逆浸透膜ユニットを使用して塩水（海水）を処理する装置を開示している。しかしながら、これらのタイプの膜システムの欠点は、これらのシステムがその味覚特性を受け入れられない高品質な生成水を形成するという点である。これらの受け入れることができない味覚特性は、そのような逆浸透膜システムによって生成された透過水のアルカリ性レベルが低くなる傾向があり、溶解塩のレベルが著しく低下するために生じる。その結果、生成水の味が悪くなったり、生成水の味が単調になったりする。
【００１５】
逆浸透によって生成された生成水の味覚特性の質の悪さは、２つの知られた後濾過混合方法によって解消することができる。第１の方法では、供給液すなわち未処理水の一部が透過水と混合され、所望のアルカリ性レベル及び溶解塩レベルを有する生成水が形成される。この方法の欠点は、混合に必要な未処理水の量を常に調整しなければならないという点である。供給水量の定常的な調整を行なう理由は、供給水の化学的な特性及び圧力が常に変化するためである。また、未処理水を生成水に戻すと、供給水から望ましくない物質を除去するという膜処理の利点が減少してしまう。
【００１６】
第２の方法では、透過水にミネラルが付加されて、所望の味覚特性が得られる。この後者の方法は、コストが高く、効率が悪いため、望ましくない。その後、膜処理は、最初の段階で存在するミネラルを除去してしまう。
【００１７】
したがって、本発明の第１の目的は、供給液を処理して、所望の特定の物理的特性を有する液状物質を生成し、味覚を向上させることができる改良されたプロセス及び装置を提供することである。
【００１８】
本発明の第２の目的は、供給液の一部を透過水と混合させることなく供給液を処理して、所望の特定の物理的特性を有する液状物質を生成することができる改良されたプロセス及び装置を提供することである。
【００１９】
本発明の更なる目的は、ミネラルを透過水に導入することなく膜処理によって飲料水を処理して、所望の味覚特性を有する液状物質を生成することができる改良されたプロセス及び装置を提供することである。
【００２０】
本発明の他の目的は、配置可能な異なる透過率すなわち孔隙率を有する膜処理を使用して飲料水を処理することにより、供給液の化学的特性とは無関係に、所望の特定の化学的特性を有する液状混合物を生成することができる改良されたプロセス及び装置を提供することである。
【００２１】
（発明の要約）
前述した目的は、供給液を膜処理して液状物質を形成する本発明のプロセス及び装置によって満たされ、あるいは、達成される。本発明のシステムにおいては、少なくとも２つの異なるタイプの膜が使用される。各タイプは異なる透過性を有している。２つのタイプの透過水が混合されることにより、所望の水質を有する処理液状物質が生成される。第１のタイプの残留物が第２のタイプに供給される液体である場合、第１のタイプの膜ユニットの透過水は、第２のタイプよりも固体含有量が高い。
【００２２】
より具体的には、液状物質を生成するため、一般的に、まず、水道水等の水溶液が一次膜タイプに供給される。一次膜は、供給液を、一次膜によって保持される一次膜残留物と、一次膜透過水とに分離する。その後、一次膜残留物は、二次膜タイプに供給される。二次膜は、一次膜残留物を、二次膜によって保持される二次膜残留物と、二次膜透過水とに分離する。一次膜透過水と二次膜透過水とを混合することにより、最終的な液状物質が形成される。
【００２３】
好ましい実施形態において、一次膜は、二次膜よりも質が悪い水を生成する。これは、透過可能な一次膜の透過水の溶質濃度が、透過可能な二次膜の透過水の溶質濃度よりも高いためである。したがって、最終的な液状物質は、２つの異なるレベルの膜処理生成物から成る混合物である。このようにして、未処理の水を導入することなく、また、ミネラルを補給することなく、飲料水の味を調整することができる。
【００２４】
他の実施形態では、一次膜と連続的（直列）に接続される１または複数の補助一次膜が付加されており、また、二次膜と連続的（直列）に接続される１または複数の補助二次膜が付加されている。この場合、一次膜残留物は第１の補助一次膜に供給され、第１の補助一次膜によって形成された残留物は、第２の補助一次膜に供給される。最後の補助一次膜によって形成された残留物は、その後、供給液として二次膜に供給される。二次膜によって形成された二次膜残留物は、収集されて処分されても良く、あるいは、１または複数の補助二次膜に供給されても良い。二次膜残留物が補助二次膜に供給される場合、二次膜残留物（あるいは、先行する補助二次膜からの残留物）は、補助二次膜残留物と、補助二次膜透過水とに分離される。
【００２５】
一次膜透過水及び補助一次膜によって形成される全ての透過水を、二次膜透過水及び補助二次膜によって形成される全ての透過水と混合させることにより、生成水が形成される。
【００２６】
（本発明の実施の最良の形態）
図１には、供給液を膜分離して液状物質を形成する装置が概略的に示されている。供給液、一般的には水道水等の水溶液が、一次膜ユニット供給液注入口１２を介して、一次膜ユニット１０内に導入される。一次膜ユニット１０内に収容された一次膜１４は、供給液を、一次膜１４によって保持される一次膜残留物（矢印１６で示される）と、供給液が一次膜１４を通過する時に形成される一次膜透過水（矢印１８で示される）とに分離する。
【００２７】
一次膜残留物１６は、一次膜ユニット１０から、一次膜ユニット残留物排出口１９を通じて除去されるとともに、第１の補助一次膜ユニット注入口２２を介して、第１の補助一次膜ユニット２０内に導入される。第１の補助一次膜ユニット２０内に収容された第１の補助一次膜２４は、一次膜残留物１６を、第１の補助一次膜２４によって保持された第１の補助一次膜残留物（矢印２６で示される）と、一次膜残留物が第１の補助一次膜２４を通過する時に形成される第１の補助一次膜透過水（矢印２８で示される）とに分離する。
【００２８】
第１の補助一次膜残留物２６は、第１の補助一次濾過ユニット残留物排出口２９を通じて、第１の補助一次膜ユニット２０から除去されるとともに、第２の補助一次膜ユニット注入口３２を介して、第２の補助一次膜ユニット３０内に導入される。第２の補助一次膜ユニット３０内に収容された第２の補助一次膜３４は、第１の補助一次膜残留物２６を、第２の補助一次膜３４によって保持された第２の補助一次膜残留物（矢印３６で示される）と、第２の補助一次膜透過水（矢印３８で示される）とに分離する。第２の補助一次膜透過水３８は、第１の補助一次膜残留物２８が第２の補助一次膜３４を通過する時に形成される。
【００２９】
一次膜透過水１８、第１の補助一次膜透過水２８、第２の補助一次膜透過水３８はそれぞれ、一次膜ユニット透過水排出口４２、第１の補助一次膜ユニット透過水排出口４４、第２の補助一次膜ユニット透過水排出口４６をそれぞれ介して供給され、一次供給ライン４８で混ぜ合わされて一体に融合される。
【００３０】
好ましい実施形態において、各一次膜１４，２４，３４は同一のものであるが、最終生成水の所望の特性に応じて、別個の膜すなわち異なるタイプの膜を使用することも考えられる。具体的には、一次膜１４，２４，３４はナノ濾過膜である。様々なナノ濾過膜が市販されており、その性能特性はまちまちである。また、生成される透過水の物理的特性は、供給液の物理的特性によって決まる。図１には３つのナノ濾過ユニットが示されているが、すなわち、一次膜ユニット１０と、第１の補助一次膜ユニット２０と、第２の補助一次膜ユニット３０とが図１に示されているが、本発明はこのような形態に限定されない。それぞれがハウジング４１を有し且つ性能特性が互いに同一もしくは互いに性能特性が異なる１または複数のナノ濾過ユニットを使用して、所望の物理特性を有する液状物質を生成しても良い。供給液が水道水である場合には、様々な数のナノ濾過ユニットが考えられる。これは、水道水の物理的特性が世界中で異なるためである。しかしながら、当業者であれば、必要以上の実験を行なうことなく、所望の物理的特性を有する液状物質を十分な流量で生成するために必要なナノ濾過ユニットの数を選択して決定することができると考えられる。
【００３１】
第２の補助一次膜残留物３６を、第２の一次膜ユニット３０から、第２の補助一次膜ユニット残留物排出口３９を通じて供給することにより、更なる膜処理が行なわれる。第２の補助一次膜残留物３６は、その後、二次膜ユニット供給液注入口５２を通じて、二次膜ユニット５０内に導入される。しかしながら、１または複数の一次膜ユニット（１０，２０，３０）を使用して処理が行なわれる場合、二次膜ユニット５０内に導入される液体は、最後に作業した一次膜ユニットによって形成された残留物であることが好ましい。例えば、一次膜ユニット１０だけが使用された場合には、二次膜ユニット供給液注入口５２を通じて、一次膜残留物が二次膜ユニット５０内に導入される。
【００３２】
二次膜ユニット５０内には、二次膜５４が収容されている。二次膜５４は、第２の補助一次膜残留物３６を、二次膜５２によって保持される二次膜残留物（矢印５６で示される）と、二次膜透過水（矢印５８で示される）とに分離する。二次膜透過水５８は、第２の補助一次膜残留物３６が二次膜５４を通過する際に形成される。
【００３３】
二次膜残留物５６は、二次膜ユニット透過水排出口５９を通じて二次膜ユニット５０から除去されるとともに、第１の補助二次膜ユニット注入口６２を介して第１の補助二次膜ユニット６０内に導入されることが好ましい。あるいは、透過水５６が処分される。第１の補助二次膜ユニット６０内に収容された第１の補助二次膜６４は、二次膜残留物５６を、第１の補助二次膜６４によって保持される第１の補助二次膜残留物（矢印６６で示される）と、第１の補助二次膜透過水（矢印６８で示される）とに分離する。第１の補助二次膜透過水６８は、二次膜残留物５６が第１の補助二次膜６４を通過する際に形成される。
【００３４】
第１の補助二次膜残留物６６は、第１の補助二次膜ユニット残留物排出口６９を介して第１の補助二次膜ユニット６０から除去されるとともに、排液管に送られるか、あるいは、第２の補助二次膜ユニット注入口７２を通じて第２の補助二次膜ユニット７０内に導入される。第２の補助二次膜ユニット７０内に収容された第２の補助二次膜７４は、第１の補助二次膜残留物６６を、第２の補助二次膜７４によって保持される第２の補助二次膜残留物（矢印７６で示される）と、第２の補助二次膜透過水（矢印７８で示される）とに分離する。第２の補助二次膜透過水７８は、第１の補助二次膜残留物６６が第２の補助二次膜７４を通過する際に形成される。
【００３５】
二次膜透過水５８、第１の補助二次膜透過水６８、第２の補助二次膜透過水７８は、二次膜ユニット透過水排出口８２、第１の補助二次膜ユニット透過水排出口８４、第２の補助二次膜ユニット透過水排出口８６をそれぞれ通じて供給されるとともに、二次供給ライン８８で混ぜ合わされて一体に融合される。一次供給ライン４８の液状内容物及び二次供給ライン８８の液状内容物は、その後、混ぜ合わされて一体に融合され、液状物質を形成する。第２の補助二次膜残留物７６は、その後、第２の補助二次膜ユニット残留物出口７９を介して第２の補助二次膜ユニット７０から除去されて、処分される。
【００３６】
好ましい実施形態において、二次膜５４，６４，７４は逆浸透膜である。様々なタイプの逆浸透膜が市販されており、その性能特性はまちまちである。したがって、液状物質の所望の物理的特性及び必要とされる生成率により、逆浸透膜が選択され、使用される逆浸透膜の数が決定される。
【００３７】
図１には、３つの逆浸透膜ユニット、すなわち、二次膜ユニット５０と、第１の補助二次膜ユニット６０と、第２の補助二次膜ユニット７０とが示されているが、本発明はこのような形態に限定されない。それぞれがハウジング８１を有し且つ性能特性が互いに同一もしくは互いに性能特性が異なる１または複数の逆浸透ユニットを使用して、所望の物理特性を有する液状物質を生成しても良い。また、好ましい実施形態において、二次膜５４，６４，７４は、略同じ分離特性を有しているが、生成水の所望の特性に応じて、二次膜が互いに異なっていても良い。当業者であれば、必要以上の実験を行なうことなく、所望の物理的特性を有する液状物質を満足な流量で生成するために必要な逆浸透ユニットの数を選択して決定することができる。
【００３８】
（実施例１）
使用される逆浸透ユニット及びナノ濾過ユニットの数を変えることにより、生成水の許容可能な硬さ濃度及びアルカリ濃度の範囲を決定した。硬さ及びアルカリ性における上限が１００ｐｐｍであることは技術的に知られている。嗜好審査を行なった後、硬さ濃度が少なくとも２０ｐｐｍで且つアルカリ濃度が少なくとも２１ｐｐｍである生成水が、濃度が低い生成水よりも優れていることが分かった。
【００３９】
（実施例２）
生成される生成水の質は、使用される膜によって決まった。
イリノイ州にあるノースブルックのカリガン・インターナショナル社からは、カリガンＲＯ−Ａ６シリーズの逆浸透膜が市販されている。ミネソタ州のミネアポリスに位置するフリムテック社からは、フィルムテックＮＦ−２５５ナノ濾過膜及びフィルムテックＮＦ−４５ナノ濾過膜が市販されている。無論、ナノフィルタは、ＲＯ膜よりも大きい浸透率すなわち多孔率及び対応する溶質固体濃度を有していると評価されている。
【００４０】
各試験においては、６つの膜の全てを使用して、つまり、それぞれのセットすなわち群が３つの同一の膜を有する２つの膜セットすなわち２つの膜群を使用して、試験生成水を生成した。膜群を挿入もしくは除去して、膜の組み合わせを変化させた。各試験で使用した供給水は、１つの供給源からのものであった。供給水及びそれによって生成された各組み合わせにおける生成水の特性は、以下の通りであった。
【００４１】
【表１】

硬度は、標準方法２３４０Ｃ（ＥＤＴＡ滴定法）で概説されているように、滴定液としてエチレンジアミン４酢酸（ＥＤＴＡ）を使用した終点滴定によって測定した。アルカリ度は、標準方法＃２３２０Ｂ（アルカリ滴定法）によって測定した。
【００４２】
表１の結果から、ナノフィルタとＲＯ膜とを組み合わせて使用して混合生成水を形成すると、ナノフィルタだけを連続して使用するよりも硬さ及びアルカリの値が目標値に近いという点で、良好な結果が得られることが分かる。
【００４３】
様々なタイプの膜からの生成物を混合するための処理及び装置の特定の実施形態を図示して説明してきたが、当業者であれば分かるように、以下の請求の範囲に広い形態で記載された本発明から逸脱することなく、変形や改良が成されても良い。
【図面の簡単な説明】
【図１】
本発明の方法の使用に適した膜処理システムの概略図である。

Claims (24)

1. 液体を膜分離するためのプロセスであって、
   前記液体を一次膜に供給し、前記一次膜は、前記液体を、前記一次膜によって保持される一次膜残留物と、一次膜透過水とに分離し、
   前記一次膜残留物を二次膜に供給し、前記二次膜は、前記一次膜残留物を、前記二次膜によって保持される二次膜残留物と、二次膜透過水とに分離し、
   前記一次膜透過水と前記二次膜透過水とを混合して、液状物質を形成する、
   ことを特徴とするプロセス。
2. 前記一次膜がナノ濾過膜を有していることを特徴とする請求項１に記載のプロセス。
3. 前記一次膜がイオン選択ナノ濾過膜を有していることを特徴とする請求項２に記載のプロセス。
4. 前記二次膜が逆浸透膜であることを特徴とする請求項１に記載のプロセス。
5. 前記一次膜がナノ濾過膜を有し、前記二次膜が逆浸透膜を有していることを特徴とする請求項１に記載のプロセス。
6. 前記一次膜がイオン選択ナノ濾過膜を有し、前記二次膜が逆浸透膜を有していることを特徴とする請求項１に記載のプロセス。
7. 前記一次膜透過水の溶質濃度は、前記二次膜透過水の溶質濃度よりも大きいことを特徴とする請求項１に記載のプロセス。
8. 前記一次膜残留物を補助一次膜に連続的に供給して、前記一次膜残留物を補助一次残留物と補助一次透過水とに分離することを更に含んでいることを特徴とする請求項１に記載のプロセス。
9. 前記二次膜残留物を補助二次膜に連続的に供給して、前記二次膜残留物を補助二次残留物と補助二次透過水とに分離することを更に含んでいることを特徴とする請求項８に記載のプロセス。
10. 前記一次膜及び前記補助一次膜がイオン選択ナノ濾過膜を有し、前記二次膜及び前記補助二次膜が逆浸透膜を有していることを特徴とする請求項９に記載のプロセス。
11. 前記一次膜透過水または前記補助一次膜透過水の溶質濃度は、前記二次膜透過水または前記補助二次膜透過水の溶質濃度よりも大きいことを特徴とする請求項９に記載のプロセス。
12. 連続的に接続された複数の補助一次膜を有していることを特徴とする請求項８に記載のプロセス。
13. 連続的に接続された複数の補助二次膜を有していることを特徴とする請求項１２に記載のプロセス。
14. 前記一次膜透過水の溶質濃度は、前記二次膜透過水の溶質濃度よりも大きいことを特徴とする請求項８に記載のプロセス。
15. 前記二次膜残留物を補助二次膜に連続的に供給して、前記二次膜残留物を補助二次残留物と補助二次透過水とに分離することを更に含んでいることを特徴とする請求項１に記載のプロセス。
16. 直列に接続された複数の補助二次膜を有していることを特徴とする請求項１５に記載のプロセス。
17. （Ａ）少なくとも１つの次の二次膜ユニットに連続的に接続された少なくとも１つの一次膜ユニットを備え、
    （Ｂ）前記一次膜ユニットはそれぞれ、
    （１）前記供給液または先行する一次膜ユニットからの一次膜ユニット残留物をナノ濾過膜に導入するための一次膜ユニット供給液注入口と、
    （２）前記供給液を一次膜ユニット残留物と一次膜ユニット透過水とに分離するための一次膜と、
    （３）前記一次膜ユニット残留物を前記二次膜ユニットまたは次の一次膜ユニットに供給するための一次膜ユニット残留物排出口と、
    （４）前記一次膜ユニット透過水を液状物質流路に供給するための一次膜ユニット透過水排出口と、
    を有し、
    （Ｃ）前記二次膜ユニットはそれぞれ、
    （１）前記一次膜ユニット残留物を二次膜ユニット残留物と二次膜ユニット透過水とに分離するための二次膜と、
    （２）前記二次膜に向う前記一次膜ユニット残留物を受け、あるいは、先行する二次膜ユニットから前記二次膜に向う二次膜ユニット残留物を受ける二次膜ユニット液体注入口と、前記一次ユニット透過水を前記液状物質流路に供給するための二次膜ユニット透過水排出口と、
    を有し、
    （Ｄ）前記液状物質流路は、前記一次膜ユニット透過水と前記二次膜ユニット透過水とを受けて混合する、
    ことを特徴とする供給液を浄化するための装置。
18. 前記一次膜がナノ濾過膜であり、前記二次膜が逆浸透膜であることを特徴とする請求項１７に記載の装置。
19. 前記一次膜ユニット透過水の溶質濃度は、前記二次膜ユニット透過水のそれよりも大きいことを特徴とする請求項１７に記載の装置。
20. 互いに直列に接続され、先のユニットから残留物を連続的に受けるとともに、形成される透過水を物質流路に送り出す複数の一次膜ユニットを有していることを特徴とする請求項１７に記載の装置。
21. 互いに直列に接続され、先のユニットから残留物を連続的に受けるとともに、形成される透過水を物質流路に送り出す複数の二次膜ユニットを有していることを特徴とする請求項１７に記載の装置。
22. 液体を膜分離するためのプロセスであって、
    前記液体を第１の一次膜に供給し、前記第１の一次膜は、前記液体を、前記第１の一次膜によって保持される第１の一次膜残留物と、第１の一次膜透過水とに分離し、
    前記第１の一次膜残留物を第２の一次膜に供給し、前記第２の一次膜は、前記第１の一次膜残留物を、前記第２の一次膜によって保持される第２の一次膜残留物と、第２の一次膜透過水とに分離し、
    前記第２の一次膜透過水を第１の二次膜に供給し、前記第１の二次膜は、前記第２の一次膜残留物を、前記第１の二次膜によって保持される第１の二次膜残留物と、第１の二次膜透過水とに分離し、
    前記第１の二次膜透過水を第２の二次膜に供給し、前記第２の二次膜は、前記第１の二次膜残留物を、前記第２の二次膜によって保持される第２の二次膜残留物と、第２の二次膜透過水とに分離し、
    前記第１の一次膜透過水と、前記第２の一次膜透過水と、前記第１の二次膜透過水と、前記第２の二次膜透過水とを混合して、液状物質を形成する、
    ことを特徴とするプロセス。
23. 前記第２の一次膜に連続的に接続された少なくとも１つの補助一次膜を有していることを特徴とする請求項２２に記載のプロセス。
24. 前記第２の二次膜に連続的に接続された少なくとも１つの補助二次膜を有していることを特徴とする請求項２２に記載のプロセス。