JP2004290965A - 排ガス浄化システム - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 排ガスの流通経路の上流側から下流側に向かって、プラズマリアクタ13と、前記排気ガス中のNOXに作用する触媒が装填されたNO2吸着触媒還元ユニット14とをこの順番に備えるとともに、前記プラズマリアクタ13の上流側に還元剤を供給する還元剤供給装置16を備える排ガス浄化システムであって、前記触媒は、NO2吸着触媒層と、このNO2吸着触媒層に接触するNO2選択還元触媒層とを有する。
【選択図】 図1
Description
この排ガス浄化システムは、エンジンの起動後、NOX選択還元触媒の温度がNOXの浄化温度(以下、単に浄化温度という)に達するまでは、プラズマリアクタが排ガス中のNO2の以外のNOXをNO2に変換するとともに、NOX吸着触媒がこのNO2を吸着するように構成されている。そして、NOX選択還元触媒の温度が浄化温度に達した後には、プラズマリアクタがオフにされるとともに、続けて送り込まれる排ガス中のNOXやNOX吸着触媒から脱離したNO2がNOX選択還元触媒で浄化されるようになっている。したがって、この排ガス浄化システムによれば、エンジンの起動後、NOX選択還元触媒が浄化温度に達するまでの間にNOXが、大気中に放出されることは避けられる。
プラズマリアクタ13は、酸素過剰雰囲気下で燃料を燃焼させて発生した排ガス排ガス中に含まれるNO2以外のNOxをプラズマでNO2に変換するものである。また、プラズマリアクタ13は、プラズマによって還元剤を励起してラジカルなどの活性種を生成するとともに、その酸化能を利用してPM(Particulate Matter)を酸化することも可能である。このプラズマリアクタ13としては、本発明の目的を達成するものであれば特に限定されるものではないが、コロナ放電、パルス放電、バリア放電形式のものが適用可能であり、PM分の酸化能をも考慮するとバリア放電形式のものが好ましい。なお、図1では1基のプラズマリアクタ13を配置しているが、2基以上のプラズマリアクタ13を直列又は並列に配置してもよい。
NO2吸着還元触媒ユニット14は、複数の細孔を有する支持体に触媒を担持させた触媒部材を備えている。この触媒部材は、図2に示すように、支持体16と、この支持体16の細孔16aを取り囲む壁面(以下、細孔16aの内壁面という)に積層されたNO2吸着触媒層17と、このNO2吸着触媒層17上に積層されたNO2選択還元触媒層18とを備えている。
NOX選択還元触媒ユニット15(図1参照)は、複数の細孔を有する支持体に触媒を担持させた触媒部材を備えている。この触媒部材は、図4に示すように、支持体16と、この支持体16の細孔16aを取り囲む細孔16aの内壁面に積層されたNOx 選択還元触媒層19を備えている。このNOX選択還元触媒ユニット15は、NO2吸着還元触媒ユニット14(図1参照)を通過した排ガス中に含まれる残余のNOXを浄化するためのものである。
NOx 選択還元触媒層19は、NO2吸着還元触媒ユニット14に使用したNO2選択還元触媒層18(図2参照)と同様に構成することができるが、その厚みは、支持体16の細孔16aの単位容積あたりのNOx 選択還元触媒層19(図4参照)の質量に換算して、150g/L〜300g/Lが好ましい。なお、このNOx 選択還元触媒層19は、特許請求の範囲にいう「NOx 選択還元触媒」に相当する。
還元剤添加手段10は、図1に示すように、前記プラズマリアクタ13の上流側の配管12内に還元剤を供給するためのものである。この還元剤添加手段10は、例えば、エンジンの配管内への燃料を噴射するために使用される公知の燃料噴射機構やポストインジェクション機構等で構成することができる。
なお、この還元剤添加手段10から供給される還元剤には、例えば、ディーゼルエンジンの燃料(軽油)といった炭化水素ガス等が使用されればよい。
還元剤供給制御装置9は、図1に示すように、還元剤添加手段10と電気的に接続されるとともに、前記NO2吸着還元触媒ユニット14と電気的に接続されている。この還元剤供給制御装置9は、前記NO2吸着還元触媒ユニット14に配設された図示しない温度センサから出力される温度検出信号に基づいて、還元剤添加手段10が還元剤を供給するタイミングを制御するように構成されている。具体的にいうと、この還元剤供給制御装置9は、前記温度検出信号に基づいて特定したNO2選択還元触媒層18(図2参照)の温度が、NOxの浄化温度に達していないと判断したときには、還元剤添加手段10に向けて還元剤供給停止命令信号を出力し、これとは逆に、NOxの浄化温度に達していると判断したときには、還元剤供給命令信号を出力するように構成されている。
参照する図面において、図5は、NO2選択還元触媒層が浄化温度に達する前の排気ガス成分の挙動を示す概念図、図6は、NO2選択還元触媒層が浄化温度に達した後の排気ガス成分の挙動を示す概念図である。
(実施例1)
(1)NO2吸着還元触媒ユニットに使用する触媒部材Aの製造
Na−USY型ゼオライト100g、硝酸カリウム133g及び純水1000gをセパラブルフラスコに入れ、これを90℃に加熱しながら14時間撹拌した後にこれをろ過した。そして、得られた固形分を純水で洗浄した後、150℃で2時間乾燥させ、次いで、これを400℃で12時間、マッフル炉で焼成することによって、Kイオン交換USY型ゼオライト粉末を得た。なお、このゼオライト粉末のカリウムのイオン交換率は75%であった。
硝酸銀4.72g、ベーマイト130g及び純水1000gをナス型フラスコに入れ、ロータリエバポレータで余分な水分を除去した後、得られた固形分を200℃で2時間乾燥させ、さらにマッフル炉にて600℃で2時間焼成することによって銀/アルミナ触媒粉末を得た。
実施例1の排ガス浄化システムの構成を図7(a)に示す。この排ガス浄化システムは、配管12の上流側から下流側に向けて、プラズマリアクタ、NO2吸着還元触媒ユニット及びNOx 選択還元触媒ユニットをこの順番で備えている。そして、プラズマリアクタの上流側の配管12には、この排ガス浄化システムに導入されるガスを所定の温度まで加熱するための加熱炉が配設され、導入されたガスの排出口には、ガス組成の分析計が配置されるとともに、プラズマリアクタの上流側の配管12には、HC(還元剤)が下記の所定量で添加されるようになっている。
実施例1の排ガス浄化システムを使用して次のNO2吸着率の測定試験を行った。この評価試験には、一酸化窒素(NO)100ppm、プロピレン(C3H6)300ppm(炭素換算)、一酸化炭素(CO)1100ppm、二酸化炭素(CO2)4体積%、酸素(O2)15体積%、水(H2O)4体積%及び窒素(N2)残部で構成されたモデルガスAを使用した。なお、モデルガスA中の各成分の濃度は、25℃、1013hPa(1気圧)のときの値である。
NO2吸着触媒層17のウォッシュコート量を、50g/Lから100g/Lに変更した以外は、実施例1と同様にして排ガス浄化システムを構成するとともに、実施例1と同様にしてNO2吸着率の測定試験を行った。その結果を図9に示す。
NO2吸着触媒層17のウォッシュコート量を、50g/Lから20g/Lに変更した以外は、実施例1と同様にして排ガス浄化システムを構成するとともに、実施例1と同様にしてNO2吸着率の測定試験を行った。その結果を図9に示す。
NO2選択還元触媒層18のウォッシュコート量を、100g/Lから150g/Lに変更した以外は、実施例1と同様にして排ガス浄化システムを構成するとともに、実施例1と同様にしてNOx 浄化率の測定試験を行った。その結果を図11に示す。
NO2選択還元触媒層18のウォッシュコート量を、100g/Lから80g/Lに変更した以外は、実施例1と同様にして排ガス浄化システムを構成するとともに、実施例1と同様にしてNOx 浄化率の測定試験を行った。その結果を図11に示す。
(1)実施例1のNO2吸着還元触媒ユニットに代えて使用するNO2吸着触媒ユニットの触媒部材Cの製造
実施例1のNO2吸着触媒層17の形成工程と同様にして、実施例1と同様のハニカム支持体の細孔壁面にウォッシュコート量100g/LのNO2吸着触媒層17のみを形成することによって、触媒部材Cを製造した。
比較例の排ガス浄化システムの構成を図7(b)に示す。この排ガス浄化システムは、実施例1〜実施例5の排ガス浄化システムにおいて、前記NO2吸着還元触媒ユニット(図7(a)参照)に代えて、前記触媒部材Cを所定のケーシング内に配設したNO2吸着触媒ユニット(図7(b)参照)を使用した以外は、実施例1〜5の排ガス浄化システムと同様に構成した。
比較例の排ガス浄化システムについて、実施例1と同様にしてサイクルテスト及び最大NOx 浄化率の測定試験を行った。その結果をそれぞれ図10及び図11に示す。
図9に示すように、ウォッシュコート量が50g/L以上のNO2吸着触媒層17を備える排ガス浄化システムは、NO2吸着率が優れている。したがって、この排ガス浄化システムは、排ガス温度がNO2選択還元触媒層18の浄化温度より低い、例えばエンジンの起動し始めた時期におけるNOxの排出をより効率的に防止することができる。
13 プラズマリアクタ
14 NO2吸着還元触媒ユニット(触媒ユニット)
15 NOx選択還元触媒ユニット
16 還元剤供給装置
17 NO2吸着触媒層(触媒)
18 NO2選択還元触媒層(触媒)
19 NOx選択還元触媒層(NOX選択還元触媒)
Claims (7)
- 排ガスが流通する上流側から下流側に向かって、プラズマリアクタと、前記排気ガス中のNOXに作用する触媒が装填された触媒ユニットとをこの順番に備えるとともに、前記プラズマリアクタの上流側に還元剤を供給する還元剤供給装置を備える排ガス浄化システムであって、
前記触媒は、NO2吸着触媒層と、このNO2吸着触媒層に接触するNO2選択還元触媒層とを有することを特徴とする排ガス浄化システム。 - 前記NO2選択還元触媒層は、前記触媒の表面に配置され、前記NO2吸着触媒層は前記NO2選択還元触媒層の内側に配置されていることを特徴とする請求項1に記載の排ガス浄化システム。
- 前記NO2吸着触媒層は、多孔質担体にアルカリ金属、アルカリ土類金属及び希土類金属の少なくとも1種を担持させたものであり、前記NO2選択還元触媒層は、多孔質担体に銀を担持させたものであることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の排ガス浄化システム。
- 前記NO2吸着触媒層は、複数の細孔を有する支持体の当該細孔の内壁面に積層されて、前記細孔の単位容積あたりの前記NO2吸着触媒層の質量が50g/L以上、100g/L以下であるとともに、前記NO2選択還元触媒層は、前記NO2吸着触媒層上に積層されて、前記細孔の単位容積あたりの前記NO2選択還元触媒層の質量が100g/L以上、250g/L以下であることを特徴とする請求項2又は請求項3に記載の排ガス浄化システム。
- 前記NO2選択還元触媒層の銀の担持量は、当該NO2選択還元触媒層の質量に対して1.5質量%以上、5質量%以下であることを特徴とする請求項3又は請求項4に記載の排ガス浄化システム。
- 前記触媒ユニットの下流側にNOX選択還元触媒が装填されたNOX選択還元触媒ユニットが配置されたことを特徴とする請求項1乃至請求項5のいずれかに記載の排ガス浄化システム。
- 前記NOX選択還元触媒は、多孔質担体に銀を担持させたものであり、前記NOX選択還元触媒の銀の担持量は、1.5質量%以上、5質量%以下であることを特徴とする請求項6に記載の排ガス浄化システム。
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