JP2004035733A

JP2004035733A - 脂肪族ポリエステル組成物

Info

Publication number: JP2004035733A
Application number: JP2002195089A
Authority: JP
Inventors: Kazunori Yano; 矢野　一憲; Yuko Mogi; 茂木　優子
Original assignee: Mitsubishi Chemical Corp
Current assignee: Mitsubishi Chemical Corp
Priority date: 2002-07-03
Filing date: 2002-07-03
Publication date: 2004-02-05

Abstract

【課題】衝撃強度と剛性に優れ、射出成形品等各種用途に好適に用いることができ、また、生分解性又は崩壊性を有し、環境に優しい組成物を提供する。
【解決手段】脂肪族ジオール単位、脂肪族ジカルボン酸単位、および脂肪族オキシシカルボン酸単位からなる、数平均分子量が１万〜３０万である脂肪族ポリエステル（Ａ）９９〜１重量部と、数平均分子量３万以上のポリ乳酸（Ｂ）１〜９９重量部の合計１００重量部に対し、脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）又はポリエチレン系共重合体（Ｄ）１〜５０重量部を溶融ブレンドした脂肪族ポリエステル組成物。
【選択図】　　　なし

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、十分な衝撃強度を有し、かつ剛性が高く、また、生分解性又は崩壊性を兼ね備えた脂肪族ポリエステル組成物に関するものである。ここでの崩壊性とは、加水分解反応等により成形後に成形体の形状を保持せず、崩れることを言う。
【０００２】
【従来の技術】
従来より、生分解性高分子としてはポリ乳酸、ポリブチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート、ポリカプロラクトン及びポリヒドロキブチレート等の種々の樹脂が提案されている。これら樹脂は、生分解性という点では同じであるが、機械物性等については、それぞれ異なる性質を有しており、目的の用途に応じてそれぞれの樹脂が使用されている。
【０００３】
例えば、ポリブチレンサクシネートは、十分な伸びを有するものの、用途によっては弾性率などの強度がやや低く、柔らかすぎるものであったり、一方、ポリ乳酸は、剛性率は高いものの、伸びに欠け、硬くて脆い性質であるため、その用途に限界があった。
そのため、特開平９−２７２７８９号公報では、これらを溶融ブレンドした組成物が提案されている。
【０００４】
しかしながら、特開平９−２７２７８９号公報で提案の組成物は、フィルム等の成形に好適な組成物であるが、より高い衝撃強度と剛性の要求される射出成形品、具体的には車内装部品、家電部品及び筐体等の用途分野には、物性面で不十分なものであり、より高い衝撃強度と剛性とを兼ね備えた組成物が要望されていた。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、より高い衝撃強度と剛性を兼ね備えた脂肪族ポリエステル組成物を提供することであり、様々な成形体に好適に使用でき、特に、車内装部品、家電部品及び筐体等の射出成形用途に好適で、生分解性又は崩壊性を兼ね備えた脂肪族ポリエステル組成物を提供することである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明の要旨は、（ａ）脂肪族ジオール単位、（ｂ）脂肪族ジカルボン酸単位、および（ｃ）脂肪族オキシカルボン酸単位からなる、数平均分子量が１万〜３０万である脂肪族ポリエステル（Ａ）９９〜１重量部と、数平均分子量３万以上のポリ乳酸（Ｂ）１〜９９重量部の合計１００重量部に対して、脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）又はポリエチレン系共重合体（Ｄ）１〜５０重量部を溶融ブレンドした脂肪族ポリエステル組成物に関する。
【０００７】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明に用いられる脂肪族ポリエステル（Ａ）は、（ａ）脂肪族ジオール単位、（ｂ）脂肪族ジカルボン酸単位、および（ｃ）脂肪族オキシカルボン酸単位からなる、数平均分子量が１万〜３０万である脂肪族ポリエステルである。
【０００８】
＜（ａ）脂肪族ジオール単位＞
本発明の脂肪族ポリエステル（Ａ）を構成する（ａ）脂肪族ジオール単位を成す脂肪族ジオール成分としては、脂肪族及び脂環族の化合物であって、水酸基を２個持つ化合物であるが、その好ましい具体例は下記の式（ＩＩ）で表されるものである。
【０００９】
【化２】
ＨＯ−Ｒ_１−ＯＨ　　　　　　　　　　　　　　　　（ＩＩ）
（式中、Ｒ_１は２価の脂肪族炭化水素基、好ましくは炭素数２〜１１、特に好ましくは２〜６、のものである。Ｒ_１はシクロアルキレン基を包含することは上記したところであり、また分岐鎖を有するものであってもよい。好ましいＲ_１は−（ＣＨ_２）_ｎ−、であり、ｎは２〜１１の整数、好ましくは２〜６、の整数を示す）
本発明に用いることができる脂肪族ジオールは特に限定されないが、その具体例としては、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール及び１，６−シクロヘキサンジメタノールが挙げられる。これらは単独で用いても、またはこれらの混合物を用いてもよい。得られる脂肪族ポリエステル（Ａ）の物性の点からは、１，４−ブタンジオールが好ましい。
【００１０】
＜（ｂ）脂肪族ジカルボン酸単位＞
（ｂ）脂肪族ジカルボン酸単位を成す脂肪族ジカルボン成分は、脂肪族ジカルボン酸及びその誘導体であり、下記の式（ＩＩＩ）で表されるジカルボン酸、及び、それらの炭素数１〜４の低級アルキルエステルまたはそれらの無水物などを言う。
【００１１】
【化３】
ＨＯＯＣ−Ｒ_２−ＣＯＯＨ　　　　　　　　　　　　（ＩＩＩ）
（式中、Ｒ_２は直接結合、または２価の脂肪族炭化水素基、好ましくは炭素数２〜１１、特に好ましくは２〜６、のものである。Ｒ_２はシクロアルキレン基を包含することは上記したところであり、また分岐鎖を有するものであってもよい。好ましいＲ_２は、−（ＣＨ_２）_ｍ−、である。ただし、ｍは０または１〜１１の整数、好ましくは０または１〜６の整数を示す。）
脂肪族ジカルボン酸及びその誘導体の好ましい具体例としては、シュウ酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸、スベリン酸及びドデカン二酸等、が挙げられ、これらの誘導体としては、酸無水物が挙げられる。得られる脂肪族ポリエステル（Ａ）の物性からは、（ｂ）成分はコハク酸または無水コハク酸、又はこれらとアジピン酸の混合物であることが好ましい。これらのジカルボン酸及びこれらの誘導体は、これらは単独で用いても、またはこれらの混合物を用いてもよい。
【００１２】
＜（ｃ）脂肪族オキシカルボン酸単位＞
脂肪族オキシカルボン酸単位を成す脂肪族オキシカルボン酸成分としては、分子中に１個の水酸基と１個のカルボン酸基を有する化合物であれば、特に限定されるものではないが、下記の式（ＩＶ）の脂肪族オキシカルボン酸、又はそれらの炭素数１〜４の低級アルキルエステル、またはそれらの分子内エステルが好適である。
【００１３】
【化４】
ＨＯ−Ｒ_３−ＣＯＯＨ　　　　　　　　　　　　　　（ＩＶ）
（式中、Ｒ_３は２価の脂肪族炭化水素基、好ましくは炭素数１〜１１、特に好ましくは１〜６、の２価の脂肪族炭化水素基、である。Ｒ_３はシクロアルキレン基を包含してもよいことは前記したところから明かであるが、好ましいのは鎖状炭化水素である。「鎖状」は分岐鎖を包含するものとする。）
さらに好ましくは、１つの炭素原子に水酸基とカルボキシル基を持つ化合物、特には式（Ｖ）
【００１４】
【化５】

（式中、ａは０または１以上の整数、好ましくは０または１〜１０、さらに好ましくは０または１〜５、である）で表されるものである。
【００１５】
脂肪族オキシカルボン酸の具体例としては、乳酸、グリコール酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、２−ヒドロキシ−ｎ−酪酸、２−ヒドロキシ−３，３−ジメチル酪酸、２−ヒドロキシ−３−メチル酪酸、２−メチル乳酸、２−ヒドロキシカプロン酸及びカプロラクトン等のラクトン類を開環させたもの、更にはこれらの混合物などが挙げられる。これらに光学異性体が存在する場合には、Ｄ体、Ｌ体、またはラセミ体のいずれでもよく、形状としては固体、液体、あるいは水溶液であってもよい。特に使用時の重合速度の増大が顕著で、かつ入手容易な乳酸およびこれらの水溶液が好ましい。乳酸は、５０％、７０％、９０％の水溶液が一般的に市販されており、入手が容易である。
【００１６】
＜脂肪族ポリエステル（Ａ）の製造方法＞
本発明による脂肪族ポリエステル（Ａ）は、成分（ａ）〜（ｃ）をポリエステル生成条件下に、触媒を存在、特に、ゲルマニウム化合物からなる触媒の存在下、重縮合反応によって製造できる。
脂肪族ジオールの使用量は、脂肪族ジカルボン酸またはその誘導体に対して実質的に等モルであるが、実際の製造過程においてはエステル化反応中に留出することがあることから、脂肪族ジカルボン酸またはその誘導体１００モルに対して、１〜５０モル、好ましくは５〜３０モル過剰に用いられる。
【００１７】
本発明に使用される脂肪族オキシキシカルボン酸の量は、脂肪族ジカルボン酸またはその誘導体１００モルに対し、一般に０．０４〜６０モル、好ましくは１〜２０モル、より好ましくは３〜１０モル、である。脂肪族オキシカルボン酸が少なすぎると重合反応性向上効果が現れにくく高分子量ポリエステルが得難くなり、多すぎると耐熱性、強度が不十分である。
【００１８】
脂肪族オキシカルボン酸の添加時期は、ポリエステル生成反応以前であれば特に限定されないが、例えば（１）あらかじめ触媒を脂肪族ヒドロキシカルボン酸溶液に溶解させた状態で原料仕込時またはエステル化反応中に添加する方法、または（２）原料仕込時に触媒を添加すると同時に添加する方法、などが好ましい。
【００１９】
本発明による脂肪族ポリエステル（Ａ）の製造に使用されるゲルマニウム化合物からなる触媒は、ゲルマニウム化合物の一種でも二種でもよく、またゲルマニウム化合物と公知のポリエステルの製造に用いることのできる任意の触媒、例えばチタン、アンチモン、スズ、マグネシウム、亜鉛、カルシウム等の反応系に可溶の金属触媒と組み合わせて使用することもできる。
【００２０】
ゲルマニウム化合物としては、例えばテトラアルコキシゲルマニウムなどの有機ゲルマニウム化合物、または酸化ゲルマニウムおよび塩化ゲルマニウムなどの無機ゲルマニウム化合物が特に好ましい。価格や入手のし易さなどから、酸化ゲルマニウム、テトラエトキシゲルマニウムまたはテトラブトキシゲルマニウムなどが特に好ましい。
【００２１】
これら触媒の使用量は、使用するモノマー量、すなわち成分（ａ）〜（ｃ）の合計量、に対して一般に０．００１〜３重量％、より好ましくは０．００５〜１．５重量％、である。触媒の添加時期はポリエステル生成以前であれば特に制限されないが、原料仕込み時に添加しておいてもよく、減圧開始時に添加してもよい。原料仕込み時に脂肪族オキシカルボン酸と同時に添加するか、または脂肪族オキシカルボン酸およびその水溶液に触媒を溶解して添加するのが特に好ましい。
【００２２】
脂肪族ポリエステル（Ａ）を製造する際の温度、時間、圧力などの条件は、従来公知の条件を採用することができる。具体的な条件としては、温度は１５０〜２６０℃、好ましくは１８０〜２３０℃、重合時間は１時間以上、好ましくは２〜１５時間、重縮合反応時の減圧度は１．３３ｋＰａ以下、より好ましくは０．２３３ｋＰａ以下、の範囲から選択することが好ましい。
【００２３】
本発明の脂肪族ポリエステル（Ａ）は、（ａ）成分および（ｂ）成分を主成分としたポリエステルであり、一般的に、（ａ）脂肪族ジオール単位と（ｂ）脂肪族ジカルボン酸単位のモル比が実質的に等しくなっており、脂肪族ポリエステル（Ａ）の全構成成分のモル数を１００としたとき、（ｃ）脂肪族オキシカルボン酸単位は、０．０２〜３０モルである。特に（ｃ）脂肪族オキシカルボン酸成分が乳酸である場合、ポリ乳酸（Ｂ）との相溶性が高められ、非常に好ましい。
【００２４】
本発明の脂肪族ポリエステル（Ａ）の数平均分子量Ｍｎは、１万〜３０万、好ましくは３万〜３０万である。
また本発明に使用される脂肪族ポリエステル（Ａ）には、効果を損なわない限りにおいて他の共重合成分を導入することができる。他の共重合成分としては３官能以上の多価ヒドロキシカルボン酸、多価カルボン酸、多価アルコールなどを添加した場合溶融粘度を高めることが出来、好ましい。具体的にはリンゴ酸、トリメチロールプロパン、グリセリン、ペンタエリスルトール及びトリメリット酸などである。得られるポリエステルの物性からはリンゴ酸、トリメチロールプロパン及びグリセリンなどが特に好ましい。
【００２５】
＜ポリ乳酸（Ｂ）及びその製造方法＞
本発明に使用されるポリ乳酸（Ｂ）は、特に限定されないが、十分な強度を有するために必要な数平均分子量は３万以上、好ましくは１０万以上である。得られるポリ乳酸の物性から、ポリ乳酸を構成するＬ体とＤ体のモル比はＬ／Ｄは１００／０〜０／１００の全ての組成で使用できるが、弾性率の高いものが好ましくは、Ｌ体が９５％以上であることが好ましい。ポリ乳酸の製造法は特に限定されるものではなく、ラクチドを経由する開環重合法あるいは、乳酸の直接重縮合法が挙げられる。
【００２６】
＜脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）及びその製造方法＞
本発明に使用される脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）は、脂肪族ジオール単位３５〜５０モル％、脂肪族ジカルボン酸単位３５〜５０モル％及び脂肪族オキシカルボン酸単位０〜３０モル％からなる脂肪族ポリエステル部分と下記（式１）で表されるポリエーテル部分とを有する脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体である。
【００２７】
【化６】

【００２８】
（式１中、Ｒは水素またはアルキル基、ｍは１〜１０の整数、ｎは１〜１０００の整数を示す。）
ポリエーテル部分の上記（式１）中、Ｒの具体例としては、水素、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基及びイソブチル基等が挙げられる。この内、水素及びメチル基が好まく、最も好ましくは水素である。式中ｍは１〜１０の整数、好ましくは１〜６、より好ましくは１〜４、更に好ましくは、２又は３、最も好ましくは２である。また、式中のｎは４〜１０００の整数、好ましくは１０〜５００の整数、より好ましくは２０〜２００の整数、最も好ましくは２０〜５０の整数である。
【００２９】
ポリエーテル部分を構成するポリエーテル成分としては、前記した式１の両末端がヒドロキシ基、又は、片末端がヒドロキシ基でもう一方の末端が有機基のものが挙げられる。有機基の例としては、アルキル基、グリシジル基、エポキシキ基及びアシル基が挙げられる。これらは、単独でも、２種以上を混合して使用することができる。
【００３０】
好ましいポリエーテル部分としては、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリ１，３−プロパンジオール及びポリテトラメチレングリコールから選択される少なくとも一つの単位である。
ポリエーテル部分の脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体に対する重量割合は、０．１〜９０重量％であり、好ましくは１重量％以上、より好ましくは５重量％以上、また好ましい上限値は、７０重量％以下、より好ましくは５０重量％以下、更に好ましくは３０重量％以下である。
【００３１】
また、脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体の還元粘度ηｓｐ／Ｃは好ましくは１．４以上、さらに好ましくは１．５以上、最も好ましくは１．８以上である。ηｓｐ／Ｃが１．４未満であると十分な強度が得られにあ傾向がある。
本発明に使用される脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）の製造方法は、脂肪族ポリエステル（Ａ）に挙げられているそれぞれの原料と前述したポリエーテルの成分とを重縮合することにより製造することができる。重合方法としては、公知の方法が採用でき、具体的には、溶融重縮合、溶液縮重合等の方法が用いられる。また、溶融重縮合の際の反応条件は、従来から採用されている適切な条件を設定することができ、特に制限されないが、反応温度、時間及び圧力などの条件は、温度が１５０〜２６０℃、好ましくは１８０〜２３０℃の範囲で選ぶのがよく、重合時間は２時間以上、好ましくは４〜１５時間の範囲で選ぶのがよい。減圧度は１．３３×１０^３Ｐａ以下、より好ましくは０．２７×１０^３Ｐａ以下で選ぶのがよい。
【００３２】
＜ポリエチレン系共重合体（Ｄ）及びその製造方法＞
本発明に使用されるポリエチレン系共重合体（Ｄ）は、脂肪族ポリエステル（Ａ）及び／又はポリ乳酸（Ｂ）と反応する官能基を含有する化合物を２〜３０重量％含有した共重合体である。好ましい含有量は、５〜２０重量％である。
官能基の具体的な例としては、エポキシ基、酸無水物基、水酸基及びカルボキシル基等が挙げられ、これら官能基を含有する化合物としては、メタクリル酸グリシジル、アクリル酸グリシジル、マレイン酸エチルグリシジル、マレイン酸メチルグリシジル、フマル酸ジグリシジル、フマル酸メチルグリシジル、フマル酸イソプロピルグリシジル、イタコン酸ジグリシジル、イタコン酸メチルグリシジル及びイタコン酸エチルグリシジル等のエポキシ含有化合物が、無水マレイン酸等の酸無水物基含有化合物、ビニルアルコール等の水酸基含有化合物、アクリル酸、メタクリル酸、エタアクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、ブテンジカルボン酸及びテトラヒドロフタル酸等のカルボキシ基含有化合物が挙げられる。これらの官能基を含有する化合物は、２種以上含有して用いても良い。この内、好ましいくは、メタクリル酸グリシジルである。
【００３３】
また、本発明のポリエチレン系共重合体は、剛性が２０〜１００ＭＰａ、結晶化度が１０〜５０％、密度が０．９００〜０．９５０ｇ／ｃｍ^３、メルトフローレイシオ（１９０℃，　２ｋｇ荷重）が０．５〜１００、好ましくは１〜５０であるポリエチレン系共重合体である。
本発明のポリエチレン系共重合体の製造法は、特に限定されるものではなく、前記した官能基含有化合物とエチレンとをラジカル重合により製造することができる。
【００３４】
〈脂肪族ポリエステル組成物〉
本発明の脂肪族ポリエステル組成物を成すそれぞれの成分の混合割合は、脂肪族ポリエステル（Ａ）が１〜９９重量部、ポリ乳酸（Ｂ）が９９〜１重量部の１００重量部に対し、脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）又はポリエチレン系共重合体（Ｄ）が１〜５０重量部である。
【００３５】
脂肪族ポリエステル組成物の強度を向上させる場合、脂肪族ポリエステル（Ａ）と、ポリ乳酸（Ｂ）との混合割合は、脂肪族ポリエステル（Ａ）が６０〜９９重量部、ポリ乳酸（Ｂ）が４０〜１重量部が好ましく、より好ましくは、脂肪族ポリエステル（Ａ）が７０〜９９重量部、ポリ乳酸が３０〜１重量部で配合する。
【００３６】
これらの混合割合で得られる組成物は、脂肪族ポリエステル（Ａ）より、強度が付与されるばかりか、意外にも伸びをも付与される。またポリ乳酸（Ｂ）の高剛性を保持したまま、伸びを付与する場合、脂肪族ポリエステル（Ａ）とポリ乳酸（Ｂ）の混合割合は、脂肪族ポリエステル（Ａ）が４０〜１重量部、ポリ乳酸（Ｂ）が６０〜９９重量部が好ましく、より好ましくは、脂肪族ポリエステル（Ａ）が３０〜１重量部、ポリ乳酸（Ｂ）が７０〜９９重量部で配合する。
【００３７】
脂肪族ポリエステル組成物の衝撃強度を向上させる場合、脂肪族ポリエステル（Ａ）とポリ乳酸（Ｂ）の１００重量部に対し、脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）又はポリエチレン系共重合体（Ｄ）１０〜５０重量部、好ましくは２０〜４０重量部配合する。５０重量部を越えると衝撃強度は向上するが剛性が低下し好ましくない。溶融ブレンドの方法は、公知の混練技術が採用でき、上記各成分の溶融状態で行うことができる。
【００３８】
また、本発明の脂肪族ポリエステル組成物には、本発明の効果を損なわない限り、実用に供するに際して、必要に応じて滑材、ワックス類、着色剤、フィラー、安定剤などを併用することができる。
また、本発明の脂肪族ポリエステル組成物は、十分な衝撃強度及び剛性を有し、様々な用途に使用でき、特に射出成形法、中空成形法などに好適であり、特に、自動車内装部材、家電部品、各種筐体、などの成形品に好適に利用できる。
【００３９】
【実施例】
下記の実施例には、本発明をより具体的に説明するためのものである。本発明はその要旨を超えない限り、これら実施例に限定されるものではない。また、実施例における特性値は以下の方法により測定したものである。
（１）数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）：ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定した。サンプルをクロロホルムに溶解し、東ソー製ＨＬＣ−８０２０型ＧＰＣ装置を用いてポリスチレン換算により測定した。カラムはＰＬｇｅｌ−１０μ−ＭＩＸを使用した。
【００４０】
（２）還元粘度（ηｓｐ／ｃ）：調整例で得られた共重合体をフェノール／テトラクロロエタン（１：１重量比）中、３０℃で溶液濃度０．５ｇ／ｄｌ測定した溶液粘度からもとめた。
（３）ポリマー組成：^１Ｈ−ＮＭＲにより得られたスペクトルの面積比から組成を計算した。
【００４１】
（４）衝撃強度試験及び剛性試験：　実施例及び比較例の組成物から、卓上射出成形　ミニマックス成形機（ＣＳＩ社製）により成形温度２００℃、金型温度８０℃にて射出成形体を成形した。該成形体よりＪＩＳ　Ｋ　７１１０及び６９１１に準拠して、衝撃強度及び剛性率を測定した。
調整例１：脂肪族ポリエステル（Ａ）
撹拌装置、窒素導入管、加熱装置、温度計、助剤添加口を備えた容量３００ｍｌの反応容器にコハク酸（ｂ）を１１８．１ｇ、１，４−ブタンジオール（ａ）を９９．１ｇ、酸化ゲルマニウムをあらかじめ１重量％溶解させた９０％乳酸（ｄ）水溶液６．３ｇ（コハク酸１００モルに対し、６．３モル）、リンゴ酸（ｃ）０．２ｇ（コハク酸１００モルに対し、０．１５モル）を仕込み、窒素雰囲気中１８０℃にて０．５時間反応させた後、２２０℃に昇温し、０．５時間反応させた。引き続いて０．０６６５ｋＰａの減圧下において２．５時間、重合反応させた。得られたポリエステルは乳白色であり、Ｍｎは７５，３００であった。また融点は１１０℃であった。また、^１Ｈ−ＮＭＲによる乳酸導入率はコハク酸１００モルに対し、６．３モルであった。
【００４２】
調整例２：脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）
攪拌装置、窒素導入口、加熱装置、温度計及び減圧口を備えた反応容器に、原料としてコハク酸９４．５ｇ、１，４−ブタンジオールを７６．１ｇ、数平均分子量２，０００のポリテトラメチレングリコール（ＰＴＭＧ）３５．２ｇ、及び酸化ゲルマニウムをあらかじめ１重量％溶解させた９０％乳酸水溶液４．８５ｇを仕込んだ。容器内容物を攪拌下、窒素ガスを導入し、減圧置換によって系内を窒素雰囲気下にした。次に、系内を撹拌しながら２２０℃に昇温し、この温度で１時間反応させた。次に、３０分かけて２３０℃まで昇温し、同時に１時間３０分かけて０．０７×１０^３Ｐａになるように減圧し、０．０７×１０^３Ｐａで４．５時間反応を行い重合を終了し、白色半透明の脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（以下、「共重合体」という。）を得た。得られた共重合体の還元粘度（ηｓｐ／Ｃ）は１．９１であった。共重合体中のポリエステル部分における各成分のモル％は、コハク酸単位４９．４モル％、１，４−ブタンジオール単位４８．８モル％、乳酸単位１．８モル％であった。ポリエーテル部分の共重合体に対する重量割合は、２０．０重量％であった。
【００４３】
実施例１〜５及び比較例１〜５
調整例１で得られた脂肪族ポリエステル（Ａ）、ポリＬ−乳酸（（株）島津製作所製、商品名：ラクティ＃５４００、Ｍｎ＝８８，０００）（Ｂ）と調整例２で得られた脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）又はエチレンとメタクリル酸グリシジル共重合体（Ｄ）（住友化学（株）製、商品名：Ｂｏｎｄｆａｓｔ　Ｅ、融点：１０３℃、メタクリル酸グリシジル含有量：１２ｗｔ％、剛性：９０ＭＰａ（ＪＩＳ　Ｋ　６９１１）、結晶化度：３５％（ＪＩＳＫ６７６０）、密度：０．９４０ｇ／ｃｍ（ＪＩＳ　Ｋ　６７６０）、ＭＦＲ：３ｇ／１０ｍｉｎ（ＪＩＳ　Ｋ　６７６０））を表１に示した量で配合にて、ブラベンダーで混練して、組成物を得、前記した評価方法により、衝撃強度及び剛性率を測定し、その結果を表１に示す。
【００４４】
【表１】

【００４５】
【発明の効果】
本発明の脂肪族ポリエステル組成物は、衝撃強度と剛性に優れ、射出成形品等各種用途に好適に用いることができ、また、生分解性又は崩壊性を有し、環境に優しい組成物である。

Claims

（ａ）脂肪族ジオール単位、（ｂ）脂肪族ジカルボン酸単位、および（ｃ）脂肪族オキシシカルボン酸単位からなる、数平均分子量が１万〜３０万である脂肪族ポリエステル（Ａ）９９〜１重量部と、数平均分子量３万以上のポリ乳酸（Ｂ）１〜９９重量部の合計１００重量部に対し、脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）又はポリエチレン系共重合体（Ｄ）１〜５０重量部を溶融ブレンドしたことを特徴とする脂肪族ポリエステル組成物。
脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体（Ｃ）が、脂肪族ジオール単位３５〜５０モル％、脂肪族ジカルボン酸単位３５〜５０モル％及び脂肪族オキシカルボン酸単位０〜３０モル％からなる脂肪族ポリエステル部分と下記（式１）で表されるポリエーテル部分とを有する脂肪族ポリエステルポリエーテル共重合体である請求項１記載の脂肪族ポリエステル組成物。

（式１中、Ｒは水素またはアルキル基、ｍは１〜１０の整数、ｎは１〜１０００の整数を示す。）
ポリエチレン系共重合体（Ｄ）が、脂肪族ポリエステル（Ａ）及び／又はポリ乳酸（Ｂ）と反応する官能基を含有する化合物を２〜３０重量％含有し、剛性が２０〜１００ＭＰａ、結晶化度が１０〜５０％、密度が０．９００〜０．９５０ｇ／ｃｍ^３、メルトフローレイシオ（１９０℃，　２ｋｇ荷重）が０．５〜１００であるポリエチレン系共重合体である請求項１又は２記載の脂肪族ポリエステル組成物。