JP2003528208A - 農業廃棄物を液体燃料に転換する方法及びそれに関連する装置 - Google Patents

農業廃棄物を液体燃料に転換する方法及びそれに関連する装置

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Abstract

(57)【要約】 【解決手段】 例えば動物ふん尿の農業廃棄物から液体燃料を製造する方法であって、農業廃棄物を、水及び水素ガスから成る群から選択された少なくとも１つの物質と高圧下で混合し、該混合物を約３００〜４００℃の温度で所定時間加熱し、続いて混合物を冷却し、その後、ガスと液体を分離することを含んでいる。このプロセスによって、燃料１ポンド当たりのＢＴＵ発熱量が高い液体燃料が作られる。水は、農業廃棄物の溶媒及び水素供与体として作用することが望ましい。この方法に対応する装置が提供される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【関連出願に関する記載】
この出願は、２０００年３月２３日に出願された米国仮特許出願第６０／１９
１,５３１号の利益を主張する。
【０００２】
【発明の分野】
本発明は、農業廃棄物を液体燃料に転換する方法及びそれに関連する装置に関
し、より具体的には、現地での転換(on-site conversion)を経済的に行なえる転
換方法及びそれに関連する装置に関する。
【０００３】
【従来技術の説明】
エネルギー需要と環境問題の両方の目的を満足させる代替燃料源について、何
十年にも亘り、多くの努力が費やされている。今日まで、従来の化石燃料源及び
原子力に加えて、例えば、風や、多量の水の機械的利用又は熱利用のように特有
のエネルギー源などについて様々な取組みが行われている。また、環境問題に関
しては、既に知られているように、低硫黄石炭の使用や、その使用後の排気物を
清浄化し有用物にする手段に焦点が当てられている。
【０００４】 米国エネルギー省は、我々社会のエネルギー需要と、エネルギー発生に伴う環
境問題との均衡をとるという非常に大きな課題に直面している。主要課題は、燃
料を有用なエネルギー形態に転換する際の効率に焦点が集められている。エネル
ギーとは、仕事を行なう能力として単純に規定することができる。燃料のエネル
ギー値は、一般的には温度変化によって測定される。また、燃料は基本的に熱を
供給する能力によって評価される。従来の意味で、燃焼プロセスの中には、燃料
から熱を生じるものがある。燃料が酸化されると、熱は放出される。熱は、幾つ
かの機械的手段を通じて、社会でより有用な適用形態へ転換される。その転換効
率が大きいほど、エネルギー効率が高く、環境への影響が少なくなる。
【０００５】 おがくずや種々の糞尿のような農業廃棄物及び生物学的廃棄物を、液体燃料に
転換し、その後エネルギーに転換することが提案されてきた[Stiller et al., F
uel Processing Technology 49, 167, 1996 and Dadyburjor et al., Paper pre
sented at 209th National Meeting, American Chemical Society, Anaheim, CA
, April, 1995を参照]。そのプロジェクトでは、石炭を液体燃料に転換するため
に、「廃棄」物質を共液化剤(co-liquefaction agents)として用いることが検討
されている。農業廃棄物や生物学的廃棄物の他にも、例えば、使用済みの廃タイ
ヤ[Sharma et al., Energy and Fuels 12, 589, 1998を参照]、ポリ塩化ビニー
ルなどのプラスチック材料[Zondlo, J.W., Paper presented at 214th National
Meeting, American Chemical Society, Las Vegas, NV, September, 1997を参
照]、高密度ポリエチレン[Dadyburjor, D.B., Paper presented at the Tri-Sta
te Catalysis Society Spring Symposium, Charleston, WV, April, 1998を参照
]などがある。
【０００６】 石炭液化プロセスを改善する上で、ふん尿や他の農業廃棄物に豊富に存在する
共役二重結合の有機物が、石炭液化反応の触媒作用を有するという仮説が立てら
れた。その仮説の検証において、石炭から液体燃料への転換について、廃棄物に
よる改善は認められなかったが、廃棄物の有機物質は、燃料に完全に転換される
ことがわかった。
【０００７】 石炭は、ふん尿から燃料を生産するのに必須のものではない。鉄系触媒ととも
に、ふん尿だけを用いて、燃料を収率良く生産できること、またふん尿は、ふん
尿の供給源とは殆んど独立して用いることができるが示されている[Stiller et
al., Co-processing of Agricultural and Biomass Waste With Coal, Fuel Pro
cessing Technology, In Press, 1996]。
【０００８】 本発明は、例えば、液体燃料を生成する物質の供給源として、動物のふん尿な
どの農業廃棄物を用いることに、焦点を当てたものである[Stiller et al., Fue
l Processing Technology 49, 167, 1996を参照]。
【０００９】
【発明の要旨】
本発明は、農業廃棄物(agricultural wastes)から、液体燃料を製造する方法
を提供するものであり、前記農業廃棄物は、動物ふん尿でもよいし、その他の物
質であってよもよい。この方法は、農業廃棄物を、水素化のための所定量の水素
供給源と混合することを含んでいる。水素供給源は、水素ガス、又は水、又は水
素ガスと水であってよい。混合物は、所定圧力にて約１５〜９０分間、約３００
〜４００℃の所望温度まで加熱される。次に、冷却し、ガスを除去して、反応器
から液体燃料を取り除く。水を使用する場合、農業廃棄物の重量に対して、５０
重量％以上の超臨界水中で、農業廃棄物と混合することが望ましい。
【００１０】 プロセスの効率を高めるために、触媒を使用することができる。農業廃棄物は
、反応器へ導入する前は、乾燥状態にあることが望ましい。水は、ほぼ超臨界温
度であることが望ましく、農業廃棄物の溶媒及び水素供与体(hydrogen donor)と
して供される。 肥料として使用され得る灰は、プロセスの副産物であろう。
【００１１】 装置は、水素を発生するガス源及び／又は水源、農業廃棄物源、並びに、農業
廃棄物とガス及び／水の混合物に対する圧力環境を提供するための圧力容器を含
んでいる。混合物を収容する反応器は、高圧条件の下、所望温度にて所定時間加
熱される。その後、混合物は、冷却器によって冷却され、分離器によって、ガス
と他の成分に分離される。
【００１２】 本発明の目的は、農業廃棄物を、使用可能な液体燃料生成物に転換するための
方法、及びそれに関連する装置を提供することである。 本発明のさらなる目的は、動物ふん尿を農業廃棄物として利用できるシステム
を提供することである。
【００１３】 本発明の他の目的は、農場現場で経済的に実行することができるシステムを提
供することであり、これにより、農業廃棄物は、遠隔の処理設備まで運搬する必
要がなくなる。 本発明のさらなる目的は、環境汚染を最少にすると共に、ふん尿の不快な臭い
を生じない燃料を提供することである。
【００１４】 本発明のさらなる目的は、動物ふん尿から液体燃料を作るシステムであって、
元のふん尿のエネルギー値を大きく向上させることのできるシステムを提供する
ことである。 本発明のさらなる目的は、例えば農場での発電用燃料として、又は所望により
、石油などの燃料に転換するために、遠隔地にある中央精製施設での燃料用とし
て、現場の農場で燃料を容易に作ることのできるシステムを提供することである
。
【００１５】 本発明のさらに他の目的は、農業廃棄物と水素ガス又は水(ほぼ超臨界温度が
望ましい)とのバイオマス混合物を、バイオマスに含まれる水が、バイオマス炭
素を水素化する水素供与体として作用し、燃料を脱水するように転換することで
ある。
【００１６】 本発明のさらに他の目的は、肥料として好適な灰を副産物として製造するシス
テムを提供することである。 本発明のこれら目的及びその他の目的については、明細書に添付の図面に基づ
く以下の説明から、より完全に理解されるであろう。
【００１７】
【望ましい実施例の説明】
ここでの説明において、重量％とは、特に指定しない限り、乾燥又は脱水状態
の農業廃棄物物質又は動物ふん尿物質について、特定成分の重量％を意味するも
のとする。
【００１８】 ここでの説明において、「動物ふん尿(animal manure)」なる語は、農場又は
動物園などで飼育される動物(人間を除く)のものを意味しており、例えば、豚の
ふん尿、牛のふん尿及び家禽の敷きわら(poultry litter)を挙げることができる
が、これらに限定されるものではない。
【００１９】 ここでの説明において、「農業廃棄物(agricultural waste)」なる語は、特に
動物ふん尿、下水、汚泥、人間の排出物、農作物の残渣、オガクズ、トウモロコ
シの葉かす、大豆の葉かす、麦わらなどを含むが、これらに限定されるものでは
ない。 ここでの説明において、「超臨界水(supercritical water)」又は「ほぼ超臨
界温度の水(water at about supercritical temperature)」なる語は、超臨界温
度又は該温度以上の水を意味し、超臨界温度よりも数度低い温度の水をも意味し
ている。
【００２０】 本発明は、触媒による液化のための基材(substrate)として動物ふん尿を用い
るもので、低コストの(使い捨て可能な)触媒を用いて、ディーゼルエンジンに好
適な燃料に転換できるようにしたものである。この転換では、ふん尿の不快な臭
いを発生させることなく、肥料としての価値を、所望により、経済的に運搬でき
る形態に維持し、また、農場での電気発生用として適当な燃料を提供する。
【００２１】 養豚での副産物であるふん尿は、利点と欠点の両方を有する。利点としては、
肥料としての価値である。欠点は、臭いと、水の汚染問題である。しかし、ふん
尿を燃料に転換すれば、その問題は解消する。肥料の価値は、転換プロセスの残
渣及び水蒸気中に保持される。集中型生産施設においては、廃棄処理が省かれる
。作り出される余剰燃料と肥料は、市場価値があり、利益がもたらされる。
【００２２】 低コストの鉄系触媒を使用して、石炭を液体燃料に転換することが提案されて
いる[Dadyburjor et al., Use of an Aerosol Technique to Prepare Iron-Sulf
ide-Based Catalysts for Direct Coal Liquefaction, Chapter 19 in Advanced
Catalysts and Nanostructured Materials: Modern Synthetic Methods, W.R.
Moser, editor, Academic Press, New York, 1996]。また、廃棄物質を用いた触
媒による石炭の共液化において、石炭を液体燃料に転換することが提案されてい
る[Liu et al., Coal/Tire Co-liquefaction Using an Iron-Sulfide Catalyst
Impregnated In-situ in the Coal Energy and Fuels 9(4), 673, 1996]。 触媒は、硫化鉄の不均化(disproportionation)を調節することによって得られ
、発熱構造と不定比の磁硫鉄鉱構造が密着した状態が形成される。独立した連邦
研究所によるテストでは、この触媒は、米国エネルギー省の財政援助による鉄系
触媒の中で、最も効果的な触媒であることが証明されている[Stohl et al., Eva
luation of West Virginia University's Iron Catalyst Impregnated on Coal,
Proc. Coal Liquefaction and Gas Conversion Contractors Review Conferenc
e, USDOEE, Pittsburgh, PA, p.679, 1996]。予備調査結果によれば、様々な種
類の農業廃棄物と同様、バイオマスを、石炭及びこの触媒と共に共液化して、燃
料を生成できることが示されている[Stiller et al., Co-processing of Agricu
ltural and Biomass Waste With Coal, Fuel Processing Technology, In Press
, 1996]。
【００２３】 家禽産業では、毎年、大量の敷きわらが作り出されている。現在、使用後の敷
きわらの一部は肥料として使用される他、肉用牛の飼料成分としても用いられて
いる。しかしながら、敷きわらの全てを肥料として使用するには、地域によって
は農場の土地面積が十分でない。そのため、農業廃棄物を処理する他の方法が、
要請されている。 本発明は、家禽の敷きわらやその他の農業廃棄物を、液化用原料として使用す
る。従来、液化は、石炭を液体燃料に転換するために使用されてきたプロセスで
ある。養鶏業者は、使用済み敷きわらを転換プロセスに用いるために注意深く回
収するであろう。したがって、敷きわらの保存及びそれに関連する敷きわらの流
出による損失は非常に少なくなるであろう。また、飼料としての家禽用敷きわら
の使用を禁止する法律が、導入される可能性が高い。それゆえ、敷きわらの管理
が不適切で、敷きわらが過剰になると、水中に混入することもあり得る。敷きわ
らの管理が不適切であると、水が病原菌や栄養分で汚染され、水処理理設備に重
大な負担をかける。この問題を解消するのに行われている現在の方策は、敷きわ
らをより広い領域に拡散することである。しかし、この方策では、本質的な問題
は解消されておらず、単に希釈されるだけにすぎない。
【００２４】 問題の範囲は、明確である。家禽用の敷きわらを汚染しない方法で管理するこ
とと、全ての家禽用敷きわらを管理することは、両方ともに不可避である。これ
を達成するには、パラダイムシフト(paradigm shift)が必要である。本発明は、
これらの２つの要件に合うだけでなく、家禽用敷きわらからエネルギーを生成す
ることもできる。資本設備の購入及び家禽用敷きわらの輸送費用に関する相対的
経済性に応じて、エネルギーの発生を、中央ステーションで行なうこともできる
し、分散している各家禽農場で行なうこともできる。
【００２５】 家禽用敷きわらは、自然状態では、様々な量の水分を含むスラリーであるから
、ここでは、家禽用敷きわらの試料については、水分が検出されなくなるまで乾
燥し、次に定量の水を添加するものとする。水の相対量は、市販の反応器へ供給
される原料の中で、経済的に最適な水量である。使用される触媒は比較的安価な
物質で、環境的に無害であるから、触媒を回収することは経済的ではなく、回収
しなくても環境問題は生じない。望ましい触媒は、硫化鉄系の不均化触媒である
。触媒の一般的な含有量は、農業廃棄物の１−２重量％である。
【００２６】 家禽用敷きわらは、肥料としての価値はあるけれども、養鶏業者は、敷きわら
全部を環境的に安全な方法で肥料として使用するに足る土地を所有しているわけ
ではない。敷きわらを全て肥料として処理するには、全ての土地を一様に耕し、
穀物飼料として使用されるようにせねばならない(全国農業統計サービス，１９
９７)。その結果、家禽用敷きわらと他の動物からの廃棄物との総量では、肥料
としての使用可能量を超えてしまう。
【００２７】 他のふん尿を基材として使用することは可能であるけど、下記の理由から、と
りわけ豚のふん尿が本発明に望ましい。養豚業で生ずるふん尿は、その大部分が
、獲得可能(harvestable)である。獲得可能であることは、燃料へ転換するには
非常に重要であるが、ふん尿は、肥料としての価値があるにもかかわらず、不利
益がある。中央の処理設備でふん尿を保存しておき、機会毎に農地へ散布するよ
うにすると、社会生活上耐えられないような臭いの問題を生じる。したがって、
養豚業では、ふん尿を、代替使用が切に必要とされる副産物として作る。適当量
のふん尿を発生させて、これを経済的に燃料に転換する養豚施設が多く存在する
。これら養豚施設の多くは、生成物を燃料用に用いることができるので、プロセ
ス作業用の燃料について新たな市販システムを発展させる必要はない。例えば、
トウモロコシや大豆の葉くずも燃料に転換することができる。農場経営者(growe
r-feeder)は、農場に必要な燃料よりも多くの燃料を発生させることができる。
農場での技術は既に存在するので、ミルクの採取と同じように、燃料の市場シス
テムはほぼ確実に発展するであろう。
【００２８】 有用ではあるが、畜牛業において技術を確立することはより困難である。畜牛
は、豚より遥かに多くのふん尿を生ずるが、獲得可能なものはほんの一部分にす
ぎない。獲得可能なふん尿の多くは、購入飼料が与えられる畜牛から出るもので
あって、現地農場では、作り出された燃料に対する需要が減少している。それゆ
え、本発明によって製造された燃料が、販売できるものにしたいという要請が大
きい。燃料に価値があれば、販売できるはずである。それゆえ、畜牛業の場合、
このプロセスを価値のあるものとするために、最初に、燃料に関する市場調査を
行なうことが遥かに重要である。家禽のふん尿に関しては、多くが獲得可能であ
るけれども、牛のふん尿と同じ欠点が幾つかある。家禽のふん尿もまた、牛の飼
料としての価値を有している。
【００２９】 本発明において、農業廃棄物と、望ましくは動物ふん尿は、使用可能な副産物
と共に燃料へ効果的に転換される。図１と関連して説明する本発明の第１実施例
において、農業廃棄物水素化の水素源は、反応器内に導入される水素ガスであり
、水の添加を必要としない。本発明の第２実施例において、水は、ほぼ超臨界水
温度又はそれ以上の温度であり、溶媒及び水素供与体の両方に用いられ、水素ガ
スの使用を必要としない。第３実施例において、水素ガスと水の両方が、水素供
与体として使用される。
【００３０】 生成物の重要なパラメータとして、液体収率(家禽ふん尿の原料で、灰を除い
た乾燥状態でのもの[daf])と、熱含量(BTU/lbで表される液体生成物と、BTU/lb
で表される家禽ふん尿)がある。幾つかの予備データを図１に示す。ここでの条
件は、おそらく圧力(１００psiの水素)を除けば、比較的緩やか(mild)である。
それにもかかわらず、液体収率は、７０重量％を遙かに超えている。家禽ふん尿
１ポンドで発生した燃料は、熱量が２２,０００BTU/lb以上である。２つの棒グ
ラフの下部の点線は、乾燥状態での家禽ふん尿１ポンドの発熱量がおよそ７,０
００BTU/lbであることを示している。
【００３１】 ふん尿を燃料に転換するのに使用される本発明の反応条件は、石炭の液化に必
要な条件と比べて、厳しくなければ、高価でもない。唯一必要な反応物質は、ふ
ん尿と、第１実施例では低圧水素ガス、第２実施例では水、第３実施例では低圧
水素ガス及び水である。第２実施例において、反応器から回収された燃料は、例
えば元来のふん尿のエネルギー値の２倍近くを有していた(４０００kcal/gに対
して、７５００〜７９００kcal/g)。
【００３２】 以下の実験を実施するに際して、主な焦点は、特定の反応条件に置かれている
。この反応条件は、温度、圧力、ガスの組成、反応時間、それに触媒が使用され
る場合には触媒の量と種類である。変化に最も敏感であることがわかったパラメ
ータは、体系的な変更を加えて最適化する。これらのパラメータは、温度、反応
時間及び触媒の量である。本発明の第２実施例では、高価な水素ガスは使用せず
、水を反応物質及び水素供与体として使用する。統計的に設計した一連の実験を
行なったが、ここでは、これらのパラメータを体系的に変えている。この様に、
これらのパラメータの最適条件は、全パラメータに関する全組合せについて試験
をしなくても、決定することができる。
【００３３】 使用した反応物質は全て、豚のふん尿の同一試料から採取した。試料は、均一
な特性を確保できるほどに十分大きなものであった。対象とする特性として、水
、灰、リグニン、セルロース、ヘミセルロース及びエネルギーの含有量を挙げる
ことができる。試料の特性については、試験の前に特徴付けた。代表的な試験で
は、反応物質と触媒は、高圧のバッチ式反応器に入れた。次に、反応器は、所望
の圧力及び組成になるまで加圧した。その後、反応器を、特別設計の垂直式攪拌
機の中に入れ、反応が行われる間、十分に混合を行ない、所望の反応温度まで予
め加熱しておいた流動サンドバスの中に十分に浸漬する。
【００３４】 反応時間が経過した後、反応器をサンドバス(sandbath)から取り外した。反応
器の蒸気相の含有量について、ガス・クロマトグラフィーによる定量分析を行な
った。蒸気相の主要な構成成分として、硫化水素、アンモニア、及びエタンなど
の軽量炭化水素が含まれていた。最後に、反応器内の固体と液体生成物について
、選択的溶解による分析を行なった。現在、テトラヒドロフラン(ＴＨＦ)での溶
解度は、反応物質の全体的な転換を特徴付けるために使用され、生成物中の油分
は、ヘキサンに溶解可能な成分として定義される。なお、アスファルテンは、テ
トラヒドロフランには可溶であるけれども、ヘキサンには不溶である。
【００３５】 本発明は、農業廃棄物、望ましくは動物ふん尿から、液体燃料、ひいてはエネ
ルギーを生成できる技術を提供するものである。この技術は、高品質の液体燃料
の最大収率を達成するための最適パラメータを得るために、温度、圧力、含水量
、気相雰囲気及び触媒の如き条件を含んでいる。反応器システムは、燃料製造が
容易であり、異なる動物及び異なる動物管理システムに対して最適化することが
でき、さらには、所望燃料を生成するために農場又はその他の場所で作業可能で
ある。
【００３６】 本発明の一実施例では、原料を反応器内に供給した後、空気を気相混合物と交
換する。気相は当該圧力では水素である。管状反応器は、室温で１０００psiガ
ス圧に耐えられるように設計されているが、第１実施例での使用圧力は、約１０
０psiである。次に、反応を振動装置にクランプし、流体サンドバスの中に入れ
る。その結果、反応器温度は急速に反応温度、典型的には約３５０〜４００℃の
温度に接近する。
【００３７】 所望時間(通常は約１５〜９０分)経過した後、反応器をサンドバスから引き上
げて、振動装置から取り外す。反応器を室温まで冷却し、その後、ガス分を取り
除いて、既知容量の空のガラス球(glass bulb)へ入れる。アリコート(aliquots)
を、ガス・クロマトグラフへ注入し、ガスの組成を定量的に決定する。次に、反
応器内の残留物については、過剰のテトラヒドロフラン(ＴＨＦ)で洗浄する。こ
れは、燃料生産物を溶解するから、濾過後の残留物重量によって、供給原料の転
換を決定することができる。ＴＨＦは、回転式蒸留器によって除去する。残留物
質(燃料生産物)は、次に(リグニンなどに対して)分析を行ない、沸点と発熱量を
試験した。反応器からの燃料生産物と非燃料残留物について、分析を行なう。Ｃ
、Ｈ、Ｎ、Ｓは、当該分野の専門家に既知の適当な手段によって分析する。無機
分の元素組成は、例えば分光器(spectroscopy)のように、当業者に広く知られた
方法によって分析を行なう。
【００３８】 現在の望ましい特性として、温度は約３００〜４００℃、水素ガスの圧力は室
温で約１５〜１５０psia、反応時間は約１５〜９０分、雰囲気は窒素、ヘリウム
及び水素、触媒は硫化鉄などの多金属硫化物、触媒含有量は約０〜２重量％、原
料の水分量は農業廃棄物の約０〜５０重量％である。第１実施例では、水は０又
その近傍である。他の実施例では、反応器内は高圧であり、約５０〜８０重量％
の水分量の水が用いられ、該水は水素ガスと共に存在している。さらに他の実施
例では、５０重量％より少ない量の水が、主要な又は唯一の水素化材料源として
用いられ、この目的のために水素は使用されない。 これらの結果に基づいて、様々な廃棄物を収容するために、農場規模の反応器
を設計し、製造することができる。
【００３９】 本発明において、ほぼ超臨界温度の水が反応剤として望ましい。天然状態のバ
イオマス(農業廃棄物)は、プロセスにおいて優れた原料である。水を含むバイオ
マスを、制御された熱及び圧力の条件におくと、水はバイオマスに対する水素供
給源となる。酸素とある程度のＣＯ2は放出されるが、バイオマス炭素の大半は
短鎖炭化水素として残留する。生成された炭化水素物質の燃料価(fuel value)は
、燃料の約１５,０００BTU/ポンド以上である。これは、石炭燃料とディーゼル
燃料の燃料価のほぼ中間である。炭化水素の硫黄分は非常に少ない。バイオマス
中の硫黄の多くは、スルフヒドリル及びチオールとして存在する。硫黄はおそら
く、プロセス中に、Ｈ2Ｓに還元される。同様に、多くの窒素は、第一級(primar
y)アミンとしてバイオマス中に存在する。これらのアミンは、アンモニアに還元
される可能性が高い。アンモニアとＨ2Ｓは、排ガスから容易に取り除かれ(scru
bbed)、大気相(atmospheric phase)のない植物の栄養素として土壌へ戻すことが
できる。炭化水素は、ＮとＳの量は非常に少ない。また、炭化水素の燃焼(combu
stion)によって放出されたＣＯ2は、大気中に追加の温暖化ガスを生じない。そ
の理由として、そのＣＯ2はもともと、一般的には同じ年内に、光合成によって
固定されたＣＯ2だからである。
【００４０】 反芻動物(ruminant animal)のふん尿は、本発明の転換プロセスではすぐれた
原料であり、有効燃料へ転換する他の技術に対する大きな挑戦である。本発明は
、反芻動物ふん尿の全ての有機物質を、７５％の効率で燃料に転換することがで
きる。反芻動物ふん尿によるエタノール発生は、実質的にゼロであって、発生メ
タンは、原料の６０−７０％が未反応のメタンの形態にて、元のエネルギーの約
１５％を回収し得るにすぎない。本発明は、エタノールやメタンの発生を妨げな
い。状況によっては、エタノールやメタンが燃料の最も望ましい形態の場合があ
る。このプロセスは、エタノール又はメタン発生の残留物を燃料に転換するのに
有用である。
【００４１】 農業廃棄物は嵩張るために輸送効率が悪く、また、農業廃棄物を農場から運び
去ると生物災害の危険性が増大する。本発明が提案するプロセスは、温暖化ガス
の蓄積原因とはならない。燃料の燃焼によって生ずるＣＯ2は、もともと大気中
のものである。炭素循環が損なわれた場合でも、大気中のＣＯ2は、光合成が可
能でなくなるであろう２０年以内には使い果たされるであろう。
【００４２】 農業廃棄物のリグニン部分は、液化のために理想的な分子構造を有しているが
、従来の液化では水素の投入を必要とする。水素の費用は高価であるため、これ
までの液化法の可能性を制約していた。本発明では、農業廃棄物を直接液化する
ので、従来のプロセスを必要としない。本発明では、農業廃棄物は超臨界水中で
反応が行われることを示している。この場合、超臨界水は、溶媒としてだけでは
なく、反応物質としても作用する。有機分子の部分は、超臨界水との反応に駆ら
れて、ＣＯ2を生成する。次に、水の水素部分は、酸化炭素が放出された有機分
子の開裂部(cleaved portion)と、自由に反応する。水の酸素部分は、分子の部
分的に酸化された部分を、さらに酸化するために使用される。分子は破壊され、
その断片(fragments)は、水の水素部分で覆われる。大分子は、寸法が減少し、
ガスが解放されるときに同時に水素化される。ガスの主要成分はＣＯ2である。
【００４３】 図２を参照すると、農業廃棄物は、ホッパー(2)より装置へ導入される。配管(
10)の中には、適当なコンベヤ(4)が配備される。水源(12)として超臨界水を用い
ることがが望ましい。水は、高圧貯蔵槽(14)へ供給され、該貯蔵器(14)から第１
加圧器(16)に導入される。前記加圧器にて、水は、ホッパー(2)を通じて導入さ
れた農業廃棄物と混合される。第２加圧器(20)には、混合された農業廃棄物と水
が、ダクト(24)を通じて収容される。排水タンク(30)(32)には、それぞれの加圧
器(16)(20)からの過剰水が送られる。適当なコンベヤ(36)により、水と農業廃棄
物の混合物は、ダクト(40)を通じて反応器(42)へ移送される。図示の形態におい
て、混合された水と農業廃棄物は、望ましくは、約１５〜１５０psiaの圧力の下
で、外部の電気ヒーター(50)(52)によって、約３００〜４００℃の温度まで加熱
され、その温度で約１５〜９０分間保持される。高温の混合物は次に、冷却器(6
0)の中を通され、混合物の温度はほぼ室温まで低下する。図示の形態では、反応
によって生じたガスの一部は、弁(64)を通じて引き出される。
【００４４】 超臨界水は、農業廃棄物のための溶媒としてだけでなく、農業廃棄物の水素化
を実行する際の水素供与体として機能することは理解されるであろう。 冷却器(60)から出た後、分離器(70)に入り、ガス、水、固形物及び油に分離さ
れる。ガスは、農業廃棄物の性質によってはＣＯ2と炭化水素を含む。固形物は
、肥料用として適した灰を含む場合がある。油は、液体燃料に指定された油であ
る。固形物を他の物質から分離するのに、当該分野の専門家に周知の適当な手段
が用いられる。
【００４５】 図３を参照して、本発明の装置の他の実施例を説明する。ホッパー(102)には
、農業廃棄物が入れられる。廃棄物は動物ふんが望ましい。ホッパー(102)内の
廃棄物は、ダクト(110)へ導入され、コンベヤ(104)によって移送される。水源(1
12)の水は、ポンプ(115)によって高圧貯蔵槽(114)へ供給される。高圧貯蔵槽の
水は、パイプ(117)を通じて、第１加圧器(116)へ供給され、パイプ(121)を通じ
て、第２加圧器(120)へ供給される。農業廃棄物と超臨界水は、第１加圧器(116)
の中で混合され、配管(124)によって第２加圧器(120)へ送られる。第２貯水槽(1
30)には、必要に応じて、補給水(access water)がパイプ(131)(133)を通じてへ
導入される。 農業廃棄物と超臨界水の加圧された混合物は、第２加圧器(120)を出て、コン
ベヤ(136)により、所定温度に加熱された予熱装置(137)の中へ運ばれ、その後、
混合物は、配管(140)を通って反応器(142)へ送られる。ヒーター(144)は、ポン
プ(146)によって、反応器(142)から配管(145)を通じて送られた水を加熱し、こ
の水は配管(148)を通じて反応器(142)へ戻され、循環する。ガスは、弁(150)に
よって反応器の上端部から引き出されて、冷却器(160)へ送られる。冷却器(160)
と予熱器(137)とは、配管(162)(164)を介して熱交換が行われる。ほぼ室温まで
冷却された材料は、次に、分離器(170)へ送られ、ガスと固形物、油と水に分離
され、所定場所へ送られる。圧力、温度及び時間について、図２に示される実施
例と同じ関係が、この実施例でも用いられる。燃料は、未精製の状態(crude for
m)で農場にて燃焼させ、電力が発生する。
【００４６】 図２及び図３において、符号(200)で示す破線のブロックは、他の実施例であ
って、水素ガス源を示している。一実施例として、水素ガス源は単独で使用する
ことができるし、他の実施例として、水源(14)(114)からの水と共に用いること
もできる。
【００４７】 反応は、管状ボンベ(tubing bombs)の中で行なわれる。ふん尿(鶏ふん、豚ふ
ん尿、乳牛ふん尿、下水汚泥)と水を混合する。混合物のサンプルを、管状ボン
ベの中に入れて、４００℃の流動床に浸漬する。３０分後、ボンベを回収して急
冷した。かなりの量のガスが発生した。ガスの組成は、主としてＣＯ2であるが
、ガスの流れには硫黄含有化合物も含まれている。ボンベの中を空にして、石炭
液化で通常行われているのと同じ様に、溶媒分離(solvent separation)によって
分離した。主な成分は軽油であった。その油の発熱量を測定すると、１６,５０
０BTU/lbの燃料であった。この実験は、乳牛ふん尿と豚ふん尿についても繰り返
し行なったところ、同じ結果が得られた。ふん尿の重量の約７０％がこの軽油に
転換されていることが分かった。反応によって、大量の水が消費された。
【００４８】 本発明は、バイオマスを高密度エネルギー燃料(energy-dense fuel)に転換す
る反応を含んでいる。家畜ふん尿、農作物残渣、オガクズ、汚泥などのバイオマ
スは、超臨界水と反応して炭化水素、酸素及び二酸化炭素を発生する。バイオマ
ス原料は約６,０００BTU/lb(乾燥重量基準)、ディーゼル燃料は１８,０００BTU/
lbであるのに対し、炭化水素では約１５,０００BTU/lbである。反応は、バイオ
マスを高密度エネルギーの燃料に転換するだけでなく、バイオマス炭素を水素化
するための水素供与体としてバイオマスに含まれている水を使用して、燃料の脱
水も行なう。それゆえ、バイオマスを燃料として使用する際に、エネルギー密度
が低く、水分含有量が多いという２つの制限要素は解消される。
【００４９】 この技術により、農業廃棄物(バイオマス)から生成された燃料の大部分を、そ
の現場で電気に変換することが可能となる。 反応における副産物は殆んどない。原料中の灰分は、反応しないので、生物災
害のない肥料として利用可能である。高密度燃料は、硫黄と窒素が少ない。これ
は、クリーン燃焼燃料となる。原料中の硫黄は硫化物に、窒素はアンモニアに還
元され、気相に放出される。硫化物は、反応器や発電機用の燃料として燃焼させ
ることができ、水で洗浄されたガスは、硫黄を、硫酸塩として取り込む。硫酸塩
は、アンモニアを取り込むために用いられる。硫酸アンモニウムは、肥料として
使用することができる。
【００５０】 農業廃棄物は、燃料原料(fuel precursors)として利用可能性を有する炭素含
有化学物質源として、常に利用可能である。これらの燃料原料は、敷きわら、ふ
ん尿、麦わら、葉かすなどの形態で、農場で発生する。これらの原料は、その基
質が大気中のＣＯ2を使用する光合成に由来する。これら廃棄物を燃料に転換し
、その後、燃料を燃焼させるので、ＣＯ2を発生させるというのでなく、ＣＯ2を
リサイクルしていることになる。この廃棄物を環境的に無害な物質に転換できな
いため、合衆国東部では、農業産業の成長が制約されていた。新聞の見出しには
、チェサピーク湾における鶏の敷きわらの影響が強調されている。ノースカロラ
イナでは、大規模な廃棄物ラグーンの環境に対する悪影響を考慮し、豚の生産拡
大停止措置を定めている。
【００５１】 本発明の目的は、農業廃棄物から、高ＢＴＵの液体燃料を製造することである
。家禽の敷きわら、乳牛ふん尿、豚ふん尿、下水汚泥は、超臨界水と反応して高
ＢＴＵの燃料が作り出される。この反応の生成物は、(１)発熱量が約１６,００
０BTU/lbの油状物質、(２)発熱量が約１２,０００BTU/lbの木炭状物質(char-lik
e material)、(３)大部分がＣＯ2のガス、の３種類の組成物に分けられる。灰は
すべて、炭化物に含まれているか、又は過剰の未反応水に溶解している。 実施例によっては、適当な触媒を使用することが望ましいが、触媒の使用は本
質的なことではない。
【００５２】 本発明は、動物のふん尿などの農業廃棄物を、使用可能な燃料に効率良く経済
的に転換する方法及び装置を提供するものであることは理解されるであろう。一
実施例において、水素ガスが農業廃棄物と混合され、本発明に基づいて処理され
る。他の実施例では、水が農業廃棄物と混合された後、前記処理が行われ、第３
実施例では、水素ガスと水の両方が農業廃棄物と混合された後、前記処理が行わ
れる。水を用いる場合、超臨界水であることが望ましいが、必ずしもそうである
必要なく、水は反応物質及び水素源として供される。
【００５３】 具体的実施例を例示目的で説明してきたが、当該分野の専門家であれば、添付
の請求の範囲に規定する発明から逸脱することなく、詳細について多くの変更を
なし得ることは明らかであろう。
【図面の簡単な説明】
【図１】 １００psiでの反応によって得られた液体燃料生成物の収率と発熱量に及ぼす
温度の影響を示すグラフである。
【図２】 本発明に使用可能な装置の形態を示す概略図である。
【図３】 本発明に使用可能な装置の他の形態を示す概略図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０２Ｆ 11/10 Ｃ０５Ｆ 3/00 Ｃ０５Ｆ 3/00 3/06 Ｈ 3/06 17/00 17/00 17/02 17/02 Ｃ１０Ｌ 1/00 Ｃ１０Ｌ 1/00 Ｂ０９Ｂ 3/00 ３０４Ｚ (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＯＡ(ＢＦ ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ， ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，Ｇ Ｍ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ， ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ， ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，Ｂ Ｚ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ ，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ， ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，Ｊ Ｐ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ， ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，Ｒ Ｏ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ， ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 スティラー，アルフレッド エイチ． アメリカ合衆国 26505 ウエストバージ ニア，モーガンタウン，ジェファーソン ストリート 443 Ｆターム(参考） 4D004 AA01 AA02 AA12 AC04 BA03 CA37 CA39 CB32 CC01 CC03 DA02 DA06 DA07 4D059 AA01 AA30 BK30 CC03 DA70 4H013 AA02 4H061 AA02 AA03 CC35 CC41 CC51 DD20 EE02 EE07 EE16 EE70 GG01 GG03 GG18 GG19 GG20 GG28 GG32 GG41 GG46 GG70 LL02 LL03 LL05

Claims (33)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 農業廃棄物から液体燃料を製造する方法であって、 農業廃棄物を、水及び水素ガスから成る群から選択される少なくとも一種の物
    質と反応器の中で混合し、 得られた混合物を、約３００〜４００℃の温度で約１５〜９０分間加熱し、 前記混合物を冷却し、 ガスと液体を前記反応器から除去する、ことを含んでいる方法。
  2. 【請求項２】 前記群の物質として水素ガスだけを選択することを含んでい
    る請求項１の方法。
  3. 【請求項３】 前記群の物質として水だけを選択することを含んでいる請求
    項１の方法。
  4. 【請求項４】 前記群の物質として水と水素ガスの両方を選択することを含
    んでいる請求項１の方法。
  5. 【請求項５】 使用する水の量は、農業廃棄物の５０重量％より少ない請求
    項３の方法。
  6. 【請求項６】 使用する水の量は、農業廃棄物の５０〜８０重量％である請
    求項４の方法。
  7. 【請求項７】 触媒存在下で方法を実施する請求項２の方法。
  8. 【請求項８】 使用する触媒の量は、農業廃棄物全体の約１〜２重量％であ
    る請求項７の方法。
  9. 【請求項９】 加熱を約３５０〜４００℃の温度で行なう請求項１の方法。
  10. 【請求項１０】 燃料１ポンド当たり１５,０００ＢＴＵ以上の発熱量を有
    する液体燃料を製造する請求項１の方法。
  11. 【請求項１１】 農業廃棄物として動物ふん尿を使用することを含んでいる
    請求項１の方法。
  12. 【請求項１２】 農業廃棄物を反応器の中へ導入する前に、該農業廃棄物を
    乾燥させることを含んでいる請求項１の方法。
  13. 【請求項１３】 触媒として、硫化鉄系の不均化触媒を使用することを含ん
    でいる請求項７の方法。
  14. 【請求項１４】 水として、超臨界水を使用することを含んでいる請求項１
    の方法。
  15. 【請求項１５】 超臨界水を、農業廃棄物の水素供与体として使用すること
    を含んでいる請求項１４の方法。
  16. 【請求項１６】 触媒不存在下で方法を実施することを含んでいる請求項１
    の方法。
  17. 【請求項１７】 農業廃棄物として動物ふん尿を使用することを含んでいる
    請求項３の方法。
  18. 【請求項１８】 肥料として使用可能な灰を生産することを含んでいる請求
    項１の方法。
  19. 【請求項１９】 工程中に生成したガスを、残留物から液体燃料を分離する
    前に除去することを含んでいる請求項１の方法。
  20. 【請求項２０】 ガスを除去した後、溶媒中に残存している燃料生成物を溶
    解することを含んでいる請求項１の方法。
  21. 【請求項２１】 農業廃棄物炭素を水素化するために、水を水素供与体とし
    て使用することを含んでいる請求項１の方法。
  22. 【請求項２２】 加熱を、約１５〜１５０psiaの圧力で行なうことを含んで
    いる請求項２の方法。
  23. 【請求項２３】 農業廃棄物を液体燃料に転換する装置であって、 水素ガス及び水から成る群から選択される少なくとも一種の物質の物質源と、 農業廃棄物源と、 農業廃棄物と少なくとも一種の物質を収容し加圧する加圧容器と、 農業廃棄物と少なくとも一種の物質の混合物を収容する反応器と、 農業廃棄物と少なくとも一種の物質の加圧された混合物を加熱するヒーターと
    、 混合物を所定時間加熱した後、冷却する冷却器と、 冷却された混合物から、ガス、オイル、水及び固形分を除去する分離器と、 を具えている装置。
  24. 【請求項２４】 物質源は、水素ガス源である請求項２３の装置。
  25. 【請求項２５】 物質源は、水源である請求項２３の装置。
  26. 【請求項２６】 物質源は、水素ガス源と水源である請求項２３の装置。
  27. 【請求項２７】 物質源は、超臨界水源である請求項２５の装置。
  28. 【請求項２８】 水源と農業廃棄物源の各々は、水と農業廃棄物が収容され
    混合される容器に連通している請求項２５の装置。
  29. 【請求項２９】 水素ガス源と農業廃棄物源の各々は、水素ガスと農業廃棄
    物が収容され混合される容器に連通している請求項２４の装置。
  30. 【請求項３０】 ヒーターは、農業廃棄物と超臨界水の混合物を、約３００
    〜４００℃の温度で加熱することが可能な構造である請求項２３の装置。
  31. 【請求項３１】 冷却器は、所定時間加熱した後、混合物を冷却することが
    可能な構造である請求項２３の装置。
  32. 【請求項３２】 ヒーターは反応器と関連して作動する請求項２３の装置。
  33. 【請求項３３】 圧力容器は、混合物を約１５〜１００psiaに加圧できるよ
    うに構成されている請求項２４の方法。
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