JP2003327789A - 封止用エポキシ樹脂成形材料及び電子部品装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 金属酸化物又は金属水酸化物を含有し、成形
性に優れた封止用エポキシ樹脂材料、及びこれにより封
止した素子を備えた電子部品装置を提供する。 【解決手段】 （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）離型剤で処理された酸化アルミニウム又は金属水
酸化物を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料、
及びこの封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された
素子を備えた電子部品装置。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、封止用エポキシ樹
脂成形材料、特に環境対応の観点から要求されるノンハ
ロゲンかつノンアンチモンの難燃性や高放熱性を要求さ
れる成形材料であり、厳しい信頼性を要求されるＶＬＳ
Ｉ等の素子の封止用に好適な封止用エポキシ樹脂成形材
料及びこの成形材料で封止した素子を備えた電子部品装
置に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子
部品装置の素子封止の分野では生産性、コスト等の面か
ら樹脂封止が主流となり、エポキシ樹脂成形材料が広く
用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が電
気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との
接着性などの諸特性にバランスがとれている為である。
これらの封止用エポキシ樹脂成形材料の難燃化は主にテ
トラブロモビスフェノールＡのジグリシジルエーテル等
のブロム化樹脂と酸化アンチモンの組合せにより行われ
ているが、近年、環境保護の観点からダイオキシン問題
に端を発し、デカブロムをはじめとするハロゲン化樹脂
やアンチモン化合物に量規制の動きがあり、封止用エポ
キシ樹脂成形材料についてもノンハロゲン化（ノンブロ
ム化）及びノンアンチモン化の要求が出てきている。ま
た、プラスチック封止ＩＣの高温放置特性にブロム化合
物が悪影響を及ぼすことが知られており、この観点から
もブロム化樹脂量の低減が望まれている。ブロム化樹脂
や酸化アンチモンを用いずに難燃化を達成する手法の一
つとしては、金属水酸化物を用いる方法（特開平９−２
４１４８３号公報）、金属水酸化物と金属酸化物を併用
する方法（特開平９−１００３３７号公報）等を挙げる
ことができる。近年はまた、半導体素子の発熱量の増大
に伴い、封止用エポキシ樹脂成形材料への放熱性の要求
も高まっており、特に高放熱性の要求が強いパッケージ
に対しては、封止用エポキシ樹脂成形材料の無機充填剤
に一般的に用いられる溶融シリカの他に、結晶性シリカ
や、さらに放熱性の高いアルミナ（酸化アルミニウム）
等を併用する等の手法が用いられている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、封止用
エポキシ樹脂成形材料に、難燃剤として金属水酸化物、
金属酸化物を用いた場合や、高放熱性実現の為にアルミ
ナ等を用いた場合、流動性の低下や、成形装置内のゲー
ト残り発生等による連続成形性の低下といった、特に成
形性上の問題が発生し、難燃剤としてブロム化樹脂と酸
化アンチモンを併用した封止用エポキシ樹脂成形材料、
あるいは無機充填剤として溶融シリカや結晶シリカのみ
を用いた封止用エポキシ樹脂成形材料と同等の成形性、
信頼性を得るに至っていない。本発明はかかる状況に鑑
みなされたもので、金属酸化物又は金属水酸化物を含有
し、成形性に優れた封止用エポキシ樹脂材料、及びこれ
により封止した素子を備えた電子部品装置を提供しよう
とするものである。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは上記の課題
を解決するために鋭意検討を重ねた結果、特定の金属酸
化物又は金属水酸化物を、好ましくは有機溶媒下、離型
剤で前処理を行った後に成形材料の配合を行うことによ
って得られる封止用エポキシ樹脂成形材料により上記の
目的を達成しうることを見い出し、本発明を完成するに
至った。

【０００５】すなわち、本発明は、（１） （Ａ）エポ
キシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）離型剤で処理された酸
化アルミニウム又は金属水酸化物を必須成分とする封止
用エポキシ樹脂成形材料に関する。また、本発明は、
（２） 金属水酸化物が、水酸化マグネシウム、水酸化
アルミニウムおよび複合金属水酸化物から選ばれる１種
以上である（１）に記載の封止用エポキシ樹脂成形材
料、（３） 複合金属水酸化物が、離型剤で処理された
下記一般式（Ｉ）で表される複合金属水酸化物である
（２）に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料に関する。

【化２】 ｐ(Ｍ¹ _aＯ_b)・ｑ(Ｍ² _cＯ_d)・ｒ(Ｍ³ _eＯ_f)・ｍＨ₂Ｏ （Ｉ） （ここで、Ｍ¹、Ｍ²及びＭ³は互いに異なる金属元素を
示し、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｐ、ｑ及びｍは正の
数、ｒは０又は正の数を示す。）さらに、本発明は、
（４） 離型剤が、高級脂肪酸またはそのエステルであ
る（１）〜（３）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹
脂成形材料、（５） （Ｃ）成分が有機溶媒を用いて離
型剤で処理されたものである（１）〜（４）いずれかに
記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、（６） 有機溶媒
が、１種以上の極性有機溶媒を含む（５）に記載の封止
用エポキシ樹脂成形材料、（７） 極性有機溶媒が、炭
素数６以下の、１級、２級、又は３級のアルコール又は
グリコールを含む（６）に記載の封止用エポキシ樹脂成
形材料に関する。また、（８） さらに、(Ｄ)無機充填
剤を含有する（１）〜（７）のいずれかに記載の封止用
エポキシ樹脂成形材料、（９） （Ａ）エポキシ樹脂
が、ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ
樹脂、硫黄原子含有エポキシ樹脂、ノボラック型エポキ
シ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ナフタ
レン型エポキシ樹脂及びトリフェニルメタン型エポキシ
樹脂の少なくとも１種を含有する（１）〜（８）のいず
れかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材料、（１０）
（Ｂ）硬化剤がビフェニル型フェノール樹脂、アラルキ
ル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノー
ル樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂及びノボ
ラック型フェノール樹脂の少なくとも１種を含有する
（１）〜（９）のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂
成形材料、（１１） さらに（Ｅ）硬化促進剤を含有す
る（１）〜（１０）のいずれかに記載の封止用エポキシ
樹脂成形材料、（１２） （Ｅ）硬化促進剤が、ホスフ
ィン化合物とキノン化合物との付加物を含有する（１
１）に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料に関する。ま
た、本発明は、（１３） （１）〜（１２）のいずれか
に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止された素子
を備えた電子部品装置に関する。

【０００６】

【発明の実施の形態】本発明において用いられる（Ａ）
エポキシ樹脂は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に
使用されているもので特に制限はない。たとえば、フェ
ノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノ
ボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン骨格を有
するエポキシ樹脂をはじめとするフェノール、クレゾー
ル、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェ
ノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール類及び／又
はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフ
タレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセトア
ルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、
サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物と
を酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラッ
ク樹脂をエポキシ化したノボラック型エポキシ樹脂；ビ
スフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ
等のビスフェノールのジグリシジルエーテル（ビスフェ
ノール型エポキシ樹脂）；アルキル置換又は非置換のビ
フェノール等のジグリシジルエーテル（ビフェニル型エ
ポキシ樹脂）；スチルベン型エポキシ樹脂；ハイドロキ
ノン型エポキシ樹脂；フタル酸、ダイマー酸等の多塩基
酸とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジ
ルエステル型エポキシ樹脂；ジアミノジフェニルメタ
ン、イソシアヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリ
ンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹
脂；ジシクロペンタジエンとフェノール類の共縮合樹脂
のエポキシ化物（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹
脂）；ナフタレン環を有するエポキシ樹脂（ナフタレン
型エポキシ樹脂）；フェノール・アラルキル樹脂、ナフ
トール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹
脂のエポキシ化物；トリメチロールプロパン型エポキシ
樹脂；テルペン変性エポキシ樹脂；オレフィン結合を過
酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹
脂；脂環族エポキシ樹脂；硫黄原子含有エポキシ樹脂等
が挙げられる。これらを単独で用いても２種以上を組み
合わせて用いてもよい。なかでも、耐リフロー性の観点
からはビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキ
シ樹脂及び硫黄原子含有エポキシ樹脂が好ましく、硬化
性の観点からはノボラック型エポキシ樹脂が好ましく、
低吸湿性の観点からはジシクロペンタジエン型エポキシ
樹脂が好ましく、耐熱性及び低反り性の観点からはナフ
タレン型エポキシ樹脂及びトリフェニルメタン型エポキ
シ樹脂が好ましく、これらのエポキシ樹脂の少なくとも
１種を含有していることが好ましい。

【０００７】ビフェニル型エポキシ樹脂としてはたとえ
ば下記一般式（II）で示されるエポキシ樹脂等が挙げら
れ、スチルベン型エポキシ樹脂としてはたとえば下記一
般式（III）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられ、硫
黄原子含有エポキシ樹脂としてはたとえば下記一般式
（IV）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。

【化３】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁸は水素原子及び炭素数１〜１０の置
換又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは
全てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数
を示す。）

【化４】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁸は水素原子及び炭素数１〜５の置換
又は非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは全
てが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜１０の整数
を示す。）

【化５】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ⁸は水素原子、置換又は非置換の炭素
数１〜１０のアルキル基及び置換又は非置換の炭素数１
〜１０のアルコキシ基から選ばれ、これらは全てが同一
でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。） 上記一般式（II）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂
としては、たとえば、４，４´−ビス（２，３−エポキ
シプロポキシ）ビフェニル又は４，４´−ビス（２，３
−エポキシプロポキシ）−３，３´，５，５´−テトラ
メチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピク
ロルヒドリンと４，４´−ビフェノール又は４，４´−
（３，３´，５，５´−テトラメチル）ビフェノールと
を反応させて得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。な
かでも４，４´−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）
−３，３´，５，５´−テトラメチルビフェニルを主成
分とするエポキシ樹脂が好ましい。上記一般式（III）
で示されるスチルベン型エポキシ樹脂は、原料であるス
チルベン系フェノール類とエピクロルヒドリンとを塩基
性物質存在下で反応させて得ることができる。この原料
であるスチルベン系フェノール類としては、たとえば３
−ｔ−ブチル−４，４′−ジヒドロキシ−３′，５，
５′−トリメチルスチルベン、３−ｔ−ブチル−４，
４′−ジヒドロキシ−３′，５′，６−トリメチルスチ
ルベン、４，４´−ジヒドロキシ−３，３´，５，５´
−テトラメチルスチルベン、４，４´−ジヒドロキシ−
３，３´−ジ−ｔ−ブチル−５，５´−ジメチルスチル
ベン、４，４´−ジヒドロキシ−３，３´−ジ−ｔ−ブ
チル−６，６´−ジメチルスチルベン等が挙げられ、な
かでも３−ｔ−ブチル−４，４′−ジヒドロキシ−
３′，５，５′−トリメチルスチルベン、及び４，４´
−ジヒドロキシ−３，３´，５，５´−テトラメチルス
チルベンが好ましい。これらのスチルベン型フェノール
類は単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよ
い。上記一般式（IV）で示される硫黄原子含有エポキシ
樹脂のなかでも、Ｒ¹〜Ｒ⁸が水素原子、置換又は非置換
の炭素数１〜１０のアルキル基及び置換又は非置換の炭
素数１〜１０のアルコキシ基から選ばれるエポキシ樹脂
が好ましく、Ｒ¹、Ｒ⁴、Ｒ⁵及びＲ⁸が水素原子で、
Ｒ²、Ｒ³、Ｒ⁶及びＲ⁷がアルキル基であるエポキシ樹脂
がより好ましく、Ｒ¹、Ｒ⁴、Ｒ⁵及びＲ⁸が水素原子で、
Ｒ²及びＲ⁷がメチル基で、Ｒ³及びＲ⁶がｔ−ブチル基で
あるエポキシ樹脂がさらに好ましい。このような化合物
としては、ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ(新日鐵化学社製商品
名)等が市販品として入手可能である。これらのエポキ
シ樹脂はいずれか１種を単独で用いても２種以上を組合
わせて用いてもよいが、その配合量は、その性能を発揮
するためにエポキシ樹脂全量に対して合わせて２０重量
％以上とすることが好ましく、３０重量％以上がより好
ましく、５０重量％以上とすることがさらに好ましい。

【０００８】ノボラック型エポキシ樹脂としては、たと
えば下記一般式（Ｖ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げ
られる。

【化６】 （ここで、Ｒは水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は
非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜１０の
整数を示す。） 上記一般式（Ｖ）で示されるノボラック型エポキシ樹脂
は、ノボラック型フェノール樹脂にエピクロルヒドリン
を反応させることによって容易に得られる。なかでも、
一般式（Ｖ）中のＲとしては、メチル基、エチル基、プ
ロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等
の炭素数１〜１０のアルキル基、メトキシ基、エトキシ
基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のア
ルコキシル基が好ましく、水素原子又はメチル基がより
好ましい。ｎは０〜３の整数が好ましい。上記一般式
（Ｖ）で示されるノボラック型エポキシ樹脂のなかで
も、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好ま
しい。ノボラック型エポキシ樹脂を使用する場合、その
配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量
に対して２０重量％以上とすることが好ましく、３０重
量％以上がより好ましい。

【０００９】ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂とし
ては、たとえば下記一般式（VI）で示されるエポキシ樹
脂等が挙げられる。

【化７】 （ここで、Ｒ¹及びＲ²は水素原子及び炭素数１〜１０の
置換又は非置換の一価の炭化水素基からそれぞれ独立し
て選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示し、ｍは０〜６の整
数を示す。） 上記一般式（VI）中のＲ¹としては、たとえば、水素原
子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソ
プロピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビニル基、
アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロゲン化ア
ルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプト基置換
アルキル基などの炭素数１〜１０の置換又は非置換の一
価の炭化水素基が挙げられ、なかでもメチル基、エチル
基等のアルキル基及び水素原子が好ましく、メチル基及
び水素原子がより好ましい。Ｒ²としては、たとえば、
水素原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル
基、イソプロピル基、ｔ−ブチル基等のアルキル基、ビ
ニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基、ハロ
ゲン化アルキル基、アミノ基置換アルキル基、メルカプ
ト基置換アルキル基などの炭素数１〜１０の置換又は非
置換の一価の炭化水素基が挙げられ、なかでも水素原子
が好ましい。ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂を使
用する場合、その配合量は、その性能を発揮するために
エポキシ樹脂全量に対して２０重量％以上とすることが
好ましく、３０重量％以上がより好ましい。

【００１０】ナフタレン型エポキシ樹脂としてはたとえ
ば下記一般式（VII）で示されるエポキシ樹脂等が挙げ
られ、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂としてはたと
えば下記一般式（VIII）で示されるエポキシ樹脂等が挙
げられる。下記一般式（VII）で示されるナフタレン型
エポキシ樹脂としては、１個の構成単位及びｍ個の構成
単位をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交
互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含む
ブロック共重合体が挙げられ、これらのいずれか１種を
単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよ
い。また、下記一般式（VIII）で示されるトリフェニル
メタン型エポキシ樹脂としては特に制限はないが、サリ
チルアルデヒド型エポキシ樹脂が好ましい。

【化８】 （ここで、Ｒ¹〜Ｒ³は水素原子及び置換又は非置換の炭
素数１〜１２の一価の炭化水素基から選ばれ、これらは
全てが同一でも異なっていてもよい。ｐは１又は０で、
ｌ、ｍはそれぞれ０〜１１の整数であって、（ｌ＋ｍ）
が１〜１１の整数でかつ（ｌ＋ｐ）が１〜１２の整数と
なるよう選ばれる。ｉは０〜３の整数、ｊは０〜２の整
数、ｋは０〜４の整数を示す。）

【化９】 （ここで、Ｒは水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は
非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは１〜１０の
整数を示す。） これらのエポキシ樹脂はいずれか１種を単独で用いても
両者を組合わせて用いてもよいが、その配合量は、その
性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量に対して合わせ
て２０重量％以上とすることが好ましく、３０重量％以
上がより好ましく、５０重量％以上とすることがさらに
好ましい。

【００１１】上記のビフェニル型エポキシ樹脂、スチル
ベン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有エポキシ樹脂、ノボ
ラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキ
シ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂及びトリフェニルメ
タン型エポキシ樹脂は、いずれか１種を単独で用いても
２種以上を組合わせて用いてもよいが、その配合量はエ
ポキシ樹脂全量に対して合わせて５０重量％以上とする
ことが好ましく、６０重量％以上がより好ましく、８０
重量％以上がさらに好ましい。

【００１２】本発明において用いられる（Ｂ）硬化剤
は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されてい
るもので特に制限はない。たとえば、フェノール、クレ
ゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、
ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、アミノフェノ
ール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−
ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類
とホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンア
ルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等の
アルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は
共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；フ
ェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキ
シレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成
されるフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラ
ルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；フェノー
ル類及び／又はナフトール類とジシクロペンタジエンか
ら共重合により合成される、ジシクロペンタジエン型フ
ェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型ナフトール樹
脂；テルペン変性フェノール樹脂；ビフェニル型フェノ
ール樹脂；トリフェニルメタン型フェノール樹脂などが
挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組合わせ
て用いてもよい。なかでも、難燃性の観点からはビフェ
ニル型フェノール樹脂が好ましく、耐リフロー性及び硬
化性の観点からはアラルキル型フェノール樹脂が好まし
く、低吸湿性の観点からはジシクロペンタジエン型フェ
ノール樹脂が好ましく、耐熱性、低膨張率及び低そり性
の観点からはトリフェニルメタン型フェノール樹脂が好
ましく、硬化性の観点からはノボラック型フェノール樹
脂が好ましく、これらのフェノール樹脂の少なくとも１
種を含有していることが好ましい。

【００１３】ビフェニル型フェノール樹脂としては、た
とえば下記一般式（IX）で示されるフェノール樹脂等が
挙げられる。

【化１０】 上記一般式（IX）中のＲ¹〜Ｒ⁹は全てが同一でも異なっ
ていてもよく、水素原子、メチル基、エチル基、プロピ
ル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等の炭
素数１〜１０のアルキル基、メトキシ基、エトキシ基、
プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のアルコ
キシル基、フェニル基、トリル基、キシリル基等の炭素
数６〜１０のアリール基、及び、ベンジル基、フェネチ
ル基等の炭素数６〜１０のアラルキル基から選ばれ、な
かでも水素原子とメチル基が好ましい。ｎは０〜１０の
整数を示す。上記一般式（IX）で示されるビフェニル型
フェノール樹脂としては、たとえばＲ¹〜Ｒ⁹が全て水素
原子である化合物等が挙げられ、なかでも溶融粘度の観
点から、ｎが１以上の縮合体を５０重量％以上含む縮合
体の混合物が好ましい。このような化合物としては、Ｍ
ＥＨ−７８５１（明和化成株式会社製商品名）が市販品
として入手可能である。ビフェニル型フェノール樹脂を
使用する場合、その配合量は、その性能を発揮するため
に硬化剤全量に対して３０重量％以上とすることが好ま
しく、５０重量％以上がより好ましく、６０重量％以上
がさらに好ましい。

【００１４】アラルキル型フェノール樹脂としては、た
とえばフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラ
ルキル樹脂等が挙げられ、下記一般式（Ｘ）で示される
フェノール・アラルキル樹脂が好ましく、一般式（Ｘ）
中のＲが水素原子で、ｎの平均値が０〜８であるフェノ
ール・アラルキル樹脂がより好ましい。具体例として
は、ｐ−キシリレン型フェノール・アラルキル樹脂、ｍ
−キシリレン型フェノール・アラルキル樹脂等が挙げら
れる。これらのアラルキル型フェノール樹脂を用いる場
合、その配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全
量に対して３０重量％以上とすることが好ましく、５０
重量％以上がより好ましい。

【化１１】 （ここで、Ｒは水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は
非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは０〜１０の
整数を示す。）

【００１５】ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂と
しては、たとえば下記一般式（XI）で示されるフェノー
ル樹脂等が挙げられる。

【化１２】 （ここで、Ｒ¹及びＲ²は水素原子及び炭素数１〜１０の
置換又は非置換の一価の炭化水素基からそれぞれ独立し
て選ばれ、ｎは０〜１０の整数を示し、ｍは０〜６の整
数を示す。） ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂を用いる場合、
その配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量に
対して３０重量％以上とすることが好ましく、５０重量
％以上がより好ましい。

【００１６】トリフェニルメタン型フェノール樹脂とし
ては、たとえば下記一般式（XII）で示されるフェノー
ル樹脂等が挙げられる。下記一般式（XII）で示される
トリフェニルメタン型フェノール樹脂としては特に制限
はないが、たとえば、サリチルアルデヒド型フェノール
樹脂、ｏ−ヒドロキシベンズアルデヒド型フェノール樹
脂、ｍ−ヒドロキシベンズアルデヒド型フェノール樹脂
等が挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種以上
を組合わせて用いてもよい。なかでもサリチルアルデヒ
ド型フェノール樹脂が好ましい。

【化１３】 （ここで、Ｒは水素原子及び炭素数１〜１０の置換又は
非置換の一価の炭化水素基から選ばれ、ｎは１〜１０の
整数を示す。） トリフェニルメタン型フェノール樹脂を用いる場合、そ
の配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量に対
して３０重量％以上とすることが好ましく、５０重量％
以上がより好ましい。ノボラック型フェノール樹脂とし
ては、たとえばフェノールノボラック樹脂、クレゾール
ノボラック樹脂、ナフトールノボラック樹脂等が挙げら
れ、なかでもフェノールノボラック樹脂が好ましい。ノ
ボラック型フェノール樹脂を用いる場合、その配合量
は、その性能を発揮するために硬化剤全量に対して３０
重量％以上とすることが好ましく、５０重量％以上がよ
り好ましい。

【００１７】上記のビフェニル型フェノール樹脂、アラ
ルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェ
ノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂及び
ノボラック型フェノール樹脂は、いずれか１種を単独で
用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、その配
合量は硬化剤全量に対して合わせて６０重量％以上とす
ることが好ましく、８０重量％以上がより好ましい。

【００１８】（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）硬化剤との当
量比、すなわち、エポキシ樹脂中のエポキシ基数に対す
る硬化剤中の水酸基数の比（硬化剤中の水酸基数／エポ
キシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制限はないが、そ
れぞれの未反応分を少なく抑えるために０．５〜２の範
囲に設定されることが好ましく、０．６〜１．３がより
好ましい。成形性及び耐リフロー性に優れる封止用エポ
キシ樹脂成形材料を得るためには０．８〜１．２の範囲
に設定されることがさらに好ましい。

【００１９】本発明において用いられる（Ｃ）離型剤で
処理された酸化アルミニウム又は金属水酸化物は、難燃
剤、もしくは高放熱剤として作用する。金属水酸化物
は、本発明の効果が得られれば特に制限はないが、例え
ば、マグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウ
ム、ビスマス、カルシウム、バリウムから選ばれる元素
の水酸化物や複合金属水酸化物等が挙げられ、なかで
も、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム及び複合
金属水酸化物が好ましく、これらの１種以上を用いるこ
とが好ましい。成形性の観点からは複合金属水酸化物を
用いることが特に好ましい。これら金属水酸化物は単独
で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。複合
金属水酸化物のうち、特に、下記一般式（Ｉ）で示され
る化合物が難燃性向上の点で好ましい。

【化１４】 ｐ(Ｍ¹ _aＯ_b)・ｑ(Ｍ² _cＯ_d)・ｒ(Ｍ³ _eＯ_f)・ｍＨ₂Ｏ （Ｉ） （ここで、Ｍ¹、Ｍ²及びＭ³は互いに異なる金属元素を
示し、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｐ、ｑ及びｍは正の
数、ｒは０又は正の数を示す。） 上記一般式（Ｉ）中のＭ¹、Ｍ²及びＭ³は互いに異なる
金属元素であれば特に制限はないが、難燃性の観点から
は、Ｍ¹が第３周期の金属元素、IIＡ族のアルカリ土類
金属元素、IVＢ族、IIＢ族、VIII族、ＩＢ族、IIIＡ族
及びIVＡ族に属する金属元素から選ばれ、Ｍ²がIIIＢ〜
IIＢ族の遷移金属元素から選ばれることが好ましく、Ｍ
¹がマグネシウム、カルシウム、アルミニウム、スズ、
チタン、鉄、コバルト、ニッケル、銅及び亜鉛から選ば
れ、Ｍ²が鉄、コバルト、ニッケル、銅及び亜鉛から選
ばれることがより好ましい。さらに、流動性の観点から
は、Ｍ¹がマグネシウム、Ｍ²が亜鉛又はニッケルで、ｒ
＝０のものが好ましい。Ｍ ¹ _aＯ_b、Ｍ² _cＯ_d及びＭ³ _eＯ_f
のモル比のｐ、ｑ及びｒの比は特に制限はないが、ｒ＝
０で、ｐ／ｑが１／９９〜１／１であることが好まし
い。市販品としては、例えば、上記一般式（Ｉ）中のＭ
¹がマグネシウム、Ｍ²が亜鉛で、ｐが７、ｑが３、ｍが
１０で、ａ、ｂ、ｃ及びｄが１で、ｒが０である水酸化
マグネシウム・亜鉛固溶体複合金属水酸化物（タテホ化
学工業株式会社製商品名エコーマグＺ−１０）を使用で
きる。なお、金属元素とは半金属元素といわれるものも
含めるものとし、非金属元素を除く全ての元素をさす。
金属元素の分類は、典型元素をＡ亜族、遷移元素をＢ亜
族とする長周期型の周期律表（出典：共立出版株式会社
発行「化学大辞典４」１９８７年２月１５日縮刷版第３
０刷）に基づいて行った。

【００２０】酸化アルミニウムと、金属水酸化物とは、
それぞれ単独で使用してもよいし、両者を併用しても良
い。両者を併用する場合、上記金属水酸化物と酸化アル
ミニウムとの複合金属水酸化物も使用できる。本発明の
（Ｃ）成分に用いるものとして、成形性、難燃性等の観
点からは金属水酸化物、特に複合金属水酸化物が好まし
く、高放熱性の観点からは酸化アルミニウムが好まし
い。

【００２１】（Ｃ）成分に用いる酸化アルミニウム又は
金属水酸化物の形状は特に制限はないが、流動性の観点
からは、平板状より、適度の厚みを有する多面体形状が
好ましい。また、形状は鋭角が少ないものが好ましく、
粒径は、最大粒径が１００μｍ以下が好ましく、７５μ
ｍ以下がより好ましい。平均粒径は１〜３０μｍが好ま
しい。（Ｃ）成分に用いる酸化アルミニウムおよび金属
水酸化物の配合量は特に制限はないが、難燃剤として用
いる場合には封止用エポキシ樹脂成形材料に対して０．
５〜２０重量％が好ましく、０．７〜１５重量％がより
好ましく、１．４〜１２重量％がさらに好ましい。０．
５重量％未満では難燃性が不十分となる傾向があり、２
０重量％を超えると流動性及び耐リフロー性が低下する
傾向がある。また、高放熱剤として使用する場合には封
止用エポキシ樹脂成形材料に対して１０〜９８重量％が
好ましく、２０〜９５重量％がより好ましく、２５〜９
２重量％がさらに好ましい。１０重量％未満では高放熱
性が不十分となる傾向があり、９８重量％を超えると流
動性が著しく低下する傾向がある。

【００２２】（Ｃ）成分における酸化アルミニウム又は
金属水酸化物の処理に用いる離型剤の構造については、
本発明の効果が得られれば特に制限はないが、成形性の
改善効果といった観点からは炭素数２５以上である化合
物が好ましく、炭素数２８以上の高級脂肪族化合物がよ
り好ましい。炭素数２５未満の化合物では、酸化アルミ
ニウム又は金属水酸化物の表面改質効果が低く、成形性
向上効果が不十分となる場合がある。また、耐リフロー
性、耐湿性等の信頼性の観点からは炭素数５７以下の化
合物であることが好ましく、炭素数５０以下の脂肪族化
合物がより好ましい。炭素数が５７より多い化合物を用
いた場合、密着性の低下から上記信頼性の低下を招き易
くなる傾向がある。本発明に用いられる離型剤は、酸化
アルミニウム又は金属水酸化物と反応性を有する官能基
を持っていることが好ましく、中でもカルボキシル基や
カルボン酸エステルを持つ化合物が特に好ましい。酸化
アルミニウム又は金属水酸化物との反応性を有する官能
基を持たない化合物では、表面改質効果が不十分となる
傾向にある。上記した条件を満たす化合物としては、高
級脂肪族化合物、例えば高級脂肪酸又はそのエステルが
挙げられ、そのうちで炭素数２５〜５７の化合物である
ことが好ましく、さらに、炭素数２８〜５０の化合物で
あるのが好ましい。より好ましくは、例えば炭素数２８
の高級脂肪酸であるモンタン酸や、モンタン酸メチル、
モンタン酸エチル等の炭素数５７以下のモンタン酸エス
テルを挙げることができる。このような化合物のうち１
種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよ
い。

【００２３】（Ｃ）成分における酸化アルミニウム又は
金属水酸化物を離型剤で処理する際には、有機溶媒を用
いるのが好ましい。この有機溶媒は、本発明の効果が得
られれば特に制限はないが、分子内に極性を有する有機
溶媒（極性有機溶媒）を１種以上含むことが好ましい。
極性有機溶媒としては、たとえば、メタノール、エタノ
ール、ｎ-プロパノール、iso‐プロパノール等のアルコ
ール類、エチレングリコール等のグリコール類、メチル
アミン、エチルアミン等のアミン類、ギ酸、酢酸等の有
機酸類等を挙げることができるが、中でも、炭素数６以
下の、１級、２級、又は３級のアルコール又はグリコー
ルを１種以上使用することが好ましく、炭素数の少ない
１級アルコール、例えばメタノール、エタノール等を使
用することがより好ましい。なお、ここで、「極性有機
溶媒」とは、成分原子の電気陰性度の差異から分子内の
電子雲の分布に偏りが生じ、分子内に双極子を形成する
ような化合物、具体的には、酸素原子、窒素原子、ハロ
ゲン族原子を含む有機溶媒を指す。

【００２４】（Ｃ）成分における酸化アルミニウム又は
金属水酸化物を離型剤で処理する際に用いる有機溶媒に
は、上記アルコール類等の極性有機溶媒とともに、１種
以上の非極性有機溶媒を併用するのが好ましい。ここ
で、「非極性有機溶媒」とは、成分原子の電気陰性度の差
異から生じる分子内の電子雲の分布に偏りが全くない
か、又は非常に小さい化合物を指し、具体的には、酸素
原子、窒素原子、ハロゲン族原子を含まない有機化合物
を指す。非極性有機溶媒の例として、ベンゼン、トルエ
ン、キシレン等を挙げることができ、特にベンゼン環を
有する非極性溶媒が好ましい。

【００２５】（Ｃ）成分において、酸化アルミニウム又
は金属水酸化物を、１種以上の有機溶媒を用いて離型剤
処理する方法については、本発明の効果が得られれば特
に制限はないが、例えば、予め離型剤を溶解させた有機
溶媒中に酸化アルミニウム又は金属水酸化物を浸し、室
温下、もしくは加熱還流条件下、それらを一定時間攪拌
後、加熱乾燥により残存溶媒を除去する等の方法が挙げ
られる。酸化アルミニウムおよび金属水酸化物と離型剤
の比率は特に制限するものではないが、本発明の効果を
充分得る為には、酸化アルミニウムおよび金属水酸化物
１００に対し、離型剤０．１〜１０の重量比率が好まし
く、０．５〜５の重量比率がより好ましい。また、有機
溶媒中の極性有機溶媒と非極性有機溶媒を併用する場合
の両者の比率についても特に制限するものではないが、
本発明の効果を充分得る為には、極性有機溶媒１に対
し、非極性有機溶媒０．１〜５の体積比率が好ましく、
０．２〜２の体積比率が特に好ましい。さらに、有機溶
媒の量については、やはり特に制限するものではない
が、本発明の効果を充分得る為には、極性有機溶媒と非
極性有機溶媒の合計が酸化アルミニウムおよび金属水酸
化物の体積と同体積以上であることが好ましく、加熱乾
燥作業を考慮した場合、３体積倍以下であることが好ま
しい。攪拌時間については、やはり特に制限するもので
はないが、本発明の効果を充分得る為には０．３〜３時
間程度が好ましく、０．５〜２時間程度がより好まし
い。処理温度については、特に制限するものではなく、
２５℃程度の室温から１５０℃程度の温度範囲を任意に
選べば良い。

【００２６】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、（Ｃ）成分の酸化アルミニウム又は金属水酸化物に
加え、難燃剤として使用する場合には、ノンハロゲン、
ノンアンチモンの難燃剤を必要に応じて併用することが
できるし、高放熱剤として使用する場合には、溶融シリ
カ等の無機充填剤を必要に応じて併用することができ
る。難燃剤として使用する場合の併用相手としては、た
とえば、被覆又は無被覆の赤リン等のリン化合物、メラ
ミン、メラミン誘導体、メラミン変性フェノール樹脂、
トリアジン環を有する化合物、シアヌル酸誘導体、イソ
シアヌル酸誘導体等の窒素含有化合物、シクロホスファ
ゼン等のリン及び窒素含有化合物などが挙げられ、これ
らの１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いて
もよい。高放熱剤として使用する場合の併用相手として
は、前記溶融シリカの他に結晶性シリカ、金属又は非金
属の窒化物等が挙げられ、これらは１種を単独で用いて
も２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【００２７】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、必要に応じて（Ｄ）無機充填剤を配合することがで
きる。（Ｄ）無機充填剤は、吸湿性、線膨張係数低減、
熱伝導性向上及び強度向上のために配合されるものであ
り、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されるも
ので特に制限はないが、たとえば、溶融シリカ、結晶シ
リカ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カル
シウム、チタン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、窒化
アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコ
ン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライ
ト、チタニア等の粉体、又はこれらを球形化したビー
ズ、ガラス繊維などが挙げられ、これらを単独で用いて
も２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、線
膨張係数低減の観点からは溶融シリカが、高熱伝導性の
観点からはアルミナが好ましく、充填剤形状は成形時の
流動性及び金型摩耗性の点から球形が好ましい。（Ｄ）
無機充填剤の配合量は、難燃性、成形性、吸湿性、線膨
張係数低減及び強度向上の観点から、封止用エポキシ樹
脂成形材料に対して６０重量％以上が好ましく、７０〜
９５重量％がより好ましく、７５〜９２重量％がさらに
好ましい。６０重量％未満では難燃性及び耐リフロー性
が低下する傾向があり、９５重量％を超えると流動性が
不足する傾向がある。

【００２８】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、必要に応じて（Ｅ）硬化促進剤を用いることができ
る。（Ｅ）硬化促進剤としては、封止用エポキシ樹脂成
形材料に一般に使用されているもので特に制限はない
が、たとえば、１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，
０）ウンデセン−７、１，５−ジアザ−ビシクロ（４，
３，０）ノネン、５、６−ジブチルアミノ−１，８−ジ
アザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等のシク
ロアミジン化合物及びこれらの化合物に無水マレイン
酸、１，４−ベンゾキノン、２，５−トルキノン、１，
４−ナフトキノン、２，３−ジメチルベンゾキノン、
２，６−ジメチルベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−
５−メチル−１，４−ベンゾキノン、２，３−ジメトキ
シ−１，４−ベンゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾ
キノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェ
ノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子
内分極を有する化合物、ベンジルジメチルアミン、トリ
エタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス
（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミン類
及びこれらの誘導体、２−メチルイミダゾール、２−フ
ェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダ
ゾール等のイミダゾール類及びこれらの誘導体、トリブ
チルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフ
ェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホス
フィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等
のホスフィン化合物及びこれらのホスフィン化合物に無
水マレイン酸、上記キノン化合物、ジアゾフェニルメタ
ン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加して
なる分子内分極を有するリン化合物、テトラフェニルホ
スホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホス
フィンテトラフェニルボレート、２−エチル−４−メチ
ルイミダゾールテトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモ
ルホリンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボ
ロン塩及びこれらの誘導体などが挙げられ、これらを単
独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。な
かでも、硬化性及び流動性の観点からは、ホスフィン化
合物及びホスフィン化合物とキノン化合物との付加物が
好ましく、トリフェニルホスフィン等の第三ホスフィン
化合物及びトリフェニルホスフィンとキノン化合物との
付加物がより好ましい。第三ホスフィン化合物を用いる
場合にはキノン化合物をさらに含有することが好まし
い。

【００２９】（Ｅ）硬化促進剤の配合量は、硬化促進効
果が達成される量であれば特に制限されるものではない
が、封止用エポキシ樹脂成形材料に対して０．００５〜
２重量％が好ましく、０．０１〜０．５重量％がより好
ましい。０．００５重量％未満では短時間での硬化性に
劣る傾向があり、２重量％を超えると硬化速度が速すぎ
て良好な成形品を得ることが困難になる傾向がある。

【００３０】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料に
は、ＩＣ等の半導体素子の耐湿性及び高温放置特性を向
上させる観点から、必要に応じて（Ｆ）イオントラップ
剤をさらに配合することができる。（Ｆ）イオントラッ
プ剤としては特に制限はなく、従来公知のものを用いる
ことができるが、たとえば、ハイドロタルサイト類や、
マグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム及
びビスマスから選ばれる元素の含水酸化物等が挙げら
れ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用
いてもよい。なかでも、下記一般式（XIII）で示される
ハイドロタルサイトが好ましい。

【化１５】 Ｍｇ_1-XＡｌ_X（ＯＨ）₂（ＣＯ₃）_X/2・ｍＨ₂Ｏ ……（XIII） （０＜Ｘ≦０.５、ｍは正の数） （Ｆ）イオントラップ剤の配合量は、ハロゲンイオンな
どの陰イオンを捕捉できる十分量であれば特に制限はな
いが、成形性、耐湿性及び高温放置特性の観点から、
（Ａ）エポキシ樹脂に対して０．1〜３０重量％が好ま
しく、０．５〜１０重量％がより好ましく、１〜５重量
％がさらに好ましい。

【００３１】また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材
料には、樹脂成分と無機充填剤との接着性を高めるため
に、必要に応じて、エポキシシラン、メルカプトシラ
ン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、
ビニルシラン等の各種シラン系化合物、チタン系化合
物、アルミニウムキレート類、アルミニウム／ジルコニ
ウム系化合物等の公知のカップリング剤を添加すること
ができる。これらを例示すると、ビニルトリクロロシラ
ン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メ
トキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピル
トリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘ
キシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシ
プロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピ
ルメチルジメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラ
ン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−
アミノプロピルトリエトキシシラン、γ-アニリノプロ
ピルトリメトキシシラン、γ-アニリノプロピルメチル
ジメトキシシラン、γ−［ビス（β−ヒドロキシエチ
ル）］アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−
（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシ
ラン、γ−（β−アミノエチル）アミノプロピルジメト
キシメチルシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピ
ル）エチレンジアミン、Ｎ−（ジメトキシメチルシリル
イソプロピル）エチレンジアミン、メチルトリメトキシ
シラン、ジメチルジメトキシシラン、メチルトリエトキ
シシラン、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチ
ル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−ク
ロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラ
ン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピ
ルメチルジメトキシシラン等のシラン系カップリング
剤、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イ
ソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チ
タネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミ
ノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデ
シルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジア
リルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）
ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホス
フェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオク
チルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプ
ロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメ
タクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルト
リドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピ
ルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピ
ルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプ
ロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソプロ
ピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等のチ
タネート系カップリング剤などが挙げられ、これらを単
独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。上
記カップリング剤の配合量は、（Ｄ）無機充填剤に対し
て０．０５〜５重量％であることが好ましく、０．１〜
２．５重量％がより好ましい。０．０５重量％未満では
フレームとの接着性が低下する傾向があり、５重量％を
超えるとパッケージの成形性が低下する傾向がある。

【００３２】さらに、本発明の封止用エポキシ樹脂成形
材料には、その他の添加剤として、高級脂肪酸、高級脂
肪酸金属塩、エステル系ワックス、ポリオレフィン系ワ
ックス、ポリエチレン、酸化ポリエチレン等の離型剤、
カーボンブラック等の着色剤、シリコーンオイル、シリ
コーンゴム粉末等の応力緩和剤などを必要に応じて配合
することができる。

【００３３】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、
各種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかな
る手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、
所定の配合量の原材料をミキサー等によって十分混合し
た後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練し
た後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。成形
条件に合うような寸法及び重量でタブレット化すると使
いやすい。

【００３４】本発明で得られる封止用エポキシ樹脂成形
材料により封止した素子を備えた電子部品装置として
は、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線
板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チ
ップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動
素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素
子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用エポキシ樹脂
成形材料で封止した、電子部品装置などが挙げられる。
このような電子部品装置としては、たとえば、リードフ
レーム上に半導体素子を固定し、ボンディングパッド等
の素子の端子部とリード部をワイヤボンディングやバン
プで接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料
を用いてトランスファ成形等により封止してなる、ＤＩ
Ｐ（Dual Inline Package）、ＰＬＣＣ（Plastic Leade
d Chip Carrier）、ＱＦＰ（Quad Flat Package）、Ｓ
ＯＰ（Small Outline Package）、ＳＯＪ（Small Outli
ne J-lead package）、ＴＳＯＰ（Thin Small Outline
Package）、ＴＱＦＰ（Thin Quad Flat Package）等の
一般的な樹脂封止型ＩＣ、テープキャリアにバンプで接
続した半導体チップを、本発明の封止用エポキシ樹脂成
形材料で封止したＴＣＰ（Tape Carrier Package）、配
線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボンディン
グ、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した
半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ
等の能動素子及び／又はコンデンサ、抵抗体、コイル等
の受動素子を、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で
封止したＣＯＢ（Chip On Board）モジュール、ハイブ
リッドＩＣ、マルチチップモジュール、裏面に配線板接
続用の端子を形成した有機基板の表面に素子を搭載し、
バンプまたはワイヤボンディングにより素子と有機基板
に形成された配線を接続した後、本発明の封止用エポキ
シ樹脂成形材料で素子を封止したＢＧＡ（Ball Grid Ar
ray）、ＣＳＰ（Chip Size Package）などが挙げられ
る。また、プリント回路板にも本発明の封止用エポキシ
樹脂成形材料は有効に使用できる。

【００３５】本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用
いて素子を封止する方法としては、低圧トランスファ成
形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、
圧縮成形法等を用いてもよい。

【００３６】

【実施例】次に実施例により本発明を説明するが、本発
明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。 （（Ｃ）成分：離型剤で処理された酸化アルミニウム又
は金属水酸化物の作製例）平均粒径２０μｍの不定形酸
化アルミニウム（昭和電工株式会社製商品名ＡＳ‐２
０）６００ｇを、メタノール／キシレン＝１／１（体積
比）溶媒４００ｍｌにモンタン酸（炭素数２８。クラリ
アントジャパン株式会社製商品名ＨＷ‐ＳＷ）１２ｇを
溶解させた懸濁液に注ぎ、還流下１００℃で１時間撹拌
した後、取り出して吸引濾過し、１５０℃で１時間乾燥
を行い、酸化アルミニウム１を作製した。また、モンタ
ン酸を、α−オレフィン（炭素数２０）と無水マレイン
酸との１：１共重合体（日本油脂株式会社製商品名ニッ
サンエレクトールＤ１２１）とした以外は酸化アルミニ
ウム１と同様にして処理を行い、酸化アルミニウム２を
作製した。モンタン酸を、モンタン酸とエチレングリコ
ールのジエステル化物（炭素数５８。クラリアントジャ
パン株式会社製商品名ＨＷ−Ｅ）とした以外は酸化アル
ミニウム１と同様にして処理を行い、酸化アルミニウム
３を作製した。メタノール／キシレン＝１／１（体積
比）溶媒をキシレンとした以外は酸化アルミニウム１と
同様にして処理を行い、酸化アルミニウム４を作製し
た。比較のために、無処理の前記酸化アルミニウムを比
較酸化アルミニウム１とした。

【００３７】上記組成式（Ｉ）中のＭ¹がマグネシウ
ム、Ｍ²が亜鉛で、ｐが７、ｑが３、ｍが１０で、ａ、
ｂ、ｃ及びｄが１で、ｒが０である水酸化マグネシウム
・亜鉛固溶体複合金属水酸化物（タテホ化学工業株式会
社製商品名エコーマグＺ−１０）１３５ｇを、メタノー
ル／キシレン＝１／１（体積比）溶媒２８０ｍｌに前記
モンタン酸１．８ｇを溶解させた懸濁液に注ぎ、還流下
１００℃で１時間撹拌した後、取り出して吸引濾過し、
１５０℃で１時間乾燥を行い、金属水酸化物１を作製し
た。また、モンタン酸を前記α−オレフィンと無水マレ
イン酸との１：１共重合体とした以外は金属水酸化物１
と同様にして処理を行い、金属水酸化物２を作製した。
モンタン酸を前記モンタン酸ジエステルとした以外は金
属水酸化物１と同様にして処理を行い、金属水酸化物３
を作製した。メタノール／キシレン＝１／１（体積比）
溶媒をキシレンとした以外は金属水酸化物１と同様にし
て処理を行い、金属水酸化物４を作製した。さらに、水
酸化マグネシウム（協和化学工業株式会社製商品名キス
マＳ２）６７．５ｇを、メタノール／キシレン＝１／１
（体積比）溶媒１５０ｍｌに前記モンタン酸０．９ｇを
溶解させた懸濁液に注ぎ、還流下１００℃で１時間撹拌
した後、取り出して吸引濾過し、１５０℃で１時間乾燥
を行い、金属水酸化物５を作製した。比較のために、無
処理の前記水酸化マグネシウム・亜鉛固溶体を比較金属
水酸化物１とした。無処理の前記水酸化マグネシウムを
比較金属水酸化物２とした。

【００３８】（実施例１〜１１、比較例１〜３）エポキ
シ樹脂として、エポキシ当量１９２、融点１０５℃のビ
フェニル型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂１：ジャパンエ
ポキシレジン株式会社製商品名エピコートＹＸ−４００
０Ｈ）、エポキシ当量２１０、軟化点１３０℃のスチル
ベン型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂２：住友化学工業株
式会社製商品名ＥＳＬＶ−２１０）、エポキシ当量１９
５、軟化点６５℃のｏ−クレゾールノボラック型エポキ
シ樹脂（エポキシ樹脂３：住友化学工業株式会社製商品
名ＥＳＣＮ−１９０）、エポキシ当量２４４、融点１１
８℃の硫黄原子含有エポキシ樹脂（エポキシ樹脂４：新
日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ）、硬
化剤として、水酸基当量１７２、軟化点７０℃のフェノ
ール・アラルキル樹脂（三井化学株式会社製商品名ミレ
ックスＸＬ−２２５）、離型剤で処理した酸化アルミニ
ウム又は金属水酸化物として、上記で作製した酸化アル
ミニウム１〜４、金属水酸化物１〜５、未処理の酸化ア
ルミニウム又は金属水酸化物として、上記の比較酸化ア
ルミニウム１、比較金属水酸化物１、２、その他の添加
物として、難燃剤として三酸化アンチモン、ビスフェノ
ールＡ型ブロム化エポキシ樹脂（住友化学工業株式会社
製商品名ＥＳＢ−４００Ｔ、エポキシ当量３７５、臭素
含有４８重量％）、無機充填剤として平均粒子径１７．
５μｍ、比表面積３．８ｍ²／ｇの球状溶融シリカ、硬
化促進剤としてトリフェニルホスフィンと１，４−ベン
ゾキノンとの付加物、イオントラップ剤としてハイドロ
タルサイト（協和化学工業株式会社製商品名ＤＨＴ−４
Ａ）、エポキシシランカップリング剤（信越化学工業株
式会社製商品名ＫＢＭ４０３）、カルナバワックス（ク
ラリアントジャパン株式会社製）、及びカーボンブラッ
ク（三菱化学株式会社製商品名ＭＡ−１００）をそれぞ
れ表１に示す重量部で配合し、混練温度８０℃、混練時
間１０分の条件でロール混練を行って、実施例１〜１１
及び比較例１〜３の封止用エポキシ樹脂成形材料を作製
した。

【００３９】

【表１】

【００４０】作製した実施例及び比較例の封止用エポキ
シ樹脂成形材料を、次の各試験により評価した。結果を
表１に併記する。なお、封止用エポキシ樹脂成形材料の
成形は、トランスファ成形機により、金型温度１８０
℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で行
った。また、後硬化は１８０℃で５時間行った。 （１）スパイラルフロー（流動性の指標） ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金
型を用いて、封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で
成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。 （２）熱時硬度 封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で直径５０ｍｍ
×厚さ３ｍｍの円板に成形し、成形後直ちにショアＤ型
硬度計を用いて測定した。 （３）難燃性 厚さ１／１６インチの試験片を成形する金型を用いて、
封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で成形して後硬
化を行い、ＵＬ−９４試験法に従って難燃性を評価し
た。 （４）耐リフロー性 ８ｍｍ×１０ｍｍ×０．４ｍｍのシリコーンチップを搭
載した外形寸法２０ｍｍ×１４ｍｍ×２ｍｍの８０ピン
フラットパッケージ（ＱＦＰ）を、封止用エポキシ樹脂
成形材料を用いて上記条件で成形、後硬化して作製し、
８５℃、８５％ＲＨの条件で９６時間の加湿を行った
後、２４０℃、１０秒の条件でリフロー処理を行い、ク
ラックの有無を観察し、試験パッケージ数（５）に対す
るクラック発生パッケージ数で評価した。 （５）耐湿性 ５μｍ厚の酸化膜上に線幅１０μｍ、厚さ１μｍのアル
ミ配線を施した６ｍｍ×６ｍｍ×０．４ｍｍのテスト用
シリコーンチップを搭載した外形寸法２０ｍｍ×１４ｍ
ｍ×２．７ｍｍの８０ピンフラットパッケージ（ＱＦ
Ｐ）を、封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて上記条件
で成形、後硬化して作製し、前処理を行った後加湿し、
５００時間後のアルミ配線腐食による断線不良を調べ、
試験パッケージ数（１０）に対する不良パッケージ数で
評価した。なお、前処理は８５℃、８５％ＲＨ、７２時
間の条件でフラットパッケージを加湿後、２１５℃、９
０秒間のベーパーフェーズリフロー処理を行った。その
後の加湿は０．２ＭＰａ、１２１℃の条件で行った。 （６）ゲート残り性 最小断面積０．８ｍｍ²のゲート（成形樹脂が各パッケ
ージに流れ込む流入路）を持った２０×１４×２．０ｍ
ｍの８０ピンフラットパッケージ（ＱＦＰ）金型を用い
て１０ショットの連続成形を行った後、成形品のゲート
を金属顕微鏡で観察し、ゲート残りの有無を判定した。
成形条件は、クリーニング材（三菱ガス化学株式会社
製）を３ショット（１８０秒成形）、離型回復材を１シ
ョット（１２０秒成形）成形後、作製サンプルを７０秒
で成形した。ゲートの観察には、１ショットあたり１０
ヶのパッケージを用いた。全パッケージ数１００ヶ（１
０パッケージ／ショット×１０ショット）に対する、ゲ
ート残りの発生したパッケージ数で評価した。

【００４１】酸化アルミニウム又は金属水酸化物を、全
く処理を施さずに用いた比較例１〜３は流動性及び熱時
硬度、若しくはゲート残り性といった成形性が不十分で
ある。なお、比較例１は成形不良によりスパイラルフロ
ー及び熱時硬度以外の項目は測定できなかった。これに
対して、本発明の（Ａ）〜（Ｃ）成分を全て含む実施例
は、流動性、熱時硬度、ゲート残り性といった成形性が
良好であり、（Ｃ）成分を難燃剤として用いた場合にも
ＵＬ−９４試験でＶ−０を達成し良好な難燃性を示す。
なお、酸化アルミニウムまたは金属水酸化物を離型剤で
処理する際に、還流下１００℃で１時間撹拌する替わり
に、室温で１時間〜１．５時間撹拌した場合も、還流下
８０℃、１１０℃又は１２０℃で１時間〜１．５時間撹
拌した場合も同様の結果が得られた。

【００４２】

【発明の効果】本発明になる封止用エポキシ樹脂成形材
料は、実施例で示したように、金属酸化物又は金属水酸
化物を含有してなお、良好な成形性を示し、これを用い
てＩＣ、ＬＳＩ等の電子部品を封止すれば良好に製品を
得ることができ、その工業的価値は大である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 23/31 (72)発明者 山田 慎也 茨城県結城市大字鹿窪1772―１ 日立化成 工業株式会社下館事業所内 (72)発明者 石黒 正 茨城県結城市大字鹿窪1772―１ 日立化成 工業株式会社下館事業所内 Ｆターム(参考） 4J002 CC04X CC05X CC06X CC07X CD02W CD03W CD04W CD05W CD06W CD07W CD10W CD11W CD13W CD20W CE00X DA117 DE067 DE076 DE086 DE096 DE097 DE106 DE116 DE136 DE146 DE147 DE187 DE237 DF017 DJ007 DJ017 DK007 DL007 EN028 EN108 EU098 EU118 EW018 EW178 FA047 FA087 FB236 FB246 FD017 FD090 FD136 FD158 FD160 FD200 GQ00 4J036 AB02 AC02 AC05 AD07 AD08 AD10 AD21 AE05 AE07 AF05 AF06 AF08 AF15 AF16 AF19 AF34 AF36 AG05 AG07 AH07 AH15 DB06 DB11 DC05 DC10 DC12 DC13 DC41 DC46 DD07 FA01 FA03 FA05 FB06 FB07 FB08 GA06 GA23 JA07 4M109 AA01 CA21 EB07

Claims (13)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、
   （Ｃ）離型剤で処理された酸化アルミニウム又は金属水
   酸化物を必須成分とする封止用エポキシ樹脂成形材料。
2. 【請求項２】 金属水酸化物が、水酸化マグネシウム、
   水酸化アルミニウムおよび複合金属水酸化物から選ばれ
   る１種以上である請求項１に記載の封止用エポキシ樹脂
   成形材料。
3. 【請求項３】 複合金属水酸化物が、離型剤で処理され
   た下記一般式（Ｉ）で表される複合金属水酸化物である
   請求項２に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。 【化１】 ｐ(Ｍ¹ _aＯ_b)・ｑ(Ｍ² _cＯ_d)・ｒ(Ｍ³ _eＯ_f)・ｍＨ₂Ｏ （Ｉ） （ここで、Ｍ¹、Ｍ²及びＭ³は互いに異なる金属元素を
   示し、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｐ、ｑ及びｍは正の
   数、ｒは０又は正の数を示す。）
4. 【請求項４】 離型剤が、高級脂肪酸またはそのエステ
   ルである請求項１〜３のいずれかに記載の封止用エポキ
   シ樹脂成形材料。
5. 【請求項５】 （Ｃ）成分が有機溶媒を用いて離型剤で
   処理されたものである請求項１〜４いずれかに記載の封
   止用エポキシ樹脂成形材料。
6. 【請求項６】 有機溶媒が、１種以上の極性有機溶媒を
   含む請求項５に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
7. 【請求項７】 極性有機溶媒が、炭素数６以下の、１
   級、２級、又は３級のアルコール又はグリコールを含む
   請求項６に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
8. 【請求項８】 さらに、(Ｄ)無機充填剤を含有する請求
   項１〜７のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成形材
   料。
9. 【請求項９】 （Ａ）エポキシ樹脂が、ビフェニル型エ
   ポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、硫黄原子含有
   エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペ
   ンタジエン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂
   及びトリフェニルメタン型エポキシ樹脂の少なくとも１
   種を含有する請求項１〜８のいずれかに記載の封止用エ
   ポキシ樹脂成形材料。
10. 【請求項１０】 （Ｂ）硬化剤がビフェニル型フェノー
    ル樹脂、アラルキル型フェノール樹脂、ジシクロペンタ
    ジエン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノ
    ール樹脂及びノボラック型フェノール樹脂の少なくとも
    １種を含有する請求項１〜９のいずれかに記載の封止用
    エポキシ樹脂成形材料。
11. 【請求項１１】 さらに（Ｅ）硬化促進剤を含有する請
    求項１〜１０のいずれかに記載の封止用エポキシ樹脂成
    形材料。
12. 【請求項１２】 （Ｅ）硬化促進剤が、ホスフィン化合
    物とキノン化合物との付加物を含有する請求項１１に記
    載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
13. 【請求項１３】 請求項１〜１２のいずれかに記載の封
    止用エポキシ樹脂成形材料で封止された素子を備えた電
    子部品装置。