JP2003288945A - ガルヴァーニ電池の製造方法 - Google Patents
ガルヴァーニ電池の製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 ガルヴァーニ電池の製造方法を提案し、積層
されたセルパイルの製造の際に、品質検査を既にできる
だけ早い時点に実施して、製造経過から欠陥のあるセル
を早期に排除できるようにする。 【解決手段】 多数の相互に積重ねられた個別セルから
成るガルヴァーニ電池において、個別セルの機能性が、
有機電解質を収容する前におよびセルパイルを形成する
前に、個別セルのインピーダンスを交流電圧を用いて測
定することにより、検査される。個別セルはそれぞれ、
セパレータ（１）上に積層された電極シートから成る。
インピーダンス測定は四端子測定として、約１ｋＨｚの
周波数にて、積層の導体（３）とコンタクトするばね接
点（４）を用いて行われる。
されたセルパイルの製造の際に、品質検査を既にできる
だけ早い時点に実施して、製造経過から欠陥のあるセル
を早期に排除できるようにする。 【解決手段】 多数の相互に積重ねられた個別セルから
成るガルヴァーニ電池において、個別セルの機能性が、
有機電解質を収容する前におよびセルパイルを形成する
前に、個別セルのインピーダンスを交流電圧を用いて測
定することにより、検査される。個別セルはそれぞれ、
セパレータ（１）上に積層された電極シートから成る。
インピーダンス測定は四端子測定として、約１ｋＨｚの
周波数にて、積層の導体（３）とコンタクトするばね接
点（４）を用いて行われる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、請求項１の上位概
念に記載の方法に関し、とりわけ、ガルヴァーニ電池の
製造方法であり、ガルヴァーニ電池は、完成した状態に
おいて、電解質を有する多数の相互に積重ねられた個別
セルから成り、個別セルはそれぞれ、セパレータの上に
積層された電極シートから成る。電極の少なくとも１つ
がリチウム−インターカレーション電極であり、そのポ
リマーマトリクスにおいて、重合体のなかで不溶性であ
る電気化学的に活性な材料が微細に分散している。
念に記載の方法に関し、とりわけ、ガルヴァーニ電池の
製造方法であり、ガルヴァーニ電池は、完成した状態に
おいて、電解質を有する多数の相互に積重ねられた個別
セルから成り、個別セルはそれぞれ、セパレータの上に
積層された電極シートから成る。電極の少なくとも１つ
がリチウム−インターカレーション電極であり、そのポ
リマーマトリクスにおいて、重合体のなかで不溶性であ
る電気化学的に活性な材料が微細に分散している。
【０００２】
【従来の技術】再充電可能なリチウム電池は、一般に、
電極巻回体または複数の個別セルから成るセルパイルを
含んでいる。巻回体では、電極とセパレータとが緩く巻
かれ、その際、電極と所属の導体電極のみが機械的にし
っかりと結合されており、他方、セルパイルは、多数の
個別セルから構成される。上記セルパイルを構成する個
別セル又は個別素子は、導体、電極フィルムならびにセ
パレータから形成される積層である。固定して結合され
た個別部分から成る前記積層は、とりわけ、実現可能な
シーケンス、負の電極／セパレータ／正の電極／セパレ
ータ／負の電極または正の電極／セパレータ／負の電極
／セパレータ／正の電極を有する所謂バイセル(Bizelle
n)として製造される。というのは、前記の対称な構成に
より、負および正の電極の相違する物理的特性に基づい
て、セルに応力歪みが与えられたり強く曲げられること
が防止されるからである。
電極巻回体または複数の個別セルから成るセルパイルを
含んでいる。巻回体では、電極とセパレータとが緩く巻
かれ、その際、電極と所属の導体電極のみが機械的にし
っかりと結合されており、他方、セルパイルは、多数の
個別セルから構成される。上記セルパイルを構成する個
別セル又は個別素子は、導体、電極フィルムならびにセ
パレータから形成される積層である。固定して結合され
た個別部分から成る前記積層は、とりわけ、実現可能な
シーケンス、負の電極／セパレータ／正の電極／セパレ
ータ／負の電極または正の電極／セパレータ／負の電極
／セパレータ／正の電極を有する所謂バイセル(Bizelle
n)として製造される。というのは、前記の対称な構成に
より、負および正の電極の相違する物理的特性に基づい
て、セルに応力歪みが与えられたり強く曲げられること
が防止されるからである。
【０００３】これに対して、電極巻回体では上記の積層
を形成できない。なぜなら、この場合複合体全体が厚さ
領域を有し、該厚さ領域により、巻くときに生ずる狭い
撓み半径によって、材料に亀裂が発生するからである。
電極巻回体において電極を、前記亀裂が発生しないよう
に薄く構成すると、セル内の不活性材料と活性材料との
比が非常に不都合になる。
を形成できない。なぜなら、この場合複合体全体が厚さ
領域を有し、該厚さ領域により、巻くときに生ずる狭い
撓み半径によって、材料に亀裂が発生するからである。
電極巻回体において電極を、前記亀裂が発生しないよう
に薄く構成すると、セル内の不活性材料と活性材料との
比が非常に不都合になる。
【０００４】米国特許第５４６０９０４号明細書から、
再充電可能なリチウム−イオン電池の製造方法が公知で
ある。当該方法では、活性材料、および場合によっては
導電性改善物またはセパレータの安定剤のような添加
物、特殊な共重合体、ポリフッ化ビニリデン−ヘキサフ
ルオロプロピレン（ＰＶＤＦ−ＨＦＰ）ならびに可塑剤
の成分、典型的にはフタル酸ジブチル（ＤＢＰ）が、共
重合体を溶かすためにアセトンを加えた後に、完全に混
合され、シートに伸ばされる。このように形成される電
極シート及びセパレータシートは、既述のバイセルに対
する種々な積層プロセスにおいて処理される。次いで、
複数のバイセルがパイルに積み重ねられる。このパイル
は、例えば押出しアルミニウム複合シートから成る容器
に装入し、電解質で充填し、キャップで封をし、形状付
与して最後に密閉処理した後、完成した電池に作られ
る。
再充電可能なリチウム−イオン電池の製造方法が公知で
ある。当該方法では、活性材料、および場合によっては
導電性改善物またはセパレータの安定剤のような添加
物、特殊な共重合体、ポリフッ化ビニリデン−ヘキサフ
ルオロプロピレン（ＰＶＤＦ−ＨＦＰ）ならびに可塑剤
の成分、典型的にはフタル酸ジブチル（ＤＢＰ）が、共
重合体を溶かすためにアセトンを加えた後に、完全に混
合され、シートに伸ばされる。このように形成される電
極シート及びセパレータシートは、既述のバイセルに対
する種々な積層プロセスにおいて処理される。次いで、
複数のバイセルがパイルに積み重ねられる。このパイル
は、例えば押出しアルミニウム複合シートから成る容器
に装入し、電解質で充填し、キャップで封をし、形状付
与して最後に密閉処理した後、完成した電池に作られ
る。
【０００５】上記の積層から成るガルヴァーニ電池の構
成は、著しい利点を有する。巻回体セルでは、セパレー
タと電極とのコンタクトは、僅かにガスが供給される場
合にも既に妨害されるが、これは、積層の場合には生ず
ることはない。さらに、上記バイセルは、高速生産に際
立って適している。巻回体電極の可能性よりも、形と高
さの広い多様性が明らかに優っている。極端に薄く扁平
な構造は、巻回体電極を用いてはほとんど実現不可能で
ある。
成は、著しい利点を有する。巻回体セルでは、セパレー
タと電極とのコンタクトは、僅かにガスが供給される場
合にも既に妨害されるが、これは、積層の場合には生ず
ることはない。さらに、上記バイセルは、高速生産に際
立って適している。巻回体電極の可能性よりも、形と高
さの広い多様性が明らかに優っている。極端に薄く扁平
な構造は、巻回体電極を用いてはほとんど実現不可能で
ある。
【０００６】一般に、製造において、品質検査ステップ
が必要である。たとえば、ガルヴァーニ電池は製造にお
いて、電圧、容量ならびに抵抗の測定により検査され
る。しかしながら、前記検査は常に製造後に行われ、こ
のとき既に、完全に生産されたガルヴァーニ電池は電解
質を備えている。
が必要である。たとえば、ガルヴァーニ電池は製造にお
いて、電圧、容量ならびに抵抗の測定により検査され
る。しかしながら、前記検査は常に製造後に行われ、こ
のとき既に、完全に生産されたガルヴァーニ電池は電解
質を備えている。
【０００７】
【特許文献１】米国特許第５４６０９０４号明細書
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、積層
されたセルパイルの製造の際に、品質検査を既にできる
だけ早い時点に実施して、製造経過から欠陥のあるセル
を早期に排除できる方法を提案することにある。
されたセルパイルの製造の際に、品質検査を既にできる
だけ早い時点に実施して、製造経過から欠陥のあるセル
を早期に排除できる方法を提案することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】上記課題は本発明によ
り、個別セルの機能性が、有機電解質を取り付ける前に
およびセルパイルを形成する前に、個別セルのインピー
ダンスを測定することにより検査されることによって解
決される。本方法の別の有利な形態は、従属請求項に記
載されている。請求項の文言は、明細書の内容との明確
な関連付けにより作成される。
り、個別セルの機能性が、有機電解質を取り付ける前に
およびセルパイルを形成する前に、個別セルのインピー
ダンスを測定することにより検査されることによって解
決される。本方法の別の有利な形態は、従属請求項に記
載されている。請求項の文言は、明細書の内容との明確
な関連付けにより作成される。
【００１０】本発明により、個別の積層されたバイセル
の機能性は、既にセルパイルの形成前に、及びとりわけ
電解質を収容する前に、交流電圧または交流電流でのイ
ンピーダンス測定を用いて明らかにされる。多数の個別
素子から成るセルでは、ショートまたは質の悪い積層に
よって欠陥のある個別のバイセルにより、後に、完全
な、典型的に５〜８個の並列に接続されたバイセルから
成るガルヴァーニ電池は使用できなくなる。直流電流の
抵抗測定を用いて短絡またはショートの検査を実施する
ことは難しいだけである。というのは、分極効果および
拡散効果が測定に著しく影響を与えるからである。直流
電流を加えた場合、残溜水の分解により、陽子の誘導導
電性ひいては形成と同様のプロセスが生ぜしめられる。
積層が形成されると直ぐに、確かに再生可能に製作すべ
き複合体が形成される。しかし、この複合体はこの時点
でまだ、電解質によって活性化されていない。これは、
つまり、電極の間にセパレータが設けられているので、
この状態において、理論的には無限に高い抵抗を有して
いる。積層の質が検査されず、セルパイルが形成して初
めて検査が行われると、唯１つの個別の積層に欠陥があ
るにすぎないにもかかわらず、５〜８個の前記の積層か
ら成るパイル全体が破棄される。
の機能性は、既にセルパイルの形成前に、及びとりわけ
電解質を収容する前に、交流電圧または交流電流でのイ
ンピーダンス測定を用いて明らかにされる。多数の個別
素子から成るセルでは、ショートまたは質の悪い積層に
よって欠陥のある個別のバイセルにより、後に、完全
な、典型的に５〜８個の並列に接続されたバイセルから
成るガルヴァーニ電池は使用できなくなる。直流電流の
抵抗測定を用いて短絡またはショートの検査を実施する
ことは難しいだけである。というのは、分極効果および
拡散効果が測定に著しく影響を与えるからである。直流
電流を加えた場合、残溜水の分解により、陽子の誘導導
電性ひいては形成と同様のプロセスが生ぜしめられる。
積層が形成されると直ぐに、確かに再生可能に製作すべ
き複合体が形成される。しかし、この複合体はこの時点
でまだ、電解質によって活性化されていない。これは、
つまり、電極の間にセパレータが設けられているので、
この状態において、理論的には無限に高い抵抗を有して
いる。積層の質が検査されず、セルパイルが形成して初
めて検査が行われると、唯１つの個別の積層に欠陥があ
るにすぎないにもかかわらず、５〜８個の前記の積層か
ら成るパイル全体が破棄される。
【００１１】本発明により、驚くべきことに、上記バイ
セルの積層におけるインピーダンスの測定の際に、有限
の且つ狭い範囲の再現可能なインピーダンス値が得られ
ることが判明した。前記インピーダンス値は、有効な品
質基準として用いられる。当該有限のインピーダンス値
に対し、その時点において積層に含まれている物質、例
えば可塑剤(Plastifizierung)及び／又は残溜水(Restwa
sser)が影響を及ぼしており、これらの物質は通常、セ
ルの製造の後続の作業ステップにおいて初めて除去され
る。前記後の作業ステップは、可塑剤の熱的活性蒸発(t
hermisch aktivierten Verdampfung)及び／又は湿式洗
浄、および例えば８０℃で残溜水含量を最小限化するた
めに、高められた温度のもとでの真空乾燥ステップであ
る。
セルの積層におけるインピーダンスの測定の際に、有限
の且つ狭い範囲の再現可能なインピーダンス値が得られ
ることが判明した。前記インピーダンス値は、有効な品
質基準として用いられる。当該有限のインピーダンス値
に対し、その時点において積層に含まれている物質、例
えば可塑剤(Plastifizierung)及び／又は残溜水(Restwa
sser)が影響を及ぼしており、これらの物質は通常、セ
ルの製造の後続の作業ステップにおいて初めて除去され
る。前記後の作業ステップは、可塑剤の熱的活性蒸発(t
hermisch aktivierten Verdampfung)及び／又は湿式洗
浄、および例えば８０℃で残溜水含量を最小限化するた
めに、高められた温度のもとでの真空乾燥ステップであ
る。
【００１２】バイセルのインピーダンスを測定するた
め、四端子測定が、数Ｈｚから高いｋＨｚ領域までの周
波数にて実施される。有利には、およそ１００Ｈｚ〜１
００ｋＨｚであり、例えば１ｋＨｚである。測定の評価
の際に有利には、さらに、インピーダンスの値及び／又
は位相角度が考慮される。
め、四端子測定が、数Ｈｚから高いｋＨｚ領域までの周
波数にて実施される。有利には、およそ１００Ｈｚ〜１
００ｋＨｚであり、例えば１ｋＨｚである。測定の評価
の際に有利には、さらに、インピーダンスの値及び／又
は位相角度が考慮される。
【００１３】インピーダンス測定は、積層の導体または
素子とコンタクトするばね接点を介して行われる。
素子とコンタクトするばね接点を介して行われる。
【００１４】求められたインピーダンスの値を累積的に
収集することが可能である。測定値から分布曲線が形成
できる。この場合、インピーダンスが分布曲線の前もっ
て決められた限界値の領域外である個別セルが選別され
る。そのような選別すべきセルは、不良品のセルとして
マーキングされる。このことは、例えば積層の導体を切
離すことにより行われる。
収集することが可能である。測定値から分布曲線が形成
できる。この場合、インピーダンスが分布曲線の前もっ
て決められた限界値の領域外である個別セルが選別され
る。そのような選別すべきセルは、不良品のセルとして
マーキングされる。このことは、例えば積層の導体を切
離すことにより行われる。
【００１５】本発明の有利な変形の上記のおよび別の特
徴は、請求項のほか、明細書及び図面にも記載されてい
る。その際、個々の特徴はそれぞれ、それ自体単独で又
は複数で、本発明の実施形態のもとで組合せの形で及び
別の領域にて実現され、有利且つそれ自体保護権利を有
する構成をなすことが可能である。
徴は、請求項のほか、明細書及び図面にも記載されてい
る。その際、個々の特徴はそれぞれ、それ自体単独で又
は複数で、本発明の実施形態のもとで組合せの形で及び
別の領域にて実現され、有利且つそれ自体保護権利を有
する構成をなすことが可能である。
【００１６】
【発明の実施の形態】次に本発明を実施の形態に基づき
図を用いて詳細に説明する。
図を用いて詳細に説明する。
【００１７】図１に、製造装置から延在する電極バンド
の一部が示されており、ここでは、セパレータ１の上に
電極２が積層されている。電極２は、導体電極上に被着
されたそれぞれ活性な材料から成り、その際、導体電極
はそれぞれフラグ状導体３を有している。これらのフラ
グ状導体３の上に、四端子インピーダンス測定のため、
ばねで支承されているそれぞれ２つのコンタクト４が載
置されており、該コンタクトは有利には、金めっきされ
ている。セパレータバンド１上に設けられているバイセ
ルの個別化は、本発明のインピーダンス測定の直後に、
セパレータの切断によりバンドを切離すことによって行
われる。測定の直後に、欠陥のあるバイセルは、例えば
導体３を切離すことにより、マーキングして選別するこ
とができる。この方法は、時間的損失をもたらすことな
く、バイセルの製造プロセスの後に直接続けることがで
きる。
の一部が示されており、ここでは、セパレータ１の上に
電極２が積層されている。電極２は、導体電極上に被着
されたそれぞれ活性な材料から成り、その際、導体電極
はそれぞれフラグ状導体３を有している。これらのフラ
グ状導体３の上に、四端子インピーダンス測定のため、
ばねで支承されているそれぞれ２つのコンタクト４が載
置されており、該コンタクトは有利には、金めっきされ
ている。セパレータバンド１上に設けられているバイセ
ルの個別化は、本発明のインピーダンス測定の直後に、
セパレータの切断によりバンドを切離すことによって行
われる。測定の直後に、欠陥のあるバイセルは、例えば
導体３を切離すことにより、マーキングして選別するこ
とができる。この方法は、時間的損失をもたらすことな
く、バイセルの製造プロセスの後に直接続けることがで
きる。
【００１８】本発明では、インピーダンス測定方法が、
機械パラメータの検査のためにも用いられる。なぜなら
通常、そのように測定されるバイセルは、例えば図２に
示したように、インピーダンス測定値の値の鮮明なガウ
ス分布を示す。インピーダンスは、セル構成部分の厚
さ、大きさ、ならびに全く一般的にセル構成部分の化学
的および物理的状態と、積層温度、圧力などの機械パラ
メータとに依存している。本発明の測定により、積層の
質と、短絡及びショートの存在とが検査される。このよ
うにして、ショート(Feinschluessen)及び短絡、積層の
質、ならびにバイセル構成部分の完全性に関するバイセ
ルの１００％の検査が、連続する生産プロセスにおいて
積層の直後に可能である。前記検査方法を用いないと、
欠陥のあるバイセルはガルヴァーニ電池へと完成され
て、完成した電池はそのとき、早くとも形成中ないし形
成後に識別されて選別される。このことはこの場合、非
常にコストがかかり、不利である。
機械パラメータの検査のためにも用いられる。なぜなら
通常、そのように測定されるバイセルは、例えば図２に
示したように、インピーダンス測定値の値の鮮明なガウ
ス分布を示す。インピーダンスは、セル構成部分の厚
さ、大きさ、ならびに全く一般的にセル構成部分の化学
的および物理的状態と、積層温度、圧力などの機械パラ
メータとに依存している。本発明の測定により、積層の
質と、短絡及びショートの存在とが検査される。このよ
うにして、ショート(Feinschluessen)及び短絡、積層の
質、ならびにバイセル構成部分の完全性に関するバイセ
ルの１００％の検査が、連続する生産プロセスにおいて
積層の直後に可能である。前記検査方法を用いないと、
欠陥のあるバイセルはガルヴァーニ電池へと完成され
て、完成した電池はそのとき、早くとも形成中ないし形
成後に識別されて選別される。このことはこの場合、非
常にコストがかかり、不利である。
【００１９】図２に、インピーダンスの測定結果が累積
的にプロットされている。依存性の値として、測定され
たインピーダンス値が、それの発生する相対的頻度を横
軸にとって示されている。悪質なものをデバグするため
の限界は、実施例では、上限が約４３ｋΩであり、下限
が３７ｋΩである。このとき用いられたバイセルの寸法
は約６×３ｃｍ2で、厚さは約５５０μｍである。これ
らのバイセルは、正の電極／セパレータ／負の電極／セ
パレータ／正の電極から構成されている。負の電極の活
性材料は、とりわけ、変形グラファイトである。正の電
極の活性材料は、例えば三元リチウム遷移金属酸化物(t
ernaeres lithiumuebergangsmetalloxid)である。導体
材料として、銅シートが負の電極に適しており、アルミ
ニウムエキスパンドメタル(Aluminiumstreckmetall)が
正の電極に適している。セルがさらに可塑剤を含んでい
る場合には、後続の生産ステップにおいて、ｎのアルカ
ンを用いて抽出される(mittels eines n-Alkans extrah
iert)。
的にプロットされている。依存性の値として、測定され
たインピーダンス値が、それの発生する相対的頻度を横
軸にとって示されている。悪質なものをデバグするため
の限界は、実施例では、上限が約４３ｋΩであり、下限
が３７ｋΩである。このとき用いられたバイセルの寸法
は約６×３ｃｍ2で、厚さは約５５０μｍである。これ
らのバイセルは、正の電極／セパレータ／負の電極／セ
パレータ／正の電極から構成されている。負の電極の活
性材料は、とりわけ、変形グラファイトである。正の電
極の活性材料は、例えば三元リチウム遷移金属酸化物(t
ernaeres lithiumuebergangsmetalloxid)である。導体
材料として、銅シートが負の電極に適しており、アルミ
ニウムエキスパンドメタル(Aluminiumstreckmetall)が
正の電極に適している。セルがさらに可塑剤を含んでい
る場合には、後続の生産ステップにおいて、ｎのアルカ
ンを用いて抽出される(mittels eines n-Alkans extrah
iert)。
【図１】製造装置から延在する電極バンドの一部を示
す。
す。
【図２】インピーダンス測定値の値のガウス分布を示
す。
す。
１ セパレータ
２ 電極
３ 導体
４ コンタクト
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 ヴィンフリート ガウグラー
ドイツ連邦共和国 エルヴァンゲン−アイ
ゲンツェル ビルクレン 26
(72)発明者 コンラート ホル
ドイツ連邦共和国 アーレン−デヴァンゲ
ン シュピッツアッカーリング 23
(72)発明者 ペーター ハウク
ドイツ連邦共和国 エルヴァンゲン レル
ヒェンヴェーク 12
(72)発明者 トーマス ヴェールレ
ドイツ連邦共和国 エルヴァンゲン ヴォ
ルフガングスクリンゲ 55
(72)発明者 ペーター ビルケ
ドイツ連邦共和国 エルヴァンゲン バー
ンホフシュトラーセ ８
(72)発明者 デヤン イリック
ドイツ連邦共和国 エルヴァンゲン ウー
ラントシュトラーセ ８
Ｆターム(参考） 2G016 CB06 CB12 CC01
5H029 AJ14 AK03 AL07 AM16 BJ04
CJ30 DJ04 DJ05 EJ01 EJ13
HJ16
Claims (7)
- 【請求項１】 ガルヴァーニ電池の製造方法であって、 該ガルヴァーニ電池は、多数の相互に積重ねられた個別
セルから成り、前記個別セルはそれぞれ、セパレータ
（１）の上に積層された電極シートから成り、 電極（２）の少なくとも１つがリチウム−インターカレ
ーション電極(Lithium-interkalierende Elektrode)で
あり、そのポリマーマトリクス(Polymermatrix)におい
て、重合体(im Polymer)のなかで不溶性であり電気化学
的に活性な材料が微細に分散している、ガルヴァーニ電
池の製造方法において、 個別セルの機能性が、有機電解質を取り付ける前におよ
びセルパイルを形成する前に、個別セルのインピーダン
スを測定することにより、検査されることを特徴とす
る、ガルヴァーニ電池の製造方法。 - 【請求項２】 インピーダンスの値及び／又は位相角度
が評価されることを特徴とする、請求項１に記載の方
法。 - 【請求項３】 前記インピーダンスの測定が、交流電圧
または交流電流を用いて行われることを特徴とする、請
求項１に記載の方法。 - 【請求項４】 前記インピーダンスの測定が、四端子測
定として、１００Ｈｚ〜１００ｋＨｚ、例えば約１ｋＨ
ｚの周波数にて行われることを特徴とする、請求項１に
記載の方法。 - 【請求項５】 前記の積層が導体（３）を有しており、
前記インピーダンス測定が、前記積層の導体とコンタク
トするばね接点（４）を用いて行われることを特徴とす
る、請求項１に記載の方法。 - 【請求項６】 求められたインピーダンスの値が累積的
に収集され、測定値から分布曲線が形成され、インピー
ダンスが分布曲線の前もって決められた限界値の領域外
である個別セルが選別されることを特徴とする、請求項
１に記載の方法。 - 【請求項７】 不良品のセルがマーキングされることを
特徴とする、請求項６に記載の方法。
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