JP2003226903A - 高強度、高密度および高抵抗を有する複合軟磁性焼結材およびその製造方法 - Google Patents

高強度、高密度および高抵抗を有する複合軟磁性焼結材およびその製造方法

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JP2003226903A
JP2003226903A JP2002025815A JP2002025815A JP2003226903A JP 2003226903 A JP2003226903 A JP 2003226903A JP 2002025815 A JP2002025815 A JP 2002025815A JP 2002025815 A JP2002025815 A JP 2002025815A JP 2003226903 A JP2003226903 A JP 2003226903A
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宗明 渡辺
Ryoji Nakayama
亮治 中山
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Abstract

(57)【要約】 【課題】高強度、高密度および高抵抗を有する複合軟磁
性焼結材およびその製造方法を提供する。 【解決手段】(1)Fe−Co系合金粒子の間に、Yを
含む希土類元素の水素化物、Zrの水素化物、Tiの水
素化物、Hfの水素化物、Vの水素化物、Taの水素化
物またはPdの水素化物(以下、これらを金属水素化物
という)が介在した燒結組織を有する高強度、高密度お
よび高抵抗を有する複合軟磁性焼結材、(2)平均粒
径:10〜150μmのFe−Co系合金粉末に、平均
粒径:1〜10μmを有する金属水素化物粉末を0.0
5〜5.0質量%添加し混合粉砕し、得られた混合粉末
を圧粉成形し、非酸化性雰囲気中、温度:900〜12
00℃で焼結したのち、水素雰囲気中、温度:150〜
800℃で加熱することにより水素化処理する複合軟磁
性焼結材の製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】この発明は、高強度、高密度およ
び高抵抗を有する複合軟磁性焼結材およびその製造方法
に関するものである。
【0002】
【従来の技術】Fe−Co系合金は軟磁性材料の一つと
して知られており、このFe−Co系合金粉末を燒結し
て得られた軟磁性燒結材料は高磁束密度を有している
が、固有抵抗が低く、これを磁心として用いると、渦電
流損失が発生して実効透磁率が低下するために、高周波
用としては使用できない。これを避けるために、Fe−
Co系合金粉末の表面にシリカ、酸化チタン、アルミ
ナ、酸化ホウ素、鉄酸化物、スピネル構造を有するフェ
ライトなどの固有抵抗の大きい物質を被覆した複合軟磁
性粉末を作製し、この複合軟磁性粉末を燒結してFe−
Co系合金粒子の間に固有抵抗の大きいシリカ、酸化チ
タン、アルミナ、酸化ホウ素、鉄酸化物などの酸化物や
フェライトなどを介在させた組織を有する複合軟磁性焼
結材がすでに提供されており、この複合軟磁性焼結材は
Fe−Co系合金粉末の間に固有抵抗の大きな物質が介
在しているために、抵抗値が大きくなり、渦電流損失の
発生は大幅に低下するところから高周波用として使用で
きるようになった。
【0003】このFe−Co系合金粒子の間に固有抵抗
の大きい物質が介在している組織を有する複合軟磁性焼
結材は、Fe−Co系合金粉末にシリカ、酸化チタン、
アルミナ、酸化ホウ素、鉄酸化物、フェライト等のコロ
イドを混合して複合軟磁性粉末を作製し、この複合軟磁
性粉末を焼結することにより作られる。これら複合軟磁
性粉末を焼結することにより得られた金属軟磁性焼結材
料のうちでも、Fe−Co系合金粉末の表面にスピネル
構造を有するフェライト層を被覆してなる複合軟磁性粉
末を焼結して得られたFe−Co系合金粒子同士をフェ
ライト層により隔離した組織を有する複合軟磁性焼結材
が最も注目されている。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】しかし、このFe−C
o系合金粒子同士をフェライト層により隔離した組織を
有する前記複合軟磁性燒結材は、高温で燒結して密度を
上げようとすると、フェライト層は分解または破壊され
るために十分な抵抗値が得られなくなり、実際の燒結は
900℃未満で行なわなければならず、かかる低温で燒
結すると、Fe−Co系合金粉末の表面に形成されてい
るフェライトの層は分解または破壊が極めて少なくなっ
て高抵抗の複合軟磁性燒結材がえられるが、反面、焼結
温度が低いために得られた複合軟磁性燒結材の密度が低
下し、したがって機械的強度、特に抗折力が低下すると
いう欠点があった。一方、シリカ、酸化チタン、アルミ
ナ、酸化ホウ素などの耐熱性に優れ高抵抗物質からなる
層をFe−Co系合金粒子の粒間に形成してFe−Co
系合金粒子同士を隔離した組織を有する複合軟磁性燒結
材は、シリカ、酸化チタン、アルミナ、酸化ホウ素などの
高抵抗物質は熱に対して安定している所から高温で燒結
しても燒結時に高抵抗物質粉末は分解または破壊される
ことが無いが、Fe−Co系合金粉末とシリカ、酸化チ
タン、アルミナ、酸化ホウ素などの高抵抗物質粉末とは
燒結時に拡散し固溶することが少なく、したがって、こ
れら高抵抗物質粉末はFe−Co系合金粒子同士の接合
を妨げるために、十分な機械的強度を有する複合軟磁性
焼結材は得られないという欠点がある。ところが、近年、
これら複合軟磁性燒結材は、電話機振動板、ドットプリ
ンターのヘッド、電磁弁、プランジャーなどの振動また
は衝撃を受ける部品にも使用されようとしており、前記
従来の複合軟磁性燒結材では機械的強度が不十分であっ
て、かかる振動または衝撃を受ける部品に使用すること
のできる高強度で磁気特性に優れた複合軟磁性燒結材が
求められている。
【0005】
【課題を解決するための手段】そこで、本発明者らは、
高強度、高密度を有しかつ高抵抗を有する複合軟磁性焼
結材を得るべく研究を行った。その結果、 (イ)平均粒径:10〜150μmのFe−Co系合金
粉末に、いずれも平均粒径:1〜10μmを有するYを
含む希土類元素(以下、Rで示す)の水素化物粉末、Z
rの水素化物粉末、Tiの水素化物粉末、Hfの水素化
物粉末、Vの水素化物粉末、Taの水素化物粉末または
Pdの水素化物粉末などを添加し混合粉砕して混合粉砕
粉末を作製し、この混合粉砕粉末を燒結すると、燒結時
に金属水素化物粉末は脱水素されてR、Zr、Ti、H
f、V、TaまたはPdの一部はFe−Co系合金粒子
の表面に拡散し固溶してFe−Co系合金粒子同士の結
合を強め、燒結終了後、水素雰囲気中で熱処理すると、
Fe−Co系合金粒子の粒界に存在するR、Zr、T
i、Hf、V、TaまたはPdは水素を吸収してFe−
Co系合金粒子の表面にR、Zr、Ti、Hf、V、T
aまたはPdの水素化物を形成し、Fe−Co系合金粒
子がR、Zr、Ti、Hf、V、TaまたはPdなどの
水素化物により被覆されてFe−Co系合金粒子とFe
−Co系合金粒子の間にR、Zr、Ti、Hf、V、T
aまたはPdなどの水素化物が介在した組織を有する複
合軟磁性焼結材が得られ、このR、Zr、Ti、Hf、
V、TaまたはPdなどの水素化物被膜は固有抵抗値が
高いところから、高抵抗を有する複合軟磁性焼結材が得
られ、この複合軟磁性焼結材は高温で燒結されるところ
から鉄酸化物またはフェライト層を有する複合軟磁性焼
結材と比較して高密度および高強度を有し、またシリ
カ、酸化チタン、アルミナ、酸化ホウ素などの耐熱性に
優れ高抵抗物質からなる層をFe−Co系合金粒子の粒
界に形成した従来の複合軟磁性燒結材に比べて機械的強
度が向上する、(ロ)前記燒結終了後、水素雰囲気中で
熱処理する熱処理工程において、水素雰囲気に含まれる
水素量を調節することによりYを含む希土類元素、Z
r、Ti、Hf、V、TaまたはPdなどの水素化の程
度を調節することができ、それによって、Fe−Co系
合金粒子とFe−Co系合金粒子との間に介在するR、
Zr、Ti、Hf、V、TaまたはPdなどの水素化物
の量を調節することができ、それによって複合軟磁性焼
結材の抵抗値を調節することができるので低周波から高
周波にわたる広範囲な周波数帯域において使用可能な複
合軟磁性燒結材が得られる、などの研究結果が得られた
のである。
【0006】この発明は、かかる研究結果に基づいてな
されたものであって、(1)Fe−Co系合金粒子の間
に、Rの水素化物、Zrの水素化物、Tiの水素化物、
Hfの水素化物、Vの水素化物、Taの水素化物または
Pdの水素化物(以下、これら水素化物を金属水素化物と
総称する)が介在している燒結組織を有する高強度、高
密度および高抵抗を有する複合軟磁性焼結材、に特徴を
有するものである。
【0007】Fe−Co系合金粒子とFe−Co系合金
粒子の間に介在する水素化物は、Fe−Co系合金粒子
が水素化物により被覆されてFe−Co系合金粒子同士
が金属水素化物により完全に隔離されている燒結組織を
有することが一層の高抵抗をもたらし、渦電流損失の発
生を一層抑制することができる。従って、この発明は、
(2)Fe−Co系合金粒子の間に金属水素化物が介在
し、Fe−Co系合金粒子が水素化物により被覆されて
Fe−Co系合金粒子同士が金属水素化物により隔離さ
れている燒結組織を有する高強度、高密度および高抵抗
を有する複合軟磁性焼結材、に特徴を有するものであ
る。
【0008】この発明の複合軟磁性焼結材を製造するに
は、まず、平均粒径:10〜150μmを有する市販の
Fe−Co系合金粉末を用意し、さらに、いずれも平均
粒径:1〜10μmを有する市販のRの水素化物粉末、
Zrの水素化物粉末、Tiの水素化物粉末、Hfの水素
化物粉末、Vの水素化物粉末、Taの水素化物粉末、P
dの水素化物粉末(以下、これら水素化物粉末を金属水
素化物粉末という)を用意し、前記Fe−Co系合金粉
末に対して前記金属水素化物粉末を0.05〜5.0質
量%添加し混合粉砕して混合粉砕粉末を作製し、得られ
た混合粉砕粉末を圧粉成形し、非酸化性雰囲気中、温
度:900〜1300℃で焼結したのち、水素雰囲気
中、温度:150〜800℃で加熱することにより水素
化処理することにより得られる。この場合、水素雰囲気
中、温度:150〜800℃で加熱することにより水素
化処理する工程を、焼結後冷却する途中の工程において
雰囲気を水素雰囲気とすることにより代替することがで
きる。
【0009】したがって、この発明は、(3)平均粒
径:10〜150μmのFe−Co系合金粉末に、平均
粒径:1〜10μmを有する金属水素化物粉末を0.0
5〜5.0質量%添加し混合粉砕して混合粉砕粉末を作
製し、得られた混合粉砕粉末を圧密成形し、圧密成形体
を非酸化性雰囲気中、温度:900〜1300℃で焼結
したのち、水素雰囲気中、温度:150〜800℃で加
熱することにより水素化処理する高強度、高密度および
高抵抗を有する複合軟磁性焼結材の製造方法、(4)平
均粒径:10〜150μmのFe−Co系合金粉末に、
平均粒径:1〜10μmを有する金属水素化物粉末を
0.05〜5.0質量%添加し混合粉砕して混合粉砕粉
末を作製し、得られた混合粉砕粉末を圧密成形し、圧密
成形体を非酸化性雰囲気中、温度:900〜1300℃
で焼結し、焼結後冷却途中の温度範囲:150〜800
℃における雰囲気を水素雰囲気とする高強度、高密度お
よび高抵抗を有する複合軟磁性焼結材の製造方法、に特
徴を有するものである。
【0010】この発明において、前記Rは、Y,Ce,
La,Pr,Nd,Sm,Gd,Ho,Er,Yb,L
uの内の1種以上である。また、この発明の高強度、高
密度および高抵抗を有する複合軟磁性焼結材を製造する
ためのFe−Co系合金粉末は、アトマイズ法、電解
法、還元法のいずれかの方法で作製したFe−Co系合
金粉末を使用することができる。さらに、この発明の複
合軟磁性焼結材を製造する際に使用するFe−Co系合
金粉末は、質量%で、Co:25〜60%を含み、残部
がFeおよび不可避不純物からなる組成のFe−Co系
合金(例えば、50%Co−Fe)粉末、Co:25〜
60%を含み、V:0.5〜5%を含有し、残部がFe
および不可避不純物からなる組成のFe−Co系合金
(例えば、49%Co−2%V−Fe)粉末が好ましい
が、この成分組成の粉末に限定されるものではなく、そ
の他一般に知られているFe−Co系合金粉末はいかな
る成分組成のFe−Co系合金粉末であっても使用する
ことができる。
【0011】平均粒径:1〜10μmの金属水素化物粉
末の添加量を0.05質量%以上にした理由は、平均粒
径:1〜10μmの金属水素化物粉末が0.05質量%
未満含まれていても抵抗値に大きく影響を及ぼすことは
ないからであり、一方、5.0質量%を越えて含有する
と非磁性相の割合が多くなり、比透磁率の低下をもたら
すので好ましくないことによるものである。金属水素化
物粉末はFe−Co系合金粉末に比べて粉砕されやすい
ため、ボールミル等により混合粉砕することにより金属
水素化物粉末はさらに微細化され、Fe−Co系合金粉
末の表面に金属水素化物粉末が均一に付着し、金属水素
化物粉末が均一に分散した混合粉末が得られ、この混合
粉末を圧密成形すると、金属水素化物粉末が一層均一に
分散した圧密成形体が得られる。
【0012】
【発明の実施の形態】実施例 原料粉末として、平均粒径:60μmを有し、成分組成
がCo:50%を含有し、残部がFeおよび不可避不純
物からなるFe−Co系合金のアトマイズ粉末を用意
し、さらに、いずれも平均粒径:3μmを有するYの水
素化物粉末、Laの水素化物粉末、Ceの水素化物粉
末、Ndの水素化物粉末、Smの水素化物粉末、Zrの
水素化物粉末、Tiの水素化物粉末、Hfの水素化物粉
末、Vの水素化物粉末、Taの水素化物粉末またはPd
の水素化物粉末を用意した。前記Yの水素化物粉末、L
aの水素化物粉末、Ceの水素化物粉末、Ndの水素化
物粉末、Smの水素化物粉末、Zrの水素化物粉末、T
iの水素化物粉末、Hfの水素化物粉末、Vの水素化物
粉末、Taの水素化物粉末またはPdの水素化物粉末を
表1に示される配合組成となるように前記Fe−Co系
合金アトマイズ粉末に添加し、混合粉砕して混合粉砕粉
末を作製し、得られた混合粉砕粉末を6ton/cm2
の成形圧をかけることにより縦:40mm、横:10m
m、厚さ:5mmの寸法を有する圧密体を成形し、得ら
れた圧密体を不活性ガス雰囲気中、1150℃の温度で
焼結し、焼結後の冷却工程において800℃まで冷却し
た時点で雰囲気が水素雰囲気となるように水素を供給
し、この水素雰囲気は少なくとも150℃に冷却するま
で保持することにより水素化処理して本発明複合軟磁性
焼結材1〜11、比較複合軟磁性焼結材1〜2を作製し
た。
【0013】従来例 比較のために、Fe−Co系合金アトマイズ粉末の表面
に(Mn17Zn16Fe 6734を被覆した複合粉末を用
意し、この複合粉末を800℃で燒結することにより粒
界にフェライト相を有する従来複合軟磁性焼結材を作製
した。
【0014】このようにして得られた本発明複合軟磁性
焼結材1〜11、比較複合軟磁性焼結材1〜2および従
来複合軟磁性焼結材の組織をSEMで観察した結果、本
発明複合軟磁性焼結材1〜11および比較複合軟磁性焼
結材1〜2にはいずれもFe結晶粒の粒界に水素化金属
が介在している組織を有していた。さらに本発明複合軟
磁性焼結材1〜11、比較複合軟磁性焼結材1〜2およ
び従来複合軟磁性焼結材について相対密度および抗折力
を測定し、その結果を表1に示し、さらに、本発明複合軟
磁性焼結材1〜11、比較複合軟磁性焼結材1〜2およ
び従来複合軟磁性焼結材について、磁束密度、抵抗値お
よび周波数:100KHzの高周波における比透磁率を
測定し、その結果を表1に示した。
【0015】
【表1】
【0016】表1に示される結果から、本発明複合軟磁
性焼結材1〜11は、粒界にフェライト相を有する従来
複合軟磁性焼結材に比べて磁気特性および抵抗値につい
ては遜色が無いが、本発明複合軟磁性焼結材1〜11は
従来複合軟磁性焼結材に比べて一層高密度を有すると共
に一層機械的強度が高いことが分かる。しかし、比較複
合軟磁性焼結材1〜2は機械的特性または磁気特性の内
の少なくともいずれかが劣るので好ましくないことが分
かる。
【0017】
【発明の効果】この発明は、高密度で機械的強度が優
れ、さらに高周波の比透磁率の高い複合軟磁性焼結材を
提供することができ、電気および電子産業において優れ
た効果をもたらすものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) H01F 1/22 H01F 1/22 Fターム(参考) 4K018 AA25 AB10 AC01 BA16 BA20 BC12 CA11 DA11 DA31 FA08 FA14 FA27 KA43 5E041 AA05 AA19 AC05 BD01 CA01 HB03 HB05 HB08 HB17 NN06 NN18

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】Fe−Co系合金粒子の間に、Yを含む希
    土類元素の水素化物、Zrの水素化物、Tiの水素化
    物、Hfの水素化物、Vの水素化物、Taの水素化物ま
    たはPdの水素化物(以下、これらを金属水素化物とい
    う)が介在した燒結組織を有することを特徴とする高強
    度、高密度および高抵抗を有する複合軟磁性焼結材。
  2. 【請求項2】Fe−Co系合金粒子の間に金属水素化物
    が介在し、Fe−Co系合金粒子が水素化物により被覆
    されてFe−Co系合金粒子同士が金属水素化物により
    隔離されている燒結組織を有することを特徴とする高強
    度、高密度および高抵抗を有する複合軟磁性焼結材。
  3. 【請求項3】平均粒径:10〜150μmのFe−Co
    系合金粉末に、平均粒径:1〜10μmを有する金属水
    素化物粉末を0.05〜5.0質量%添加し混合粉砕し
    て混合粉砕粉末を作製し、得られた混合粉砕粉末を圧密
    成形し、圧密成形体を非酸化性雰囲気中、温度:900
    〜1300℃で焼結したのち、水素雰囲気中、温度:1
    50〜800℃で加熱することにより水素化処理するこ
    とを特徴とする高強度、高密度および高抵抗を有する複
    合軟磁性焼結材の製造方法。
  4. 【請求項4】平均粒径:10〜150μmのFe−Co
    系合金粉末に、平均粒径:1〜10μmを有する金属水
    素化物粉末を0.05〜5.0質量%添加し混合粉砕し
    て混合粉砕粉末を作製し、得られた混合粉砕粉末を圧密
    成形し、圧密成形体を非酸化性雰囲気中、温度:900
    〜1300℃で焼結し、焼結後冷却途中の温度範囲:1
    50〜800℃における雰囲気を水素雰囲気とすること
    を特徴とする高強度、高密度および高抵抗を有する複合
    軟磁性焼結材の製造方法。
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