JP2003026471A - 高周波用誘電体磁器組成物及びその製造方法 - Google Patents
高周波用誘電体磁器組成物及びその製造方法Info
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Abstract
0×Q値も大きく、さらに共振周波数f0の温度係数τf
の絶対値が10ppm/℃以下で調製が容易な高周波用
誘電体磁器組成物を提供することにある。 【解決手段】本発明は、コージェライト(Mg2Al4
Si5O18)組成のガラス粉末70〜89重量部とコ
ージェライト結晶相およびスピネル(MgAl2O4)
結晶相を析出可能なMgO−Al2O3−SiO2系ガ
ラス粉末 4〜15重量部およびTiO2粉末 7〜1
5重量部を配合してなる合計100重量部の混合粉末を
焼成してなり、生成したコージェライト・スピネル結晶
質母相中にTiO2結晶が存在する高周波用誘電体磁器
組成物に関するものである。
Description
以下で、高周波領域でのQ値が大きく、さらに共振周波
数f0の温度係数τfの調整が容易に実現できる高周波用
誘電体磁器組成物に関する。
に使用する周波数が拡大すると同時に、マイクロ波領域
やミリ波領域の高周波領域に及んでいる。一方、マイク
ロ波回路やミリ波回路の大きさは、比誘電率εrが大き
くなるほど小型化が可能である。しかし、マイクロ波領
域以上の高周波領域に関しては、比誘電率εrが大き過
ぎると、回路が小さくなりすぎ加工精度が低下するた
め、比較的比誘電率εrが小さい材料が必要となる。
−MgO−WO3系材料(特開平6−236708号公
報)、Al2O3−TiO2−Ta2O5系材料(特開平9
−52760号公報)などが提案されている。しかし、
比誘電率εrが10以上であり、さらに低い誘電率を有
する誘電体磁器組成物が求められている。
5O18)は、測定周波数10GHzで比誘電率εrが
5.1、f0×Q値が80000と良好な誘電特性を示
すが、共振周波数の温度係数τfが−22ppm/℃で
あるため、用途が制限されている。また、コージェライ
トを固相反応焼結で製造する場合、合成温度及び焼結温
度と、溶融分解開始温度との温度差が小さいため、焼結
温度範囲が狭くなり、緻密なコージェライトを作製する
ことは困難である。
の問題を解消し、比誘電率εrが7以下で、f0×Q値
も大きく、さらに共振周波数f0の温度係数τfの絶対値
が10ppm/℃以下で調製が容易な高周波用誘電体磁
器組成物を提供することにある。
ト(Mg2Al4Si5O18)組成のガラス粉末70
〜89重量部とコージェライト結晶相およびスピネル
(MgAl2O4)結晶相を析出可能なMgO−Al2
O3−SiO2系ガラス粉末 4〜15重量部およびT
iO2粉末 7〜15重量部を配合してなる合計100
重量部の混合粉末を焼成してなり、生成したコージェラ
イト・スピネル結晶質母相中にTiO2結晶が存在する
高周波用誘電体磁器組成物に関するものである。MgO
−Al2O3−SiO2系ガラスは、SiO2を30〜
65mol%、Al2O3を10〜30mol%、Mg
Oを10〜40mol%含むことが好ましい。さらに、
前記MgO−Al2O3−SiO2系ガラスは、Zn
O、B2O 3、P2O5、TiO2、GeO2のうち少
なくとも1つの成分を10mol%以下含むことが好ま
しい。
として熱処理によりコージェライトを析出可能なガラス
粉末と、コージェライト結晶相及びスピネル結晶相を析
出可能なガラス粉末を原料として用いることを特徴とす
る高周波用誘電体磁器組成物の製造方法に関する。詳し
くは、コージェライト(Mg2Al4Si5O18)組
成のガラス粉末 70〜89重量部と、コージェライト
結晶相およびスピネル(MgAl2O4)を析出可能な
MgO−Al2O3−SiO2系ガラス粉末4〜15重
量部と、TiO2粉末 7〜15重量部とを混合して合
計100重量部ガラス混合粉末を得、1000〜140
0℃で焼成することを特徴とする高周波用誘電体磁器組
成物の製造方法に関する。
i5O18)は、測定周波数10GHzで比誘電率εr
が5.1、f0×Q値が80000と良好な誘電特性を
示すが、共振周波数の温度係数τfが−22ppm/℃
であるためこのままでは実用的でない。そこで、TiO
2粉末を添加して、共振周波数の温度係数τfをプラス
側にシフトすることができるが、TiO2粉末の添加
は、通常、コージェライト組成のガラスの焼結性を妨げ
る。また、焼結性を増すために、他のガラス成分を添加
すると、f0×Q値を犠牲にしてしまう。本発明では、
コージェライト結晶相およびスピネル(MgAl
2O4)結晶相を析出可能なMgO−Al2O3−Si
O 2系ガラス粉末を添加することによって、焼結性を増
し、かつ、良好な誘電特性を示す高周波用誘電体磁器組
成物を提供することを可能とした。
1のX線回折図が示すようにコージェライト・スピネル
結晶質母相中にTiO2結晶が存在することを特徴とす
る。特に、コージェライト・スピネル結晶質母相中にT
iO2粒子が分散して存在することが好ましい。前記誘
電体磁器組成物は、コージェライト(Mg2Al4Si
5O18)組成のガラス粉末(以後ガラス粉末Aと記
す) 70〜89重量部とコージェライト結晶相および
スピネル(MgAl2O4)結晶相を析出可能なMgO
−Al2O3−SiO2系ガラス粉末(以後ガラス粉末
Bと記す) 4〜15重量部およびTiO2粉末 7〜
15重量部を配合してなる合計100重量部の混合粉末
を焼成することによって得られる。
ル(MgAl2O4)結晶相を析出可能なMgO−Al
2O3−SiO2系ガラス粉末を使用することによっ
て、焼成時に軟化しやすくなり、焼結性が向上し、f0
×Q値などの特性の優れた誘電体磁器組成物を得ること
ができる。
末Aは、加熱時にコージェライト結晶相を生成し、それ
以外の結晶相及び非晶質相が存在しないか、極めて少な
くなるようなガラス粉末であればよい。例えば、SiO
2 55.6mol%−Al 2O3 22.2mol%
−MgO 22.2mol%などが挙げられる。このよ
うなガラス粉末は公知のガラス化手法によって調製され
得るものである。例えば、各原料成分を所定の割合で配
合してなる混合物を溶融せしめ、その溶融物を急冷却し
てガラス化し、そしてそれを粉砕することによって得ら
れる。また、ゾル−ゲル法などの液相合成法によって合
成されるアモルファス粉末であってもよい。
系ガラス粉末Bとしては、その組成は特に限定されず、
加熱時にコージェライト結晶相およびスピネル(MgA
l2O4)結晶相を析出可能な組成であればよい。本発
明においては、SiO2 30〜65mol%−Al2
O3 10〜30mol%−MgO 10〜40mol
%を含む組成のガラス粉末が好ましい。SiO2、Al
2O3、MgOを前記の組成範囲内にすることにより焼
結体の緻密化が効果的に行われるとともに、所望の結晶
相が得られる。このようなガラス粉末は公知のガラス化
手法によって調製され得るものである。例えば、各原料
成分を所定の割合で配合してなる混合物を溶融せしめ、
その溶融物を急冷却してガラス化し、そしてそれを粉砕
することによって得られる。また、ゾル−ゲル法などの
液相合成法によって合成されるアモルファス粉末であっ
てもよい。
スは、ZnO、B2O3、P2O5、TiO2、GeO
2のうち少なくとも1つの成分を10mol%以下含む
と焼結温度を下げることができ焼結性が増すので好まし
い。これらの成分が10mol%を超えると、他の結晶
が析出したり、吸水性が現れるものもあり、好ましくな
い。
ェライト(Mg2Al4Si5O1 8)組成のガラス粉
末Aと、コージェライト結晶相およびスピネル(MgA
l2O4)結晶相を析出可能なMgO−Al2O3−S
iO2系ガラス粉末BおよびTiO2粉末の混合割合
は、前記の通りであるが、その限定理由は以下の通りで
ある。ガラス粉末Aが70wt%より少ないとf0×Q
値が小さくなり、89wt%より多くなると焼結体密度
が小さくなるため好ましくない。また、ガラス粉末Bが
4wt%より少ないと焼結体密度が小さくなり、15w
t%より多くなるとf0×Q値が小さくなるので好まし
くない。TiO2が7wt%より少なくなるか、若しく
は15wt%より多くなると共振周波数f0の温度係数
τfの絶対値が10ppm/℃より大きくなるので好ま
しくない。
な製造方法の一例を次に示す。コージェライト組成のガ
ラス粉末A、コージェライト結晶相およびスピネル結晶
相を析出可能なガラス粉末B、および酸化チタンから構
成される出発原料を所定量ずつ、水、アルコール等の溶
媒と共に湿式混合する。続いて、水、アルコールを除去
した後、粉砕する。続いて、このようにして得られた粉
末にポリビニルアルコールの如き有機バインダーを混合
して均質にし、乾燥、粉砕、加圧成形(圧力100〜1
000kg/cm2程度)する。得られた成型物を空気
の如き酸素含有ガス雰囲気下にて1000〜1400℃
で焼成することによりコージェライト・スピネル結晶質
母相中にTiO2粒子が分散して存在する誘電体磁器組
成物が得られる。焼成温度が1000℃より低いとコー
ジェライト等の結晶化が起こりにくく、1400℃を超
えるとTiO2が反応して存在しなくなる。焼成温度1
100〜1200℃では、緻密な焼結体が得られ、また
十分な特性が得られるため、特に好ましい。
は、必要により適当な形状、およびサイズに加工、ある
いはドクターブレード法等によるシート成形、およびシ
ートと電極による積層化を行うことにより、誘電体共振
器、誘電体基板、積層素子等の材料として利用できる。
他に、焼成時に酸化物となる硝酸塩、炭酸塩、水酸化
物、塩化物、有機金属化合物等を使用することができ
る。
5O18)組成のガラス粉末の代わりに、コージェライ
トの結晶粒子を用い、また、コージェライト結晶相およ
びスピネル(MgAl2O4)結晶相を析出可能なMg
O−Al2O3−SiO2系ガラス粉末の代わりにこれ
らの結晶粒子を用いることも可能であるが、焼結しにく
い傾向がある。
晶相のみを析出する組成とした場合、即ち、最終組成の
量の、コージェライト組成のガラス粉末または結晶粉末
と、スピネル組成のガラス粉末または結晶粉末と、Ti
O2粉末とを混合し焼成した場合、焼結性が悪くなる。
ガラス粉末Aと、コージェライト結晶相およびスピネル
結晶相を析出可能なガラス粉末Bとを準備した。
%、Al2O3 22.2mol%、MgO 22.2
mol%の組成からなり、ガラス粉末BはSiO2 5
8.8mol%、Al2O3 19.0mol%、Mg
O 16.8mol%、ZnO 5.4mol%の組成
からなる。そして、ガラス粉末Aが81.2wt%、ガ
ラス粉末Bが11.8wt%、TiO2が7.0wt%
で構成される原料粉をエタノール、ZrO2ボールと共
にボールミルに入れ、24時間湿式混合した。溶媒を脱
媒後、粉砕し、引き続き、この粉砕物に適量のポリビニ
ルアルコール溶液を加えて乾燥後、直径20mm、厚み
6mmのペレットに成形し、空気雰囲気下において、1
150℃にて4時間焼成した。
直径16mm、厚み4mmの大きさに加工した後、誘電
共振法によって測定し、共振周波数9〜11GHzにお
けるf0×Q値、比誘電率εr、および共振周波数の温
度係数τfを求めた。その結果を表2に示す。
折を行ったところ、Mg2Al4Si5O18(α−コ
ージェライト)、TiO2(ルチル)、MgAl2O4
(スピネル)が、生成していることがわかった。図1に
そのX線回折図を示す。
ス粉末BおよびTiO 2を表1に示した配合量で混合
後、実施例1と同一条件で成形し、空気雰囲気下におい
て、表1に示した温度で4時間焼成して誘電体セラミッ
クスを作製し、実施例1と同様な方法で特性を評価し
た。その結果を表2に示す。
ス粉末BおよびTiO 2を表1に示した配合量と同一条
件で誘電体セラミックスを作製し、実施例1と同様な方
法で特性を評価した。その結果を表2に示す。
で、高周波領域でのQ値が大きく、さらに共振周波数
f。の温度係数τfの調整が容易に実現できる高周波用
誘電体磁器組成物を提供することができる。
る。
Claims (5)
- 【請求項1】 コージェライト(Mg2Al4Si5O
18)組成のガラス粉末 70〜89重量部と、コージ
ェライト結晶相およびスピネル(MgAl2O4)結晶
相を析出可能なMgO−Al2O3−SiO2系ガラス
粉末 4〜15重量部と、TiO2粉末 7〜15重量
部とからなる合計100重量部のガラス混合粉末を焼成
して得られる高周波用誘電体磁器組成物であって、 コージェライト・スピネル結晶質母相中にTiO2結晶
が存在することを特徴とする高周波用誘電体磁器組成
物。 - 【請求項2】 前記MgO−Al2O3−SiO2系ガ
ラスは、SiO2を30〜65mol%、Al2O3を
10〜30mol%、MgOを10〜40mol%含む
ことを特徴とする請求項1記載の高周波用誘電体磁器組
成物。 - 【請求項3】 前記MgO−Al2O3−SiO2系ガ
ラスは、ZnO、B 2O3、P2O5、TiO2、Ge
O2のうち少なくとも1つの成分を10mol%以下含
むことを特徴とする請求項1または2記載の高周波用誘
電体磁器組成物。 - 【請求項4】 前記MgO−Al2O3−SiO2系ガ
ラスは、ZnOを10mol%以下含むことを特徴とす
る請求項1または2記載の高周波用誘電体磁器組成物。 - 【請求項5】 コージェライト(Mg2Al4Si5O
18)組成のガラス粉末 70〜89重量部と、コージ
ェライト結晶相およびスピネル(MgAl2O4)結晶
相を析出可能なMgO−Al2O3−SiO2系ガラス
粉末 4〜15重量部と、TiO2粉末 7〜15重量
部とを混合して合計100重量部ガラス混合粉末を得、
1000〜1400℃で焼成することを特徴とする高周
波用誘電体磁器組成物の製造方法。
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JP2001212408A JP4830223B2 (ja) | 2001-07-12 | 2001-07-12 | 高周波用誘電体磁器組成物の製造方法 |
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- 2001-07-12 JP JP2001212408A patent/JP4830223B2/ja not_active Expired - Lifetime
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