JP2003019777A

JP2003019777A - 積層体

Info

Publication number: JP2003019777A
Application number: JP2001206117A
Authority: JP
Inventors: Masayoshi Suzuta; 昌由鈴田; Yoshisue Ohashi; 美季大橋
Original assignee: Toppan Printing Co Ltd
Current assignee: Toppan Inc
Priority date: 2001-07-06
Filing date: 2001-07-06
Publication date: 2003-01-21
Anticipated expiration: 2021-07-06
Also published as: JP4576764B2

Abstract

(57)【要約】【課題】本発明は、ポリプロピレン樹脂被着体に対して
イージーピール性を有し、かつ各種基材と十分なラミネ
ート強度を得ることが可能な、耐熱性および高速押出ラ
ミネート加工適性を有するポリプロピレン樹脂をベース
とした凝集剥離タイプの樹脂組成物からなる層を積層さ
せた積層体を提供する。【解決手段】各種熱可塑性樹脂からなるフィルム層を有
する基材、アルミ箔層を有する基材、アルミ蒸着層を有
するフィルム基材、無機化合物蒸着層を有するフィルム
基材から選ばれる各種基材の各種層上に、ポリウレタン
系接着剤層を設けた後に、さらに該接着剤層に、ポリプ
ロピレン樹脂を主体とした特定の樹脂組成物および樹
脂組成物からなる層をこの順に積層させたことを特徴
とする積層体である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ポリプロピレン樹
脂被着体に対してイージーピール性を有し、かつ各種基
材とウレタン系接着剤層を介すことで十分なラミネート
強度を得ることが可能な、耐熱性および高速押出ラミネ
ート加工適性を有する樹脂組成物からなる層を積層させ
た積層体に関する。

【０００２】

【従来の技術】食品包装分野において、インスタントラ
ーメン、ゼリー、ヨーグルトなどカップに内容物を充填
した包装形態が増加してきている。また、最近ではＨＭ
Ｒ（ホーム・ミール・リプレースメント）の流れが強く
なり、それに伴い、冷凍流通可能でかつ電子レンジなど
の耐熱性を有するトレーなども徐々に増えつつある。こ
れらの容器の代表的な例としては、一般的にポリエチレ
ン、ポリスチレン、発泡ポリスチレン、ポリプロピレ
ン、ポリエステルなどの各種熱可塑性樹脂を射出成形や
真空圧縮成形などの製法を利用して製造されており、耐
熱性やボイル・レトルト殺菌が求められる要求に対して
はポリプロピレン樹脂を用いているケースが多い。また
最近では、環境問題を意識して、紙とポリプロピレンフ
ィルムあるいはポリエステルフィルムを複合化させた紙
トレーなどが使用されるようになってきている。

【０００３】この様な市場の要求に答えるべく、蓋材の
サイドとしても、各種容器に対し良好な密着性・接着性
を有しながら、かつ開封時には易開封性を有する機能が
求められるようになってきた。この様に、密着性を有し
ながらも易開封性を有するという相反する要求に対応す
るため、各種易開封性を有するシーラント設計が行われ
るようになり、その代表的なシーラントとして、凝集剥
離タイプや層間剥離タイプのシーラントが登場するよう
になってきた。

【０００４】凝集剥離タイプのシーラントは、非相溶系
のポリマーブレンドからなる樹脂組成物をシーラント層
とし、ベース樹脂とブレンド樹脂の界面接着性を低下さ
せることでシーラント層の凝集力を低下させるものであ
る。このような凝集剥離タイプのシーラントは、シール
圧に対するピール強度の変化が小さく、安定したピール
性を附与することが可能であることから、上述した容器
に対する蓋材のシーラントとして良く使用されている。

【０００５】このような凝集剥離タイプのシーラントの
設計方法としては、まず第一に加工性を考慮したベース
樹脂の選定が挙げられ、加工性という点では低密度ポリ
エチレンが好適に使用されている。ただし、加工性を意
識したベース樹脂の選定を行っていることから、以下に
い示すような課題が挙げられている。

【０００６】まず、第１に、ベース樹脂として低密度ポ
リエチレンを使用していることから、特にポリプロピレ
ン容器用のシーラントとしては耐熱性に劣り、容器側が
電子レンジ対応や、ボイル・レトルト耐性を有する一方
で、蓋材シーラントの耐熱性向上が必要とされる。

【０００７】第２に、被着材としてのポリプロピレン樹
脂にシール性を附与させるためには、シーラントのベー
ス樹脂である低密度ポリエチレンに、ポリプロピレン樹
脂を配合する必要がある。ただし、このシーラント層に
配合するポリプロピレン樹脂はシーラント全体で見ると
少量成分であることから、被着体とのシール性（密着
性）に不安があり、場合によっては、加工条件によるポ
リプロピレンの分散状態によっては、最適なシール性を
得ることができない可能性もある。

【０００８】第３に、凝集剥離として機能させるために
は、ポリスチレンなどの上記ポリオレフィン系樹脂と非
相溶系の樹脂を配合する必要があり、少なくとも３成分
の樹脂組成物から構成する必要がある。また、シーラン
トに更なる機能性を附与するためには、また別の樹脂を
配合する必要があり、多成分系のブレンド物となる恐れ
がある。この多成分系のポリマーブレンドは、各成分の
配合比のバランスが重要となり、シーラントの品質管理
が難しくなる恐れがある。

【０００９】第４に、現在上市されている凝集剥離のシ
ーラントは、中には特殊なポリマーアロイ化（重合化）
技術が駆使されており、非常にコストが高い。また、更
なる機能性を附与すると、さらにコストが高くなる恐れ
がある。、蓋材は枚数当たりの単価が安いため、できる
だけ材料費を削減することが一般に行われているが、機
能性を追求すると高額な蓋材となってしまう。

【００１０】ポリプロピレンを被着体とする凝集剥離タ
イプのイージーピールシーラントとしての課題は上述し
たように、被着体に対する安定したシール物性、耐熱
性、樹脂配合などの点から、ベース樹脂としてポリプロ
ピレン樹脂を用いることが望まれる。しかしながら、ポ
リプロピレン樹脂は、そのポリマーの構造上、溶融張力
が小さい樹脂であるため、著しく加工性に劣る。また、
ポリプロピレン樹脂の押出ラミネートは、接着剤を用い
ても基材との接着（ラミネート強度）に劣るという問題
点がある。

【００１１】一般に、軟包装分野における熱可塑性樹脂
からなるフィルム基材や、アルミ箔、アルミ蒸着フィル
ム、無機化合物蒸着フィルムなどのバリア基材を積層さ
せる際には、主にドライラミネート、ノンソルベントラ
ミネート、ウエットラミネートなど、ウレタン系、イミ
ン系などの接着剤を設ける方法がとられており、また、
上述したイージーピール性を付与した樹脂組成物のよう
にヒートシール可能なポリオレフィン系樹脂を積層させ
るには、あらかじめインフレーションやキャスト法によ
り得られた熱可塑性樹脂フィルムを、ドライラミネー
ト、ノンソルベントラミネート、ウエットラミネートな
ど、ウレタン系、イミン系などの接着剤を設けて積層さ
せたり、押出ラミネート法のように、ウレタン系、イミ
ン系、ジエン系、塩素化ポリプロピレン系などを接着剤
として、上記基材層に溶融状態で積層させる方法がとら
れている。

【００１２】フィルム基材同士を、特にウレタン系接着
剤でラミネートさせる場合には、フィルム基材と接着剤
の濡れ性（親和性）と接着層自体の凝集力が必要となっ
てくる。接着剤層自体の凝集力としては、ポリエステル
ポリオール、あるいはポリエーテルポリオールなどのポ
リオール系主剤に、各種ジイソシアネートの誘導体（ポ
リイソシアネート）からなる硬化剤を所定量配合し、水
酸基等の活性水素含有基とイソシアネート基の反応によ
って生成するウレタン結合等の各種結合を利用した凝集
力の向上が挙げられる。このことは、ウレタン結合部位
の水素結合による架橋構造の形成やアッファローネなど
のさらなる付加反応によって形成された架橋構造による
ものである。また、各種基材と接着剤の濡れ性の向上
は、主にその両者の界面における水素結合により向上す
る。一般に、コロナ処理やフレーム処理やプラズマ処理
などの各種表面処理を施すことが行われる。

【００１３】しかしながら、ポリウレタン系接着剤を用
いて押出ラミネート法により、ポリオレフィン系樹脂を
押し出すには、加工温度を上げて、強制的にポリオレフ
ィン系樹脂を酸化させる必要がある。特に、高圧法によ
り得られた低密度ポリエチレンに関しては、加工温度３
００〜３４０℃の範囲で押し出すことで、基材上に設け
られたポリウレタン系接着剤と押出ラミネート法により
積層されたポリオレフィン系樹脂のとの濡れ性（親和
性）が向上し、良好なラミネート強度を付与することが
可能である。しかしながら、ポリプロピレン樹脂は、高
温加工を行うことで分解が起こり、高温加工をすること
が困難であること、また、ポリマー構造中に疎水性のメ
チル基を有しており、水素結合性が低いことから、ウレ
タン系接着剤を用いても、基材に対するラミネート強度
が得られない。

【００１４】このような、低温押出必須の樹脂に対して
押出ラミネート法により積層させる場合には、あらかじ
め基材上に高温加工が可能なポリオレフィン樹脂を下引
き、その上に低温押出樹脂を押し出す等の手法がとられ
ている。ポリプロピレン系樹脂を押し出すには、下引き
としてあらかじめ成膜しておいたキャストポリプロピレ
ンフィルムを、ドライラミネートなどの手法で積層させ
ておく必要がある。

【００１５】凝集剥離タイプのシーラントの設計は加工
性という点では、基本的に易開封性、耐熱性を求めるの
であればポリプロピレンをベースとした凝集剥離性の樹
脂組成物を押出したいのが現状であるが、各種基材にポ
リプロピレン系の樹脂組成物を押出ラミネートで積層さ
せるには、必然的にポリプロピレン樹脂層をドライラミ
ネートなどの手法で各種基材に積層させた多層基材が必
要となり、加工工程や包材構成が複雑化し、コストの上
昇などが問題となる。これらの問題点を解決するための
凝集剥離タイプのシーラントの開発が行われており、ポ
リプロピレン樹脂をベースポリマーとして使用し、加工
性、被着体へのシール物性、耐熱性を向上させると共
に、特殊なアロイ化技術を用いること無く、イージーピ
ール性を有するシーラントを、押出ラミネート手法でダ
イレクトにウレタン系接着剤を介すことで各種基材にラ
ミネートし、工程の簡素化およびイージーピール性を有
する蓋材や軟包装体として機能する積層体の開発が望ま
れている。

【００１６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の課題
に鑑みてなされたもので、ポリプロピレン樹脂被着体に
対してイージーピール性を有し、かつ各種基材とウレタ
ン系接着剤層を介すことで十分なラミネート強度を得る
ことが可能な、耐熱性および高速押出ラミネート加工適
性を有するポリプロピレン樹脂をベースとした凝集剥離
タイプの樹脂組成物からなる層を積層させた積層体を提
供することにある。

【００１７】

【課題を解決するための手段】上記の課題を解決するた
めに、請求項１に係る発明は、各種熱可塑性樹脂からな
るフィルム層を有する基材、アルミ箔層を有する基材、
アルミ蒸着層を有するフィルム基材、無機化合物蒸着層
を有するフィルム基材から選ばれる各種基材の各種層上
に、ポリウレタン系接着剤層を設けた後に、さらに該接
着剤層に、下記に示す樹脂組成物および樹脂組成物
からなる層をこの順に積層させたことを特徴とする積層
体である。［樹脂組成物］ＡＳＴＭのＤ１２８０におけるメルト
インデックスが１０〜５０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である
ポリプロピレン樹脂（樹脂Ａ）５０〜９９ｗｔ％に水酸
基を有する石油樹脂（樹脂Ｂ）を１〜５０ｗｔ％配合し
た樹脂組成物。［樹脂組成物］ＡＳＴＭのＤ１２８０におけるメルト
インデックスが１０〜５０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である
ポリプロピレン樹脂（樹脂Ｃ）５０〜９９ｗｔ％に対
し、ポリスチレン（樹脂Ｄ）とポリプロピレン樹脂にポ
リスチレン樹脂がグラフトされたグラフトポリマー（樹
脂Ｅ）とからなる樹脂（樹脂Ｄ＋樹脂Ｅ）を１〜５０ｗ
ｔ％を配合した樹脂組成物。

【００１８】請求項２に係る発明は、請求項１記載の積
層体において、前記樹脂Ｅが下記の特徴を有する。（１）樹脂Ｅ中におけるポリプロピレンとポリスチレン
が重量比で、ポリプロピレンが５０〜９９ｗｔ％でポリ
スチレンが１〜５０ｗｔ％である。（２）樹脂Ｅが、ポリスチレン末端あるいはポリスチレ
ン主鎖中に導入された反応基を利用して、ポリプロピレ
ン主鎖中に、枝状あるいはペンダント状にグラフトされ
た構造を有する。

【００１９】請求項３に係る発明は、請求項１または２
記載の積層体において、前記樹脂組成物層における樹
脂Ｄと樹脂Ｅが下記の特徴を有する。（１）樹脂Ｅ／樹脂Ｄ：≧０．２（重量比）（２）樹脂Ｄ／（樹脂Ｄ＋樹脂Ｅ中のポリスチレン成
分）：≦０．９６（重量比）

【００２０】請求項４に係る発明は、請求項１ないし３
のいずれか１項に記載の樹脂組成物が、温度２６０〜３
００℃で、せん断速度１０¹〜１０²（１／ｓｅｃ）の範
囲における樹脂Ｃと樹脂Ｄの溶融粘度を各々のη_C、η_D
と表したとき、η_C≦η_Dの関係を有することを特徴とす
る。

【００２１】請求項５に係る発明は、請求項１ないし４
のいずれか１項に記載の積層体において、前記水酸基を
有する石油樹脂（樹脂Ｂ）が、１０〜２５０の範囲の水
酸基をアルコール変性を施した石油樹脂、あるいは５〜
６０の範囲の水酸基をフェノール変性を施した石油樹
脂、もしくはこれらの変性石油樹脂の不飽和結合部分を
水素化してなる石油樹脂のいずれかから選ばれる樹脂で
あって、軟化点温度が７０〜１８０℃、数平均分子量が
２００〜２０００であることを特徴とする。

【００２２】請求項６に係る発明は、請求項１ないし５
のいずれか１項に記載の積層体において、樹脂Ａ、樹脂
Ｃ、樹脂Ｄのいずれかまたはいずれもベースとなるポリ
プロピレン樹脂が、長鎖分岐を有するホモポリプロピレ
ン樹脂あるいは長鎖分岐を有するブロックポリプロピレ
ン樹脂であることを特徴とする。

【００２３】請求項７に係る発明は、請求項１ないし６
のいずれか１項に記載の積層体において、前記樹脂組成
物を、厚さ１〜３０μｍの範囲でシーラント層とした
ことを特徴とする。

【００２４】請求項８に係る発明は、請求項１ないし７
のいずれか１項に記載の積層体において、前記樹脂組成
物におけるポリプロピレン樹脂（樹脂Ｃ）中に分散し
ているポリスチレン樹脂（樹脂Ｄ）の分散サイズがμｍ
オーダーで、かつシーラント厚さ方向から観察した時
に、ポリスチレンの分散状態での形態が、フィルムの製
膜方向（ＭＤ方向）に延伸された楕円状ないし針状の形
状であることを特徴とする。

【００２５】請求項９に係る発明は、請求項１ないし８
のいずれか１項に記載の積層体において、請求項１ない
し７のいずれか１項に記載の積層体において、樹脂組成
物からなる層同士を面々にシールした時、あるいは樹
脂組成物からなる層とポリプロピレン系樹脂層とシー
ルした時に、そのシール部分の剥離が樹脂組成物から
なる層の凝集破壊によって行われ、その剥離強度が５〜
２０Ｎ／１５ｍｍの範囲であることを特徴とする。

【００２６】請求項１０に係る発明は、請求項１ないし
９のいずれか１項に記載の積層体を、ポリプロピレン系
樹脂容器もしくは紙とポリプロピレン系樹脂からなる複
合容器用のイージーピール性を有する蓋材として使用す
ることを特徴とする積層体でる。

【００２７】請求項１１に係る発明は、請求項１ないし
９のいずれか１項に記載の積層体を、イージーピール性
を有する軟包装材料として用いることを特徴とする積層
体である。

【００２８】

【発明の実施の形態】以下、本発明の好ましい実施形態
について詳細に説明する。図１は、本発明の積層体の構
成の一例を示した断面図である。基材１上に、ウレタン
系接着剤層２、樹脂組成物からなる層３、樹脂組成物
からなる層を、順次、積層した構成からなる積層体で
ある。本発明の積層体は、その基本構成として、各種基
材層／ウレタン系接着剤層／樹脂組成物層／樹脂組成
物層からなり、樹脂組成物層は各種基材とポリウレ
タン系接着剤でラミネート強度を得るために必要な層で
あり、樹脂組成物層は、ポリプロピレン被着体あるい
は樹脂組成物層同士を面々でシールした際に、イージ
ーピール性を付与するための層である。

【００２９】基材層としては、熱可塑性樹脂フィルム基
材、アルミ箔、アルミ蒸着を施したフィルム基材、無機
化合物蒸着を施したフィルム基材が挙げられ、熱可塑性
樹脂フィルム基材としては、延伸ポリエステルフィル
ム、延伸ポリアミドフィルム、延伸ポリプロピレンフィ
ルム、延伸ポリエチレンフィルム、ポリアクリルニトリ
ルおよびアクリロニトリル−（メタ）アクリル酸エステ
ル共重合体フィルム、ポリイミドフィルム、ポリ塩化ビ
ニル、（防湿）セロハン、エチレン−ビニルアルコール
共重合体フィルム、など種類を問わず様々に選択するこ
とが可能である。また、これらのフィルム基材には、必
要に応じてコロナ処理、プラズマ処理、フレーム処理な
どを施しておいた方が好ましい。また、これらの単層フ
ィルムでなく、複数のフィルム基材を積層させた多層フ
ィルムでも、紙層を介在させた多層積層体でも構わな
い。

【００３０】アルミ箔については、公知の方法で作成さ
れたアルミ箔を何れも使用することが可能である。ま
た、アルミ蒸着や、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化
マグネシウムなどの無機化合物を蒸着したバリア蒸着フ
ィルム基材の場合には、その基材に制限を受けることは
なく、延伸ポリエステルフィルムや延伸ポリアミドフィ
ルムや延伸（未延伸）ポリプロピレンフィルムなどを使
用することが可能であり、蒸着用プライマーや蒸着層の
保護層などをバリア性の向上や密着性の向上を考慮して
設けても構わない。

【００３１】ウレタン系接着剤は、ポリオール系主剤
に、各種ジイソシアネートの誘導体（ポリイソシアネー
ト）からなる硬化剤を所定量配合したものを使用するこ
とが可能である。例えばジイソシアネート単量体として
は、トリメチレンジイソシアネート、テトラメチレンジ
イソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、ペ
ンタメチレンジイソシアネートなどの脂肪族ジイソシア
ネート、シクロヘキサンジイソシアネートなどの脂環族
ジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、ナフタ
レンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネ
ートなどの芳香族ジイソシアネート、キシリレンジイソ
シアネートなどの芳香脂肪族ジイソシアネート等の単体
や混合物を用いることが可能である。これらの単量体を
トリマー（イソシアヌレート）、ビューレット、アダク
トなどの誘導体を使用することが可能である。

【００３２】ポリオール系主剤としては、分子量好まし
く３００〜５００００の官能基数が約２〜４の化合物が
挙げられ、テレフタル酸、イソフタル酸、アジピン酸、
アゼライン酸、セバシン酸等の二塩基酸もしくはそれら
のジアルキルエステルまたはそれらの混合物に、エチレ
ングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリ
コール、ネオペンチルグリコール、ポリオキシエチレン
グリコール、ポリオキシプロピレングリコールなどのグ
リコール類もしくはこれらの混合物とを反応させてなる
ポリエステルポリオールや、エチレンオキサイド、プロ
ピレンオキサイドなどのオキシラン化合物をエチレング
リコール、プロピレングリコール、トリメチロールプロ
パンなどを開始剤として重合したポリエーテルポリオー
ルや、（メタ）アクリル酸ヒドロキシエチル、（メタ）
アクリル酸ヒドロキシプロピルなどを（メタ）アクリル
酸あるいはそのエステル化物と共重合することで得られ
るアクリルポリオール、その他、ポリエステルアミドポ
リオールや上述したポリイソシアネートとポリオールを
反応させて得られたポリウレタンポリオールも使用可能
である。

【００３３】ポリウレタン系接着剤の場合は、上記主剤
と硬化剤を所定量配合することで使用することが可能で
あるが、必要に応じては、接着性を改善及び向上させる
ため、リン酸類やエポキシ化合物、アミン化合物、シラ
ンカップリング剤、カルボン酸化合物あるいはその無水
物、そして硬化反応を促進させる触媒や各種安定剤、増
粘剤などを添加しても構わない。

【００３４】樹脂組成物層のベースとなる樹脂Ａは、
加工性を考慮すると、ＡＳＴＭのＤ１２８０におけるメ
ルトインデックスが０．１〜５０ｇ／１０ｍｉｎ、特に
好ましくは５〜４０ｇ／１０ｍｉｎ、さらに好ましく
は、１０〜３０ｇ／１０ｍｉｎ．ポリプロピレン樹脂で
あり、ホモポリプロピレン樹脂、プロピレン−エチレン
ランダム共重合体、プロピレン−エチレンブロック共重
合体、プロピレン−αオレフィン共重合体、プロピレン
−エチレン−αオレフィン共重合体、の単体あるいはこ
れらの混合物が挙げられる。また、必要に応じて低結晶
性のαオレフィン−プロピレン共重合体やその他添加剤
を配合しても構わない。

【００３５】樹脂組成物に配合する水酸基を有する石
油樹脂（樹脂Ｂ）としては、石油留分（ジシクロペンタ
ジエンなどのＣ５留分、スチレン、ビニルトルエン、α
−メチルスチレン、インデンなどのＣ９留分）を重合し
て石油樹脂を製造する際に、アリルアルコールのような
アルコール化合物やフェノール化合物など水酸基化合物
により変性することが挙げられるが、この製造法に制限
されることはない。

【００３６】水酸基を有する石油樹脂（樹脂Ｂ）の水酸
基をはアルコール変性した石油樹脂で１０〜２５０の範
囲、フェノール変性した石油樹脂で５〜６０の範囲であ
ることが好ましい。変性水酸基数が小さくなると接着な
どの改質効果が得られない。また、上記範囲を超えて水
酸基化が大きくなると分子量が小さくなり、加工性やそ
の他に影響を与える。また、これらの石油樹脂は、樹脂
Ａの剛性付与そして加工性の点から軟化点温度が７０〜
１８０℃の範囲で調整されることが好ましい。Ｔｇとし
ては４０〜１３０℃の範囲になる。また、分子量は軟化
点と密接に関連することから、数平均分子量が２００〜
２０００であることが好ましい。

【００３７】上述した水酸基を有する石油樹脂（樹脂
Ｂ）は、必要に応じて不飽和結合部分を水素化しても構
わない。

【００３８】ポリオレフィン系樹脂（樹脂Ａ）に対する
水酸基変性石油樹脂（樹脂Ｂ）は樹脂Ａが５０〜９０ｗ
ｔ％にたいし樹脂Ｂが１〜５０ｗｔ％である方が好まし
い。１ｗｔ％よりも少ないと水酸基を有する石油樹脂
（樹脂Ｂ）による樹脂Ａの改質効果が得られない。ま
た、５０ｗｔ％より多いと、樹脂Ａの加工性に問題を与
える。

【００３９】樹脂組成物層のベースとなる樹脂Ｃも加
工性を考慮して設計され、ＡＳＴＭのＤ１２８０におけ
るメルトインデックスが０．１〜５０ｇ／１０ｍｉｎ、
特に好ましくは５〜４０ｇ／１０ｍｉｎ、さらに好まし
くは、１０〜３０ｇ／１０ｍｉｎ．の範囲のポリプロピ
レン樹脂（樹脂Ｃ）が好ましい。

【００４０】上述したベース樹脂となるポリプロピレン
樹脂（樹脂Ｃ）に対し、イージーピール性を発現させる
ために添加するブレンド相（樹脂Ｄ）としては、ポリプ
ロピレン樹脂と非相溶系の樹脂が挙げられる。例に挙げ
ると、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密
度ポリエチレン、エチレン−αオレフィン共重合体、エ
チレン−α，β不飽和カルボン酸、エチレン−α，β不
飽和カルボン酸のイオン架橋物、エチレン−α，β不飽
和カルボン酸の各種エステル化物、ポリスチレン樹脂、
ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂など様々であるが、
ピール挙動の安定性などを考慮するとポリスチレン樹脂
が好ましい。

【００４１】上記樹脂Ｃと樹脂Ｄの単純な非相溶系のブ
レンドでは、樹脂Ｃと樹脂Ｄの界面接着強度が弱いた
め、樹脂Ｃ中に樹脂Ｄを配合させることで、樹脂Ｃの凝
集力を低下させ、イージーピール性の附与することが可
能である。しかしその反面、界面接着強度が弱いため
に、ピール時にヒートシール面のエッジ部分がきれいに
破断できない（毛羽立ち）という問題が生じる。この毛
羽立ちの問題は剥離外観を損ねるだけでなく、品質の安
定性という意味でも問題がある。そのような意味で、樹
脂Ｃと樹脂Ｄの界面接着性を向上させるために、第３成
分として、ポリプロピレン樹脂にポリスチレンをグラフ
ト重合させたグラフトポリマー樹脂Ｅを相溶化剤として
配合することが必要である。このような樹脂Ｅとして
は、下記のものが挙げられる。（１）スチレンモノマーをポリプロピレンにグラフトさ
せたもの（２）反応性を有するモノマーをポリスチレン末端に導
入し、ポリプロピレン主鎖中に枝状にポリスチレンをグ
ラフトさせたもの（３）反応性を有するモノマーをポリスチレン骨格中に
導入し、ポリプロピレン主鎖中にペンダント状にグラフ
トさせたもの本発明で使用できるグラフトポリマー（樹脂Ｅ）として
は上述した構造に限らず、どのような骨格でも使用可能
であるが、グラフトポリマー配合量によるピール強度の
安定性や加工性、剥離外観を考慮すると（２）または
（３）の構造が好ましい。また、グラフトポリマーであ
る樹脂Ｅ中に含まれるポリスチレン成分としては１〜５
０ｗｔ％、さらに好ましくは２０〜５０ｗｔ％がよい。
このようなグラフトポリマーは、特公平６−５１７６７
などに代表されるようなグラフト重合方法を用いること
で得ることが可能である。

【００４２】この様なグラフトポリマーを用いる利点と
しては以下の内容があげられる。上述したグラフトポリ
マー（１）の場合は、（２）、（３）と同様に樹脂Ｃお
よび樹脂Ｄの相溶化剤としては効果的であり、樹脂Ｃと
樹脂Ｄの界面接着強度を向上させることが可能である
が、界面接着強度の向上は毛羽立ちに有効である反面、
ピール強度が著しく強度が向上し、イージーピール性を
低下させる。そのため、樹脂Ｄの配合比だけでなく樹脂
Ｅの配合比の影響によって、ピール強度が著しく変化す
るため、品質管理が非常に困難であると同時に、機能を
発現させるための配合比は幅が狭くなる。

【００４３】一方、上記（２）あるいは（３）のような
グラフトポリマーの場合は、上記特許にも記載されてい
る製造方法の内容からも、そのグラフトポリマー中に
は、ポリプロピレンにポリスチレンがグラフトされてい
る構造のポリマーの他に、必然的にポリスチレンホモポ
リマーを含有することになる。このグラフトポリマー
（樹脂Ｅ）中に必然的に含有されているポリスチレンホ
モポリマーが樹脂Ｄと同様な機能を果たすことが可能で
あり、樹脂Ｅの配合比を増やしたとしても、ピール強度
に大きな影響を与えること無く、すなわち、樹脂Ｅの添
加は樹脂Ｃと樹脂Ｄの界面接着強度を向上させることで
ピール強度は増加するが、樹脂Ｅに本来含まれるポリス
チレンホモポリマーが樹脂Ｄの機能を果たす（樹脂Ｄの
機能を果たす樹脂の割合が多くなる）ことで、ピール強
度が低下するという、ピール強度の増減（相殺）するこ
とで、樹脂Ｅを添加してもピール強度の安定性を附与す
ることが可能である。また、官能的なピール感も著しく
向上し、滑らかに開封することが可能である。

【００４４】イージーピール性を附与、ピール強度の安
定性という点、そして、糸引きや、シールエッジ部の破
断不良に伴う毛羽立ちを解消させるという点で、相溶化
剤の添加は非常に重要であるが、特に相溶化剤の配合処
方が機能の発現に効いてくる。イージーピール性の付与
という点では、ベースとなる樹脂Ｃ：５０〜９９ｗｔ％
に対し、樹脂Ｄ＋樹脂Ｅが１〜５０ｗｔ％であることが
好ましい。上記範囲をはずれると、ピール強度の制御や
加工性に問題を与える。

【００４５】また、グラフトポリマー樹脂Ｅの添加によ
る樹脂Ｃと樹脂Ｄの界面親和性を向上させるという意味
で、グラフトポリマー樹脂Ｅの配合比に注意する必要が
ある。以下にも記載するが、本発明のシーラントのモル
フォロジーは、糸引きなどの外観不良をなくすため、Ｍ
Ｄ方向に楕円形上にあるいは針状に分散させている。し
かしながら、樹脂Ｃおよび樹脂Ｄの界面接着力が弱いと
いうことから、このシーラントはＭＤ方向に裂けやすい
性質のシーラントであることが言える。この内容は、仮
に、このシーラントを用いて各種蓋材や軟包装形態に製
造し、各種被着体にシールをした場合、ＭＤ方向に開封
をするとシール開始部からシーラント層が破壊され、シ
ール終了部で切れてほしいところが、上述した裂けやす
いという性質を有することから、シール終了部分でもシ
ーラント層の凝集破壊がおきてしまい、結果的に毛羽立
ち部分を発生してしまうことになる。この毛羽立ちを解
消させるために、樹脂Ｃと樹脂Ｄの界面接着強度を向上
させることで、ＭＤ方向に開封する時に働く応力の伝達
を、シール終了部分では、ＴＤ方向やシーラント厚み方
向へ持っていかせる必要がある。

【００４６】最適な樹脂Ｅの配合バランスとしては、樹
脂Ｅ中のポリスチレン成分が１〜５０ｗｔ％、さらに好
ましくは２０〜５０ｗｔ％の時に、樹脂Ｅ／樹脂Ｄが≧
０．２（重量比）であり、樹脂Ｄ／（樹脂Ｄ＋樹脂Ｅ中
のポリスチレン成分）が≦０．９６（重量比）であるこ
とが挙げられる。上述した範囲を外れると、樹脂Ｃと樹
脂Ｄの界面密着性が低下し、毛羽立ちの問題が発生す
る。

【００４７】ポリプロピレン樹脂の加工性を考慮する
と、この樹脂はポリマーの構造中に長鎖分岐を持たない
ため、溶融張力が小さく、溶融時の粘度特性が大きく異
なる。また、一般的にポリプロピレン樹脂は、例えば高
密度ポリエチレンやポリスチレンなど非相溶の樹脂を配
合すると、その粘度特性がゆえに、メルトフラクチャー
やドローレゾナンスなど加工上の問題点を生じ易い。そ
の様な意味で、樹脂組成物層のベースである樹脂Ａ、
樹脂組成物層のベースポリマーである樹脂Ｃ、あるい
はグラフトポリマーである樹脂Ｅのベース樹脂の何れか
単体あるいは全てが、上記メルトインデックスの範囲に
おける溶融張力が大きい樹脂を使用することが好まし
い。この様なポリプロピレン樹脂としては、長鎖分岐化
ポリプロピレン樹脂が挙げられ、その製法としては、Ｅ
Ｂ、過酸化物、各種架橋剤などを用いた改質により得ら
れたものが使用可能である。このような長鎖分岐化ポリ
プロピレン樹脂としては、ホモポリマーやブロックポリ
マーなどタイプが存在するが、特にこれらの制限はな
く、耐熱性や耐衝撃性など必要とされる要求に応じて使
い分けることが可能である。

【００４８】長鎖分岐化ポリプロピレンの定義として
は、特公平７−４５５５１に記載されている内容に準じ
ており、デカヒドロナフタレンに溶解して１３５℃にお
いて測定した固有粘度が少なくとも０．８ｄｌ／ｇであ
り、枝別れ指数が１未満、好ましくは０．２〜０．４
で、歪硬化性伸び粘度を有することが挙げられる。長鎖
分岐化ポリプロピレンとしては上述した内容を満たす樹
脂を用いた方が好ましいが、特に上述した内容に制限さ
れることはない。

【００４９】上述した長鎖分岐化ポリプロピレン樹脂
は、それ単品で使わなくとも、加工助剤として樹脂Ａ、
樹脂Ｃあるいは樹脂Ｅのベールポリマーに少量配合した
場合でも構わない。

【００５０】樹脂Ｃと樹脂Ｄの粘度的な関係としては、
温度２６０〜３００℃で、せん断速度１０¹〜１０²（１
／ｓｅｃ）の範囲におけるポリプロピレン樹脂（樹脂
Ｃ）とポリスチレン樹脂（樹脂Ｄ）の溶融粘度を各々の
η_C、η_Dと表したとき、η_C≦η_Dの関係を有するのが好
ましい。この関係は、樹脂組成物を層とした時におい
て、長鎖分岐化ポリプロピレンの厚さ方向におけるポリ
スチレンの分布位置およびポリスチレンの分散サイズに
影響をおよぼす。

【００５１】ポリスチレンである樹脂Ｄの分散サイズお
よび分散形状は、μｍオーダーで、かつシーラント厚さ
方向から観察した時に、ポリスチレンの分散状態が、Ｍ
Ｄ方向に延伸された楕円状〜針状になっている方が好ま
しい。一般的にイージーピールシーラントの糸引きや毛
羽立ち解消のために分散サイズをμｍ以下のオーダーに
分散させる特殊なアロイ化技術が必要とされるが、ポリ
スチレンの分散状態がμｍオーダーでかつ楕円状（全体
像から見ると楕円板状）に、そして厚さ方向に何枚か分
散させることで、効率的にベースポリマーを破断するこ
とが可能であり、特殊なアロイ化技術を導入しなくと
も、糸引き改善効果を附与することが可能である。ま
た、分散形態については、ＭＤ方向における延伸は加工
速度にも影響を受けるため、低速であれば楕円状に、高
速であれば針状に分散しやすくなるが、特にこれらの形
態には問題を受けない。

【００５２】また、ポリスチレンのシーラント層厚さ方
向の分布については、シーラント層全体に均一に分布し
ている方が好ましい。しかしながら、ポリプロピレン樹
脂中に分散するポリスチレンの厚さ方向の分布は、上述
したように溶融粘度比およびシーラントフィルムの製膜
方法（単層押出か共押出か）によって異なってくる。特
に共押出によりシーラントフィルムを製膜した場合に
は、溶融粘度の大小関係によって、共押出界面付近にポ
リスチレンが分布するか、シーラント層表層付近に分布
するかが決定される。この内容は、局所的にポリスチレ
ン相が隔たっている状態を意味し、その結果、ポリスチ
レン含有量が同じでも、加工速度（せん断速度）が変わ
ることで、見かけ上のポリスチレン含有量が変化し、ピ
ール強度に影響を与える。また、この内容はピール後の
毛羽立ちの問題を発生させる恐れがある。そのような意
味で、いかなる加工速度（せん断速度）においても、安
定したピール強度を附与させる、あるいは毛羽立ちを解
消させるという意味で、ポリスチレン相の局所的な隔た
りを無くすことが挙げられる。この様な方法としては、
シーラント層厚を制御することが挙げられ、好ましくは
１〜３０μｍ、さらに好ましくは５〜２０μｍである。

【００５３】上述してきた樹脂組成物層および樹脂組
成物層を含む積層体の製造例としては、以下の内容が
挙げられる。まず、上記樹脂組成物層および樹脂組成
物層を積層させる。

【００５４】樹脂組成物層としては、ポリプロピレン
樹脂である樹脂Ａおよび水酸基変性石油樹脂である樹脂
Ｂを所定の配合量になるように、リボン、ヘンシェル、
タンブラーミキサーなどでドライブレンドしたものを、
必要に応じては二軸押出機やバンバリーミキサー、ニー
ダーなどの混練機を用いてコンパウンド化しておいても
構わない。この時の混練温度としては、樹脂Ａの劣化を
伴わない加工温度および樹脂Ｂの軟化点を超える温度が
好ましく、理想的には２４０℃以下で混練をしておいた
方が、樹脂Ｂの分散性という意味で好ましい。これらの
コンパウンド物あるいは、混練加工を施していないドラ
イブレンド物でも構わないが、それを単軸押出機のホッ
パーに導入し、樹脂Ａの理想加工温度２２０〜２９０℃
で押し出すことが挙げられる。

【００５５】樹脂組成物層としても同様に、ポリプロ
ピレン樹脂である樹脂Ｃ、ポリスチレン樹脂である樹脂
Ｄ、グラフトポリマーである樹脂Ｅを、樹脂組成物同
様に所定の配合比になるように、リボン、ヘンシェル、
タンブラーミキサーなどでドライブレンドしたものを、
必要に応じては二軸押出機やバンバリーミキサー、ニー
ダーなどの混練機を用いてコンパウンド化しておいても
構わない。この時の混練温度としては、樹脂Ｃの劣化を
伴わない加工温度および樹脂Ｂの分散性と樹脂Ｅの相溶
化剤の効果を発現させるという意味で、理想的には２４
０℃以下で混練をしておいた方が好ましい。これらのコ
ンパウンド物あるいは、混練加工を施していないドライ
ブレンド物でも構わないが、それを単軸押出機のホッパ
ーに導入し、樹脂Ｃの理想加工温度２２０〜２９０℃で
押し出すことが挙げられる。

【００５６】これらの樹脂組成物層の基材層との積層に
は、上記各種基材層を単軸押出機の巻出し部にセット
し、あらかじめ、押出機に設置されている接着剤コーテ
ィングユニットに、所定配合比で混ぜ合わせたポリオー
ル系主剤とポリイソシアネート系硬化剤を酢酸エチルな
どの溶媒で、所定の固形分に調整したものを、グラビア
コートなどの手法で基材上に塗工し、温度６０℃以上の
乾燥条件で、ドライ膜厚５μｍ以下の範囲で基材上にポ
リウレタン系接着剤層を設けた後、インラインで上述し
た樹脂組成物層および樹脂組成物層を、Ｔダイによ
る押出ラミネート法により積層させる。

【００５７】これらの樹脂組成物層の積層にはタンデム
式の押出ラミネート機を用いて樹脂組成物層の上に樹
脂組成物層を設けることも可能であり、また、樹脂組
成物層と樹脂組成物層を共押出法により同時に基材
上に積層させても構わない。上述したように樹脂組成物
層の厚さは、好ましくは５〜２０μｍであるが、樹脂組
成物層の厚みに関しては、特に制限を受けない。ま
た、上述した内容は押出ラミネートによる積層である
が、押出ニーラム法による積層も可能である。また、ニ
ーラム法ではフィルムを成膜し、ウレタン系接着剤を塗
工した基材層に貼り合わせる前にコロナ処理などの処理
を押出フィルム側に施すことも可能である。

【００５８】このようにして得られた積層体は、樹脂組
成物層に関しては、非極性の樹脂Ａに極性基を有する
樹脂Ｂを配合することで、高温で酸化をさせなくても、
ポリウレタン系接着剤と水素結合性を付与することが可
能であり、樹脂組成物層に関しては、樹脂Ｃに非相溶
の樹脂Ｄを配合し、樹脂Ｃと樹脂Ｄの相溶化剤として作
用する樹脂Ｅを配合することで、ポリプロピレンをベー
スとしたイージーピール性を有する層を形成することが
可能である。

【００５９】イージーピール性の指標としては、樹脂組
成物同士を面々にシールした時、あるいはポリプロピ
レン系樹脂と該積層体の樹脂組成物層をシールした時
に、そのシール部分の剥離が樹脂組成物層の凝集破壊
によって行われ、その剥離強度が５〜２０Ｎ／１５ｍｍ
の範囲であることが好ましい。このように制御された積
層体は、ポリプロピレン系樹脂容器もしくは紙とポリプ
ロピレン系樹脂からなる複合容器用のイージーピール性
を有する蓋材として使用することも可能であり、イージ
ーピール性を有する軟包装材料としても用いることが可
能である。

【００６０】更に必要に応じては、製膜時にシーラント
である樹脂組成物層の内面にエンボス加工などを施す
と、さらに糸引き改善効果があるため好ましい。その方
法としては、押出ラミネーションの場合であれば、冷却
ロールにエンボス加工を施しておくことで、製膜時にイ
ンラインでエンボス加工を施すことが可能である。また
後加工としてエンボス加工を行ってもよい。

【００６１】

【実施例】以下、本発明の具体的な実施例について詳細
に説明する。本発明は、これらの実施例に限定されるも
のではない。また、以下の実施例を行うにあたり、下記
の樹脂、基材、および接着剤を使用した。［樹脂組成物］樹脂ＡＡ−１：ホモポリプロピレン樹脂（ＭＩ＝２３ａｔ
２３０℃ 加工温度２９０℃）Ａ−２：長鎖分岐化ブロックポリプロピレン樹脂（ＭＩ
＝１６ａｔ２３０℃ 加工温度２９０℃）樹脂ＢＢ−１：アルコール変性水素化石油樹脂（軟化点：１０
０℃、水酸基化：１００、Ｍｎ＝３７０、Ｍｗ＝６５
０）Ｂ−２：フェノール変性水素化石油樹脂（軟化点：１０
０℃、水酸基化：５０、Ｍｎ＝３７０、Ｍｗ＝６５０）Ｂ−３：未変性水素化石油樹脂（軟化点：１２０℃、水
酸基化：０、Ｍｎ＝７５０、Ｍｗ＝１５００）

【００６２】［樹脂組成物］樹脂ＣＣ−１：長鎖分岐化ホモ−ポリプロピレン樹脂（ＭＩ＝
３０ａｔ２３０℃加工温度２９０℃）Ｃ−２：長鎖分岐化ブロックポリプロピレン樹脂（ＭＩ
＝１６ａｔ２３０℃ 加工温度２９０℃→Ａ−２と
同じ）樹脂ＤＤ−１：ポリスチレン（ＭＩ＝２．１汎用タイプ）樹脂ＥＥ−１：ペンダント状ポリスチレングラフトＣ−１（ポ
リスチレン含有量３０ｗｔ％）Ｅ−２：ペンダント状ポリスチレングラフトＣ−２（ポ
リスチレン含有量３０ｗｔ％）

【００６３】［基材］Ｋ−１：２軸延伸ポリエステルフィルム（コロナ処理
２５μｍ）Ｋ−２：２軸延伸ポリエステルフィルム（１２μｍ）／
／アルミ箔（７μｍ）［ウレタン系接着剤］・主剤：ポリエステルポリオール系・硬化剤：トリレンジイソシアネートアダクト体・固形分（主剤＋硬化剤）：２５ｗｔ％

【００６４】次ぎに、以下の実施例を行うにあたり、下
記の評価方法に基づいた。［材料の溶融粘度評価］溶融粘度は、キャピログラフに
より測定した。測定条件は温度２６０〜３００℃の範囲
で、せん断速度１０１〜１０２１／ｓｅｃ．の範囲（バ
レル径９．５５ｍｍ、キャピラリー長１０ｍｍ、キャピ
ラリー径１ｍｍ）で行った。

【００６５】［樹脂組成物の調整］樹脂組成物を調
整するに当たり、以下の実施例で示すように配合したも
のを、タンブラーミキサーで十分ドライブレンドしたも
のをそのまま使用した。

【００６６】［樹脂組成物の調整］樹脂組成物を調
整するに当たり、以下の実施例で示すように配合したも
のをタンブラーミキサーで十分ドライブレンドした後、
２軸押出機で加工温度２４０℃でコンパウンド化を行っ
た。

【００６７】以下の実施例で作成する積層体は下記の積
層体の作成方法に基づいて作製した。［積層体の作成方法］樹脂組成物およびを共押出ラ
ミネーターのホッパーに充填した。上述した基材のう
ち、Ｋ−２についてはあらかじめ２液硬化型ウレタン系
接着剤を用いて、二軸延伸ポリエステルフィルム（１２
μｍ）上にアルミ箔（７μｍ）をドライラミネート法に
より積層させた。上述したＫ−１、Ｋ−２をそれぞれ基
材として、固形分２５ｗｔ％になるように酢酸エチルで
希釈した２液硬化型接着剤を上記基材の押出樹脂積層面
にグラビア法により塗工し、８０℃で乾燥させ、ドライ
膜厚で１μｍになるようにウレタン系接着剤を設けた。
共押出ラミネート法により、以下に示す実施例の構成か
らなる樹脂組成物および樹脂組成物をそれぞれ２０
μｍと１０μｍになるように積層させた。その時の加工
条件は、共押出ラミネーター（フィードブロックタイ
プ）で加工温度２９０℃、加工速度８０ｍ／ｍｉｎ．で
ある。また、あらかじめ冷却ロールにエンボス加工を施
すことでシール内面をエンボス化させた。

【００６８】以下の実施例で作成した積層体を下記の評
価方法に基づいて評価した。［剥離強度評価方法］本発明の上記積層体と、被着体を
重ね合せ、ヒートシーラーにて１６０〜２００℃、圧力
０．３ＭＰａ、シール時間１秒でシールした。その剥離
評価サンプルを、剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎ．のＴ型
剥離により剥離強度および剥離状況を評価した。

【００６９】［ボイル・レトルト処理前後のシール強度
評価方法］上記記載の積層体をポリプロピレン樹脂から
なる射出成形カップを用いて、１８０℃シールを行っ
た。内容物としては水を選定し、満水状態で、シールを
施した。その後、９５℃−３０ｍｉｎ．のボイル処理お
よび１２０℃のレトルト処理を施すことで、各処理前後
のシール強度の低下状況を確認した。

【００７０】［ポリスチレンの分散状態の評価方法］剥
離サンプルの剥離面に、白金蒸着を施し、走査型電子顕
微鏡にてポリスチレンの分散状態を確認した。その結
果、ＭＤ方向に数十μｍオーダーで針状にポリスチレン
樹脂が分散していた。

【００７１】＜実施例１＞樹脂組成物層：Ａ−１／Ｂ−１＝８０／２０樹脂組成物層：Ｃ−１／Ｄ−１／Ｅ−１＝６５／２５
／１０基材：Ｋ−１上記の樹脂、基材を使用して、前記積層体の作成方法に
基づいて積層体を作成した。

【００７２】＜実施例２＞樹脂組成物層：Ａ−２／Ｂ−２＝７０／３０樹脂組成物層：Ｃ−１／Ｄ−１／／Ｅ−１を５５／３
０／１５基材：Ｋ−２上記の樹脂、基材を使用して、前記積層体の作成方法に
基づいて積層体を作成した。

【００７３】＜実施例３＞樹脂組成物層：Ａ−２／Ｂ−１＝８０／２０樹脂組成物層：Ｃ−２／Ｄ−１／Ｅ−２＝７０／２０
／１０基材：Ｋ−１上記の樹脂、基材を使用して、前記積層体の作成方法に
基づいて積層体を作成した。

【００７４】＜実施例４＞樹脂組成物層：Ａ−２／Ｂ−１＝８０／２０樹脂組成物層：Ｃ−２／Ｄ−１／Ｅ−２＝６５／２５
／１０基材：Ｋ−１上記の樹脂、基材を使用して、前記積層体の作成方法に
基づいて積層体を作成した。

【００７５】＜実施例５＞樹脂組成物層：Ａ−２／Ｂ−１＝８０／２０樹脂組成物層：Ｃ−２／Ｄ−１／Ｅ−２＝５５／３０
／１５基材：Ｋ−２上記の樹脂、基材を使用して、前記積層体の作成方法に
基づいて積層体を作成した。

【００７６】＜比較例１＞樹脂組成物層：Ａ−１／Ｂ−３＝８０／２０樹脂組成物層：Ｃ−１／Ｄ−１／Ｅ−１＝６５／２５
／１０基材：Ｋ−１上記の樹脂、基材を使用して、前記積層体の作成方法に
基づいて積層体を作成した。

【００７７】＜比較例２＞樹脂組成物層：Ａ−１／Ｂ−１＝８０／２０樹脂組成物層：Ｃ−１／Ｄ−１／Ｅ−１＝７０／３０
／０基材：Ｋ−１上記の樹脂、基材を使用して、前記積層体の作成方法に
基づいて積層体を作成した。

【００７８】＜比較例３＞樹脂組成物層：Ａ−１／Ｂ−１＝８０／２０樹脂組成物層：Ｃ−２／Ｄ−１／Ｅ−２＝６５／３０
／５基材：Ｋ−１上記の樹脂、基材を使用して、前記積層体の作成方法に
基づいて積層体を作成した。

【００７９】＜比較例４＞樹脂組成物層：Ａ−２／Ｂ−１＝９９．５／０．５樹脂組成物層：Ｃ−２／Ｄ−１／Ｅ−２＝５５／３０
／１５基材：Ｋ−２上記の樹脂、基材を使用して、前記積層体の作成方法に
基づいて積層体を作成した。

【００８０】上記の実施例１〜５および比較例１〜４で
使用した樹脂組成物の樹脂Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｅとその配
合比、基材、および樹脂Ｅ／樹脂Ｄと、樹脂Ｄ／（樹脂
Ｄ＋樹脂Ｅ中のポリスチレン（ＰＳ）量）比を表１に示
した。

【００８１】

【表１】

【００８２】また、上記の実施例１〜５および比較例１
〜４で得られた積層体のシール強度およびポリプロピレ
ン樹脂からなる射出成形カップを用いて、得られた積層
体でシールし、ボイル・レトルト処理前後のシール強度
の低下、剥離の有無を確認した。その結果を表２に示
す。

【００８３】

【表２】

【００８４】表１および表２の結果から、本発明の積層
体は、樹脂組成物層としてポリプロピレン樹脂（樹脂
Ａ）に水酸基を有する石油樹脂（樹脂Ｂ）を配合するこ
とで、従来までは押出ラミネート法によりダイレクトで
２液硬化型接着剤に接着することが出来なかったポリプ
ロピレン樹脂のラミネート強度を改善させることが可能
であると確認できる。また、樹脂組成物層としてポリ
プロピレン樹脂（樹脂Ｃ）に非相溶系であるポリスチレ
ン樹脂（樹脂Ｄ）、さらに、樹脂Ｃと樹脂Ｄの相溶化剤
としてポリスチレンをグラフトさせたポリプロピレン樹
脂（樹脂Ｅ）を配合し、各樹脂成分の配合比バランス、
粘度比、モルフォロジー、層厚をコントロールすること
で、ポリプロピレン被着体に対してイージーピール性を
有するシーラント層を積層体中に導入することが可能で
ある。

【００８５】

【発明の効果】本発明により、ポリプロピレン樹脂被着
体に対してイージーピール性を有し、かつ各種基材とウ
レタン系接着剤層を介すことで十分なラミネート強度を
得ることが可能な、耐熱性および高速押出ラミネート加
工適性を有するポリプロピレン樹脂をベースとした凝集
剥離タイプの樹脂組成物からなる層を積層させた積層体
を提供することができる。本発明の積層体は、各種汎用
容器用の蓋材や軟包装材として使用することが可能であ
り、さらにはボイルやレトルトの必要性がある容器への
展開が可能である。また、従来まで必要であった下引き
加工工程の省略や積層体構成の簡素化に伴うコストダウ
ンも期待できる。また、本発明の積層体は、シーラント
層を凝集剥離タイプのイージーピールシーラントとして
用いているが、他のシーラントへの展開や、機能性シー
ラントとして今後の機能性包材への展開も可能である。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の積層体の構成の一例を示した断面図で
ある。

【符号の詳細な説明】

１・・・基材層２・・・ウレタン系接着剤層３・・・樹脂組成物からなる層４・・・樹脂組成物からなる層

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考） //(Ｃ０８Ｌ 23/12 Ｃ０８Ｌ 25:06 25:06 51:06 51:06）Ｆターム(参考） 3E086 AB01 AD05 AD23 BA04 BA13 BA14 BA15 BA24 BB90 CA01 4F100 AA00A AB10A AB33A AH02C AK01A AK07C AK07D AK12D AK42 AK51B AK51G AL04D AL06C AT00A BA04 BA07 CB00B EH232 EH661 GB15 JB16A JJ03 JK06 YY00C YY00D 4J002 BB121 BC032 BN033 GF00 GG02

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】各種熱可塑性樹脂からなるフィルム層を有
する基材、アルミ箔層を有する基材、アルミ蒸着層を有
するフィルム基材、無機化合物蒸着層を有するフィルム
基材から選ばれる各種基材の各種層上に、ポリウレタン
系接着剤層を設けた後に、さらに該接着剤層に、下記に
示す樹脂組成物および樹脂組成物からなる層をこの
順に積層させたことを特徴とする積層体。［樹脂組成物］ＡＳＴＭのＤ１２８０におけるメルト
インデックスが１０〜５０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である
ポリプロピレン樹脂（樹脂Ａ）５０〜９９ｗｔ％に水酸
基を有する石油樹脂（樹脂Ｂ）を１〜５０ｗｔ％配合し
た樹脂組成物。［樹脂組成物］ＡＳＴＭのＤ１２８０におけるメルト
インデックスが１０〜５０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である
ポリプロピレン樹脂（樹脂Ｃ）５０〜９９ｗｔ％に対
し、ポリスチレン（樹脂Ｄ）とポリプロピレン樹脂にポ
リスチレン樹脂がグラフトされたグラフトポリマー（樹
脂Ｅ）とからなる樹脂（樹脂Ｄ＋樹脂Ｅ）を１〜５０ｗ
ｔ％を配合した樹脂組成物。
【請求項２】前記樹脂Ｅが下記の特徴を有する請求項１
記載の積層体。（１）樹脂Ｅ中におけるポリプロピレンとポリスチレン
が重量比で、ポリプロピレンが５０〜９９ｗｔ％でポリ
スチレンが１〜５０ｗｔ％である。（２）樹脂Ｅが、ポリスチレン末端あるいはポリスチレ
ン主鎖中に導入された反応基を利用して、ポリプロピレ
ン主鎖中に、枝状あるいはペンダント状にグラフトされ
た構造を有する。
【請求項３】前記樹脂組成物層における樹脂Ｄと樹脂
Ｅが下記の特徴を有する請求項１または２記載の積層
体。（１）樹脂Ｅ／樹脂Ｄ：≧０．２（重量比）（２）樹脂Ｄ／（樹脂Ｄ＋樹脂Ｅ中のポリスチレン成
分）：≦０．９６（重量比）
【請求項４】温度２６０〜３００℃で、せん断速度１０
¹〜１０²（１／ｓｅｃ）の範囲における樹脂Ｃと樹脂Ｄ
の溶融粘度を各々のη_C、η_Dと表したとき、η_C≦η_Dの
関係を有することを特徴とする請求項１ないし３のいず
れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項５】前記水酸基を有する石油樹脂（樹脂Ｂ）
が、１０〜２５０の範囲の水酸基をアルコール変性を施
した石油樹脂、あるいは５〜６０の範囲の水酸基をフェ
ノール変性を施した石油樹脂、もしくはこれらの変性石
油樹脂の不飽和結合部分を水素化してなる石油樹脂のい
ずれかから選ばれる樹脂であって、軟化点温度が７０〜
１８０℃、数平均分子量が２００〜２０００であること
を特徴とする請求項１ないし４のいずれか１項に記載の
積層体。
【請求項６】樹脂Ａ、樹脂Ｃ、樹脂Ｄのいずれかまたは
いずれもベースとなるポリプロピレン樹脂が、長鎖分岐
を有するホモポリプロピレン樹脂あるいは長鎖分岐を有
するブロックポリプロピレン樹脂であることを特徴とす
る請求項１ないし５のいずれか１項に記載の積層体。
【請求項７】前記樹脂組成物を、厚さ１〜３０μｍの
範囲でシーラント層としたことを特徴とする請求項１な
いし６のいずれか１項に記載の積層体。
【請求項８】前記樹脂組成物におけるポリプロピレン
樹脂（樹脂Ｃ）中に分散しているポリスチレン樹脂（樹
脂Ｄ）の分散サイズがμｍオーダーで、かつシーラント
厚さ方向から観察した時に、ポリスチレンの分散状態で
の形態が、フィルムの製膜方向（ＭＤ方向）に延伸され
た楕円状ないし針状の形状であることを特徴とする請求
項１ないし７のいずれか１項に記載の積層体。
【請求項９】請求項１ないし８のいずれか１項に記載の
積層体において、樹脂組成物からなる層同士を面々に
シールした時、あるいは樹脂組成物からなる層とポリ
プロピレン系樹脂層とシールした時に、そのシール部分
の剥離が樹脂組成物からなる層の凝集破壊によって行
われ、その剥離強度が５〜２０Ｎ／１５ｍｍの範囲であ
ることを特徴とする積層体。
【請求項１０】請求項１ないし９のいずれか１項に記載
の積層体を、ポリプロピレン系樹脂容器もしくは紙とポ
リプロピレン系樹脂からなる複合容器用のイージーピー
ル性を有する蓋材として使用することを特徴とする積層
体。
【請求項１１】請求項１ないし９のいずれか１項に記載
の積層体を、イージーピール性を有する軟包装材料とし
て用いることを特徴とする積層体。