JP2003012838A - 積層板の製造方法 - Google Patents
積層板の製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 製造工程を少なくすることにより低コスト化
した紫外部と可視部の光の遮蔽性に優れたコンポジット
積層板を提供する。 【解決手段】 ガラス織布の上にビスフェノ−ルＡ型エ
ポキシ樹脂とノボラック樹脂硬化剤を主成分とし、蛍光
吸収剤等を樹脂固形分１００重量部に対し所定量添加し
たエポキシ樹脂ワニス（Ａ）を塗布し、前記ガラス織布
の上からガラス不織布を重ね合わせ乾燥した後、ノボラ
ック型エポキシ樹脂、ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂
及びノボラック樹脂硬化剤を主成分とする中間層エポキ
シ樹脂組成物に無機フィラーを所定量添加した中間層樹
脂ワニス（Ｂ）を塗布し、乾燥してプリプレグとし、該
プリプレグ２枚をガラス不織布を内側にして重ね合わせ
加熱加圧することを特徴とするコンポジット積層板の製
造方法である。
した紫外部と可視部の光の遮蔽性に優れたコンポジット
積層板を提供する。 【解決手段】 ガラス織布の上にビスフェノ−ルＡ型エ
ポキシ樹脂とノボラック樹脂硬化剤を主成分とし、蛍光
吸収剤等を樹脂固形分１００重量部に対し所定量添加し
たエポキシ樹脂ワニス（Ａ）を塗布し、前記ガラス織布
の上からガラス不織布を重ね合わせ乾燥した後、ノボラ
ック型エポキシ樹脂、ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂
及びノボラック樹脂硬化剤を主成分とする中間層エポキ
シ樹脂組成物に無機フィラーを所定量添加した中間層樹
脂ワニス（Ｂ）を塗布し、乾燥してプリプレグとし、該
プリプレグ２枚をガラス不織布を内側にして重ね合わせ
加熱加圧することを特徴とするコンポジット積層板の製
造方法である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】電気機器のコンパクト化に伴
いプリント基板の細線かつ峡間回路が進み写真工法によ
る回路形成が必要となった。本発明は、かかる回路形成
法において、片面からの紫外部及び可視部（波長３００
〜４５０ｎｍ）の光の透過による反対面側への回路写り
を防ぐため、紫外線透過防止に優れ、紫外部及び可視部
の光を利用した回路形成に適したコンポジット積層板の
製造方法に関するものであり、更にはガラス織布とガラ
ス不織布との複合プリプレグを連続的に製造することが
でき、従って製造工程を短縮することができ、効率のよ
いコンポジット積層板の製造方法に関するものである。
いプリント基板の細線かつ峡間回路が進み写真工法によ
る回路形成が必要となった。本発明は、かかる回路形成
法において、片面からの紫外部及び可視部（波長３００
〜４５０ｎｍ）の光の透過による反対面側への回路写り
を防ぐため、紫外線透過防止に優れ、紫外部及び可視部
の光を利用した回路形成に適したコンポジット積層板の
製造方法に関するものであり、更にはガラス織布とガラ
ス不織布との複合プリプレグを連続的に製造することが
でき、従って製造工程を短縮することができ、効率のよ
いコンポジット積層板の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】印刷回路基板として、ガラス不織布を中
間層基材としガラス織布を表面層基材とし、エポキシ樹
脂を含浸させ加熱加圧成形したコンポジット積層板は、
従来、ガラス不織布に中間層樹脂を含浸させ乾燥したプ
リプレグとガラス織布に表面層樹脂を含浸させ乾燥した
プリプレグをそれぞれ別個に製造し、加熱加圧成形時に
重ね合わせて製造されている。写真工法による回路形成
を実施する場合、紫外部及び可視部の光遮蔽性向上のた
めに、表面層に４官能エポキシ樹脂のような３００〜４
５０ｎｍの波長領域で吸収ピークを持つエポキシ樹脂が
用いられるが、コスト増、打ち抜き性悪化の問題があっ
た。また、コンポジット積層板の製造において、環境へ
の負荷を小さくする目的から、溶剤使用量の削減、熱エ
ネルギーの低減のために、ガラス織布に溶剤量の少ない
樹脂ワニスを塗布し、次いで、溶剤量の少ないペースト
状の中間層樹脂を塗布し、ガラス不織布を重ね合わせ、
加熱乾燥してプリプレグを作製し、このプリプレグ２枚
をガラス不織布を内側にして重ね合わせ加熱加圧成形し
てコンポジット積層板を製造することが検討されてい
る。しかし、このような製造方法においては、プリプレ
グ作製時、加熱乾燥後に中間層樹脂の気泡が残る傾向に
あり、この気泡の除去が困難であるという問題があっ
た。プリプレグ中に気泡が残存すると、積層板は耐熱性
が低下することとなる。
間層基材としガラス織布を表面層基材とし、エポキシ樹
脂を含浸させ加熱加圧成形したコンポジット積層板は、
従来、ガラス不織布に中間層樹脂を含浸させ乾燥したプ
リプレグとガラス織布に表面層樹脂を含浸させ乾燥した
プリプレグをそれぞれ別個に製造し、加熱加圧成形時に
重ね合わせて製造されている。写真工法による回路形成
を実施する場合、紫外部及び可視部の光遮蔽性向上のた
めに、表面層に４官能エポキシ樹脂のような３００〜４
５０ｎｍの波長領域で吸収ピークを持つエポキシ樹脂が
用いられるが、コスト増、打ち抜き性悪化の問題があっ
た。また、コンポジット積層板の製造において、環境へ
の負荷を小さくする目的から、溶剤使用量の削減、熱エ
ネルギーの低減のために、ガラス織布に溶剤量の少ない
樹脂ワニスを塗布し、次いで、溶剤量の少ないペースト
状の中間層樹脂を塗布し、ガラス不織布を重ね合わせ、
加熱乾燥してプリプレグを作製し、このプリプレグ２枚
をガラス不織布を内側にして重ね合わせ加熱加圧成形し
てコンポジット積層板を製造することが検討されてい
る。しかし、このような製造方法においては、プリプレ
グ作製時、加熱乾燥後に中間層樹脂の気泡が残る傾向に
あり、この気泡の除去が困難であるという問題があっ
た。プリプレグ中に気泡が残存すると、積層板は耐熱性
が低下することとなる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記従来技
術の問題点に鑑み、打ち抜き性、紫外部及び可視部（波
長３００〜４５０ｎｍ）の光遮蔽性および耐熱性をより
向上させたコンポジット積層板を効率良く生産すること
を課題とする。
術の問題点に鑑み、打ち抜き性、紫外部及び可視部（波
長３００〜４５０ｎｍ）の光遮蔽性および耐熱性をより
向上させたコンポジット積層板を効率良く生産すること
を課題とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、（１）ガラス
織布の上にガラス織布の上にビスフェノ−ルＡ型エポキ
シ樹脂とノボラック樹脂硬化剤を主成分とする表面層エ
ポキシ樹脂組成物に、蛍光吸収剤及び／又は蛍光染料を
樹脂固形分に対し０．０５〜１０．０％添加したエポキ
シ樹脂ワニス（Ａ）を塗布し、前記ガラス織布の上から
ガラス不織布を重ね合わせ乾燥した後、ノボラック型エ
ポキシ樹脂、ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂及びノボ
ラック樹脂硬化剤を含む中間層エポキシ樹脂組成物に、
無機充填材を前記樹脂組成物１００重量部に対して８０
〜１５０％添加した中間層樹脂ワニス（Ｂ）を塗布し、
乾燥してプリプレグとし、該プリプレグ２枚をガラス不
織布を内側にして重ね合わせ加熱加圧することを特徴と
するコンポジット積層板の製造方法、（２）中間層樹脂
ワニス（Ｂ）の固形分が重量比でガラス不織布の５〜１
５倍である第（１）項に記載のコンポジット積層板の製
造方法、（３）中間層樹脂ワニス（Ｂ）を塗布し乾燥後
に、ガラス織布側にガラス織布の上にビスフェノ−ルＡ
型エポキシ樹脂とノボラック樹脂硬化剤を主成分とし、
蛍光吸収剤及び／又は蛍光染料を樹脂固形分に対し０．
０５〜１０．０重量部添加するエポキシ樹脂ワニス
（Ｃ）を塗布する第（１）又は（２）項に記載のコンポ
ジット積層板の製造方法、（４）前記エポキシ樹脂ワニ
ス（Ａ）は、樹脂固形分１００重量部に対し１〜４重量
部の微粒子充填材を含有するものである第（１）乃至
（３）項のいずれかに記載のコンポジット積層板の製造
方法、（５）前記蛍光吸収剤と蛍光染料は、重量比で
９：１〜７：３で併用するものである第（１）乃至
（４）項のいずれかに記載のコンポジット積層板の製造
方法、（６）前記蛍光吸収剤は、ヒドロキシフェニルベ
ンゾトリアゾールである第（１）乃至（５）のいずれか
に記載のコンポジット積層板の製造方法。（７）前記蛍
光染料は、ピラゾリン誘導体である第（１）乃至（６）
項のいずれかに記載のコンポジット積層板の製造方法、
である。
織布の上にガラス織布の上にビスフェノ−ルＡ型エポキ
シ樹脂とノボラック樹脂硬化剤を主成分とする表面層エ
ポキシ樹脂組成物に、蛍光吸収剤及び／又は蛍光染料を
樹脂固形分に対し０．０５〜１０．０％添加したエポキ
シ樹脂ワニス（Ａ）を塗布し、前記ガラス織布の上から
ガラス不織布を重ね合わせ乾燥した後、ノボラック型エ
ポキシ樹脂、ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂及びノボ
ラック樹脂硬化剤を含む中間層エポキシ樹脂組成物に、
無機充填材を前記樹脂組成物１００重量部に対して８０
〜１５０％添加した中間層樹脂ワニス（Ｂ）を塗布し、
乾燥してプリプレグとし、該プリプレグ２枚をガラス不
織布を内側にして重ね合わせ加熱加圧することを特徴と
するコンポジット積層板の製造方法、（２）中間層樹脂
ワニス（Ｂ）の固形分が重量比でガラス不織布の５〜１
５倍である第（１）項に記載のコンポジット積層板の製
造方法、（３）中間層樹脂ワニス（Ｂ）を塗布し乾燥後
に、ガラス織布側にガラス織布の上にビスフェノ−ルＡ
型エポキシ樹脂とノボラック樹脂硬化剤を主成分とし、
蛍光吸収剤及び／又は蛍光染料を樹脂固形分に対し０．
０５〜１０．０重量部添加するエポキシ樹脂ワニス
（Ｃ）を塗布する第（１）又は（２）項に記載のコンポ
ジット積層板の製造方法、（４）前記エポキシ樹脂ワニ
ス（Ａ）は、樹脂固形分１００重量部に対し１〜４重量
部の微粒子充填材を含有するものである第（１）乃至
（３）項のいずれかに記載のコンポジット積層板の製造
方法、（５）前記蛍光吸収剤と蛍光染料は、重量比で
９：１〜７：３で併用するものである第（１）乃至
（４）項のいずれかに記載のコンポジット積層板の製造
方法、（６）前記蛍光吸収剤は、ヒドロキシフェニルベ
ンゾトリアゾールである第（１）乃至（５）のいずれか
に記載のコンポジット積層板の製造方法。（７）前記蛍
光染料は、ピラゾリン誘導体である第（１）乃至（６）
項のいずれかに記載のコンポジット積層板の製造方法、
である。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明で用いるガラス織布は、特
に限定されるものではなく、通常のエポキシ樹脂ガラス
積層板用のものが使用される。例えば、７６２８スタイ
ルが挙げられる。
に限定されるものではなく、通常のエポキシ樹脂ガラス
積層板用のものが使用される。例えば、７６２８スタイ
ルが挙げられる。
【０００６】本発明において、エポキシ樹脂ワニス
（Ａ）に用いるエポキシ樹脂は、ビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂である。これにより、低コストにすることが
できる。
（Ａ）に用いるエポキシ樹脂は、ビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂である。これにより、低コストにすることが
できる。
【０００７】また、エポキシ樹脂ワニス（Ａ）に用いる
蛍光吸収剤は、ヒドロキシベンゾフェノン類、ヒドロキ
シフェニルベンゾトリアゾール類等で波長３００〜４５
０ｎｍの光を吸収するものであれば特に限定されるもの
ではない。これらの中でもヒドロキシフェニルベンゾト
リアゾール類が、コスト、作業性の点で好ましい。
蛍光吸収剤は、ヒドロキシベンゾフェノン類、ヒドロキ
シフェニルベンゾトリアゾール類等で波長３００〜４５
０ｎｍの光を吸収するものであれば特に限定されるもの
ではない。これらの中でもヒドロキシフェニルベンゾト
リアゾール類が、コスト、作業性の点で好ましい。
【０００８】エポキシ樹脂ワニス（Ａ）に用いる蛍光染
料は、ジアミノスチルベンジスルホン酸誘導体、イミダ
ゾール誘導体、オキサゾール誘導体、クマリン誘導体、
トリアゾール誘導体、カルバゾール誘導体、ピリジン誘
導体、ピラゾリン誘導体、ナフタル酸誘導体、イミダゾ
ロン誘導体等で特に限定されるものではない。これらの
中でもピラゾリン誘導体がコスト、作業性の点で好まし
い。
料は、ジアミノスチルベンジスルホン酸誘導体、イミダ
ゾール誘導体、オキサゾール誘導体、クマリン誘導体、
トリアゾール誘導体、カルバゾール誘導体、ピリジン誘
導体、ピラゾリン誘導体、ナフタル酸誘導体、イミダゾ
ロン誘導体等で特に限定されるものではない。これらの
中でもピラゾリン誘導体がコスト、作業性の点で好まし
い。
【０００９】本発明のエポキシ樹脂ワニス（Ａ）ではエ
ポキシ樹脂固形分１００重量部に対して前記蛍光吸収剤
及び／又は蛍光染料を０．０５〜１０重量部、好ましく
は０．１〜５．０重量部配合する。かかる組成で、紫外
部及び可視部（波長３００〜４５０ｎｍ）の光遮蔽性、
打ち抜き性および耐熱性が良好であり、銅箔や中間層の
樹脂との密着性も優れているからである。蛍光吸収剤等
が前記下限値未満では紫外部及び可視部の光遮蔽性が低
下する場合があり、前記上限値を超えると耐熱性が低下
する場合がある。また、前記蛍光吸収剤と蛍光染料は、
特に限定されないが、重量比９：１〜７：３で併用する
ことが好ましい。これにより、光遮蔽性、打ち抜き性、
密着性を両立できる。蛍光吸収剤と蛍光染料の重量比が
９：１を超えると密着性が低下する場合があり、７：３
未満であると光遮蔽性の効果が低下する場合がある。
ポキシ樹脂固形分１００重量部に対して前記蛍光吸収剤
及び／又は蛍光染料を０．０５〜１０重量部、好ましく
は０．１〜５．０重量部配合する。かかる組成で、紫外
部及び可視部（波長３００〜４５０ｎｍ）の光遮蔽性、
打ち抜き性および耐熱性が良好であり、銅箔や中間層の
樹脂との密着性も優れているからである。蛍光吸収剤等
が前記下限値未満では紫外部及び可視部の光遮蔽性が低
下する場合があり、前記上限値を超えると耐熱性が低下
する場合がある。また、前記蛍光吸収剤と蛍光染料は、
特に限定されないが、重量比９：１〜７：３で併用する
ことが好ましい。これにより、光遮蔽性、打ち抜き性、
密着性を両立できる。蛍光吸収剤と蛍光染料の重量比が
９：１を超えると密着性が低下する場合があり、７：３
未満であると光遮蔽性の効果が低下する場合がある。
【００１０】ここで塗布するエポキシ樹脂ワニス（Ａ）
は、溶媒に硬化剤を溶解しエポキシ樹脂を混合し、か
つ、蛍光吸収剤及び／又は蛍光染料を混合したもので、
溶媒、硬化剤は、特に限定されるものではない。前記エ
ポキシ樹脂ワニスの塗布量は、特に限定されないが、固
形分でガラス織布１００重量部に対して５０〜１５０重
量部が好ましい。５０重量部より少ないと中間層樹脂あ
るいはガラス不織布との密着性が低下する場合があり、
１５０重量部より多いと樹脂分が過剰となり、積層板の
熱時特性が低下する場合がある。また、ガラス織布に塗
布するエポキシ樹脂ワニス（Ａ）は、特に限定されない
が、固形分１００重量部に対し１〜４重量部の微粒子充
填材を含有することがガラス織布の塗布面の反対側への
エポキシ樹脂ワニス抜け落ち防止の点で好ましい。微粒
子充填材としては、シリカ、水酸化アルミニウム、水酸
化マグネシウム微粒子を挙げることができる。微粒子充
填材が１重量部未満であるとガラス織布の塗布面の反対
側へのエポキシ樹脂ワニス抜け落ちになる場合があり、
４重量部を超えると２６０℃の半田耐熱性が低下する場
合がある。微粒子充填材は、特に限定されないが、平均
粒子径０．１〜１０μｍが好ましく、特に０．５〜５μ
ｍが好ましい。
は、溶媒に硬化剤を溶解しエポキシ樹脂を混合し、か
つ、蛍光吸収剤及び／又は蛍光染料を混合したもので、
溶媒、硬化剤は、特に限定されるものではない。前記エ
ポキシ樹脂ワニスの塗布量は、特に限定されないが、固
形分でガラス織布１００重量部に対して５０〜１５０重
量部が好ましい。５０重量部より少ないと中間層樹脂あ
るいはガラス不織布との密着性が低下する場合があり、
１５０重量部より多いと樹脂分が過剰となり、積層板の
熱時特性が低下する場合がある。また、ガラス織布に塗
布するエポキシ樹脂ワニス（Ａ）は、特に限定されない
が、固形分１００重量部に対し１〜４重量部の微粒子充
填材を含有することがガラス織布の塗布面の反対側への
エポキシ樹脂ワニス抜け落ち防止の点で好ましい。微粒
子充填材としては、シリカ、水酸化アルミニウム、水酸
化マグネシウム微粒子を挙げることができる。微粒子充
填材が１重量部未満であるとガラス織布の塗布面の反対
側へのエポキシ樹脂ワニス抜け落ちになる場合があり、
４重量部を超えると２６０℃の半田耐熱性が低下する場
合がある。微粒子充填材は、特に限定されないが、平均
粒子径０．１〜１０μｍが好ましく、特に０．５〜５μ
ｍが好ましい。
【００１１】本発明で用いるガラス不織布は、特に限定
されるものではないが、通常単位面積当たりの重量２５
〜１５０ｇ／ｍ2 のものが好ましく使用される。また、
ガラス不織布を重ね合わせた後の加熱乾燥条件は、特に
限定されないが、１２０〜１８０℃、１〜５分間程度が
好ましい。
されるものではないが、通常単位面積当たりの重量２５
〜１５０ｇ／ｍ2 のものが好ましく使用される。また、
ガラス不織布を重ね合わせた後の加熱乾燥条件は、特に
限定されないが、１２０〜１８０℃、１〜５分間程度が
好ましい。
【００１２】本発明において、中間層樹脂ワニス（Ｂ）
は、ノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂及びノボラック樹脂硬化剤を主成分とする樹
脂組成物である。また、難燃化のために、エポキシ樹脂
はその一部または全部にハロゲン化したものを使用する
ことができる。ここで、ノボラック型エポキシ樹脂は硬
化後の樹脂の架橋密度を大きくし、積層板の耐熱性や機
械的強度を高くするために配合されるものであり、エポ
キシ樹脂中４０〜８０重量部が好ましい。４０重量部よ
り少ないと前記効果が十分でなく、８０重量部より多い
と加工特性の低下となる。
は、ノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂及びノボラック樹脂硬化剤を主成分とする樹
脂組成物である。また、難燃化のために、エポキシ樹脂
はその一部または全部にハロゲン化したものを使用する
ことができる。ここで、ノボラック型エポキシ樹脂は硬
化後の樹脂の架橋密度を大きくし、積層板の耐熱性や機
械的強度を高くするために配合されるものであり、エポ
キシ樹脂中４０〜８０重量部が好ましい。４０重量部よ
り少ないと前記効果が十分でなく、８０重量部より多い
と加工特性の低下となる。
【００１３】中間層樹脂ワニス（Ｂ）に用いる無機充填
材は、熱膨張率の低減、寸法安定性の向上等のために配
合される。無機充填材は、水酸化アルミニウム、炭酸カ
ルシウム、クレー、タルク、シリカ等であり、特に限定
されないが、水酸化アルミニウムを主成分とするもの
が、難燃性、ドリル加工性のために好ましい。無機充填
材の配合量は、特に限定されないが、中間層エポキシ樹
脂組成物１００重量部に対して８０〜１５０重量部であ
る。この配合量が８０重量部未満では前記特性の改善が
不十分な場合があり、１５０重量部を超えると成形性が
低下し、熱時特性も低下する場合がある。無機充填材を
含有する中間層樹脂ワニスの固形分は、特に限定されな
いが、通常、６５〜９５重量％（無機充填材も固形分と
して計算）で使用可能であり、好ましくは８０〜９５重
量％であり、ペースト状である。中間層樹脂ワニス
（Ｂ）の塗布量は、特に限定されないが、固形分でガラ
ス不織布１００重量部に対して５００〜１５００重量部
が好ましい。５００重量部より少ないと熱時特性の低
下、プリプレグ間の密着性の低下が生じるようになり、
１５００重量部より多いと成形性が低下し、熱時特性も
低下するようになる。なお、中間層樹脂ワニス塗布後の
加熱乾燥条件は、１２０〜１８０℃、１〜５分間程度が
好ましい。
材は、熱膨張率の低減、寸法安定性の向上等のために配
合される。無機充填材は、水酸化アルミニウム、炭酸カ
ルシウム、クレー、タルク、シリカ等であり、特に限定
されないが、水酸化アルミニウムを主成分とするもの
が、難燃性、ドリル加工性のために好ましい。無機充填
材の配合量は、特に限定されないが、中間層エポキシ樹
脂組成物１００重量部に対して８０〜１５０重量部であ
る。この配合量が８０重量部未満では前記特性の改善が
不十分な場合があり、１５０重量部を超えると成形性が
低下し、熱時特性も低下する場合がある。無機充填材を
含有する中間層樹脂ワニスの固形分は、特に限定されな
いが、通常、６５〜９５重量％（無機充填材も固形分と
して計算）で使用可能であり、好ましくは８０〜９５重
量％であり、ペースト状である。中間層樹脂ワニス
（Ｂ）の塗布量は、特に限定されないが、固形分でガラ
ス不織布１００重量部に対して５００〜１５００重量部
が好ましい。５００重量部より少ないと熱時特性の低
下、プリプレグ間の密着性の低下が生じるようになり、
１５００重量部より多いと成形性が低下し、熱時特性も
低下するようになる。なお、中間層樹脂ワニス塗布後の
加熱乾燥条件は、１２０〜１８０℃、１〜５分間程度が
好ましい。
【００１４】なお、本発明において、中間層樹脂ワニス
（Ｂ）を塗布した後加熱乾燥する前に、ガラス織布の側
から初めに塗布するエポキシ樹脂ワニス（Ａ）と同様の
組成を有するエポキシ樹脂ワニス（Ｃ）を塗布すること
により、コンポジット積層板の表面層に樹脂を十分に存
在させ、銅箔との密着性や耐熱性を向上させることがで
きる。このエポキシ樹脂ワニス（Ｃ）の量は、特に限定
されないが、固形分でガラス織布１００重量部に対して
２０〜１００重量部が好ましい。２０重量部より少ない
と上記効果が小さく、１００重量部より多いと樹脂量が
多すぎて成形性の低下や寸法安定性の低下等を生じる場
合がある。エポキシ樹脂ワニス（Ｃ）においてもワニス
（Ａ）同様に蛍光吸収剤及び／又は蛍光染料を添加する
ことが前述と同様の理由で好ましい。
（Ｂ）を塗布した後加熱乾燥する前に、ガラス織布の側
から初めに塗布するエポキシ樹脂ワニス（Ａ）と同様の
組成を有するエポキシ樹脂ワニス（Ｃ）を塗布すること
により、コンポジット積層板の表面層に樹脂を十分に存
在させ、銅箔との密着性や耐熱性を向上させることがで
きる。このエポキシ樹脂ワニス（Ｃ）の量は、特に限定
されないが、固形分でガラス織布１００重量部に対して
２０〜１００重量部が好ましい。２０重量部より少ない
と上記効果が小さく、１００重量部より多いと樹脂量が
多すぎて成形性の低下や寸法安定性の低下等を生じる場
合がある。エポキシ樹脂ワニス（Ｃ）においてもワニス
（Ａ）同様に蛍光吸収剤及び／又は蛍光染料を添加する
ことが前述と同様の理由で好ましい。
【００１５】次に、本発明では得られたプリプレグをガ
ラス不織布側を内側にして２枚重ね合わせ加熱加圧成形
することによりコンポジット積層板が得られる。成形条
件は、積層板の厚さにもよるが、通常、温度１５０〜１
８０℃、圧力２０〜５０ｋｇ／ｃｍ2 で、３０〜９０分
である。このようにして得られたコンポジット積層板
は、気泡がなく、銅箔とプリプレグ及び表面層と中間層
の密着性が良好であり、耐熱性が優れている。
ラス不織布側を内側にして２枚重ね合わせ加熱加圧成形
することによりコンポジット積層板が得られる。成形条
件は、積層板の厚さにもよるが、通常、温度１５０〜１
８０℃、圧力２０〜５０ｋｇ／ｃｍ2 で、３０〜９０分
である。このようにして得られたコンポジット積層板
は、気泡がなく、銅箔とプリプレグ及び表面層と中間層
の密着性が良好であり、耐熱性が優れている。
【００１６】次に、本発明において、プリプレグを製造
するまでの工程の一例（概略）を図１に示す。巻き出し
装置から巻き出されたガラス織布１の上面にエポキシ樹
脂ワニス（Ａ）２をコーター３により所定量塗布し、そ
の上面よりガラス不織布４を重ね合わせた後、乾燥装置
５を通し溶剤を加熱蒸発させる。その後、中間層樹脂ワ
ニス（Ｂ）６をコーター７により所定厚み塗布する。コ
ーター７としては、コンマロールコーター、ナイフコー
ター、ダイスコーター、リバースコーター等が挙げられ
る。中間層樹脂は多量の無機充填材を含有しているが、
充填材の分離を防止し、塗布後に樹脂組成物がガラス不
織布中に良好に保持されるために、ワニス粘度を高粘度
のペースト状にすることが好ましい。このときの使用さ
れる塗布方式は、高粘度材料を塗布できる方式、例えば
コンマロールコーター、ナイフコーターが好ましい。従
って、中間層樹脂を高粘度のペースト状にすることによ
り、溶剤使用量は削減され、その後の加熱乾燥に要する
エネルギーも少なくなる。
するまでの工程の一例（概略）を図１に示す。巻き出し
装置から巻き出されたガラス織布１の上面にエポキシ樹
脂ワニス（Ａ）２をコーター３により所定量塗布し、そ
の上面よりガラス不織布４を重ね合わせた後、乾燥装置
５を通し溶剤を加熱蒸発させる。その後、中間層樹脂ワ
ニス（Ｂ）６をコーター７により所定厚み塗布する。コ
ーター７としては、コンマロールコーター、ナイフコー
ター、ダイスコーター、リバースコーター等が挙げられ
る。中間層樹脂は多量の無機充填材を含有しているが、
充填材の分離を防止し、塗布後に樹脂組成物がガラス不
織布中に良好に保持されるために、ワニス粘度を高粘度
のペースト状にすることが好ましい。このときの使用さ
れる塗布方式は、高粘度材料を塗布できる方式、例えば
コンマロールコーター、ナイフコーターが好ましい。従
って、中間層樹脂を高粘度のペースト状にすることによ
り、溶剤使用量は削減され、その後の加熱乾燥に要する
エネルギーも少なくなる。
【００１７】好ましくは、次いで、ガラス織布側にエポ
キシ樹脂ワニス（Ａ）と同様な組成のエポキシ樹脂ワニ
ス（Ｃ）８を塗布する。この塗布は通常ロールコーター
９により行われるが、これに限定されるものではない。
その後、乾燥装置１０を通して加熱乾燥することによ
り、ガラス織布上にガラス不織布が重ね合わされたエポ
キシ樹脂含浸複合プリプレグ１２を得る。加熱乾燥条件
は、１２０〜１８０℃、１〜５分間程度である。その
後、このプリプレグをカッター１１により所定長さに切
断する。あるいは、切断しないで連続成形に供すること
も可能である。
キシ樹脂ワニス（Ａ）と同様な組成のエポキシ樹脂ワニ
ス（Ｃ）８を塗布する。この塗布は通常ロールコーター
９により行われるが、これに限定されるものではない。
その後、乾燥装置１０を通して加熱乾燥することによ
り、ガラス織布上にガラス不織布が重ね合わされたエポ
キシ樹脂含浸複合プリプレグ１２を得る。加熱乾燥条件
は、１２０〜１８０℃、１〜５分間程度である。その
後、このプリプレグをカッター１１により所定長さに切
断する。あるいは、切断しないで連続成形に供すること
も可能である。
【００１８】
【実施例】以下、本発明を実施例および比較例に基づき
詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものでは
ない。
詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものでは
ない。
【００１９】実施例１
エポキシ樹脂ワニス（Ａ）および（Ｃ）の調製
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂としてエピクロン８５
０（エポキシ当量１９０，大日本インキ（株）製）、臭
素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂としてＧＸ１５３
（エポキシ当量４００，大日本インキ（株）製）、テト
ラブロムビスフェノールＡ、ノボラック樹脂としてＰＲ
−５１４７０（住友デュレズ（株）製）、硬化促進剤と
して２−エチル−４−メチルイミダゾ−ルを使用し、蛍
光染料としてビス−（１，５−ジフェニル−ピラリゾン
−３−イル）−スチレン（ＮｅｏＳｕｐｅｒ ＨＲ−２
１，中央合成化学（株）製）、蛍光吸収剤として２−
（−２‘−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５‘−メチ
ルフェニル−）−５−クロロベンゾドリアゾール（Ｖｉ
ｏｓｏｒｂ ５５０，共同薬品（株）製）を用い、表１
に示した割合にて配合した。溶剤としてアセトンを使用
し、固形分７０重量部とした。
０（エポキシ当量１９０，大日本インキ（株）製）、臭
素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂としてＧＸ１５３
（エポキシ当量４００，大日本インキ（株）製）、テト
ラブロムビスフェノールＡ、ノボラック樹脂としてＰＲ
−５１４７０（住友デュレズ（株）製）、硬化促進剤と
して２−エチル−４−メチルイミダゾ−ルを使用し、蛍
光染料としてビス−（１，５−ジフェニル−ピラリゾン
−３−イル）−スチレン（ＮｅｏＳｕｐｅｒ ＨＲ−２
１，中央合成化学（株）製）、蛍光吸収剤として２−
（−２‘−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５‘−メチ
ルフェニル−）−５−クロロベンゾドリアゾール（Ｖｉ
ｏｓｏｒｂ ５５０，共同薬品（株）製）を用い、表１
に示した割合にて配合した。溶剤としてアセトンを使用
し、固形分７０重量部とした。
【００２０】
【表１】
【００２１】中間層エポキシ樹脂ワニスの調製
ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂としてエピクロン８５
０（エポキシ当量１９０、大日本インキ（株）製）、臭
素化ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂としてＧＸ１５３
（エポキシ当量４００、大日本インキ化学（株）製）、
クレゾ−ルノボラック型エポキシ樹脂として、エピコ−
ト１８０Ｓ７５（エポキシ当量２１０、油化シェルエポ
キシ（株）製）、ノボラック樹脂としてＰＲ−５１４７
０（住友デュレズ（株）製）、硬化促進剤として２−エ
チル−４−メチルイミダゾ−ルを使用し、無機フィラー
として水酸化アルミニウム（住友化学（株）製、ＣＬ−
３１０）を用い、表２に示した割合にて配合した。溶剤
としてアセトンを使用し、固形分８０重量部とした。
０（エポキシ当量１９０、大日本インキ（株）製）、臭
素化ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂としてＧＸ１５３
（エポキシ当量４００、大日本インキ化学（株）製）、
クレゾ−ルノボラック型エポキシ樹脂として、エピコ−
ト１８０Ｓ７５（エポキシ当量２１０、油化シェルエポ
キシ（株）製）、ノボラック樹脂としてＰＲ−５１４７
０（住友デュレズ（株）製）、硬化促進剤として２−エ
チル−４−メチルイミダゾ−ルを使用し、無機フィラー
として水酸化アルミニウム（住友化学（株）製、ＣＬ−
３１０）を用い、表２に示した割合にて配合した。溶剤
としてアセトンを使用し、固形分８０重量部とした。
【００２２】
【表２】
【００２３】積層板の製造
図１に示すようにガラス織布の上に前記エポキシ樹脂ワ
ニス（Ａ）を１００重量部塗布し、前記ガラス織布の上
からガラス不織布を重ね合わせ１６５℃で１分乾燥した
後、前記中間層エポキシ樹脂ワニス（Ｂ）を１００重量
部塗布し、乾燥してプリプレグとし、該プリプレグ２枚
をガラス不織布を内側にして重ね合わせ、さらに、両表
面に銅箔を重ね、加熱加圧成形してコンポジット積層板
を得た。
ニス（Ａ）を１００重量部塗布し、前記ガラス織布の上
からガラス不織布を重ね合わせ１６５℃で１分乾燥した
後、前記中間層エポキシ樹脂ワニス（Ｂ）を１００重量
部塗布し、乾燥してプリプレグとし、該プリプレグ２枚
をガラス不織布を内側にして重ね合わせ、さらに、両表
面に銅箔を重ね、加熱加圧成形してコンポジット積層板
を得た。
【００２４】実施例２
蛍光吸収剤と蛍光染料の比率を表１のように変えた以外
は実施例１と同様にした。
は実施例１と同様にした。
【００２５】実施例３
蛍光吸収剤としてヒドロキシベンゾフェノン類を、蛍光
染料としてオキサゾール誘導体を用いた以外は実施例１
と同様にした。
染料としてオキサゾール誘導体を用いた以外は実施例１
と同様にした。
【００２６】実施例４
蛍光染料としてヒドロキシフェニルベンゾトリアゾール
類を用いて、蛍光吸収剤を用いなかった以外は実施例１
と同様にした。
類を用いて、蛍光吸収剤を用いなかった以外は実施例１
と同様にした。
【００２７】実施例５
蛍光吸収剤としてピラゾリン誘導体を用いて、蛍光染料
を用いなかった以外は実施例１と同様にした。
を用いなかった以外は実施例１と同様にした。
【００２８】実施例６
蛍光吸収剤と蛍光染料の比率を表１のように変えた以外
は実施例１と同様にした。
は実施例１と同様にした。
【００２９】実施例７
蛍光吸収剤と蛍光染料の比率を表１のように変えた以外
は実施例１と同様にした。
は実施例１と同様にした。
【００３０】比較例１
蛍光染料及び蛍光吸収剤を添加しない以外は実施例１と
同様に行った。
同様に行った。
【００３１】比較例２
蛍光染料と蛍光吸収剤の添加量を表１のように変えた以
外は実施例１と同様にした。
外は実施例１と同様にした。
【００３２】比較例３
蛍光染料と蛍光吸収剤の添加量を表１のように変えた以
外は実施例１と同様にした。
外は実施例１と同様にした。
【００３３】上記の結果を表３に示す。なお、表中の注
は、以下のことを表す。 （注１）エピクロン８５０（エポキシ等量１９０、大日
本インキ化学（株）製） （注２）ＧＸ１５３（エポキシ当量４００、大日本イン
キ化学（株）製） （注３）エピコ−ト180S75（エポキシ当量２１０、油化
シェルエポキシ（株）製） （注４）ＰＲ−５１４７０（住友デュレズ（株）製） （注５）Ｖｉｏｓｏｒｂ ５５０（共同薬品（株）製） （注６）Ｎｅｏ Ｓｕｐｅｒ ＨＲ−２１（中央合成化
学（株）製） （注７）Ｋａｙａｌｉｇｈｔ ＯＳＲ（日本化薬（株）
製） （注８）ＣＬ−３１０（住友化学（株）製）
は、以下のことを表す。 （注１）エピクロン８５０（エポキシ等量１９０、大日
本インキ化学（株）製） （注２）ＧＸ１５３（エポキシ当量４００、大日本イン
キ化学（株）製） （注３）エピコ−ト180S75（エポキシ当量２１０、油化
シェルエポキシ（株）製） （注４）ＰＲ−５１４７０（住友デュレズ（株）製） （注５）Ｖｉｏｓｏｒｂ ５５０（共同薬品（株）製） （注６）Ｎｅｏ Ｓｕｐｅｒ ＨＲ−２１（中央合成化
学（株）製） （注７）Ｋａｙａｌｉｇｈｔ ＯＳＲ（日本化薬（株）
製） （注８）ＣＬ−３１０（住友化学（株）製）
【００３４】また、各評価は以下のように行った。
１．プリプレグの含有気泡量：プリプレグを切断し研磨
し、その断面２×２ｍｍについて電子顕微鏡（ＳＥＭ）
写真を撮る。その断面写真について０．２ｍｍ格子板を
用い、気泡を有する部分の格子面積を測定する。断面に
おける気泡含有部分の格子面積の占める割合を求め、プ
リプレグの含有気泡量とする。 ○：プリプレグの含有気泡量が３０％未満(a)、又は５
０％未満(b)である。 ×：プリプレグの含有気泡量が３０％以上(a)、又は５
０％以上(b)である。 ２．ガラス転移温度（ＤＭＡ法）：周波数６０Ｈｚでの
回転振動による粘弾性データを用い測定した。測定は３
℃／ｍｉｎ昇温で行った。 ３．紫外線遮蔽性：エッチングを行い銅を除去したのち
両面にフォトレジストを塗工した。片面にネガフィルム
を当て、紫外線照射し炭酸ナトリウム溶液にて現像し
た。裏露光の有無（紫外線遮蔽性）をレジスト残存の有
無で評価した。 ４．半田耐熱性：ＪＩＳ Ｃ ６４８１に準じて測定し
た。試験片は、煮沸２時間の吸湿処理を行った後、２６
０℃の半田槽に１２０秒浸漬した後の外観の異常の有無
を観察した。 １．打ち抜き性：１５０トン打ち抜きプレスを用い、穴
径１．０ｍｍφ、穴間１．０ｍｍの穴が直線上に連続し
た金型で打ち抜いた。穴間の白化、クラックの有無を観
察した。ここで、各記号は以下の事項を表す。 白化またはクラックが、 ◎：実質的にみられない ○：穴間の一部に発生 ×：穴間を直結して発生
し、その断面２×２ｍｍについて電子顕微鏡（ＳＥＭ）
写真を撮る。その断面写真について０．２ｍｍ格子板を
用い、気泡を有する部分の格子面積を測定する。断面に
おける気泡含有部分の格子面積の占める割合を求め、プ
リプレグの含有気泡量とする。 ○：プリプレグの含有気泡量が３０％未満(a)、又は５
０％未満(b)である。 ×：プリプレグの含有気泡量が３０％以上(a)、又は５
０％以上(b)である。 ２．ガラス転移温度（ＤＭＡ法）：周波数６０Ｈｚでの
回転振動による粘弾性データを用い測定した。測定は３
℃／ｍｉｎ昇温で行った。 ３．紫外線遮蔽性：エッチングを行い銅を除去したのち
両面にフォトレジストを塗工した。片面にネガフィルム
を当て、紫外線照射し炭酸ナトリウム溶液にて現像し
た。裏露光の有無（紫外線遮蔽性）をレジスト残存の有
無で評価した。 ４．半田耐熱性：ＪＩＳ Ｃ ６４８１に準じて測定し
た。試験片は、煮沸２時間の吸湿処理を行った後、２６
０℃の半田槽に１２０秒浸漬した後の外観の異常の有無
を観察した。 １．打ち抜き性：１５０トン打ち抜きプレスを用い、穴
径１．０ｍｍφ、穴間１．０ｍｍの穴が直線上に連続し
た金型で打ち抜いた。穴間の白化、クラックの有無を観
察した。ここで、各記号は以下の事項を表す。 白化またはクラックが、 ◎：実質的にみられない ○：穴間の一部に発生 ×：穴間を直結して発生
【００３５】
【表３】
【００３６】表から明らかなように実施例１〜７は、成
形性、紫外線遮蔽性、半田耐熱性、打ち抜き性に優れ
る。特に、実施例１、２、６および７は、打ち抜き性に
優れる。
形性、紫外線遮蔽性、半田耐熱性、打ち抜き性に優れ
る。特に、実施例１、２、６および７は、打ち抜き性に
優れる。
【００３７】
【発明の効果】本発明の製造方法は、過剰な乾燥を行う
ことなく、プリプレグの中間層樹脂に含まれる気泡を低
減することができるので、銅箔とプリプレグの密着性が
低下することなく、耐熱性を良好に維持しつつコンポジ
ット積層板を効率良く製造することができ、さらに、表
面層樹脂としてエポキシ樹脂及び蛍光吸収剤又は蛍光染
料、あるいは、両方を使用しているので、紫外部と可視
部の光の遮蔽性の優れたコンポジット積層板が得られ、
その工業的価値は極めて大なるものである。
ことなく、プリプレグの中間層樹脂に含まれる気泡を低
減することができるので、銅箔とプリプレグの密着性が
低下することなく、耐熱性を良好に維持しつつコンポジ
ット積層板を効率良く製造することができ、さらに、表
面層樹脂としてエポキシ樹脂及び蛍光吸収剤又は蛍光染
料、あるいは、両方を使用しているので、紫外部と可視
部の光の遮蔽性の優れたコンポジット積層板が得られ、
その工業的価値は極めて大なるものである。
【図１】 本発明において、プリプレグを製造するまで
の工程（一例）の概略図である。
の工程（一例）の概略図である。
１ ガラス織布
２ エポキシ樹脂
３ コーター
４ ガラス不織布
５ 乾燥装置
６ 中間層エポキシ樹脂
７ コーター
８ エポキシ樹脂
９ ロールコーター
１０ 乾燥装置
１１ カッター
１２ エポキシ樹脂含浸プリプレグ
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｃ０８Ｌ 63/00 Ｃ０８Ｌ 63/00 Ｃ
Ｈ０５Ｋ 1/03 ６３０ Ｈ０５Ｋ 1/03 ６３０Ｆ
// Ｂ２９Ｋ 63:00 Ｂ２９Ｋ 63:00
105:08 105:08
309:08 309:08
Ｂ２９Ｌ 7:00 Ｂ２９Ｌ 7:00
9:00 9:00
Ｆターム(参考） 4F072 AA04 AA07 AA09 AB09 AB28
AB29 AD28 AE00 AE09 AF01
AF15 AF27 AG03 AG17 AG19
AH02 AH12 AH20 AH25 AJ04
AK05 AK14 AL13
4F204 AA39 AB01 AB03 AB11 AB12
AG01 AG03 AH36 FB02 FE27
FF01 FF05 FF06 FJ08
4J002 CC042 CD051 DE077 DE147
DJ017 EE036 EF096 EU026
EU046 EU116 EU126 EU166
EU176 EU226 EU236 EV236
FA087 FD017 FD096 FD142
GQ01
4J036 AD08 FA01 FA12 FB08 JA08
JA11
Claims (7)
- 【請求項１】 ガラス織布の上にビスフェノ−ルＡ型エ
ポキシ樹脂とノボラック樹脂硬化剤を主成分とする表面
層エポキシ樹脂組成物に、蛍光吸収剤及び／又は蛍光染
料を樹脂組成物１００重量部に対し０．０５〜１０．０
重量部添加したエポキシ樹脂ワニス（Ａ）を塗布し、前
記ガラス織布の上からガラス不織布を重ね合わせ乾燥し
た後、ノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノ−ルＡ型
エポキシ樹脂及びノボラック樹脂硬化剤を主成分とする
中間層エポキシ樹脂組成物に、無機フィラーを前記樹脂
組成物１００重量部に対して８０〜１５０重量部添加し
た中間層樹脂ワニス（Ｂ）を塗布し、乾燥してプリプレ
グとし、該プリプレグ２枚をガラス不織布を内側にして
重ね合わせ加熱加圧することを特徴とするコンポジット
積層板の製造方法。 - 【請求項２】 前記中間層樹脂ワニス（Ｂ）の固形分が
重量比でガラス不織布の５〜１５倍である請求項１に記
載のコンポジット積層板の製造方法。 - 【請求項３】 中間層樹脂ワニス（Ｂ）を塗布し乾燥後
に、ガラス織布側にガラス織布の上にビスフェノ−ルＡ
型エポキシ樹脂とノボラック樹脂硬化剤を主成分とし、
蛍光吸収剤及び／又は蛍光染料を樹脂固形分に対し０．
０５〜１０．０重量部添加するエポキシ樹脂ワニス
（Ｃ）を塗布する請求項１又は２に記載のコンポジット
積層板の製造方法。 - 【請求項４】 前記エポキシ樹脂ワニス（Ａ）は、樹脂
固形分１００重量部に対し１〜４重量部の微粒子充填材
を含有するものである請求項１乃至３のいずれかに記載
のコンポジット積層板の製造方法。 - 【請求項５】 前記蛍光吸収剤と蛍光染料は、重量比で
９：１〜７：３で併用するものである請求項１乃至４い
ずれかに記載のコンポジット積層板の製造方法。 - 【請求項６】 前記蛍光吸収剤がヒドロキシフェニルベ
ンゾトリアゾールである請求項１乃至５のいずれかに記
載のコンポジット積層板の製造方法。 - 【請求項７】 前記蛍光染料がピラゾリン誘導体である
請求項１乃至６のいずれかに記載のコンポジット積層板
の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001200878A JP2003012838A (ja) | 2001-07-02 | 2001-07-02 | 積層板の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001200878A JP2003012838A (ja) | 2001-07-02 | 2001-07-02 | 積層板の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003012838A true JP2003012838A (ja) | 2003-01-15 |
Family
ID=19037928
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001200878A Pending JP2003012838A (ja) | 2001-07-02 | 2001-07-02 | 積層板の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003012838A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007161979A (ja) * | 2005-11-16 | 2007-06-28 | Hitachi Chem Co Ltd | 積層板用樹脂組成物、これを用いた積層板用プリプレグ、積層板及び金属張積層板 |
| WO2023210567A1 (ja) * | 2022-04-27 | 2023-11-02 | 三菱瓦斯化学株式会社 | 樹脂組成物、硬化物、プリプレグ、金属箔張積層板、樹脂複合シート、プリント配線板、半導体装置、および、プリント配線板の製造方法 |
-
2001
- 2001-07-02 JP JP2001200878A patent/JP2003012838A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007161979A (ja) * | 2005-11-16 | 2007-06-28 | Hitachi Chem Co Ltd | 積層板用樹脂組成物、これを用いた積層板用プリプレグ、積層板及び金属張積層板 |
| WO2023210567A1 (ja) * | 2022-04-27 | 2023-11-02 | 三菱瓦斯化学株式会社 | 樹脂組成物、硬化物、プリプレグ、金属箔張積層板、樹脂複合シート、プリント配線板、半導体装置、および、プリント配線板の製造方法 |
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