JP2002529225A - ハロゲン化炭化水素を低減するための触媒体及びその方法 - Google Patents
ハロゲン化炭化水素を低減するための触媒体及びその方法Info
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Abstract
Description
るための触媒体に関する。更に本発明は、ハロゲン化炭化水素を含むガス流を触
媒体に通し、ハロゲン化炭化水素、特にダイオキシン及び/又はフランを低減す
る方法に関する。
練し易くする焼結設備のような産業設備の排ガス中には、少なからぬ分量のハロ
ゲン化炭化水素が含まれている。ハロゲン化炭化水素とは、例えばクロロベンゼ
ン、クロロフェノール、ポリ塩化ジフェニル、又はポリハロゲン化環状エーテル
(フラン)並びに環状ジエーテル(本来のダイオキシン)のことである。これら
の多くのハロゲン化炭化水素、特にポリ塩化ジベンゾダイオキシン(PCDD)
及びポリ塩化ジベンゾフラン(PCDF)は人間に極めて有害に作用する。この
理由から、このような産業設備のハロゲン化炭化水素に関する許容放出値は厳し
い法規制の下にある。
ゲン化炭化水素を低減するため、触媒体が使用される。そこで例えばシーメンス
社の雑誌「Diox‐katalystoren zerstoeren Dioxine in Rauchgasen von
Muellverbrennungsanlagen(ごみ焼却設備の煙道ガス中のダイオキシンを破壊す
るDiox触媒)」(整理番号第96001−Ull−A293号、1995年
)から、排ガスを貫流させることのできる、二酸化チタンをベースとする活性コ
ンパウンドを含む触媒体が公知であり、この触媒体は200〜400℃の温度範
囲で処理すべき排ガス中に含まれるダイオキシンを二酸化炭素、水及びハロゲン
化水素に分解する。
ため上記の触媒体の触媒活性は、効果的にハロゲン化炭化水素を低減するにはな
お低過ぎる。特にこのように低い温度は、ごみ処理設備又は焼結設備の排ガス中
に生じる。200℃以下の温度では、有機の炭素化合物、アルカリ金属又はアル
カリ土類金属の塩化物並びに触媒として作用する金属化合物が存在するとき、い
わゆる新規な合成により、ダイオキシン及び/又はフランが冷却時に排ガス中に
新たに形成されることも知られている。このような場合にも、上記の触媒体の触
媒活性がもはや十分ではない温度範囲で排ガスを処理することが必要になる。
いては、バイス(W.Weiss)による「鉄鉱石焼結設備におけるPCDD/
PCDF放出の低減」VDIリポート、第1298号(1996)第249頁以
降から、焼結設備の電気集塵装置を貫流後の排ガスに、添加剤として水酸化カル
シウムCa(OH)2と炭から成る混合物を平炉コークス又は活性炭の形で添加
し、ダイオキシン及び/又はフランを部分的に吸着したこの添加剤を粉塵濾過器
により排ガスから再び取り出し、排ガスに新たに添加することが公知である。そ
の際炭はダイオキシン/フランの吸着剤の役目をし、一方水酸化カルシウムは炭
の自然発火の危険性を減少させる。
第1298号(1996)、第91頁以降から、ごみ焼却設備の排ガスに、従来
の排ガス浄化の後、乱流層反応炉を使用してダイオキシン/フランを吸着する添
加剤としてゼオライトを添加することが公知である。排ガス中にある部分的にダ
イオキシン/フランを負荷されたゼオライトは、やはり粉塵濾過器により取り出
され、かつ新たに乱流層反応炉に通される。このことからも、ゼオライトを水酸
化カルシウムと共に排ガスに添加することは公知である。
が吸着した使用済の添加剤をごみ処理場に最終的に貯蔵するか、熱処理するか又
は燃えかす中に含まれた状態で廃棄するかしなければならない欠点がある。また
ゼオライトも、炭を添加剤として使用した場合に不可欠の水酸化カルシウムも共
に、比較的高価であり、そのため産業設備でこのような方法でハロゲン化炭化水
素の排出限界値を保持するには高い出費を伴う。
に含まれるハロゲン化炭化水素を低減するため、脱硝触媒を粉末の形で供給する
ことが提案されている。ハロゲン化炭化水素を吸着した脱硝触媒は、同様に粉塵
濾過器により排ガスから取り出され、排ガスに新たに添加される。この方法では
、脱硝触媒の吸着力も、脱硝触媒のハロゲン化炭化水素を酸化するその活性も利
用される。上記の脱硝触媒は基本材料として二酸化チタンを含み、添加物として
三酸化タングステン、五酸化バナジウム及び三酸化モリブデンを含んでいる。
低く、そのため排ガスと使用済の脱硝触媒との間に数日間にわたる平均して長い
接触時間が必要になる。これは、排ガスに添加する脱硝触媒を頻繁に再循環させ
ることで実現される。即ち、使用済の脱硝触媒を添加剤として使用する場合も、
産業設備の排ガスを処理するための出費を要する再循環処理が必要となる。
0〜450℃の温度範囲で分解する、イオン交換したゼオライトをベースとする
触媒体が公知である。このイオン交換したゼオライトは、金属イオンとしてバナ
ジウム、クロム、コバルト、ニッケル、銅、鉄、モリブデン又はマンガンを含ん
でおり、しかもチタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケ
ル、銅、モリブデン、パラジウム又は白金を補助的に含浸されている。この触媒
体はペレットの形で使用され、酸素の存在下にハロゲン化炭化水素を二酸化炭素
とハロゲン酸に酸化する。このようなイオン交換したゼオライトをベースとする
触媒体が、比較的高価であることは欠点であるが、吸着性の添加剤を使用した場
合、この出費を要する再循環処理の問題は除かれる。
に250℃以下の温度でもなお効果的にハロゲン化炭化水素を低減するのに適し
た、ハロゲン化炭化水素を低減する触媒体を提供することにある。更に本発明の
課題は、産業設備の排ガスからハロゲン化炭化水素を低減する簡単かつ安価な方
法を提供することにある。この方法はまた特に低温の排ガス中、即ち250℃以
下の温度の排ガスに含まれるハロゲン化炭化水素を低減するのに適している。
を含む活性コンパウンドを有する触媒体により解決され、この活性成分は、遷移
金属、ランタノイド、アクチノイド及びアルカリ金属及びアルカリ土類金属、更
にアルミニウム、錫及びケイ素の酸化物及び混合酸化物の群から選択される。
実から出発する。既に述べたように、従来技術では特性上の理由から炭を添加剤
として焼結設備の処理すべき排ガスに添加し、その際含まれるハロゲン化炭化水
素を炭に吸着させ、排ガスから除去する。それにも拘わらずこの公知方法では、
炭の発火を避けるため、高価な水素化カルシウムを添加しなければならない。
吸着特性も利用するという考え方から出発する。加えて、酸化物分により触媒体
中の炭が発火する危険はない。更に、ハロゲン化炭化水素が触媒体と接触する平
均時間が良好な炭の吸着力により、吸着力のない或いは僅かな触媒体の滞留時間
に比べて高められるという考え方から出発する。低温で触媒体の活性コンパウン
ドの触媒活性が比較的低い場合も、接触時間の延長により吸着されたハロゲン化
炭化水素の効果的な分解が達成される。従って、二酸化チタンをベースとした活
性コンパウンドを含む触媒体の良好な触媒活性は、炭の添加により更に改善でき
る。種々のハロゲン化炭化水素に対して選択的な触媒活性を達成するために、活
性成分として先に記載した酸化物又は混合酸化物を添加する。この活性コンパウ
ンドの酸化作用により、炭の吸着力を使い尽くす迄の時間を延長できる。
理しようとする排ガスを貫流できる触媒体として、板、ハニカム又はペレットの
形に形成することができる。その結果、触媒体と処理しようとする排ガスとの接
触時間を延長するための出費を要する再循環処理は省略できる。更に本発明は、
この触媒体がゼオライトをベースとする触媒体に比べて、使用する材料について
も、製造コストについても極めて有利であるという利点を提供する。
も、ハロゲン化炭化水素の放出の増加が予期されないという利点を持つ。確かに
350℃以上の温度に上昇した場合、触媒体に含まれる炭は燃えてしまうが、活
性コンパウンドのその他の成分はそのまま残る。従って触媒体の高温時の触媒活
性もそのままである。周知の通り排ガスの温度が上昇すると、触媒活性も上がる
ので、残りの活性コンパウンドにより、排ガスの温度が比較的高温でもハロゲン
化炭化水素のほぼ完全な分解が保証される。従って、上記の触媒体を使用した場
合、産業設備の故障時にも、環境に負担をかけないようにすることができる。
機物質から生じたほぼ純粋な炭素、例えば医療用の炭又は黒鉛の形の純炭を意味
するものとする。
び非晶質炭素から成り、多孔性構造と、500〜1500m2/gの内部表面積
とを有する炭素のことである。活性炭はその高い内部表面積の故に、排ガス中に
含まれるハロゲン化炭化水素に対し優れた吸着力を有する。
で存在し、50m2/g以上の比表面積を有すると更に有利である。二酸化チタ
ンの比表面積を高めることにより、触媒体の吸着力の他に、ハロゲン化炭化水素
を変換するその触媒活性も改善される。
分として五酸化バナジウム、三酸化タングステン及び/又は三酸化モリブデンを
含んでいると更に有利である。これらの成分については、それらがハロゲン化炭
化水素の変換に関して、二酸化チタンの添加物として活性コンパウンドの酸化活
性に寄与することは公知である。
が5〜50重量%の炭、50〜80重量%の二酸化チタン、2〜15重量%の三
酸化タングステン、0〜10重量%の三酸化モリブデン、0〜10重量%の五酸
化バナジウム、0.1〜6重量%の酸化アルミニウム、0.1〜6重量%の二酸
化ケイ素を含んでいることで達成される。更に活性コンパウンドに例えば有機又
は無機の繊維のような通常の充填材及び結合補助剤を添加してもよい。
際、処理しようとする排ガスの粉塵の分量に応じ、触媒体を活性コンパウンドの
完全押出物としてハニカム形に或いはまた活性コンパウンドで被覆された坦体と
して板形に形成すると有利である。その際、ハニカム形の触媒体は板形の触媒体
に比べ、一般にその流通孔の断面積が小さいことから、閉塞傾向が高くなる欠点
はある。とは言え、ハニカム形の触媒体の、排ガスと接触する表面積は板形の触
媒体の場合よりも大きい。従って、ハニカム形の触媒は、ハロゲン化炭化水素を
変換するための板触媒より高い吸着力と、より高い触媒活性とを示す。
の前駆化合物の混合、粉砕及び/又は混練により、炭を混和し、場合によっては
通常の補助剤及び充填材を添加して製造される。このようにして得られた混練可
能なコンパウンドを、次いで完全押出物に更に加工するか、さもなければセラミ
ックス又は金属坦体上の被覆物としてハニカム形又は板形に仕上げる。こうして
製造した本体を20〜100℃で乾燥し、触媒体中の炭の濃度に応じて200〜
400℃で焼成することにより触媒体に加工する。
ンパウンドを製造し、更にこのコンパウンドを完全押出物に加工し或いはこれで
坦体を被覆し、その後酸化活性な活性コンパウンドを、活性成分を含む液体に浸
漬することにより形成し、もって触媒体を製造してもよい。
ことも可能である。その場合これらのコンパウンドで被覆された炭を含まない坦
体又はこれらのコンパウンドで製造された炭を含まない完成押出物を、更に炭と
水との混合物中に浸漬し、それにより炭で被覆する。
ゲン化炭化水素、特にダイオキシン及び/又はフランを含むガス流を請求項1乃
至7の1つに基づく触媒体に通し、ハロゲン化炭化水素の一部を水、二酸化炭素
及びハロゲン酸に変換し、かつまたハロゲン化炭化水素の一部を吸着することに
より解決される。
れる。その場合、触媒体上への滞留時間の増加につれて或いは排ガスのその間に
上昇する温度により、吸着されたハロゲン化炭化水素は徐々に変換される。
250℃の排ガスに使用するのに適している。
焼結設備2内で微粒又は微細な粉塵の形で存在する金属鉱石は、焼結により溶鉱
炉内で精錬できるよう塊状にされる。その際金属加工産業の粉塵は精錬し易くす
るため、潤滑剤又はホウ素補助剤と混合されるので、焼結設備2の排ガス1中に
は少なからずハロゲン化炭化水素、特にダイオキシン及び/又はフランが含まれ
ている。
3内に排ガスが貫流するハニカム形の触媒体4が配置されている。触媒体4は更
に多数の貫流可能な並行する孔5を有する。触媒体4は活性コンパウンドから成
る完全押出物として形成されており、これは10重量%の活性炭、74重量%の
アナタース変態の二酸化チタン、8重量%の三酸化タングステン、6重量%の五
酸化バナジウム及び残分としてセラミックス補助剤と充填材とを含んでいる。
徐々に酸化される。触媒体4を貫流した後、ハロゲン化炭化水素を除去された排
ガスは煙突6を介して外界に達する。
74重量%のアナタース変態の二酸化チタン、8重量%の三酸化タングステン、
6重量%の五酸化バナジウム及び残りセラミックス補助剤及び充填材を含む触媒
体を介して、モデル排ガスを150℃の温度及び12000/時の空間速度で通
した。この触媒体は150×150mm2の正方形の流通面積と1225本の並
列する流通孔を有する。このモデル排ガスは空気中200ppmのパークロルエ
テンを含んでいた。パークロルエテンはダイオキシンのモデル物質として使用し
た。触媒体の前後のモデル排ガス中のパークロルエテンの濃度を測定した。
ロルエテンを吸着し、かつ約10%のパークロルエテンを接触により変換した。
重量%のV2O5、37重量%のアナタース変態のTiO2、4重量%のWO3及び
残りセラミックス補助剤及び充填材を含む触媒体を介して、モデル排ガスを15
0℃の温度及び12000/時の空間速度で通した。この触媒体は150×15
0mm2の正方形の流通面積と1225本の並列する流通孔を有していた。 この
モデル排ガスは空気中200ppmのパークロルエテンを含む。パークロルエテ
ンはダイオキシンの試料物質として使用した。触媒体の前後の試料ガス中のパー
クロルエテンの濃度を測定した。
%のパークロルエテンを吸着し、約5〜10%のパークロルエテンを接触により
変換した。
Claims (9)
- 【請求項1】 二酸化チタン、炭及び少なくとも1つの活性成分を含む活性
コンパウンドにより、ハロゲン化炭化水素、特にダイオキシン及び/又はフラン
を低減するための触媒体(4)において、活性成分が、遷移金属、ランタノイド
、アクチノイド、アルカリ金属及びアルカリ土類金属、更にアルミニウム、錫及
びケイ素の酸化物及び混合酸化物を含む群から選択されていることを特徴とする
ハロゲン化炭化水素を低減するための触媒体。 - 【請求項2】 この炭が活性炭の形で存在することを特徴とする請求項1記
載の触媒体。 - 【請求項3】 二酸化チタンが主にアナタース変態として存在し、50m2
/g以上の比表面積を有することを特徴とする請求項1又は2記載の触媒体。 - 【請求項4】 活性コンパウンドが五酸化バナジウム、三酸化タングステン
及び/又は三酸化モリブデンを活性成分として含有することを特徴とする請求項
1乃至3の1つに記載の触媒体。 - 【請求項5】 活性コンパウンドが5〜50重量%の炭、30〜80重量%
の二酸化チタン、2〜15重量%の三酸化タングステン、0〜10重量%の三酸
化モリブデン、0〜10重量%の五酸化バナジウム、0.1〜6重量%の酸化ア
ルミニウム及び0.1〜6重量%の二酸化ケイ素を含んでいることを特徴とする
請求項1乃至4の1つに記載の触媒体。 - 【請求項6】 活性コンパウンドの完全押出物としてハニカム形に形成され
ていることを特徴とする請求項1乃至5の1つに記載の触媒体。 - 【請求項7】 活性コンパウンドで被覆された坦体として板形に形成されて
いることを特徴とする請求項1乃至5の1つに記載の触媒体。 - 【請求項8】 ハロゲン化炭化水素、特にダイオキシン及び/又はフランを
低減する方法において、ハロゲン化炭化水素を含むガス流(1)を請求項1乃至
7の1つに記載の触媒体(4)に通し、ハロゲン化炭化水素の一部を水、二酸化
炭素及びハロゲン酸に変換し、またハロゲン化炭化水素の一部を吸着させること
を特徴とするハロゲン化炭化水素の低減方法。 - 【請求項9】 ガス流(1)を130〜250℃の温度で触媒体(4)に通
すことを特徴とする請求項8記載の方法。
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