JP2002513999A - 改良された鉛蓄電池 - Google Patents
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Abstract
Description
ものである。
な蓄電池の製造を目的としている。
在したが、研究は特に鉛蓄電池に関して行われていた。そのジレンマとは、重量
と寿命との間に存在し、一方を改良すると他方が性能低下するという問題である
。時には、エネルギ‐重量比という形で優先度が考慮され、寿命は辛うじて許容
できる程度にまで低下した。そして、より好ましい妥協点を見出すために研究が
行われた。
‐重量比は、30〜40Wh/kgである。車両搭載時にはこの数値範囲が20%低下する
。すなわち、1〜2時間の放電において鉛蓄電池は、ニッケル‐カドミウム蓄電池
の1/2、ナトリウム‐硫黄蓄電池の1/3の性能である。
。しかし、鉛蓄電池は、価格面において捨て難いものがある。
って向上するはずである。鉛蓄電池の寿命は、知性的なエネルギ操作によって向
上可能である。さらに鉛蓄電池は、おそらく、新市場において競合する蓄電池の
中では最も進歩の余地を残しているものである。
めることが必要である。このような向上を達成するには2通りの手法が考えられ
る。その1つは、活性電極材料側の電荷を捕捉することである。もう1つは、電
極内の反応物をより良好に分布させることである。
状態でも、変換材料の割合は25〜30%の範囲である。
形態またはリブ形態の鉛合金導電体によって行われる。これらコレクタのサイズ
は、次に述べる2つの要因によって決定される。1つは、それらコレクタが電極
にとって機械的支持部材となること。もう1つは、電極内で生じる腐食現象に耐
え得ることである。その結果、電気自動車分野における現在の組立技術、いわゆ
る単極組立体においては、電極に対するコレクタの重量比は40〜50%である。
れる電極の気孔率によって限界が定まる。
形態)、いわゆる、グリッド‐酸化物付加手法で形成されてきた。より詳しく言
えば、鉛合金中のグリッドに、酸化鉛と硫酸と水とからなるペーストが塗られる
。これら種々の構成要素の比率は、蓄電池の性能を考慮して実験的に決定されて
きた。水の量を増加させること、すなわち気孔率を増加させることが寿命劣化に
関係する初期容量の増大につながることがまもなく明らかになった。これら2つ
のパラメータを許容範囲に収めることによって、気孔率の変動範囲が10%程度の
狭い範囲に限定される。
量よりはるかに少ない。それらの比率は15%程度である。周囲に存在する酸には
、放電の際に、電極の外面で生じる拡散によって添加が行われる。この添加は、
放電がゆっくりであるほど顕著である。活性物質の利用効率は電極表面近傍で最
大である。その部分の効率は、電極全体の平均値が25〜30%であるのに対して60
〜70%に達する。
ラデルフィアで開催された第5回電気自動車シンポジウムにおいて発表されたJ.A
lzieuらによる論文(参考文献2)は、長期寿命を有する鉛蓄電池について論じ
ている。これらの蓄電池は、陽極と、陰極と、硫酸からなる電解質と、陽極と陰
極との間に配置された分離部材と、全体を加圧するための手段とを備えている。
加圧することによって、特にこのような鉛蓄電池の寿命が延びるということが示
された。
考文献3)には、陽極のために密度3.9g/cm3の活性材料を用い、20℃における比
重が1.28の硫酸からなる電解質を用いた鉛蓄電池が記載されている。このような
材料を用いることによって、陽極における活性材料の構造及び物理特性の変化を
抑制して、蓄電池の寿命を延ばすことが可能である。この文献においても電極組
立体には圧力が加えられ、そのことによっても電極の構造的変化を抑制すること
が可能である。
量比は、望ましい性能と比べればなおも不十分なままである。
Sources, 52, 1994年, 159〜171ページ(参考文献4)に記載されている。この
改良は、電極における活性材料の密度の変化に着目している。この手法において
著者は、蓄電池の充放電サイクル容量を向上させるために活性材料の密度を増大
させることを推奨している。
て P.W.Appel と D.B.Edwards は、活性材料に導電性粒子を加えて導電率を向上
させることによる鉛蓄電池の性能改良を提案しているが、彼らは鉛蓄電池の陽極
を構成する腐食媒体に耐え得る粒子を発見することはできなかった。
の利用効率を向上させることになるはずである。薄板形態、すなわち個々の活性
材料要素が板を形成する境界面付近に存在する形態では性能が向上するというこ
とは理解できる。全体的な利用効率は60〜70%と期待される。
このような改良の方向で、ALABA Advanced Lead Acid Battery Consortium は研
究を行ったが、思いがけない実験結果が新展望を開いたため、この方針による改
良は中止された。
極内の反応物の分布を改良し、活性材料の利用効率の増大を可能にする構成を採
用して、エネルギ‐重量比を向上させることである。
備え、充電状態では、前記陽極内の硫酸が、前記陽極内の活性材料1モル当たり
少なくとも0.2モルのH2SO4 を含み、及び/または、前記陰極内の硫酸が、前記
陰極内の活性材料1モル当たり少なくとも0.2モルのH2SO4 を含むことを特徴と
している。
たは0.20〜0.70モルのH2SO4 を含む。
極内の活性材料1モル当たり少なくとも0.25モル、より好ましくは0.40モルのH2 SO4を含み、及び/または、陰極内の硫酸が、陰極内の活性材料1モル当たり少
なくとも0.25モル、より好ましくは0.40モルのH2SO4 を含む。
つまたは複数を採用することによって電極内の反応物の分布が改善される。 1)陽極内の硫酸量を増加させるために陽極の構造を変更する 2)陰極内の硫酸量を増加させるために陰極の構造を変更する 3)電解質におけるH2SO4 濃度を高くする
、これら変更のうち、2つまたは3つを同時に採用することが可能である。
ることによって、鉛蓄電池の堅固さが向上し、こうして陽極内の活性材料の利用
効率を上げる構成を採用することが可能になった。そのような構成は従来の蓄電
池構造では危険性のあるものであった。
た。この場合、電極の活性材料として、充電乾燥状態の見掛け密度が2.8〜3.2g/
cm3である材料、好ましくは3.0〜3.2g/cm3である材料が用いられている。
モル当たりの硫酸量を増加させることができ、こうして電極の活性材料と電解質
との間の交換作用が促進させることができる。
る。これを、電流捕捉用のグリッドに塗り、乾燥させ、次いで飽和水蒸気雰囲気
中に48時間放置することによって完成に至る。次いで、電極に電流を加えること
によって、陽極の活性材料として機能する二酸化鉛PbO2と、陰極の活性材料とし
て機能するスポンジ状の金属鉛とが形成される。この製造工程では、酸化鉛ペー
スト中の水及び酸が、追って形成される活性材料の気孔率を調整する。従って本
発明によれば、見掛け密度が上記範囲に収まる活性材料を得るために必要なこと
は、ペースト中の水及び酸の量を調節することだけである。
見掛け密度が3.3〜3.6g/cm3である材料を含むこの電極に、少なくとも1回の高
深度放電とそれに続く再充電とからなる電気的処理を施すことである。
絡させることによって実施可能である。この、高深度放電は、陽極及び/または
陰極を膨張させて気孔率を高める効果がある。しかし、通常の使用状態で150〜2
00回の充電/放電サイクルが行われると電極の気孔率が減少し、初期値に戻って
いることがある。その場合には、電極に再度少なくとも1回の高深度放電をさせ
ることによって気孔率を高めることができる。
を電極の活性材料に加えることによって陽極及び/または陰極の構造が変更され
る。この有孔粒子としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、またはその他の電
解質に耐え得るポリマーからなる微孔片が用いられる。有孔粒子中に電解質が存
在することはまた、電極内において1モルの活性材料当たりの電解質の量を増加
させることを可能にする。これら有孔粒子は、グリッドまたは電流捕捉器に塗ら
れる酸化鉛ペーストに添加してもよい。
〜50%とすることができる。このようにして、電極活性材料の気孔率及び電解質
含有量を増大させることによって電極活性材料の構造を変化させることができる
。
活性材料1モル当たりの電解質の量が調整される。この場合、比重が少なくとも
1.30、例えば比重1.30〜1.50、好ましくは比重1.32〜1.40であるH2SO4 溶液が使
用可能である。
よってより明瞭になる。これら実施形態は本発明を限定するものではなく、添付
図面と共に本発明の説明のためにのみ用いられるものである。
を備えた組立体によって互いに離隔配置され、さらに、例えばグラスファイバー
から形成された繊維状ネットの部材7を備えた鉛蓄電池を示している。分離部材
5は、塩化ビニル樹脂(PVC)から波型に形成され多数の孔を有している。陽極及
び陰極は電解質9の中に浸漬されている。
化鉛PbO2から形成されている。
1によって電解質9から分離されている。微孔部材11は、紙、グラスウール、
フェノール樹脂からなるいわゆるDarak紙(登録商標)を用いて形成することが
できる。
る手段を加えて完成させた組立体を示している。この場合、組立体12は2枚の
金属板13と15との間に配置され、これら金属板が、ねじ付きロッド17とナ
ット19とスプリング20とによって互いに連結されている。
しくは0.1MPa程度の応力を付与することが可能となっている。
分離部材は、2枚の微孔分離部材の周囲を例えば熱可塑性樹脂12によって溶着
して形成され、電極を完全に取り囲んでいる。
スファイバーマットから形成された単一部材に置き換えてもよい。
り多くの電解質量を含む構造を有する陽極及び/または陰極を用いることによっ
て向上させることができる。
ることが判っている。
材料の平均気孔半径(μm)の変化を示している。
蓄電池の寿命(3000サイクル)終焉まで安定化している。
の平均気孔半径の変化も曲線2として示している。この場合、平均気孔半径は、
寿命(約800サイクル)終焉までの全域において増大している。
悪影響を及ぼすことなく、電極の初期気孔率を高めることができる。
する電極の寿命は、許容できないほどに低下することが判っている。
を用い、上記のように応力付与状態にすることによって鉛蓄電池の性能を向上さ
せることが可能である。
鉛ペーストから形成されることを思い出していただきたい。グリッドにペースト
を塗布した後、これらを乾燥させるために放置し、飽和水蒸気雰囲気中で48時間
完熟させる。次いで、電流を通じることによって活性材料PbO2が形成される。陰
極における活性材料も同様に形成されるが、電流を通じた際に酸化鉛ペーストは
スポンジ状鉛へと還元される。
い気孔率を有する活性材料を得ることができる。
っても、より高い気孔率の電極活性材料を得ることができる。
変化を充放電サイクルに対して示している。
端子電圧が1.70Vに到達するまで延長する点を除いて先行するサイクルと同じで
あるいわゆるコントロールサイクル中に行った。
減少して、39A.h.付近で安定した。
池の容量は45A.h.にまで、すなわち15%増大した。
行った。 ・低下させた電流のもとで蓄電池の1要素当たりの電圧が1V以下となるまで放電
させる。これは短絡状態で60時間保持することによって達成される。 ・完全放電を含む充放電サイクルを繰り返し、第530サイクルまでは放電を3時間
で打ち切る。
イクルに戻るまでの期間によって、観測された容量の増加が一時的ではないこと
が証明された。このように、11Aに制御された放電電流のもとで60A.h.の容量が
達成された。これに対して、この電流値における通常の容量は39A.h.であるので
、総利得は50%となる。
した。その目的は、高深度放電のない状態で、容量の増大が継続的なものか、一
時的なものかを解析することである。250サイクル後、すなわち第1000サイクル
において、測定された容量は常に通常の容量より大きかった。容量の減少は線形
的である。その傾きは、100サイクル当たり5.5A.h.である。
て行われる高深度放電によって回復できない状態に劣化すると考えられていたか
らである。
%以上さらに増大したという事実である。
とにあると考えられる。導電性に関する実験により、活性材料内で電荷捕捉を確
実にする導電体基質が再編成されるという仮説は否定され、活性材料の気孔率が
顕著に増加するという仮説が有力視された。続いて行われた研究により、この理
論が確認された。
ことが知られている。 PbO2 + H2 + H2SO4 → PbSO4 + 2H2O
が知られている。 Pb + SO4 → PbSO4
、次いで電極に充電を行うと、PbO2またはPbに変化する活性材料は初期の体積に
は戻らない。従って、気孔率が高くなり蓄電池の性能が向上する。
昇は長く続くものではない。しかし、上記のように電極を再び高深度放電にさら
すことによって高い気孔率を維持することが可能である。
る方法である。例えば、電極形成の用いられる酸化鉛ペーストに有孔粒子を混在
させる。
mmを越えないポリエチレン粒子などが挙げられる。
の有孔粒子を含ませることができる。これらの粒子は、体積で60〜70%の気孔率
を有し、活性材料中にさらなる量の電解質を取り込むことを可能にする。
〜1.40の、より濃縮された硫酸からなる電解質を用いることによって、図1〜図
3に示す蓄電池の性能を向上させることも可能である。
及び陰極を有する鉛蓄電池の寿命が短縮されることはない。
解質を有する蓄電池の場合、比重1.32の電解質を用いることにより容量が30A.h.
に向上し、比重1.32の電解質を用いて6回の高深度放電を行った後の容量は45A.h
.に向上する。
いる。この図6では、陽極の活性材料の変換比率(%)の変化と、放電電流(ア
ンペア)との関係を、参考文献1の鉛蓄電池(曲線41)及び電解質と活性材料
との変換が促進された同タイプの鉛蓄電池(曲線43)について示している。後
者の蓄電池の変換促進は、活性材料中に電解質を2μm/sの割合で強制循環させて
行われ、これは活性材料1モル当たりの電解質の量を増加させたことに相当する
。
定する要素であるということが明瞭に分かる。放電電流1.25Aでは、電解質の強
制循環によって変換レベルが80%増大しており、これは本発明の効果を証明する
ものである。
酸から形成されているが、これはゲル状であってもよい。その場合、例えば、Si
O2を用いるか、あるいは、分離部材として機能するマイクログラスファイバーの
マット材または図1において符号5,11で示す微孔分離部材といった適切な材
料に染み込ませた状態で使用する。
蓄電池にも適用可能である。
極の活性材料を、他方の面に陰極の活性材料を備える。
電極の活性材料の利用効率が向上し、その結果、双極構造による電力‐重量比の
改善だけでなく、エネルギ‐重量比の改善も可能である。
に改善する。他方で、他の対処構造が存在しなければ、特に電気自動車において
特徴的である1〜2時間の放電においてエネルギ‐重量比が低下する。これは、双
極壁面に貼り合わされた電極は、その片面のみが電解質に接しており、従って電
極外の電解質から供給される活性物質が1/2に減少することによるものである。
‐重量比及びエネルギ‐重量比の双方が向上する。
シンポジウムにおいて発表されたJ.Alzieuらによる論文“Structure of lead ac
id batteries adjusted to fast charge(急速充電に適合化された鉛蓄電池の構
造)” [3] J.Electrochem. Soc., vol 130, n°11, 1983年, 2144〜2149ページ [4] Journal of Power Sources, 52, 1994年, 159〜171ページに掲載のH.Ozg
unらによる論文 [5] Journal of Power Sources, 55, 1995年, 81〜85ページに掲載の P.W.Ap
pel 及び D.B.Edwards による論文
ある。
る。
視図である。
)について、サイクル数に対する蓄電池陽極の活性材料の平均気孔半径の変化を
示すグラフである。
場合の蓄電池容量(A.h.)の変化を示すグラフである。
の比率を高めることによって得られた改良の様子を示すグラフである。
極板は、一方の面に前記陽極の活性材料を有し、他方の面に前記陰極の活性材料
を有していることを特徴とする請求項1から12のいずれか1項に記載の蓄電池
。
Claims (14)
- 【請求項1】 ・活性材料として酸化鉛を含む陽極(1)と、 ・活性材料としてスポンジ状鉛を含む陰極(3)と、 ・硫酸溶液からなる電解質(9)と、 ・前記陽極と前記陰極との間に配置された分離部材(5,7)と、 ・前記両電極平面に対して垂直方向に向けて組立体に応力を付与する手段と、を
備え、 充電状態では、前記陽極内の硫酸が、前記陽極内の活性材料1モル当たり少な
くとも0.2モルのH2SO4 を含み、及び/または、前記陰極内の硫酸が、前記陰極
内の活性材料1モル当たり少なくとも0.2モルのH2SO4 を含むことを特徴とする
鉛蓄電池。 - 【請求項2】 充電状態では、前記陽極内の硫酸が、前記陽極内の活性材料
1モル当たり少なくとも0.25モルのH2SO4 を含み、及び/または、前記陰極内の
硫酸が、前記陰極内の活性材料1モル当たり少なくとも0.25モルのH2SO4 を含む
ことを特徴とする請求項1に記載の蓄電池。 - 【請求項3】 前記陽極の前記活性材料の充電乾燥状態の見掛け密度は2.8
〜3.2g/cm3であることを特徴とする請求項1または2に記載の蓄電池。 - 【請求項4】 前記陰極の前記活性材料の充電乾燥状態の見掛け密度は2.8
〜3.2g/cm3であることを特徴とする請求項1から3のいずれか1項に記載の蓄電
池。 - 【請求項5】 充電乾燥状態の見掛け密度が3.3〜3.6g/cm3である活性材料
を有する陽極が使用され、前記活性材料は、少なくとも1回の高深度放電の後に
充電乾燥状態の見掛け密度が2.8〜3.2g/cm3となるように再充電されることを特
徴とする請求項1,2,4のいずれか1項に記載の蓄電池。 - 【請求項6】 充電乾燥状態の見掛け密度が3.3〜3.6g/cm3である活性材料
を有する陰極が使用され、前記活性材料は、少なくとも1回の高深度放電の後に
充電乾燥状態の見掛け密度が2.8〜3.2g/cm3となるように再充電されることを特
徴とする請求項1から3のいずれか1項に記載の蓄電池。 - 【請求項7】 前記陽極の活性材料及び/または前記陰極の活性材料は、電
解質の存在下で帯電可能な不活性有孔粒子を含むことを特徴とする請求項1から
6のいずれか1項に記載の鉛蓄電池。 - 【請求項8】 前記有孔粒子はポリエチレンであることを特徴とする請求項
7に記載の蓄電池。 - 【請求項9】 前記有孔粒子の量は、電極材料の最終体積の5〜80%である
ことを特徴とする請求項7または8に記載の蓄電池。 - 【請求項10】 前記有孔粒子の量は、電極材料の最終体積の10〜50%であ
ることを特徴とする請求項7または8に記載の蓄電池。 - 【請求項11】 前記電解質として、比重が少なくとも1.30である硫酸溶液
が用いられることを特徴とする請求項1から10のいずれか1項に記載の蓄電池
。 - 【請求項12】 前記硫酸溶液の比重は1.30〜1.50、好ましくは1.32〜1.40
であることを特徴とする請求項11に記載の蓄電池。 - 【請求項13】 前記電極に付与される応力は0.01〜0.3MPaであることを特
徴とする請求項1から12のいずれか1項に記載の蓄電池。 - 【請求項14】 前記陽極と前記陰極とが組合されて双極板を形成し、該双
極板は、一方の面に前記陽極の活性材料を有し、他方の面に前記陰極の活性材料
を有していることを特徴とする請求項1から13のいずれか1項に記載の蓄電池
。
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