JP2002508425A - 透明な及び着色可能なエラストマー性組成物 - Google Patents

透明な及び着色可能なエラストマー性組成物

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JP2002508425A JP2000539089A JP2000539089A JP2002508425A JP 2002508425 A JP2002508425 A JP 2002508425A JP 2000539089 A JP2000539089 A JP 2000539089A JP 2000539089 A JP2000539089 A JP 2000539089A JP 2002508425 A JP2002508425 A JP 2002508425A
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エクソンモービル・ケミカル・パテンツ・インク
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Abstract

(57)【要約】 透明な及び着色可能なエラストマー組成物が提供される。透明なエラストマー性組成物は、ポリブタジエン、ポリイソプレン、スチレン−ブタジエンゴム、スチレン−イソプレン−ブタジエンゴム、イソプレン−ブタジエンゴム、エチレン−プロピレンジエンゴム、又は天然ゴムのようなゴムと同時加硫することができる。着色可能なゴム組成物は、自動車のタイヤ中において補強部材として機能するのに十分な特性を有する。透明なエラストマー組成物及び着色可能なエラストマー組成物の両方が、Ｃ４〜Ｃ７イソオレフィンとパラ−アルキルスチレンの少なくとも１種のコポリマー、シリカ、及びカップリング剤を含むのが好ましい。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 発明の分野 本発明は、透明なエラストマー性組成物及び着色可能なエラストマー性組成物
に関し、より詳細には、補強の用途において使用できる透明なエラストマー性組
成物及び着色可能なエラストマー性組成物に関する。
【０００２】 発明の背景 ゴム組成物は、トレッド及びサイドウォールのようなタイヤ部品、ホース、ベ
ルト、ソリッドタイヤ、グラフィックアート用途用のローラー、履き物類の部品
、振動絶縁装置、及びブラダーを含む、様々な用途において使用されている。こ
れらの用途の各々において使用される特定のゴム組成物はそれらの物理的特性に
おいて広範に変わり得るが、１つの属性、即ち、それらの色は同じままである。
ほとんどのゴム組成物は黒である。さらに、ほとんどのゴム組成物は、熱、光、
オゾン、その他のために、最終的には変色する。このことは、タイヤのトレッド
、サイドウォール、ブラダー、ベルト、及びホースのような、ストレスが多く、
過酷な用途において使用されるゴムについては、特にそうである。
【０００３】 この分野における従業者は、補強充填剤である「カーボンブラック」の存在を
、ほとんどのゴムが黒い第１の理由として指摘するだろう。これは正しいが、カ
ーボンブラックが唯一の要因ではない。実際に、広範囲のその他の充填剤、硬化
剤、劣化防止剤、油、及びゴムそれ自身が全て着色することが本質的に不可能な
暗色になる可能性がある。このことは、カーボンブラックがシリカ充填剤で置換
された組成物において明らかであり、そのゴムは依然として変色する。例えば、
欧州特許公報第０ ６８２ ０７１号は、シリカで補強されたタイヤトレッドで
あって、芳香族プロセス油、カップリング剤、劣化防止剤、及び硫黄硬化剤系の
存在のために、依然として色が暗色になるタイヤトレッドを開示している。実際
に、ゴム組成物中に存在するどれほど多くの成分を、着色可能な組成物を生成す
るように変えられたかは不明である。
【０００４】 もちろん、いくつかの着色可能な及び透明なエラストマー性組成物は存在する
。例えば、透明なＥＰＤＭエラストマーは入手可能である。しかしながら、これ
らのエラストマーは、その他のゴムと有効に同時加硫しない。多くのゴムの用途
は、幾つかのタイプのゴムを組合わせて単一の物品（即ち、タイヤ）を成形する
ことを含むので、これらのＥＰＤＭエラストマーはそれらの有用性が制限される
。
【０００５】 タイヤ上の白色のサイドウォールは着色可能なゴムの１形態である。この白色
は、カーボンブラックの代わりに、シリカ、クレー、タルク、及び炭酸塩のよう
な充填剤を使用し、そして白色顔料として二酸化チタニウムを添加することによ
って達成される。しかしながら、白色は代償をともなう。これらの充填剤はカー
ボンブラックよりももろく、タイヤを補強しない弱いゴム組成物をもたらす。従
って、白色のサイドウォールに使用されるゴムもそれらの有用性が制限される。
【０００６】 発明の概要 本発明は、改善された透明なエラストマー組成物及び着色可能なエラストマー
組成物を提供する。透明なエラストマー性組成物は、ポリブタジエン、ポリイソ
プレン、スチレン−ブタジエンゴム、スチレン−イソプレン−ブタジエンゴム、
イソプレン−ブタジエンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム又は天然ゴム
のようなゴムと同時加硫させることができる。着色可能なゴム組成物は、自動車
のタイヤ中において補強部材として機能するのに十分な特性を有する。透明なエ
ラストマー組成物及び着色可能なエラストマー組成物の両方が、Ｃ４〜Ｃ７イソ
オレフィンとパラ−アルキルスチレンの少なくとも１種のコポリマー、シリカ、
及びカップリング剤を含むのが好ましい。
【０００７】 本発明のエラストマー組成物は、様々な用途において、特に、空気タイヤ部品
、ホース、ベルト、ソリッドタイヤ、履き物類の部品、グラフィックアート用途
用のローラー、振動絶縁装置、薬剤装置（pharmaceutical devices）、接着剤、
シーラント、保護コーティング、及び液体保持及び硬化の目的のためのブラダー
において有用である。
【０００８】 発明の詳細な説明 本発明の１つの態様において、透明な特性を示すエラストマー組成物が製造さ
れる。本明細書中において使用される、「透明な」という用語は、硬化されたエ
ラストマー組成物の後ろに置かれた物体の視覚的確認が行ない得るような、実質
的な散乱を伴わない光の透過として定義される。透明性の程度は、接触透明性（
接触状態で透明）（contact transparency）から完全透明性（complete transpa
rency）まで変化し得る。
【０００９】 本発明の透明なエラストマー組成物はカーボンブラックを含まない。この組成
物の透明な特徴は、部分的に、可視光の波長より小さい充填剤を使用することに
よって得られる。シリカが充填剤として好ましいが、クレー、タルク、及びその
他の鉱物充填剤のようなその他の非カーボンブラック充填剤を使用することがで
きる。さらに、最終組成物の残りの成分は、それらがエラストマーの透明な性質
の邪魔をしないという基準に基づいて選択される。
【００１０】 本発明の透明なエラストマー組成物は、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ス
チレン−ブタジエンゴム、スチレン−イソプレン−ブタジエンゴム、イソプレン
−ブタジエンゴム、エチレン−プロピレンジエンゴム又は天然ゴムと同時加硫さ
せることができる。それらは、Ｃ４〜Ｃ７イソオレフィンとパラ−アルキルスチ
レンの少なくとも１種のコポリマーを含むのが好ましい。Ｃ４〜Ｃ７イソオレフ
ィンは、イソブチレンであるのが好ましい。さらに、パラ−アルキルスチレンは
、パラ−メチルスチレンであるのが好ましい。コポリマーは、イソブチレン、パ
ラ−メチルスチレン、及びブロモパラ−メチルスチレンのターポリマーであるの
が最も好ましい。
【００１１】 好ましい態様において、本発明の透明なエラストマー組成物は、ゴムの１００
部当たり、１０〜１００部のＣ４〜Ｃ７イソオレフィンとパラ−アルキルスチレ
ンのコポリマー；１０〜１００部のシリカ；及びシリカの重量に基づいて０〜２
０重量％のカップリング剤を含む。さらに、これらの組成物は、接触透明性を示
す。透明なエラストマー組成物は、また、ゴム１００部当たり、１０〜９０部の
ポリブタジエン、ポリイソプレン、スチレン−ブタジエンゴム、スチレン−イソ
プレン−ブタジエンゴム、イソプレン−ブタジエンゴム、エチレン−プロピレン
ジエンゴム、又はそれらのブレンドを含むのが好ましい。透明なエラストマー組
成物は、また、ゴム１００部当たり、３０〜８０部のポリブタジエン、ポリイソ
プレン、スチレン−ブタジエンゴム、スチレン−イソプレン−ブタジエンゴム、
イソプレン−ブタジエンゴム、エチレン−プロピレンジエンゴム、又はそれらの
ブレンドを含むのがより好ましい。
【００１２】 本発明の透明なエラストマー組成物中において使用されるコポリマーは、好ま
しくは、イソブチレン、パラ−メチルスチレン、及びブロモパラ−メチルスチレ
ンのターポリマーである。さらに、このターポリマーは、好ましくは、ゴム１０
０部当たり、２０〜１００部の量で本発明の透明なエラストマー性組成物を構成
する。より好ましくは、このターポリマーは、ゴム１００部当たり、３０〜８０
部の量で本発明の透明なエラストマー性組成物を構成する。
【００１３】 本発明の透明なエラストマー性組成物中において使用されるシリカは、沈降シ
リカであるのが好ましい。また、沈降シリカは、３０〜８０部の量で透明なエラ
ストマー組成物を構成するのが好ましい。３０〜６０部の量で構成するのがより
好ましい。本発明の透明なエラストマー組成物中で使用されるカップリング剤は
有機シランカップリング剤であるのが好ましい。有機シランカップリング剤は、
シリカの重量に基づいて２〜１５重量％の量で透明なエラストマー性組成物を構
成するのが好ましい。３〜１０重量％の量で構成するのがより好ましい。
【００１４】 本発明の透明なエラストマーは、透明なタイヤサイドウォール、透明なタイヤ
トレッド、透明な履き物、ブラダー、靴底、ローラー及びワイパーブレードの領
域において有用性を有する。
【００１５】 本発明のもう１つの態様において、着色可能なエラストマーブレンドが製造さ
れる。本明細書中において使用される「着色可能な」という用語は、ベースエラ
ストマー組成物が様々な着色された組成物を与えるように着色され得る能力とし
て定義される。これらの組成物は典型的にはカーボンブラックを含まない。
【００１６】 本発明の着色可能なゴム組成物は、自動車のタイヤ中において補強部材として
機能するのに十分な特性を有する。それらが、自動車タイヤトレッドとして機能
するのに十分な特性を有するのが好ましい。本発明の着色可能なゴム組成物は、
Ｃ４〜Ｃ７イソオレフィンとパラ−アルキルスチレンの少なくとも１種のコポリ
マーを含むのが好ましい。コポリマーが、イソブチレン、パラ−メチルスチレン
、及びブロモパラ−メチルスチレンのターポリマーであるのがより好ましい。
【００１７】 好ましい態様において、本発明の着色可能なゴム組成物は、ゴムの１００部当
たり、１０〜１００部のＣ４〜Ｃ７イソオレフィンとパラ−アルキルスチレンの
コポリマー；１０〜１００部のシリカ；及びシリカの重量に基づいて０〜２０重
量％のカップリング剤を含む。さらに、本発明の着色可能なゴム組成物は、ゴム
１００部当たり、１０〜９０部のポリブタジエン、ポリイソプレン、スチレン−
ブタジエンゴム、スチレン−イソプレン−ブタジエンゴム、イソプレン−ブタジ
エンゴム、エチレン−プロピレンジエンゴム、又はそれらのブレンドを含むのが
好ましい。着色可能なゴム組成物は、ゴム１００部当たり、３０〜９０部のポリ
ブタジエン、ポリイソプレン、スチレン−ブタジエンゴム、スチレン−イソプレ
ン−ブタジエンゴム、イソプレン−ブタジエンゴム、エチレン−プロピレンジエ
ンゴム、又はそれらのブレンドを含むのがより好ましい。
【００１８】 本発明の着色可能なゴム組成物中において使用されるコポリマーは、好ましく
は、イソブチレン、パラ−メチルスチレン、及びブロモパラ−メチルスチレンの
ターポリマーである。さらに、このターポリマーは、好ましくは、ゴム１００部
当たり、２０〜１００部の量で着色可能なゴム組成物を構成する。より好ましく
は、このターポリマーは、ゴム１００部当たり、２０〜８０部の量で着色可能な
ゴム組成物を構成する。
【００１９】 本発明の着色可能なゴム組成物中において使用されるシリカは、沈降シリカで
あるのが好ましい。また、沈降シリカは、３０〜８０部の量で着色可能なゴム組
成物を構成するのが好ましい。４０〜７０部の量で構成するのがより好ましい。
本発明の着色可能なゴム組成物中で使用されるカップリング剤は有機シランカッ
プリング剤であるのが好ましい。有機シランカップリング剤は、シリカの重量に
基づいて２〜１５重量％の量で着色可能なゴム組成物を構成するのが好ましい。
３〜１０重量％の量で構成するのがより好ましい。
【００２０】 本発明の着色可能なゴム配合物は、現在の性能要件を満足することができる着
色されたエラストマー生成物を製造するのに有用である。これらの着色可能な配
合物は、カーボンブラック充填剤を、ヒュームドシリカ又は沈降シリカ、クレー
、タルク、炭酸カルシウム、酸化アルミニウム、酸化チタニウム、酸化珪素、及
び酸化亜鉛のような（但し、これらに限定されるものではない）非汚染性鉱物充
填剤で置き換えることによって製造された。鉱物充填剤はポリマー系を補強しな
ければならず、そして着色が効果的であることを抑制してはならない。さらに、
着色可能な配合物の残りの成分は、それらがエラストマーの着色可能な性質を邪
魔しないという基準に基づいて選択された。本発明の硬化された着色可能な配合
物は、現在の黒く着色されたタイヤトレッドの性能要求を満足する同じ動的及び
物理的特性を依然として有する。
【００２１】 上述したように、透明な及び着色可能なエラストマー組成物の全ての成分は、
それらが組成物の透明性及び／又は着色適性を妨害しないように注意深く選択さ
れなければならない。例えば、エラストマー、充填剤、加工助剤、劣化防止剤、
及び硬化剤は、エラストマー組成物の形成中に組成物を変色させてはならない。
さらに、これらの成分は、光（ＵＶを含む）、熱、酸素、オゾン、及び歪への暴
露の結果として、エラストマー組成物を変色させてはならない。
【００２２】 本発明の充填剤は、任意のサイズ及び典型的には範囲でよく、例えば、タイヤ
工業においては、約０．０００１から約１００ミクロンまででよい。本明細書中
において使用されるとき、シリカは、未処理、沈降シリカ、結晶性シリカ、コロ
イドシリカ、珪酸アルミニウム又は珪酸カルシウム、ヒュームドシリカなどを含
む、溶液法、高温法、又は類似の方法で処理され、そして表面積を有する、任意
の種類又は粒度のシリカ又はその他の珪酸誘導体、又は珪酸を意味する。
【００２３】 １種以上のカップリング剤を本発明のエラストマー組成物中において使用する
のが好ましい。カップリング剤が、二官能性有機シラン架橋剤であるのがより好
ましい。「有機シラン架橋剤」とは、当業者に公知の任意のシランカップリング
された充填剤及び／又は架橋活性剤及び／又はシラン補強剤を意味し、ビニルト
リエトキシシラン、ビニル−トリス−（ベータ−メトキシエトキシ）シラン、ガ
ンマ−メタクリロイルプロピルトリメトキシシラン、ガンマ−アミノ−プロピル
トリエトキシシラン（Witcoによって「Ａ１１００」として市販されている）、 ガンマ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、及び類似物、及びそれらの混
合物を含むが、これらに限定されない。好ましい態様において、ビス（３（トリ
エトキシシリル）プロピル）−テトラスルファン（Degussaによって「Ｓｉ６９ 」として市販されている）が使用される。
【００２４】 本発明のＣ４〜Ｃ７イソオレフィンとパラ−アルキルスチレンのコポリマーは
、Ｃ４〜Ｃ７イソオレフィン、パラ−アルキルスチレン、及びハロゲン化パラ−
アルキルスチレンのターポリマーも包含する。パラ−アルキルスチレンとハロゲ
ン化のパーセンテージは広範に変わり得る。異なる用途は、劇的に異なる配合を
必要する可能性がある。一般的に、本発明のコポリマーは、２重量％〜２０重量
％のパラ−アルキルスチレン（好ましくはパラ−メチルスチレン）を有する。さ
らに、本発明のコポリマーは、０．２０モル％〜２．０モル％のハロゲン化化合
物、例えば、ブロモメチルスチレンを有する。
【００２５】 低水準の臭素及び／又はパラ−アルキルスチレンを使用するのが好ましい。好
ましい態様において、パラ−アルキルスチレン（好ましくはパラ−メチルスチレ
ン）はコポリマーの５重量％〜１０重量％を構成する。それがコポリマーの１０
重量％未満であるのがより好ましい。もう１つの好ましい態様において、ブロモ
メチルスチレンのような、ハロゲン化化合物は、コポリマーの０．４０モル％〜
３．０モル％を構成する。それがコポリマーの０．５０モル％〜１．２５モル％
を構成するのがより好ましい。それがコポリマーの約０．７５モル％であるのが
最も好ましい。
【００２６】 本発明に従って製造される組成物は、有効量の変色されない及び変色を起こさ
ない加工助剤、顔料、促進剤、架橋及び硬化材、酸化防止剤、オゾン亀裂防止剤
、充填剤、及び増量油の存在が望ましい場合にはナフテン系、芳香族系、又はパ
ラフィン系エキステンダー油のような、ゴム混合物中において習慣的に使用され
るその他の成分及び添加剤も含むことができる。加工助剤は、可塑剤、粘着付与
剤、エキステンダー、化学コンディショナー、均質化剤、及びしゃく解剤、例え
ば、メルカプタン、石油及び加硫された植物油、ワックス、レジン、ロジン、及
び類似物を含むが、これらに限定されない。促進剤は、アミン、グアニジン、チ
オ尿素、チアゾール、チウラム、スルフェンアミド、スルフェンイミド、チオカ
ルバメート、キサンタン、及び類似物を含む。架橋及び硬化剤は、硫黄、酸化亜
鉛、及び脂肪酸を含む。ペルオキシド硬化剤系も使用できる。充填剤は、シリカ
及びクレーのような鉱物充填剤を含む。
【００２７】 本発明は、Ｃ４〜Ｃ７イソオレフィンとパラ−アルキルスチレンのコポリマー
、シリカ、及び所望によりカップリング剤を含む改良されたエラストマー組成物
を提供する。これらの組成物は、改善された耐摩耗性、低減された切傷成長、改
善された付着性、低減された発熱性、及び「空気の抜けた状態での走行される」
タイヤ及び輸送用乗り物のエンジンマウントにおいて経験されるもののような厳
しい発熱条件中の機械的特性の保持を含む改善された特性を示す。実質的にイソ
オレフィン（イソブチレン）主鎖エラストマーは、自ら制限する発熱性を付与す
るという点において重要な要素である。低い温度において、これらのエラストマ
ーは、熱の形成において機械的エネルギーを散逸させる高い減衰挙動を示す。し
かしながら、エラストマーが加熱するにつれて、減衰挙動は減少し、エラストマ
ーの挙動はより弾性的になり散逸性が小さくなる。
【００２８】 一般的に、ポリマーブレンド、例えば、タイヤを製造するために使用されるも
の、は架橋される。加硫されたゴム配合物の物理的特性、性能特性、及び耐久性
が、加硫反応中に形成された架橋の数（架橋密度）及びタイプに直接的に関係す
ることは知られている。（例えば、The Post Vulcanization Stabilization for NR , W.F. Helt, B.H. To & W.W. Paris, Rubber World, August 1991, pp. 18-
23を参照のこと。これは引用によって本明細書中に組み入れられている。）一般
に、ポリマーブレンドは、硬化剤分子、例えば、硫黄、金属酸化物（即ち、酸化
亜鉛）、有機金属化合物、ラジカル開始剤、その他、を添加し、その後加熱する
ことによって架橋され得る。この方法は、促進させることができ、そしてエラス
トマーブレンドの加硫にしばしば使用される。天然ゴムの促進された加硫のメカ
ニズムは、硬化剤、促進剤、活性剤、及びポリマーの間の複雑な相互作用を含む
。利用可能な硬化剤の全てが、２つのポリマー鎖を結合してポリマーマトリック
スの全体的な強さを強化する有効な架橋の形成において消費されるのが理想的で
ある。多数の硬化剤が本技術分野において公知であり、以下のものを含むが、そ
れらに限定されるものではない：酸化亜鉛、ステアリン酸、テトラメチルチウラ
ムジスルフィド（ＴＭＴＤ）、４，４’−ジチオジモルホリン（ＤＴＤＭ）、テ
トラブチルチウラムジスルフィド（ＴＢＴＤ）、ベンゾチアジルジスルフィド（
ＭＢＴＳ）、ヘキサメチレン−１，６−ビスチオスルフェート二ナトリウム塩二
水和物（FlexsysによってＤＵＲＡＬＩＮＫ ＨＴＳとして市販されている）、 ２−（モルホリノチオ）ベンゾチアゾール（ＭＢＳ又はＭＯＲ）、９０％のＭＯ
Ｒと１０％のＭＢＴＳのブレンド（ＭＯＲ９０）、及びＮ−オキシジエチレンチ
オカルバミル−Ｎ−オキシジエチレンスルホンアミド（ＯＴＯＳ）２−エチルへ
キサン酸亜鉛（ＺＥＨ）。さらに、様々な加硫系が本技術分野において知られて
いる。（例えば、Formulation Design and Curing Characteristics of NBR Mix es for Seals , RubberWorld, September 1993, pp. 25-30を参照のこと。これは
引用によって本明細書中に組み入れられている。）
【００２９】 材料は、単一工程又は複数段階において、当業者に公知の従来的方法によって
混合される。例えば、本発明のエラストマーは単一工程において加工することが
できる。好ましい態様においては、シリカ及びシランは、酸化亜鉛及びその他の
硬化活性剤及び促進剤とは異なる段階で添加される。より好ましい態様において
、酸化防止剤、オゾン亀裂防止剤、及びプロセス材料は、シリカ及びシランがゴ
ムと共に加工された後の段階において添加され、そして酸化亜鉛は配合物のモジ
ュラスを最大化するために最終の段階において添加される。従って、２〜３（又
はそれ以上）の段階の加工順序が好ましい。追加の段階は、充填剤及びプロセス
油の増加する添加を含むことができる。
【００３０】 産業上の有用性 本発明のエラストマー組成物は透明なだけではなく、その他のゴムと同時加硫
することができる。これは、公知の透明なエラストマーに関する用途以外の広範
な様々な用途において使用できる透明なエラストマーをもたらす。例えば、本発
明の透明なエラストマー組成物はタイヤにおいて使用することができる。
【００３１】 本発明の着色可能なエラストマー組成物は、公知の着色可能なエラストマーに
対して、改善されたヒステリシス特性、けん引力（traction）、熱安定性、及び
エージングの特性の保持を示す。これは、自動車のタイヤ中の補強部材として機
能するのに十分な特性を有する着色可能なゴム組成物をもたらす。この着色可能
なゴムは、製造業者が、改善された製品外観を有するタイヤを製造することを可
能にする。
【００３２】 本発明のエラストマー性組成物は、様々な用途において、特に、空気タイヤ部
品、ホース、ベルト、ソリッドタイヤ、履き物類の部品、グラフィックアート用
途用のローラー、振動絶縁装置、薬剤装置、接着剤、シーラント、保護コーティ
ング、及び液体保持及び硬化の目的のためのブラダーにおいて有用である。
【００３３】 実施例 実施例１ 透明なエラストマーを製造するために実験を行なった。様々な臭素化水準、コ
モノマー含有率、及び分子量のEXXPRO（登録商標）エラストマー（エクソン・ケ
ミカル・カンパニー（Exxon Chemical Company）から市販されている、イソブチ
レン、パラ−メチルスチレン、及びブロモパラ−メチルスチレンのターポリマー
）のマスターバッチを調製した。これらのコポリマーは、表１に示す特性を有し
ていた。
【００３４】
【表１】
【００３５】 試験組成物を配合して、表２に示すマスターバッチ成分及び硬化添加剤をブレ
ンドした。FLEXON 785はナフテン系石油である。DIAK #1は、Du Pont/Dow elast
omersから入手可能な、ヘキサメチレンジアミンカーボネートである。DPGは、ジ
フェニルグアニジンである。
【００３６】
【表２】
【００３７】 試験組成物（Ａ〜Ｆ）を、硬化特性、硬度、及び引張強さに関して試験した。
結果を表３に表す。
【００３８】
【表３】 サンプルは全て接触透明性を示した。
【００３９】 実施例２ 光のスルー・プット（透明性の目安）を最大化し、そして色を最小化又は調節
するために、Minolta CR-100 ChromaMeterを使用して、硬化された配合物の明度
（Ｌ＊）、赤−緑（ａ＊）及び黄−青（ｂ＊）色度を定量的に測定した。これら
の硬化されたゴム配合物を通して印刷物を読む能力も、配合物中の成分の接触透
明性の主観的な評価として使用した。配合物の硬化、物理的及び色的特性に対す
る影響に関して、様々な成分の統計的に設計された実験、及び分散の統計的分析
（ＡＮＯＶＡ）を行なった。
【００４０】 統計的に異なるパラ−メチルスチレン及びブロモメチルスチレン濃度を有する
EXXPRO（登録商標）エラストマーの８種の配合物を、沈降シリカ及び酸化亜鉛／
ステアリン酸亜鉛硬化剤系のみを使用して調製された簡単な配合物中において評
価した。臭素及び／又はパラ−メチルスチレンの低濃度は、低いが負ではないａ ＊ 及びｂ＊値を伴って、最も高いＬ＊値を提供することが確定された。表４を参
照のこと。EXXPRO（登録商標）８９−１（５重量％ｐＭＳ、０．７５モル％Ｂｒ
）は最も高いＬ＊及び最も低いａ＊及びｂ＊値を与えた。
【００４１】
【表４】
【００４２】 実施例３ その他の硫黄加硫されたタイヤ配合物との同時硬化において有用であると考え
られる１０種の硬化剤のタイプをスクリーニングした。許容可能な硬化剤は、酸
化亜鉛／ステアリン酸；酸化亜鉛／ステアリン酸亜鉛；ヘキサメチレン−１，６
−ビス（チオスルフェート）二ナトリウム塩二水和物（FlexsysによってＤＵＲ ＡＬＩＮＫ ＨＴＳとして市販されている）／ステアリン酸亜鉛；ＤＵＲＡＬＩ
ＮＫ ＨＴＳ／酸化亜鉛；及び１，３−ビス（シトラコンイミドメチル）ベンゼ
ン（FlexsysによってＰＥＲＫＡＬＩＮＬＫ ９００として市販されている）／ ステアリン酸亜鉛であった。なぜなら、それらの使用は、ほぼ無色から黄色又は
ベージュ色の透明な配合物を与えたからである。ブチルチメート（butyl zimate
）／ステアリン酸亜鉛は、透明な、明るい茶色の配合物を与えた。ＣＢＳ（Ｎ−
シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド）の使用はベージュ色
の配合物を与え、アミルフェニルジスルフィドポリマー（１８．５〜２１％硫黄
）（Elf Atochem North AmericaによってVULTAC 5として市販されている）は灰 色の配合物を与え、そしてＡ１１００は茶色の配合物を与え、印刷物を読む能力
基づいて、どれも視覚的に透明ではなかった。
【００４３】 実施例４ EXXPRO（登録商標）８９−１をエラストマーとして使用し、Duralink HTS／ス
テアリン酸亜鉛を硬化剤系として使用して、水性酸性化法（aqueous acidificat
ion process）によって製造された沈降シリカをスクリーニングした。ほぼ同じ ＣＴＡＢ表面積（約１７０ｍ２／ｇ）を有する沈降シリカに関して、より高い塩
含有率を有する沈降シリカの使用は、黄色の透明な配合物を与えたより低い塩含
有率の沈降シリカと比較して、茶色の透明な配合物（Rhone PoulencからのZeosi
l 1165MP）を与えたことが観察された。酸としてＣＯ２／塩化水素を使用して製
造された沈降シリカ（PPGからのHi-Sil 243LD）の使用は、硫酸を使用して製造 されたもの（J. M. HuberからのZeopol 8745）よりも望ましい。なぜなら、前者
はよりかすかに黄色の透明配合物を与えたからである。より大きい表面積で、低
い塩含有率の沈降シリカ（PPGからのHi-Sil 195G）の使用は、それが、より接触
透明性の大きい配合物、及び改善された硬化された配合物の物理的特性を与える
ことが判明したので、より望ましい。本質的に塩を含まないシリカを生成する気
相凝縮法（gas phase condensation process）によって製造された表面積の大き
いヒュームドシリカ（CabotからのCab-O-Sil M5）の使用は、光学的特性に関し て望ましい。
【００４４】 実施例５ 透明な硬化されたEXXPRO（登録商標）配合物を、充填剤として沈降シリカ及び
ヒュームドシリカを使用し、そして硫黄硬化剤系を使用して、シス−ポリイソプ
レン及び／又はシス−ポリブタジエンとのブレンド中において製造した。全ての
硬化された配合物は接触透明性であったが、特定の成分に応じて黄色から茶色の
色を有し、様々なゴムの用途において使用するのに適切な物理的特性を有する配
合物を生成した。実施例を表５に示す。
【００４５】
【表５】
【００４６】 実施例６ 着色可能なタイヤトレッド用の配合物を調製した。表６を参照のこと。この配
合物は標準的タイヤトレッド配合物とは幾つかの点で異なる。例えば、硬化され
た配合物の動的及び物理的特性を改良するために、EXXPRO（登録商標）ポリマー
が、同重量の溶液重合されたＳＢＲの代わりに使用される。また、Ｓｉ６９が、
より一般的なＸ５０Ｓ（これはＮ３３０カーボンブラック上に担持された５０重
量％Ｓｉ６９である）の代わりにシランカップリング剤として使用される。さら
に、オゾン亀裂防止剤は、トレッド組成物を汚すか又は変色させる可能性がある
ので、使用されない。配合物の着色適性は、二酸化チタニウムを非補強性ではあ
るが白色顔料として使用することによって、さらに改善することができる。
【００４７】
【表６】
【００４８】 実施例７ EXXPRO（登録商標）エラストマーの粘弾性的性質は、０℃で測定された硬化さ
れた配合物の損失弾性率(Ｇ”)又はタンジェントデルタ値を増加させる。図１を
参照のこと。この動的値は、タイヤ上のトレッド配合物の濡れけん引力（wet tr
action）性能を予測するのに有用な実験室試験である。より高い値が望ましい。
実験装置中において６０℃で測定されたタンジェントデルタ値は、EXXPRO（登録
商標）エラストマーを使用したとき、減少し、このことはより低い発熱値を示す
。これは、タイヤの転がり抵抗を予測するものである。より低い値が望ましい。
６０℃で測定された複素弾性率（Ｇ＊）は、タイヤ上のトレッド配合物の乾燥ハ
ンドリング、又はコーナリング、特性の実験室的な予報値として使用される。よ
り高速度に等級付けされたタイヤ（即ち、Ｈ−、Ｖ−、Ｚ−等級）が望ましい場
合、より高い値が必要とされる。EXXPRO（登録商標）エラストマーを使用する場
合のこれらの利点の大きさは、ブレンド系中において使用される特定のポリマー
にも依存する。EXXPRO（登録商標）エラストマーの添加は、これらの動的特性の
１つ以上を改善する。表７を参照のこと。
【００４９】
【表７】
【００５０】 本発明を説明する目的のために特定の代表的な態様及び詳細をこれまで示して
きたが、添付の請求の範囲中に定義されている発明の範囲から離れること無く、
本明細書中に開示されている方法及び生成物において様々な変更を行ない得るこ
とは当業者には明らかであろう。
【図面の簡単な説明】
【図１】 図１は、実施例７において製造されたポリマー生成物についてのＴａｎΔと温
度の関係をグラフ的に表したものである。
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１２年１月１０日（２０００．１．１０）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 23/28 Ｃ０８Ｌ 23/28 (72)発明者 ポゥルター、ロバート・アール アメリカ合衆国、テキサス州 77573、リ ーグ・シティ、シュガーウッド・ドライブ 2820 (72)発明者 マケルラース、ケネス アメリカ合衆国、テキサス州 77059、ヒ ューストン、ビレッジ・コーナー・ドライ ブ 4314 (72)発明者 ロジャーズ、ジョン アメリカ合衆国、テキサス州 77586、シ ーブルーク、エヌ・リプスドーフ・ロード ナンバー1712、2401 Ｆターム(参考） 4J002 AC031 AC033 AC061 AC063 AC081 AC083 BB151 BB153 BB182 DJ016 EX017 EX037 EX077 EX087 FD010 FD016 FD140 FD150 FD207 GC00 GJ01 GJ02 GM00 GN01

Claims (20)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ポリブタジエン、ポリイソプレン、スチレン−ブタジエンゴ
    ム、スチレンーイソプレン−ブタジエンゴム、イソプレン−ブタジエンゴム、エ
    チレン−プロピレンジエンゴム、又は天然ゴムと同時加硫することができる、透
    明なエラストマー性組成物。
  2. 【請求項２】 Ｃ４〜Ｃ７イソオレフィンとパラ−アルキルスチレンの少な
    くとも１種のコポリマーを含む、請求項１の組成物。
  3. 【請求項３】 前記Ｃ４〜Ｃ７イソオレフィンがイソブチレンである、請求
    項２の組成物。
  4. 【請求項４】 前記パラ−アルキルスチレンがパラ−メチルスチレンである
    、請求項３の組成物。
  5. 【請求項５】 前記コポリマーが、イソブチレン、パラ−メチルスチレン、
    及びブロモパラ−メチルスチレンのターポリマーである、請求項４の組成物。
  6. 【請求項６】 ａ）ゴム１００部当たり、１０〜１００部のＣ４〜Ｃ７イソ
    オレフィンとパラ−アルキルスチレンのコポリマー、 ｂ）１０〜１００部のシリカ、及び ｃ）シリカの重量に基づいて、０〜２０重量％のカップリング剤、 を含む透明なタイヤトレッド組成物であって、前記タイヤトレッド組成物が接触
    透明性を示す、組成物。
  7. 【請求項７】 ゴム１００部当たり、１０〜９０部の、ポリブタジエン、ポ
    リイソプレン、スチレン−ブタジエンゴム、スチレン−イソプレン−ブタジエン
    ゴム、イソプレン−ブタジエンゴム、エチレン−プロピレンジエンゴム、及びそ
    れらのブレンドから成る群から選択される配合物をさらに含む、請求項６の組成
    物。
  8. 【請求項８】 前記コポリマーが、イソブチレン、パラ−メチルスチレン、
    及びブロモパラ−メチルスチレンのターポリマーである、請求項６の組成物。
  9. 【請求項９】 ゴム１００部当たり、２０〜１００部の、イソブチレン、パ
    ラ−メチルスチレン、及びブロモパラ−メチルスチレンのターポリマーを含む、
    請求項８の組成物。
  10. 【請求項１０】 前記シリカが沈降シリカである、請求項６の組成物。
  11. 【請求項１１】 ２０〜８０部の沈降シリカを含む、請求項１０の組成物。
  12. 【請求項１２】 前記カップリング剤が、有機シランカップリング剤である
    、請求項６の組成物。
  13. 【請求項１３】 シリカの重量に基づいて、２〜１５重量％の有機シランカ
    ップリング剤を含む、請求項１２の組成物。
  14. 【請求項１４】 自動車のタイヤ中の補強部材として機能するのに十分な特
    性を有する、着色可能なゴム組成物。
  15. 【請求項１５】 Ｃ４〜Ｃ７イソオレフィンとパラ−アルキルスチレンの少
    なくとも１種のコポリマーを含む、請求項１４の組成物。
  16. 【請求項１６】 前記コポリマーが、イソブチレン、パラ−メチルスチレン
    、及びブロモパラ−メチルスチレンのターポリマーである、請求項１５の組成物
    。
  17. 【請求項１７】 ａ）ゴム１００部当たり、１０〜１００部のＣ４〜Ｃ７イ
    ソオレフィンとパラ−アルキルスチレンのコポリマー、 ｂ）１０〜１００部のシリカ、及び ｃ）シリカの重量に基づいて、０〜２０重量％のカップリング剤、 を含む、請求項１４の組成物。
  18. 【請求項１８】 ゴム１００部当たり、１０〜９０部の、ポリブタジエン、
    ポリイソプレン、スチレン−ブタジエンゴム、スチレン−イソプレン−ブタジエ
    ンゴム、イソプレン−ブタジエンゴム、エチレン−プロピレンジエンゴム、及び
    それらのブレンドから成る群から選択される配合物をさらに含む、請求項１７の
    組成物。
  19. 【請求項１９】 前記シリカが沈降シリカである、請求項１７の組成物。
  20. 【請求項２０】 自動車のタイヤトレッドとして機能するのに十分な特性を
    有する、請求項１４の組成物。
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