JP2002358982A - 燃料電池用セパレータ及び燃料電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 セパレータと電極との接触点の面内均一性が
高く、高電流密度で出力した際にも高電圧が得られる燃
料電池用セパレータを提供することを目的とする。 【解決手段】 アノード極用流路６が形成されている第
１の面と、カソード極用流路１０が形成されている第２
の面とを有する燃料電池用セパレータにおいて、前記第
１の面における流路壁の端面と前記第２の面における流
路壁の端面のうち、位置が重なっている端面間に形成さ
れた導電性領域１５₁〜１５₃と、前記第１の面及び前記
第２の面のうちの前記導電性領域以外の箇所に形成され
る絶縁性樹脂領域１６とを含むことを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、固体高分子型燃料
電池のような燃料電池と、かかる燃料電池に用いられる
セパレータに関するものである。

【０００２】

【従来の技術】燃料電池は、電池内で水素やメタノール
等の燃料を電気化学的に酸化することにより、燃料の化
学エネルギーを直接電気エネルギーに変換して取り出す
ものである。かかる燃料電池は、火力発電のように燃料
の燃焼によるＮＯ_xやＳＯ_xなどが発生しないため，クリ
ーンな電気エネルギー供給源として注目されている。特
に、固体高分子型燃料電池は、他の燃料電池に比べ、小
型軽量化が可能なため、宇宙船用電源として開発され、
最近では自動車などの電源として盛んに研究されてい
る。

【０００３】この燃料電池の単位電池の概略構成の一例
を図８に示す。図８に示すように、単位電池４１は、ア
ノード極４２と、カソード極４３と、アノード極４２及
びカソード極４３の間に配置される電解質膜４４と、燃
料供給路であるアノード極用流路４５が形成されている
アノード側セパレータ４６と、酸化剤供給路であるカソ
ード極用流路４７が形成されているカソード側セパレー
タ４８とを備える。アノード極４２と、カソード極４３
及び電解質膜４４からなる積層物は、起電部もしくは膜
電極複合体（ＭＥＡ）と呼ばれる。単位電池の起電力
は、小さい。そこで、実用的な電圧を得るために、単位
電池を多数個直列に接続して積層構造にすることが行わ
れている。単位電池間に配置されるセパレータの一例を
図９及び図１０に示す。スタック用セパレータ４９の一
方の面には、カソード極用流路５０と、カソード極用流
路５０に酸化剤を供給するための酸化剤導入口５１と、
積層方向に酸化剤を流通させるための内部マニホールド
５２と、酸化剤排出口５３とが形成されている。また、
他方の面には、アノード極用流路５４と、アノード極用
流路５４に燃料を供給するための燃料導入口５５と、積
層方向に燃料を流通させるための内部マニホールド５６
と、燃料排出口５７とが形成されている。

【０００４】燃料電池では、電流取り出し口がセパレー
タに設けられ、また、積層型において単位電池間を電気
的に接続する必要があるため、セパレータは導電性を持
たなければならない。また、燃料（例えば、メタノール
などの液体）及び酸化剤（例えば、空気などの気体）に
対する非通気性、非液性及び耐酸性が求められる。さら
に、これらセパレータには、燃料や酸化剤取り入れのた
めの流路やマニホールド（孔）を作製しなければなら
ず、加工性に優れる材料から形成されることが望まれ
る。

【０００５】このような観点から、セパレータの材料と
して、従来、カーボンや金属が用いられていた。

【０００６】しかしながら、カーボン材料は、硬いが脆
い材料であるため、流路等を形成するための切削加工が
非常に難しく、製造コストが高くなる。また、カーボン
材料の硬くて脆い性質のためにセパレータの厚さをあま
り薄くすることができない。これらを解決するため、流
路付き金型に熱硬化性樹脂を射出成形して作製された成
形体を不活性雰囲気下で焼成し、カーボン化することに
よって、セパレータを作製することが提案されている
が、焼成により収縮してセパレータの寸法が不揃いにな
り易く、そのうえコストなどでまだ問題がある。

【０００７】一方、金属材料としては、耐酸性及び耐酸
化性の観点から、貴金属やチタンを使用するか、もしく
は貴金属がメッキされた材料を使用する必要があり、非
常にコストが高くなり、そのうえセパレータの比重が大
きくなって電池が非常に重くなるという欠点がある。

【０００８】さらに、カーボンまたは金属から形成され
たセパレータは硬いため、膜電極複合体上に積層した
際、片当りしやすく、セパレータと膜電極複合体との接
触点が面内において不均一になるという問題点を生じ
る。その結果、最も接続している部分に電流が集中する
ため、高電流密度での出力特性が不十分となるばかり
か、電流集中の箇所が著しく劣化して電池寿命が短くな
る。

【０００９】また、セパレータのコストを削減する観点
から、導電材料が添加されている樹脂からセパレータを
作製することが提案されている。しかしながら、このよ
うなセパレータは、抵抗が高くなるため、電流密度の大
きさに拘わらず、高い出力密度を得られなくなるという
問題点がある。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、セパレータ
と電極との接触点の面内均一性が高く、高電流密度で出
力した際にも高電圧が得られる燃料電池用セパレータ及
び燃料電池を提供することを目的とする。

【００１１】

【課題を解決するための手段】本発明に係る第１の燃料
電池用セパレータは、アノード極用流路が形成されてい
る第１の面と、カソード極用流路が形成されている第２
の面とを有する燃料電池用セパレータにおいて、前記第
１の面における流路壁の端面と前記第２の面における流
路壁の端面のうち、位置が重なっている端面間に形成さ
れた導電性領域と、前記第１の面及び前記第２の面のう
ちの前記導電性領域以外の箇所に形成される絶縁性樹脂
領域とを含むことを特徴とするものである。

【００１２】本発明に係る第２の燃料電池用セパレータ
は、アノード極またはカソード極の流路が形成されてい
る第Ｉの面と、前記第Ｉの面の反対側に位置する第IIの
面とを有する燃料電池用セパレータにおいて、前記第Ｉ
の面における流路壁の端面と前記第IIの面のうち前記端
面と位置が重なる部分との間に形成された導電性領域
と、前記第Ｉの面及び前記第IIの面のうちの前記導電性
領域以外の箇所に形成される絶縁性樹脂領域とを含むこ
とを特徴とするものである。

【００１３】本発明に係る第１の燃料電池は、アノード
極及びカソード極を含む起電部と、前記起電部間に配置
され、アノード極用流路が形成されている第１の面及び
カソード極用流路が形成されている第２の面を有するセ
パレータとを具備する燃料電池において、前記セパレー
タは、前記第１の面における流路壁の端面と前記第２の
面における流路壁の端面のうち、位置が重なっている端
面間に形成された導電性領域と、前記第１の面及び前記
第２の面のうちの前記導電性領域以外の箇所に形成され
る絶縁性樹脂領域とを含むことを特徴とするものであ
る。

【００１４】本発明に係る第２の燃料電池は、アノード
極と、カソード極と、アノード極用流路またはカソード
極用流路が形成されている第Ｉの面及び前記第Ｉの面の
反対側に位置する第IIの面を有するセパレータとを具備
する燃料電池において、前記セパレータは、前記第Ｉの
面における流路壁の端面と前記第IIの面のうち前記端面
と位置が重なる部分との間に形成された導電性領域と、
前記第Ｉの面及び前記第IIの面のうちの前記導電性領域
以外の箇所に形成される絶縁性樹脂領域とを含むことを
特徴とするものである。

【００１５】

【発明の実施の形態】本発明に係る第１、第２の燃料電
池用セパレータについて説明する。

【００１６】第１の燃料電池用セパレータは、アノード
極用流路が形成されている第１の面と、カソード極用流
路が形成されている第２の面とを有する。第１の燃料電
池用セパレータは、前記第１の面における流路壁の端面
と前記第２の面における流路壁の端面のうち、位置が重
なっている端面間の１箇所以上を電流経路にするための
導電性領域と、前記第１の面及び前記第２の面のうちの
前記導電性領域以外の箇所に形成される絶縁性樹脂領域
とを含む。

【００１７】第１の面における流路壁の端面の総面積
は、アノード電極反応面積の５％〜６０％の範囲内にす
ることが好ましい。流路壁端面の総面積を５％未満にす
ると、集電効率が低下して電気抵抗が増加する恐れがあ
る。一方、流路壁端面の総面積が６０％を超えると、相
対的に流路の幅が狭くなるため、アノード極へ十分な量
の燃料を供給することが困難になる可能性がある。ま
た、第２の面における流路壁の端面の総面積は、集電効
率と酸化剤供給効率の観点から、カソード電極反応面積
の５％〜６０％の範囲内にすることが好ましい。

【００１８】第１のセパレータにおいては、位置が重な
っている端面間の一部または全てを導電性領域にするこ
とができる。位置が重なっている端面間の一部を導電性
領域にする場合、第１の面及び第２の面それぞれにおい
て、流路壁端面の総面積を１００％とした際の導電性領
域の占有面積比率を１０％以上にすることが好ましい。

【００１９】第１のセパレータでは、第１の面及び第２
の面それぞれにおいて、流路壁の端面全てを導電性領域
とせず、一部を絶縁性樹脂領域にすることが好ましい。
このような構成にすることによって、セパレータと電極
との接触点の分布をより均一にすることができ、高電流
密度での出力特性あるいは電池寿命をさらに向上させる
ことができる。

【００２０】第２の燃料電池用セパレータは、アノード
極用流路またはカソード極用流路が形成されている第Ｉ
の面と、前記第Ｉの面の反対側に位置する第IIの面とを
有する。第２の燃料電池用セパレータは、前記第Ｉの面
における流路壁の端面と前記第IIの面のうち前記端面と
位置が重なる箇所との間の１箇所以上を電流経路にする
ための導電性領域と、前記第Ｉの面及び前記第IIの面の
うちの前記導電性領域以外の箇所に形成される絶縁性樹
脂領域とを含む。

【００２１】第Ｉの面における流路壁の端面の総面積
は、燃料・酸化剤の供給効率と集電効率の観点から、電
極反応面積の５％〜６０％の範囲内にすることが好まし
い。ここで、電極反応面積とは、第Ｉの面にアノード流
路が形成されている場合にはアノード極反応面積を意味
し、カソード流路が形成されている場合にはカソード極
反応面積を意味する。

【００２２】第２のセパレータにおいては、前記第Ｉの
面における流路壁の端面と前記第IIの面のうち前記端面
と位置が重なる箇所との間の一部または全てを導電性領
域にすることができる。位置が重なっている領域間の一
部を導電性領域にする場合、流路壁端面の総面積を１０
０％とした際の導電性領域の占有面積比率を１０％以上
にすることが好ましい。

【００２３】第２のセパレータでは、第Ｉの面におい
て、流路壁の端面全てを導電性領域とせず、一部を絶縁
性樹脂領域にすることが好ましい。このような構成にす
ることによって、セパレータと電極との接触点の分布を
より均一にすることができ、高電流密度での出力特性あ
るいは電池寿命をさらに向上させることができる。

【００２４】第１の燃料電池用セパレータ及び第２の燃
料電池用セパレータにおける導電性領域及び絶縁性樹脂
領域について説明する。

【００２５】導電性領域を形成する導電性材料として
は、例えば、導電性のカーボン同素体、貴金属及びその
メッキ体、チタンなどの耐酸性金属などを用いる事がで
きる。具体的には、ガラス状カーボン、グラファイト、
黒鉛、金、銀、白金、チタン、ステンレス、樹脂やシリ
カ、チタニヤなどの金属酸化物の表面に金メッキしたも
の、などが挙げられるが、これらに限定されるわけでは
ない。導電性領域を形成する導電性材料の種類は、１種
類または２種類以上にすることができる。中でも、導電
性のカーボン同素体が好ましい。

【００２６】絶縁性樹脂領域に用いられる絶縁性樹脂に
は、熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂のうち少なくとも
一方を使用することが好ましい。これらの樹脂について
具体例を以下に示す。まず、熱可塑性樹脂としては、例
えば、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアミ
ドイミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）
樹脂、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）樹脂、ＡＳＢ樹
脂、ＰＰＯ樹脂、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥ
Ｋ）樹脂、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）樹脂、ＰＥＳ
樹脂、スチレン系共重合体樹脂、ポリフッ化ビニリデン
等のフッ素樹脂、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹
脂、ポリアリレート（ＰＡＲ）樹脂、ポリスルフォン
（ＰＳＦ）樹脂、液晶ポリマー等が挙げられるが、これ
らに限定されるわけではない。中でも、ポリプロピレン
樹脂が好ましい。一方、熱硬化性樹脂としては、例え
ば、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ジアリルフタレー
ト樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フラ
ン樹脂等が挙げられるが、これらに限定されるわけでは
ない。中でも、エポキシ樹脂が好ましい。絶縁性樹脂領
域を形成する絶縁性樹脂の種類は、１種類または２種類
以上にすることができる。また、絶縁性樹脂領域を形成
する絶縁性樹脂には、必要に応じて、安定剤、離形剤、
難燃剤を含有させることができる。

【００２７】絶縁性領域は、絶縁性樹脂と、無機のフィ
ラー、顔料及びゴム状物質よりなる群から選択される少
なくとも１種類の添加剤とが含有されている樹脂組成物
から形成されることが好ましい。

【００２８】無機フィラーは、セパレータの強度並びに
寸法安定性を向上させることが可能である。無機フィラ
ーとしては、例えば、シリカ、チタニヤ、ジルコニヤ、
アルミナなどが挙げられるが、これらに限定されるわけ
ではない。中でも、シリカ、チタニアが好ましい。シリ
カおよびチタニアは親水性を有するため、流路の壁面に
おける親水性と疎水性のバランスを調節することがで
き、水や炭酸ガスのような発電生成物が流路内に滞留す
るのを回避することができ、出力特性を安定化させるこ
とができる。

【００２９】無機フィラーの平均粒子径は、０．０１μ
ｍ〜１００μｍの範囲内にすることが好ましい。平均粒
子径を０．０１μｍ未満にすると、溶融状態にある樹脂
の流動性が大きく低下してセパレータ成形上不都合を生
じる恐れがある。一方、平均粒子径が１００μｍを超え
ると、フィラーで流路が塞がれる可能性があると共に、
セパレータ中のフィラーの分布に偏りを生じる恐れがあ
る。

【００３０】無機フィラーの添加量は、絶縁性樹脂１０
０重量部に対して９００重量部以下にすることが好まし
い。無機フィラーの添加量が９００重量部を超えると、
溶融状態にある樹脂の流動性が大きく低下してセパレー
タ成形上不都合を生じる恐れがある。

【００３１】ゴム状物質は、セパレータの応力を低減す
ることができる。ゴム状物質の具体例としては、シリコ
ンゴム、フッ素ゴム、クロロプレンゴム、ブタジエンゴ
ム、ニトリルゴム、スチレン−ブタジエンゴム、イソプ
レンゴムなどが挙げられるが、これらに限定されるわけ
ではない。

【００３２】ゴム状物質の添加量は、絶縁性樹脂１００
重量部に対して２０重量部以下にすることが好ましい。
ゴム状物質の添加量が２０重量部を超えると、絶縁性樹
脂の強度が低下してセパレータが脆くなる恐れがある。

【００３３】顔料は、セパレータを着色し、燃料電池に
デザイン性を賦与できる。顔料には、有機顔料、無機顔
料、蛍光顔料などを使用することができる。有機顔料と
しては、例えば、フタロシアニン、キナクリドン等が挙
げられるが、これらに限定されるわけではない。一方、
無機顔料としては、例えば、ＴｉＯ₂（白色顔料）、べ
んがら、カーボン、酸化クロム、酸化コバルトなどが挙
げられるが、これらに限定されるわけではない。

【００３４】絶縁性樹脂及び上記の各種添加剤が含有さ
れている樹脂組成物は、各成分を加熱ロール、ニダーま
たは押出機で熔融混練するか、各成分を微粉砕可能な特
殊混合機によって混合するか、これらの方法を適時組み
合わせて容易に調製することができる。

【００３５】第１のセパレータ及び第２のセパレータ
は、例えば、以下の（１）、（２）に説明する方法でそ
れぞれ作製される。

【００３６】（１）流路形成用の凹凸付き金型を用意
し、凸形成部分（流路壁形成部分）のうち目的とする箇
所に導電性材料をインサートした後、熱可塑性樹脂また
は熱可塑性樹脂を含む組成物を金型内に射出充填し、冷
却硬化することにより、第１のセパレータ及び第２のセ
パレータを得る。金型等には、離型剤を付けておくこと
が望ましい。

【００３７】（２）流路形成用の凹凸付き金型を用意
し、凸形成部分（流路壁形成部分）のうち目的とする箇
所に導電性材料をインサートした後、熱硬化性樹脂また
は熱硬化性樹脂を含む組成物を金型内に充填し、圧縮加
熱成形によって導電性材料部分と一体化することによっ
て、第１のセパレータ及び第２のセパレータを得る。こ
の際、樹脂は脱泡しておく事が望ましい。また、金型等
には、離型剤を付けておくことが望ましい。

【００３８】圧縮加熱成形の際、圧縮荷重は２０〜２０
００ｋｇｆ／ｃｍ²の範囲内にすることが好ましく、ま
た、加熱温度は、使用する樹脂の硬化特性により異なる
が、できるだけ高温での硬化がサイクル時間を短くでき
て生産性があがるため望ましい。さらに、内部にボイド
を発生させないためには、真空プレス機を使用すること
が望ましい。熱硬化樹脂の硬化後、脱型して、バリ処理
などの仕上げを行い、導電性材料と樹脂が一体化した流
路を有するセパレータが得られる。

【００３９】以上説明した第１の燃料電池用セパレータ
及び第２の燃料電池用セパレータを備える燃料電池の一
例を図１〜図５を参照して説明する。

【００４０】図１は、本発明に係る燃料電池の一例の概
略構成を示す断面図で、図２は、図１の燃料電池に含ま
れる第１のセパレータの概略構成を示す平面図で、図３
は、図２のセパレータを示す断面図で、図４は、図１の
燃料電池に含まれる第２のセパレータの概略構成を示す
平面図で、図５は、図４のセパレータを示す断面図であ
る。

【００４１】積層型燃料電池（スタックセル）は、起電
部として膜電極複合体（ＭＥＡ）１ ₁〜１₃を備える。各
膜電極複合体（ＭＥＡ）１₁〜１₃は、アノード極（燃料
極）２と、カソード極（酸化剤極）３と、アノード極２
及びカソード極３の間に配置される電解質膜４とを含
む。アノード極２及びカソード極３は、燃料及び酸化剤
ガスの流通が可能で、かつ電子伝導性を有する必要があ
る。このため、アノード極２及びカソード極３は、例え
ば、導電性の多孔質体からそれぞれ形成することができ
る。スタックセル用セパレータである第１のセパレータ
５は、膜電極複合体（ＭＥＡ）１₁〜１₃の間に配置され
ている。第１のセパレータ５の第１の面には、図２に示
すように、蛇行形状をしたカソード極用流路６が形成さ
れている。カソード極用流路６に酸化剤を供給するため
の酸化剤導入口７は、セパレータ５の側部に形成されて
いる。積層方向に酸化剤を流通させるための内部マニホ
ールド８は、カソード極用流路６と連通している。酸化
剤の出口９は、カソード極用流路６と連通している。第
１のセパレータ５の第２の面には、カソード極用流路６
と重なる位置にアノード極用流路１０が形成されてい
る。アノード極用流路１０に燃料を供給するための燃料
導入口１１は、セパレータ５の側部に形成されている。
積層方向に燃料を流通させるための内部マニホールド１
２は、アノード極用流路１０と連通している。燃料の出
口１３は、アノード極用流路１０と連通している。積層
したセルを固定するためのネジ穴１４は、第１のセパレ
ータ５の四隅に開口されている。このネジ穴１４は、セ
パレータの位置合わせにも利用される。

【００４２】第１のセパレータ５においては、カソード
極用流路６の流路壁端面の位置とアノード極用流路１０
の流路壁端面の位置が重なっている。位置が重なってい
る端面間のうち３箇所１５₁〜１５₃は、導電性領域で、
電流経路として機能する。第１のセパレータ５のうち、
３箇所の導電性領域１５₁〜１５₃以外の部分は、絶縁性
樹脂領域１６である。つまり、この第１のセパレータ５
では、カソード極用流路６の流路壁端面及びアノード極
用流路１０の流路壁端面それぞれにおいて、一部が導電
性領域で、残りが絶縁性樹脂領域になっている。

【００４３】エンドセル用セパレータである第２のセパ
レータ１７₁〜１７₂は、膜電極複合体（ＭＥＡ）１₁の
アノード極側並びに膜電極複合体（ＭＥＡ）１₃のカソ
ード極側に配置されている。第２のセパレータ１７₁の
第Ｉの面には、図４に示すように、蛇行形状をなすアノ
ード極用流路１０が形成されている。アノード極用流路
１０に燃料を供給するための燃料導入口１１は、セパレ
ータ１７₁の側部に形成されている。積層方向に燃料を
流通させるための内部マニホールド１２は、アノード極
用流路１０と連通している。燃料の出口１３は、アノー
ド極用流路１０と連通している。積層したセルを固定す
るためのネジ穴１４は、第２のセパレータ１７₁の四隅
に開口されている。第Ｉの面と反対側に位置する第IIの
面には、電流取り出し口（図示しない）が設けられてい
る。

【００４４】図４及び図５に示すように、アノード極用
流路１０の流路壁の端面と第IIの面のうちの前記端面と
位置が重なる箇所において、その間のうち３箇所１８₁
〜１８₃は、導電性領域で電流経路として機能する。第
２のセパレータ１７₁のうち、３箇所の導電性領域１８₁
〜１８₃以外の部分は、絶縁性樹脂領域１９である。つ
まり、この第２のセパレータ１７₁では、アノード極用
流路１０の流路壁端面において、一部が導電性領域で、
残りが絶縁性樹脂領域になっている。

【００４５】一方、図１に示すように、第２のセパレー
タ１７₂の一方の面には、蛇行形状をしたカソード極用
流路６が形成されている。カソード極用流路６に酸化剤
を供給するための酸化剤導入口は、セパレータ１７₂の
側部に形成されている。積層方向に酸化剤を流通させる
ための内部マニホールドは、カソード極用流路６と連通
している。酸化剤の出口は、カソード極用流路６と連通
している。積層したセルを固定するためのネジ穴は、第
２のセパレータ１７₂の四隅に開口されている。第Ｉの
面と反対側に位置する第IIの面には、電流取り出し口
（図示しない）が設けられている。

【００４６】カソード極用流路６の流路壁の端面と第II
の面のうちの前記端面と位置が重なる箇所において、そ
の間のうち３箇所２０₁〜２０₃は、導電性領域で電流経
路として機能する。第２のセパレータ１７₂のうち、３
箇所の導電性領域２０₁〜２０ ₃以外の部分は、絶縁性樹
脂領域２１である。つまり、この第２のセパレータ１７
₂では、カソード極用流路６の流路壁端面において、一
部が導電性領域で、残りが絶縁性樹脂領域になってい
る。

【００４７】４本のボルト２２は、第１のセパレータ５
の４つのネジ穴と第２のセパレータ１７₁〜１７₂の４つ
のネジ穴を貫通している。各ボルト２２は、ナット２３
で固定されている。なお、第１のセパレータ５及び第２
のセパレータ１７₁〜１７₂には、シールのための溝を設
けることができる。

【００４８】なお、前述した図１においては、ボルトを
用いてセル同士を固定する例を説明したが、セル同士を
固定する方法は特に限定されず、例えば、スタックの両
側に絶縁が施された締め付け用の板を配置する方法を採
用しても良い。

【００４９】また、前述した図１〜図５においては、セ
パレータの流路を蛇行形状にしたが、流路の形状は燃料
・酸化剤の供給を行うことが可能であれば良く、例え
ば、ストレートタイプの流路を使用することができる。

【００５０】以上説明したような積層型燃料電池は、起
電部の間に配置される第１のセパレータと、最外層を構
成する第２のセパレータとを備える。第1のセパレータ
では、位置が重なっている流路壁端面間のうち１箇所以
上が導電性領域であるため、セパレータ中の電流経路の
長さを最短にすることができる。一方、第２のセパレー
タでは、第Ｉの面における流路壁端面と第IIの面のうち
前記端面と位置が重なる部分との間において、そのうち
の１箇所以上が導電性領域であるため、セパレータ中の
電流経路の長さを最短にすることができる。このような
２種類のセパレータが用いられているため、電池抵抗を
低くすることができる。

【００５１】また、第1のセパレータにおける第１の面
及び第２の面では、導電性領域以外の箇所が絶縁性樹脂
領域であるため、セパレータに柔軟性を付与することが
でき、第１の面とアノード極との接触点ならびに第２の
面とカソード極との接触点の分布を均一にすることがで
きる。一方、第２のセパレータにおける第Iの面では、
導電性領域以外の箇所が絶縁性樹脂領域であるため、セ
パレータに柔軟性を付与することができ、アノード極ま
たはカソード極と第Iの面との接触点の分布を均一にす
ることができる。このような２種類のセパレータが用い
られているため、電流分布の偏りを低減することができ
る。

【００５２】従って、電池抵抗が低く、かつ電流分布の
偏りが少ないため、高電流密度で出力した際の電圧降下
を抑制することができると共に、長期間に亘る使用によ
る劣化を抑制して電池寿命を向上することができる。

【００５３】さらに、前述した第１のセパレータ及び第
２のセパレータでは、最短の電流経路を構成している部
分以外を絶縁性樹脂領域にすることができるため、起電
部を直列に積層する際のショートを回避することができ
る。例えば、ボルトを用いて起電部及びセパレータを一
体化する際には、絶縁処理を施したボルトを使用しなく
ても、ショートを回避することができる。また、絶縁が
施された締め付け用の板を用いて起電部及びセパレータ
を一体化する際には、積層ための位置あわせのずれによ
るショートを回避することが可能になる。したがって、
製造歩留まりを高くすることができ、かつ製造コストを
低くすることができる。

【００５４】ところで、流路内の表面的な性質は、流路
内に液体と気体の２相が共存するような液体燃料を用い
る燃料電池及びカソード極において、非常に重要に成る
と考えている。かかる燃料電池の一例として、メタノー
ル直接型燃料電池が挙げられる。メタノール直接型燃料
電池では、燃料としてメタノール水溶液を使用するた
め、アノード極用流路にメタノール水溶液と発電生成物
である炭酸ガスとが共存する。また、酸化剤として空気
を使用するため、カソード極用流路に空気と発電生成物
である水が共存する。従来から使用されているカーボン
製セパレータは、疎水性で、また、表面状態の制御を行
うことが困難である。カーボン製セパレータのように疎
水性であると、液体との表面エネルギーの差が大きく不
安定な状態にある。アノード極用流路に炭酸ガスが混入
すると、表面エネルギーが小さいセパレータ表面に炭酸
ガスが付着しやすく、炭酸ガスが流路の一部を塞いでし
まい、炭酸ガスが抜けるまで燃料の供給が滞り、その間
は出力が低下するために電池性能が不安定になる。

【００５５】本発明に係る第１及び第２のセパレータ
は、使用する絶縁性樹脂の種類や、無機フィラー等の添
加剤によって、表面の親水性及び疎水性の制御を簡単に
行うことができるため、流路内に液体と気体の２相が共
存するような燃料電池においても流路内に燃料及び酸化
剤を円滑に流すことができ、電池性能を安定化させるこ
とができる。例えば、シリカやチタニアのような無機フ
ィラーを絶縁性樹脂領域に含有させることによって、ア
ノード流路表面に親水性を付与することができるため、
液体とセパレータ表面との表面エネルギーの差を小さく
することができ、炭酸ガスのような気体がアノード流路
内に混入しても、気体が流路表面に着き難くなり、電池
性能を安定化させることができる。

【００５６】本発明に係る第１のセパレータ及び第２の
セパレータにおいて、絶縁性樹脂領域にゴム状物質及び
無機フィラーのうち少なくともいずれか一方を含有させ
ることによって、高電流密度での出力特性並びに電池寿
命をさらに向上することができる。すなわち、ゴム状物
質及び無機フィラーは、セパレータの絶縁性樹脂領域の
柔軟性及び硬さを調節することができる。例えば、柔軟
性が高過ぎて保形性に劣る絶縁性樹脂にシリカのような
無機フィラーを添加することによって、セパレータを適
度に硬くすることができ、また、硬くて脆い絶縁性樹脂
にゴム状物質を添加することによって、セパレータに柔
軟性を付与することができる。このようにしてセパレー
タの絶縁性樹脂領域の柔軟性及び硬さを最適なものにす
ることによって、電極とセパレータの密着性をより高め
ることができるため、高電流密度での出力特性並びに電
池寿命をさらに向上することができる。

【００５７】なお、前述した図１においては、積層型燃
料電池を例にして説明したが、本発明に係る第１及び第
２のセパレータを単セルにおいて使用することができ
る。例えば、起電部のアノード極側に、第Iの面にアノ
ード用流路が形成されている第２のセパレータを配置
し、かつ起電部のカソード極側に、第Iの面にカソード
用流路が形成されている第２のセパレータを配置するこ
とができる。

【００５８】

【実施例】以下、本発明の実施例を前述した図１〜図５
及び図６、図７を参照して詳細に説明する。

【００５９】図６は、実施例１の燃料電池に用いられる
第１のセパレータの作製する際に使用する金型に導電性
材料を配置した状態を示す断面図で、図７は、実施例４
の燃料電池に用いられる第１のセパレータの作製する際
に使用する金型に導電性材料を配置した状態を示す断面
図である。

【００６０】（実施例１）アノード用触媒（Ｐｔ：Ｒｕ
＝１：１）担持カーボンブラックにパーフルオロカーボ
ンスルホン酸溶液とイオン交換水及び2-エトキシエタノ
ールを添加し、前記触媒担持カーボンブラックを分散さ
せてペーストを調製した。アノード集電体としての撥水
処理済カーボンペーパーの上にペーストを塗布し、乾燥
させ、アノード触媒層を形成することによりアノード電
極を得た。

【００６１】カソード用触媒（Ｐｔ）担持カーボンブラ
ックにパーフルオロカーボンスルホン酸溶液とイオン交
換水及び2-エトキシエタノールを加え、前記触媒担持カ
ーボンブラックを分散させてペーストを調製した。カソ
ード集電体としての撥水処理済カーボンペーパーの上に
ペーストを塗布した後、乾燥させ、カソード触媒層を形
成することにより、カソード電極を得た。

【００６２】アノード電極のアノード触媒層とカソード
電極のカソード触媒層の間に、電解質膜としての市販の
パーフルオロカーボンスルホン酸膜（nafion膜、デュポ
ン社製）を配置し、これらにホットプレスを施すことに
より、アノード電極、電解質膜及びカソード電極を接合
し、起電部である膜電極複合体（ＭＥＡ）を得た。

【００６３】＜第１のセパレータの作製＞図６に示すよ
うに、流路形成用の凹凸が設けられている雄型３１と雌
型３２を用意し、これら金型の内面に離型剤を塗布し
た。雄型３１の３箇所の凹部に導電性領域となる板状の
導電性カーボン同素体１５₁〜１５₃をセットし、雌型３
２を合わせて型締めした後、溶融したポリプロピレン樹
脂（絶縁性樹脂）を射出成形機で金型内に充填し、射出
成形した。射出成形条件は、シリンダー温度が２００℃
で、金型温度が１２０℃で、射出圧が７００ｋｇ／ｃｍ
²で、冷却時間が４０秒である。金型を冷却することに
より樹脂を硬化させた後、型開きを行って脱型し、バリ
処理などの仕上げを行うことにより、前述した図３、図
４に示す構造を有する第１のセパレータを得た。

【００６４】第１のセパレータでは、第１の面における
流路壁の端面の総面積は、アノード電極反応面積の５０
％に相当するものであり、また、第２の面における流路
壁の端面の総面積は、カソード電極反応面積の５０％に
相当するものであった。第１の面及び第２の面それぞれ
において、流路壁の端面の総面積を１００％とした際の
導電性領域の占有面積比率は６０％である。

【００６５】＜第２のセパレータの作製＞セパレータ形
状に合わせて金型の形状を変更すること以外は、前述し
た第１のセパレータの場合と同様にして、前述した図
４，５に示す構造のアノード側用第２のセパレータ及び
カソード側用第２のセパレータを得た。

【００６６】アノード側用第２のセパレータでは、第Ｉ
の面における流路壁の端面の総面積は、アノード電極反
応面積の５０％に相当するものであった。さらに、カソ
ード側第２のセパレータでは、第Ｉの面における流路壁
の端面の総面積は、カソード電極反応面積の５０％に相
当するものであった。アノード側用及びカソード側用そ
れぞれにおいて、流路壁の端面の総面積を１００％とし
た際の導電性領域の占有面積比率は６０％である。

【００６７】＜直接型メタノール燃料電池の作製＞起電
部を２対用意し、起電部と起電部の間に第１のセパレー
タを配置し、この積層物のアノード極上にアノード側用
第２のセパレータを配置すると共に、カソード極上にカ
ソード側用第２のセパレータを配置した。各セパレータ
のネジ穴にボルトを通してナットで固定することによ
り、２セルスタック型の燃料電池を得た。

【００６８】（実施例２） ＜第１のセパレータの作製＞ポリプロピレン樹脂１００
重量部と粒状シリカ（平均粒子径５０μｍ）１０重量部
と繊維状シリカ（平均繊維径２００μｍ、平均内径４０
μｍ）２０重量部とをヘンシェルミキサーで粉砕混合し
た後、２軸の押し出し機により、シリンダー温度２００
℃として溶融混練して樹脂組成物を得た。次いで、前述
した図６に示す構造の金型（雄型３１と雌型３２）の内
面に離型剤を散布した後、雄型３１の３箇所の凹部に導
電性領域となる板状の導電性カーボン同素体１５₁〜１
５₃をセットし、雌型３２を合わせて型締めした。溶融
混練りした樹脂組成物を溶融させた後、射出成形機で金
型内に充填し、射出成形した。射出成形条件は、シリン
ダー温度が２００℃で、金型温度が１２０℃で、射出圧
が１０００ｋｇ／ｃｍ²で、冷却時間が４０秒である。
金型を冷却後、型開きを行って脱型し、バリ処理などの
仕上げを行うことにより、前述した図３、図４に示す構
造を有する第１のセパレータを得た。

【００６９】＜第２のセパレータの作製＞セパレータ形
状に合わせて金型の形状を変更すること以外は、前述し
た第１のセパレータの場合と同様にして、前述した図
４，５に示す構造のアノード側用第２のセパレータ及び
カソード側用第２のセパレータを得た。

【００７０】得られた第１のセパレータ及び第２のセパ
レータを用いること以外は、前述した実施例１で説明し
たのと同様な構成の燃料電池を得た。

【００７１】（実施例３） ＜第１のセパレータの作製＞ポリプロピレン樹脂１００
重量部と粒状シリカ（平均粒子径１０μｍ）３０重量部
とシリカ（平均粒子径０.５μｍ）３重量部とフタロシ
アニン（PB15）３重量部とをヘンシェルミキサーで粉砕
混合した後、２軸の押し出し機により、シリンダー温度
２００℃として溶融混練して樹脂組成物を得た。次い
で、前述した図６に示す構造の金型（雄型３１と雌型３
２）に離型剤を散布した後、雄型３１の３箇所の凹部に
導電性領域となる板状の導電性カーボン同素体１５₁〜
１５₃をセットし、雌型３２を合わせて型締めした。溶
融混練りした樹脂組成物を溶融させた後、射出成形機で
金型内に充填し、射出成形した。射出成形条件は、シリ
ンダー温度が２００℃で、金型温度が１２０℃で、射出
圧が９００ｋｇ／ｃｍ²で、冷却時間が４０秒である。
金型を冷却後、型開きを行って脱型し、バリ処理などの
仕上げを行うことにより、前述した図３、図４に示す構
造を有する第１のセパレータを得た。得られたセパレー
タは、絶縁性樹脂領域が青色を呈していた。

【００７２】＜第２のセパレータの作製＞セパレータ形
状に合わせて金型の形状を変更すること以外は、前述し
た第１のセパレータの場合と同様にして、前述した図
４，５に示す構造のアノード側用第２のセパレータ及び
カソード側用第２のセパレータを得た。得られたセパレ
ータは、絶縁性樹脂領域が青色を呈していた。

【００７３】得られた第１のセパレータ及び第２のセパ
レータを用いること以外は、前述した実施例１で説明し
たのと同様な構成の燃料電池を得た。

【００７４】（実施例４）絶縁性樹脂として、熱硬化性
のエポキシ樹脂を用いた。エポキシ樹脂は、エピコート
８０７（油化シェル社製）に１当量に対して、硬化剤の
フェノールノボラックを１当量を用いた。上記の樹脂前
駆体１００重量部に対して、触媒として２メチルイミザ
ソール２重量部を添加し、１００℃で万能混合機を用い
て配合混練することにより、樹脂組成物を得た。

【００７５】図７に示すように、金型として、流路形成
用の凹凸が設けられている上型３３と下型３４を用意し
た。金型に離型剤を散布し、下型３４の３箇所の凹部に
導電性領域となる板状の導電性カーボン同素体１５₁〜
１５₃をセットした。下型３４に上型３３を合わせて、
型締めした後、脱泡処理が施された樹脂組成物を所定量
な流し込んだ。次いで、金型を真空プレス機内にセット
し、金型温度１５０度、プレス圧１００Ｋｇ／ｃｍ²、
硬化時間１５分の条件で成形した。冷却後、型開きを行
って脱型し、成形物を１７０℃で４時間、ポストキュワ
ーすることにより、前述した図３、図４に示す構造を有
する第１のセパレータを得た。

【００７６】＜第２のセパレータの作製＞セパレータ形
状に合わせて金型の形状を変更すること以外は、前述し
た第１のセパレータの場合と同様にして、前述した図
４，５に示す構造のアノード側用第２のセパレータ及び
カソード側用第２のセパレータを得た。

【００７７】得られた第１のセパレータ及び第２のセパ
レータを用いること以外は、前述した実施例１で説明し
たのと同様な構成の燃料電池を得た。

【００７８】（実施例５）エポキシ樹脂は、エピコート
８０７が１当量に対して、硬化剤のフェノールノボラッ
クを１当量を用いた。上記の樹脂前駆体１００重量部に
対して、触媒として２メチルイミザソール２重量部と繊
維状シリカ（平均繊維径２００μｍ）３０重量部とを１
００℃で万能混合機を用いて配合混練することにより、
樹脂組成物を得た。

【００７９】前述した図７に示す構造の上型３３と下型
３４に離型剤を散布し、下型３４の３箇所の凹部に導電
性領域となる板状の導電性カーボン同素体１５₁〜１５₃
をセットした。下型３４に上型３３を合わせて、型締め
した後、脱泡処理が施された樹脂組成物を所定量な流し
込んだ。次いで、金型を真空プレス機内にセットし、金
型温度１５０度、プレス圧１００Ｋｇ／ｃｍ²、硬化時
間１５分の条件で成形した。冷却後、型開きを行って脱
型し、成形物を１７０℃で４時間、ポストキュワーする
ことにより、前述した図３、図４に示す構造を有する第
１のセパレータを得た。

【００８０】＜第２のセパレータの作製＞セパレータ形
状に合わせて金型の形状を変更すること以外は、前述し
た第１のセパレータの場合と同様にして、前述した図
４，５に示す構造のアノード側用第２のセパレータ及び
カソード側用第２のセパレータを得た。

【００８１】得られた第１のセパレータ及び第２のセパ
レータを用いること以外は、前述した実施例１で説明し
たのと同様な構成の燃料電池を得た。

【００８２】（比較例１）第１のセパレータ及び第２の
セパレータをカーボンで形成すること以外は、前述した
実施例１で説明したのと同様な構成の燃料電池を得た。

【００８３】（比較例２）以下に説明する方法で第１の
セパレータ及び第２のセパレータを作製した。

【００８４】エポキシ樹脂は、エピコート８０７が１当
量に対して、硬化剤のフェノールノボラックを１当量を
用いた。上記の樹脂前駆体１００重量部に対して、触媒
として２メチルイミザソール２重量部とグラファイト
（平均粒子径４μｍ）６００重量部を添加し、１００℃
で万能混合機を用いて配合混練することにより、混合物
を得た。

【００８５】次いで、上型と下型に離型剤を散布した
後、型締めし、混合物を流し込み、脱泡した。ついで、
金型を真空プレス機内にセットし、金型温度１５０度、
硬化時間１５分の条件で成形した。冷却後、型開きを行
って脱型し、成形物を１７０℃で４時間のアフタキュア
ーすることにより、第１のセパレータ及び第２のセパレ
ータを得た。

【００８６】得られた実施例１〜５及び比較例１〜２の
燃料電池について、電流密度を５０ｍＡ／ｃｍ²、１０
０ｍＡ／ｃｍ²、１５０ｍＡ／ｃｍ²にした際の電圧と、
セル抵抗と、最高出力を測定し、その結果を下記表１に
示す。なお、燃料電池の評価条件は、７０℃、空気流量
が５００ｍｌ／ｍｉｎ、燃料として２Ｍのメタノール水
溶液を用い、燃料流量が１．３ｍｌ／ｍｉｎであった。
また、流路の数及び凹凸のピッチ間隔は、すべて同じで
ある。さらに、セル抵抗は、ミリオムメーター（アジレ
ントテクノロジー社製、４２３８Ａ）を用いて、１Ｋｚ
での交流法による測定より得た結果を表１に示した。

【００８７】

【表１】

【００８８】表１から明らかなように、実施例１〜５の
燃料電池は、セル抵抗、最高出力及び高電流密度で出力
において比較例１（カーボン製セパレータ）と同等以上
であることがわかる。特に、実施例２，３，５のよう
に、セパレータの絶縁性樹脂領域にシリカが含まれてい
ると、電流密度を高くした際の電圧をより大きくできる
ことがわかる。

【００８９】また、カーボンと絶縁性樹脂の混合物から
形成されたセパレータを備える比較例２の燃料電池は、
電圧特性、セル抵抗及び最高出力いずれも実施例１〜５
に比べて劣ることがわかる。

【００９０】上記の電池性能評価試験後、燃料電池を分
解して、ＭＡＥ（膜電極複合体）を観察すると、実施例
１〜５では、アノード集電体及びカソード集電体である
カーボンペーパー上に流路の跡が均一に残っているのに
対し、比較例1では、カーボンペーパー上の流路の跡に
むらがあった。このことから、比較例1のようにカーボ
ン製セパレータを使用すると、電極に対してセパレータ
が片当りすることを確認することができた。この結果
は、本セパレーターを用いた燃料電池は、長期寿命の改
善に大きく影響するといえる。

【００９１】

【発明の効果】以上詳述したように本発明に係る燃料電
池用セパレータ及び燃料電池によれば、電極とセパレー
タの接触点の面内均一性を高くすることができ、高電流
密度においても高電圧を得ることができる顕著な効果を
奏する。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明に係る燃料電池の一例の概略構成を示す
断面図。

【図２】図１の燃料電池に含まれる第１のセパレータの
概略構成を示す平面図。

【図３】図２のセパレータを示す断面図。

【図４】図１の燃料電池に含まれる第２のセパレータの
概略構成を示す平面図。

【図５】図４のセパレータを示す断面図。

【図６】実施例１の燃料電池に用いられる第１のセパレ
ータを作製する際に使用する金型に導電性材料を配置し
た状態を示す断面図。

【図７】実施例４の燃料電池に用いられる第１のセパレ
ータを作製する際に使用する金型に導電性材料を配置し
た状態を示す断面図。

【図８】従来の燃料電池（単セルタイプ）を示す断面
図。

【図９】図８の燃料電池に含まれるセパレータを示す平
面図。

【図１０】図９のセパレータを示す断面図。

【符号の説明】

１₁〜１₃…起電部、 ２…アノード極、 ３…カソード極、 ４…電解質膜、 ５…第１のセパレータ、 ６…カソード極用流路、 １０…アノード極用流路、 １５₁〜１５₃…導電性領域、 １６…絶縁性樹脂領域、 １７₁〜１７₂…第２のセパレータ、 １８₁〜１８₃…導電性領域、 １９…絶縁性樹脂領域、 ２０₁〜２０₃…導電性領域、 ２１…絶縁性樹脂領域。

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 アノード極用流路が形成されている第１
   の面と、カソード極用流路が形成されている第２の面と
   を有する燃料電池用セパレータにおいて、 前記第１の面における流路壁の端面と前記第２の面にお
   ける流路壁の端面のうち、位置が重なっている端面間に
   形成された導電性領域と、 前記第１の面及び前記第２の面のうちの前記導電性領域
   以外の箇所に形成される絶縁性樹脂領域とを含むことを
   特徴とする燃料電池用セパレータ。
2. 【請求項２】 アノード極またはカソード極の流路が形
   成されている第Ｉの面と、前記第Ｉの面の反対側に位置
   する第IIの面とを有する燃料電池用セパレータにおい
   て、 前記第Ｉの面における流路壁の端面と前記第IIの面のう
   ち前記端面と位置が重なる部分との間に形成された導電
   性領域と、 前記第Ｉの面及び前記第IIの面のうちの前記導電性領域
   以外の箇所に形成される絶縁性樹脂領域とを含むことを
   特徴とする燃料電池用セパレータ。
3. 【請求項３】 前記絶縁性樹脂領域は、熱可塑性樹脂及
   び熱硬化性樹脂のうちの少なくとも一方の樹脂と、無機
   フィラー、ゴム状物質及び顔料よりなる群から選択され
   る１種類以上の添加剤とを含有することを特徴とする請
   求項１または２記載の燃料電池用セパレータ。
4. 【請求項４】 アノード極及びカソード極を含む起電部
   と、前記起電部間に配置され、アノード極用流路が形成
   されている第１の面及びカソード極用流路が形成されて
   いる第２の面を有するセパレータとを具備する燃料電池
   において、 前記セパレータは、前記第１の面における流路壁の端面
   と前記第２の面における流路壁の端面のうち、位置が重
   なっている端面間に形成された導電性領域と、前記第１
   の面及び前記第２の面のうちの前記導電性領域以外の箇
   所に形成される絶縁性樹脂領域とを含むことを特徴とす
   る燃料電池。
5. 【請求項５】 アノード極と、カソード極と、アノード
   極用流路またはカソード極用流路が形成されている第Ｉ
   の面及び前記第Ｉの面の反対側に位置する第IIの面を有
   するセパレータとを具備する燃料電池において、 前記セパレータは、前記第Ｉの面における流路壁の端面
   と前記第IIの面のうち前記端面と位置が重なる部分との
   間に形成された導電性領域と、前記第Ｉの面及び前記第
   IIの面のうちの前記導電性領域以外の箇所に形成される
   絶縁性樹脂領域とを含むことを特徴とする燃料電池。