JP2002298868A - 固体高分子型燃料電池 - Google Patents
固体高分子型燃料電池Info
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Abstract
得られ、抵抗化過電圧の増大を抑制できる廉価な固体高
分子型燃料電池を提供する。 【解決手段】一対の電極2,3に挟持された高分子電解
質膜1を備え、各電極2,3は高分子電解質膜1に対向
する面に、触媒が触媒担体に担持されている触媒粒子が
イオン導伝性高分子バインダーにより一体化された触媒
層5を備える。110℃における動的粘弾性係数が1×
109〜1×1011Paの範囲にある高分子電解質膜1
と、110℃における動的粘弾性係数が高分子電解質膜
1より小さいイオン導伝性高分子バインダーを用いて形
成された触媒層5とを備える。前記イオン導伝性高分子
バインダーは、110℃における動的粘弾性係数が前記
高分子電解質膜の1/2〜1/1000の範囲にある。
Description
備える固体高分子型燃料電池に関するものである。
消費による地球温暖化等の環境問題が深刻化しており、
二酸化炭素の発生を伴わないクリーンな電動機用電力源
として燃料電池が注目され、広範に開発されていると共
に、一部では実用化され始めている。前記燃料電池を自
動車等に搭載する場合には、高電圧と大電流とが得やす
いことから、高分子電解質膜を用いる固体高分子型燃料
電池が好適に用いられる。
素極との一対の電極の間にイオン導伝可能な高分子電解
質膜を挟持させた構成となっており、燃料極と酸素極と
はそれぞれ拡散層と触媒層とを備え、前記触媒層で前記
高分子電解質膜に接している。また、前記触媒層は、P
t等の触媒が触媒担体に担持されている触媒粒子を備
え、該触媒粒子がイオン導伝性高分子バインダーにより
一体化されることにより形成されている。
極に水素、メタノール等の還元性ガスを導入すると、前
記還元性ガスが前記拡散層を介して前記触媒層に達し、
前記触媒の作用によりプロトンを生成する。前記プロト
ンは、前記触媒層から前記高分子電解質膜を介して、前
記酸素極側の触媒層に移動する。
すると共に、前記酸素極に空気、酸素等の酸化性ガスを
導入すると、前記プロトンが前記酸素極側の触媒層で、
前記触媒の作用により前記酸化性ガスと反応して水を生
成する。そこで、前記燃料極と酸素極とを導線により接
続することにより電流を取り出すことができる。
記高分子電解質膜、前記触媒層のイオン導伝性高分子バ
インダーとしてパーフルオロアルキレンスルホン酸高分
子化合物(例えば、デュポン社製ナフィオン(商品
名))が広く利用されている。前記パーフルオロアルキ
レンスルホン酸高分子化合物は、スルホン化されている
ことにより優れたプロトン導伝性を備えると共に、フッ
素樹脂としての耐薬品性とを併せ備えているが、非常に
高価であるとの問題がある。
年、分子構造にフッ素を含まないか、あるいはフッ素含
有量を低減したものが提案されている。例えば、米国特
許第5403675号明細書には、スルホン化された剛
直ポリフェニレンからなる高分子電解質膜が提案されて
いる。前記明細書記載のスルホン化された剛直ポリフェ
ニレンは、フェニレン連鎖を備える芳香族化合物を重合
して得られるポリマーをスルホン化剤と反応させること
により、該ポリマーにスルホン酸基を導入したものであ
る。
ポリフェニレンは、前記パーフルオロアルキレンスルホ
ン酸高分子化合物に比較して、硬さの指標となる動的粘
弾性係数が大きく硬いために、前記スルホン化された剛
直ポリフェニレンからなる高分子電解質膜を、前記イオ
ン導伝性高分子バインダーとして前記パーフルオロアル
キレンスルホン酸高分子化合物を用いた触媒層と積層し
ようとすると、該高分子電解質膜と、前記燃料極、酸素
極との間で十分な密着性が得られにくく、該高分子電解
質膜と触媒層との界面でプロトンの授受が阻害されるた
めに、抵抗化過電圧が大きくなるとの不都合がある。
合を解消して、高分子電解質膜と電極との間で良好な密
着性を得ることができ、抵抗化過電圧の増大を抑制する
ことができる廉価な固体高分子型燃料電池を提供するこ
とを目的とする。
めに、本発明の固体高分子型燃料電池は、一対の電極
と、両電極に挟持された高分子電解質膜とを備え、各電
極は該高分子電解質膜に対向する面に触媒が触媒担体に
担持されている触媒粒子がイオン導伝性高分子バインダ
ーにより一体化された触媒層を備える固体高分子型燃料
電池において、110℃における動的粘弾性係数が1×
109〜1×1011Paの範囲にある高分子電解質膜
と、110℃における動的粘弾性係数が該高分子電解質
膜より小さいイオン導伝性高分子バインダーを用いて形
成された触媒層とを備えることを特徴とする。
前記高分子電解質膜として110℃における動的粘弾性
係数が1×109〜1×1011Paの範囲にある高分子
電解質膜を用いると共に、前記触媒層のイオン導伝性高
分子バインダーを、その110℃における動的粘弾性係
数が前記高分子電解質膜より小さいものとしたので、前
記高分子電解質膜と前記電極の触媒層との間で良好な密
着性を得ることができる。従って、前記高分子電解質膜
と電極との間で抵抗化過電圧の増大を抑制することがで
き、優れた発電性能を得ることができる。
記高分子電解質膜との間で良好な密着性を得るために、
110℃における動的粘弾性係数が該高分子電解質膜の
1/2〜1/1000の範囲にあることが好ましい。前
記イオン導伝性高分子バインダーの110℃における動
的粘弾性係数が前記高分子電解質膜の1/2よりも大き
いと、該高分子電解質膜に対する密着性が低減する。ま
た、前記イオン導伝性高分子バインダーの110℃にお
ける動的粘弾性係数が前記高分子電解質膜の1/100
0より小さいと、該イオン導伝性高分子バインダーと該
高分子電解質膜との硬さの違いが大きくなり、良好な密
着性が得られないことがある。
(1)で示される芳香族化合物単位30〜95モル%
と、式(2)で示される芳香族化合物単位70〜5モル
%とからなる共重合体の側鎖にスルホン酸基を有するス
ルホン化ポリアリーレン重合体を用いることができる。
基に隣接する芳香環には導入されず、電子吸引性基に隣
接していない芳香環にのみ導入される。従って、前記ス
ルホン化ポリアリーレン重合体では、式(1)で示され
る芳香族化合物単位のArで示される芳香環にのみ、前
記スルホン酸基が導入されることとなり、式(1)で示
される芳香族化合物単位と式(2)で示される芳香族化
合物単位とのモル比を変えることにより、導入されるス
ルホン酸基の量、換言すればイオン交換容量を調整する
ことができる。
合体は、式(1)で示される芳香族化合物単位が30モ
ル%未満で、式(2)で示される芳香族化合物単位が7
0モル%を超えると、前記高分子電解質膜として必要と
されるイオン交換容量が得られない。また、式(1)で
示される芳香族化合物単位が95モル%を超え、式
(2)で示される芳香族化合物単位が5モル%未満にな
ると、導入されるスルホン酸基の量が増加して分子構造
が弱くなる。
体は、分子構造にフッ素を全く含まないか、あるいは前
記電子吸引性基としてフッ素を含むだけであるので安価
であり、固体高分子型燃料電池のコストを低減すること
ができる。
前記高分子電解質膜より小さいイオン導伝性高分子バイ
ンダーとしては、例えば、式(1)で示される芳香族化
合物単位50〜70モル%と、式(3)で示される芳香
族化合物単位50〜30モル%とからなる共重合体の側
鎖にスルホン酸基を有するスルホン化ポリアリーレン重
合体を用いることができる。
るスルホン化ポリアリーレン重合体は、式(1)で示さ
れる芳香族化合物単位は前記高分子電解質膜の場合と同
一であるが、式(3)で示される芳香族化合物単位は、
式(2)で示される芳香族化合物単位に対してaが2以
上である点で異なっている。この結果、前記スルホン化
ポリアリーレン重合体は、ポリエーテル鎖が長くなり、
前記高分子電解質膜より柔らかくなる。
式(1)で示される芳香族化合物単位が50モル%未満
で、式(3)で示される芳香族化合物単位が50モル%
を超えると、前記イオン導伝性高分子バインダーとして
必要とされるイオン交換容量が得られないことがある。
また、式(1)で示される芳香族化合物単位が70モル
%を超え、式(3)で示される芳香族化合物単位が30
モル%未満になると、前述のように導入されるスルホン
酸基の量が増加して分子構造が弱くなる。
に代えて、ポリエーテルエーテルケトン重合体を用いて
もよい。
本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。図
1は図1は本実施形態の固体高分子型燃料電池の構成を
示す説明的断面図、図2は図1示の固体高分子型燃料電
池のQ値を測定する装置の説明図、図3は図2の装置に
よるQ値の測定例を示すグラフ、図4は高分子電解質膜
の110℃における動的粘弾性係数に対するイオン導伝
性高分子バインダーの110℃における動的粘弾性係数
の比と、発電電位との関係を示すグラフである。
1示のように、高分子電解質膜1が酸素極2と燃料極3
との間に挟持されており、酸素極2と燃料極3とは、い
ずれも拡散層4と、拡散層4上に形成された触媒層5と
を備えている。
6を備えている。また、セパレータ6は、酸素極2では
空気等の酸素含有気体が流通される酸素通路2aを、燃
料極3では水素等の燃料ガスが流通される燃料通路3a
を、拡散層4側に備えている。
子電解質膜1としては、例えば、式(1)で示される芳
香族化合物単位30〜95モル%と、式(2)で示され
る芳香族化合物単位70〜5モル%とからなるポリアリ
ーレン重合体を濃硫酸と反応させることによりスルホン
化し、側鎖にスルホン酸基を導入したスルホン化ポリア
リーレン重合体を用いる。前記スルホン化ポリアリーレ
ン重合体は、110℃における動的粘弾性係数が1×1
09〜1×1011Paの範囲にある。
例えば、2,5−ジクロロ−4’−フェノキシベンゾフ
ェノン等を挙げることができる。また、前記式(2)に
対応するモノマーとして、例えば、4,4’−ジクロロ
ベンゾフェノン、4,4’−ビス(4−クロロベンゾイ
ル)ジフェニルエーテル等を挙げることができる。
N−メチルピロリドン等の溶媒に溶解し、キャスト法に
より所望の乾燥膜厚に製膜することにより、高分子電解
質膜1とされる。
極2、燃料極3の拡散層4はカーボンペーパーと下地層
とからなり、例えばカーボンブラックとポリテトラフル
オロエチレン(PTFE)とを所定の重量比で混合し、
エチレングリコール等の有機溶媒に均一に分散したスラ
リーを、該カーボンペーパーの片面に塗布、乾燥させて
該下地層とすることにより形成される。
ク(ファーネスブラック)に白金を所定の重量比で担持
させた触媒粒子を、イオン導伝性高分子バインダーと所
定の重量比で均一に混合した触媒ペーストを、所定の白
金量となるように下地層7上にスクリーン印刷し、乾燥
することにより形成される。前記乾燥は、例えば、60
℃で10分間行ったのち、120℃で減圧乾燥すること
により行う。
は、例えば、前記式(1)で示される芳香族化合物単位
50〜70モル%と、式(3)で示される芳香族化合物
単位50〜30モル%とからなるポリアリーレン重合体
を濃硫酸と反応させることによりスルホン化し、側鎖に
スルホン酸基を導入したスルホン化ポリアリーレン重合
体をN−メチルピロリドン等の溶媒に溶解したものを用
いることができる。
として、パーフルオロアルキレンスルホン酸高分子化合
物(例えば、デュポン社製ナフィオン(商品名))をN
−メチルピロリドン等の溶媒に溶解したものを用いるこ
ともできる。
10℃における動的粘弾性係数が、前記高分子電解質膜
の1/2〜1/1000の範囲にある。
燃料極3の触媒層5に挟持された状態でホットプレスす
ることにより、前記固体高分子型燃料電池が形成され
る。前記ホットプレスは、例えば、80℃、5MPaで
2分間の1次プレスの後、160℃、4MPaで1分間
の2次プレスを施すことにより行うことができる。
スルホン化ポリアリーレン重合体をN−メチルピロリド
ンに溶解し、キャスト法により乾燥膜厚50μm、イオ
ン交換容量2.3meq/gの高分子電解質膜1を調製
した。
オロエチレン(PTFE)とをカーボンブラック:PT
FE=4:6の重量比で混合し、エチレングリコールに
均一に分散したスラリーを調製し、該スラリーをカーボ
ンペーパーの片面に塗布、乾燥することにより下地層と
し、カーボンペーパーと下地層とからなる拡散層4を形
成した。
ブラック:白金=1:1の重量比で担持させた触媒粒子
を、パーフルオロアルキレンスルホン酸高分子化合物
(デュポン社製ナフィオン(商品名))をN−メチルピ
ロリドンに溶解してなるイオン導伝性高分子バインダー
と触媒粒子:バインダー=8:5の重量比で均一に混合
して触媒ペーストを調製した。次に、前記触媒ペースト
を0.5mg/cm2の白金量となるように前記下地層
上にスクリーン印刷し、乾燥することにより触媒層5を
形成した。前記乾燥は、60℃で10分間行ったのち、
120℃で減圧乾燥することにより行った。
料極3の触媒層5に挟持された状態でホットプレスする
ことにより、図1示の固体高分子型燃料電池を形成し
た。前記ホットプレスは、80℃、5MPaで2分間の
1次プレスの後、160℃、4MPaで1分間の2次プ
レスを施すことにより行った。
インダーとの動的粘弾性係数は、レオメトリック・サイ
エンス社製の粘弾性アナライザー−RSAII(商品
名)を用い、引張モードで測定した。測定条件は、周波
数10Hz(62.8rad/秒)、歪み0.05%と
し、窒素気流中、室温〜350℃の温度範囲とし、11
0℃のときの測定値を動的粘弾性係数とした。この結
果、本実施例の高分子電解質膜1の110℃における動
的粘弾性係数は4×1010Pa、イオン導伝性高分子バ
インダーの110℃における動的粘弾性係数は6.7×
107Paであった。結果を表1に示す。
固体高分子型燃料電池の高分子電解質膜1と、酸素極
2、燃料極3との密着性の指標としてのQ値を測定し
た。
のみに図1示の酸素極2及び燃料極3と同一の構成の電
極11を設けたものを、水槽12の底部に配設し、水槽
12に収容されたpH1の硫酸水溶液13に、電極11
の高分子電解質膜1を接触させるようにしたものであ
る。図2の装置は、硫酸水溶液13中に浸漬された参照
極14と対照極15とを備え、参照極14、対照極1
5、電極11の拡散層4はそれぞれポテンショスタッド
16に接続されている。また、電極11は、図1示の酸
素極2の酸素通路2aまたは燃料極3の燃料通路3aに
対応してガス通路11aを備えており、ガス通路11a
に流通される窒素ガスと接触自在に構成されている。
により拡散層4と硫酸水溶液13間に電圧をかけると、
硫酸水溶液13中のプロトンが高分子電解質膜1を透過
して電極11に達し、電子の授受を行う。すなわち、プ
ロトンが触媒層5中の白金表面に接触することにより白
金からプロトンに電子が渡される。尚、図2の装置で
は、電極11中の触媒層5における白金量を0.5g/
cm2としている。
素原子から電子が白金に渡されプロトンとして硫酸水溶
液中に拡散する。
キャンすると、図3示のように、プロトンの吸着側のピ
ーク面積からQ値を求めることができる。ここで、Q値
は電極11の面積当たりの電荷量(C/cm2)を示
し、この値が大きいほど、電極と高分子電解質膜との密
着性が高いことを示す指標となる。
記Q値は0.15C/cm2であった。結果を表1に示
す。
発電電位と、前記イオン導伝性高分子バインダーのイオ
ン導伝率とを測定した。
3に純水素を供給し、酸素極2、燃料極3とも圧力10
0kPa、利用率50%、相対湿度50%、温度85℃
の発電条件で、電流密度0.2A/cm2のときのセル
電位を測定した。本実施例の固体高分子型燃料電池で
は、前記発電電位は、0.81Vであった。結果を表1
に示す。
伝性高分子バインダーを膜状にし、、交流二端子法で測
定した印加電圧1V、周波数10kHz時の抵抗値と膜
厚とから、面方向のイオン導伝率を求めた。前記抵抗値
の測定は、25℃、相対湿度90%の雰囲気下で行っ
た。また、前記膜厚の測定は、前記抵抗値測定後、前記
イオン導伝性高分子バインダーを膜状にしたサンプル
を、25℃、相対湿度50%の雰囲気下に12時間以上
放置した後に行った。本実施例の固体高分子型燃料電池
では、前記イオン導伝率は、0.12S/cmであっ
た。結果を表1に示す。
動的粘弾性係数に対するイオン導伝性高分子バインダー
の110℃における動的粘弾性係数の比と、発電電位と
の関係を図4に示す。
ン化ポリエーテルエーテルケトン重合体(イオン交換容
量1.5meq/g)をイオン導伝性高分子バインダー
に用いた以外は、実施例1と全く同一にして、図1示の
固体高分子型燃料電池を形成した。
伝性高分子バインダーの110℃における動的粘弾性係
数、固体高分子型燃料電池のQ値、発電電位、イオン伝
導率を測定した。
の110℃における動的粘弾性係数は1.5×109P
aであった。また、本実施例の固体高分子型燃料電池の
Q値は0.135C/cm2、発電電位は0.73V、
イオン伝導率は0.14であった。結果を表1に示す。
動的粘弾性係数に対するイオン導伝性高分子バインダー
の110℃における動的粘弾性係数の比と、発電電位と
の関係を図4に示す。
ン化ポリアリーレン重合体(イオン交換容量1.7me
q/g)をイオン導伝性高分子バインダーに用いた以外
は、実施例1と全く同一にして、図1示の固体高分子型
燃料電池を形成した。
伝性高分子バインダーの110℃における動的粘弾性係
数、固体高分子型燃料電池のQ値、発電電位、イオン伝
導率を測定した。
の110℃における動的粘弾性係数は1.5×1010P
aであった。また、本実施例の固体高分子型燃料電池の
Q値は0.09C/cm2、発電電位は0.69V、イ
オン伝導率は0.14であった。結果を表1に示す。
動的粘弾性係数に対するイオン導伝性高分子バインダー
の110℃における動的粘弾性係数の比と、発電電位と
の関係を図4に示す。
ン化ポリエーテルエーテルケトン重合体(イオン交換容
量2.0meq/g)をイオン導伝性高分子バインダー
に用いた以外は、実施例1と全く同一にして、図1示の
固体高分子型燃料電池を形成した。
伝性高分子バインダーの110℃における動的粘弾性係
数、固体高分子型燃料電池のQ値、発電電位、イオン伝
導率を測定した。
の110℃における動的粘弾性係数は1.8×109P
aであった。また、本実施例の固体高分子型燃料電池の
Q値は0.09C/cm2、発電電位は0.69V、イ
オン伝導率は0.08であった。結果を表1に示す。
動的粘弾性係数に対するイオン導伝性高分子バインダー
の110℃における動的粘弾性係数の比と、発電電位と
の関係を図4に示す。
ン化ポリアリーレン重合体(イオン交換容量2.4me
q/g)をイオン導伝性高分子バインダーに用いた以外
は、実施例1と全く同一にして、図1示の固体高分子型
燃料電池を形成した。
伝性高分子バインダーの110℃における動的粘弾性係
数、固体高分子型燃料電池のQ値、発電電位、イオン伝
導率を測定した。
の110℃における動的粘弾性係数は6.7×1010P
aであって、高分子電解質膜1よりも大きかった。ま
た、本比較例の固体高分子型燃料電池のQ値は0.05
C/cm2、発電電位は0.61V、イオン伝導率は
0.07であった。結果を表1に示す。
動的粘弾性係数に対するイオン導伝性高分子バインダー
の110℃における動的粘弾性係数の比と、発電電位と
の関係を図4に示す。
粘弾性係数が高分子電解質膜よりも小さいイオン導伝性
高分子バインダーを用いる実施例1〜4では、110℃
における動的粘弾性係数が高分子電解質膜よりも大きい
イオン導伝性高分子バインダーを用いる比較例1に比較
して、Q値が大であり、従って発電電位も高いことが明
らかである。
す説明的断面図。
る装置の説明図。
係数に対するイオン導伝性高分子バインダーの110℃
における動的粘弾性係数の比と、発電電位との関係を示
すグラフ。
Claims (4)
- 【請求項1】一対の電極と、両電極に挟持された高分子
電解質膜とを備え、各電極は該高分子電解質膜に対向す
る面に触媒が触媒担体に担持されている触媒粒子がイオ
ン導伝性高分子バインダーにより一体化された触媒層を
備える固体高分子型燃料電池において、 110℃における動的粘弾性係数が1×109〜1×1
011Paの範囲にある高分子電解質膜と、110℃にお
ける動的粘弾性係数が該高分子電解質膜より小さいイオ
ン導伝性高分子バインダーを用いて形成された触媒層と
を備えることを特徴とする固体高分子型燃料電池。 - 【請求項2】前記イオン導伝性高分子バインダーは、1
10℃における動的粘弾性係数が前記高分子電解質膜の
1/2〜1/1000の範囲にあることを特徴とする請
求項1記載の固体高分子型燃料電池。 - 【請求項3】前記高分子電解質膜は、式(1)で示され
る芳香族化合物単位30〜95モル%と、式(2)で示
される芳香族化合物単位70〜5モル%とからなる共重
合体の側鎖にスルホン酸基を有するスルホン化ポリアリ
ーレン重合体からなることを特徴とする請求項1または
請求項2記載の固体高分子型燃料電池。 【化1】 【化2】 - 【請求項4】前記イオン導伝性高分子バインダーは、式
(1)で示される芳香族化合物単位50〜70モル%
と、式(3)で示される芳香族化合物単位50〜30モ
ル%とからなる共重合体の側鎖にスルホン酸基を有する
スルホン化ポリアリーレン重合体からなることを特徴と
する請求項1記載の固体高分子型燃料電池。 【化3】 【化4】
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