JP2002280059A - 電池及び電気二重層コンデンサ並びにそれらの製造方法 - Google Patents
電池及び電気二重層コンデンサ並びにそれらの製造方法Info
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Abstract
予めガスケット内に封止した構造の基本セルからなる素
子を、外装パッケージ内に減圧封止した構造の電池又は
電気二重層コンデンサにおいて、内部抵抗を小さくし、
またそのばらつきも小さくなるようにすることを目的と
する。 【解決手段】素子3Aを構成する基本セル2Aに、基本
セルの内外を通じる電解液注入孔9と、電解液注入孔9
を基本セルの外部から塞ぐ、気体透過性で非液体透過性
のフィルター10を設ける。素子3Aをフレキシブルフ
ィルム中に減圧封止するときの減圧過程で、素子3Aの
内部がフレキシブルフィルムの内部と同じ気圧に減圧さ
れるので、大気圧との差によって素子3Aに加わる圧力
が、素子内が大気圧である従来の場合より大きくなる。
基本セル2A内の電解液のフレキシブルフィルム中への
漏出は、フィルター10の非液体透過性により阻止され
る。
Description
層コンデンサ並びにそれらの製造方法に関し、特に、電
池素子又は電気二重層コンデンサ素子を、フレキシブル
フィルムからなるパッケージ内に減圧状態で封止した構
造の電池及び電気二重層コンデンサとそれらの製造方法
に関する。
電力化は著しく、これに伴って、電力供給源として機器
に搭載される電池やコンデンサに対しても、小型化、軽
量化、高性能化が強く要求されている。
能を示す項目の一つに内部抵抗の値があるが、その内部
抵抗の改善(抵抗値の低減)の一方法に、従来、電池や
コンデンサの素子を、ラミネートフィルムのようなフレ
キシブルフィルムの中に減圧状態で封止、外装する技術
が知られている。例えば、特開平8−083596号公
報は、電池構成材をフレキシブルなフィルムよりなる密
閉型の外装パッケージ内に収容した構造の薄型カード電
池であって、上記フレキシブルフィルム内を減圧状態に
することで内部抵抗を低く抑えた電池を開示している。
尚、説明の便宜上、図8中の各部の符号及び名称に、上
記公報で用いられているものとは異なる符号及び名称を
用いて示すことがある。図8を参照して、この図に示さ
れる電池51は、厚さ200μmの薄型電池であって、
次のようにして作製される。先ず、外装材にはポリエチ
レン/アルミニウム/ポリエチレンの積層構造からな
る、厚さ30μmのフレキシブルなラミネートフィルム
を用いる。このラミネートフィルムからなる外装パッケ
ージ15中に、予め形成しておいた正極4T、セパレー
タ5、負極4B、電解液(図示なし)、端子板8T及び
8Bを収容した後、パッケージ15の内部を真空ポンプ
に接続して減圧する。そして、パッケージ内を10秒間
減圧した後、温度120℃のヒーターで外装材であるラ
ミネートフィルムの端を熱封止して、パッケージ15の
内部を減圧状態にしたまま密封する。
は、外装パッケージ15をなすラミネートフィルムの内
部が減圧状態にあるので、大気圧により電極集電体間に
均一な圧力が加わる。これにより、電極間の密着性が向
上し接触抵抗が小さくなるので、電池の内部抵抗が低く
抑えられる。
用いた減圧封止技術を電池に適用した例であるが、電子
機器の電力供給源として、電池のほかに電気二重層コン
デンサが知られている。電気二重層コンデンサは、ファ
ラッド(F)オーダーというような、他のコンデンサに
見られない非常に大きな静電容量を容易に実現できるコ
ンデンサであり、その大容量性のゆえに、ICメモリや
マイクロプロセッサなどのバックアップ電源など、電池
の代替品としての用途にも用いられている。
間の固・液界面に形成される電気二重層を誘電体層とし
て用いることを静電容量発現の原理とするコンデンサで
あって、誘電体層である電気二重層の厚さが分子の直径
と同程度で、他のコンデンサに比べ非常に小さいことに
より大容量が得られるのであるが、上記の原理を実用の
ものとするための構造の面から見ると、電解液に対して
電気化学的に安定な固体を電極(分極性電極)とし、そ
のような分極性電極を2つ、電気絶縁性でイオン透過性
の多孔質セパレータを挟んで対置させ、分極性電極やセ
パレータに電解液を含ませるという、電池と類似の構造
が基本構造となる。本発明の観点から見たとき、上記電
気二重層コンデンサの基本構造が電池の基本構造と同等
であることは、後の説明で明らかにするであろう。
適用した電気二重層コンデンサの一例が、本発明と同一
出願人による特願2000−174266号に記載され
ている。この種の電気二重層コンデンサの一例の平面図
を図9(a)に、A3−A3切断線における断面図を図
9(b)にそれぞれ示す。また、封止されているコンデ
ンサ素子の断面図を、図9(c)に示す。
デンサ61においても、先に述べた電池におけると同様
に、コンデンサ素子63がフレキシブルなラミネートフ
ィルムからなる外装パッケージ15内に減圧状態で封止
されている。コンデンサ素子63の断面を示す図9
(c)を参照すると、コンデンサ素子63は、2つの基
本セル62が直列になるように積み重ねられた、積層セ
ル構造の素子である。一つ一つの基本セル62は、それ
ぞれが単独で電荷蓄積機能を持つ。基本セル62を2個
積層して素子63としているのは、コンデンサ全体とし
ての耐電圧が回路側から要求される耐電圧を満足するよ
うにするためである。従って、一般的に、コンデンサ素
子を構成する基本セルの数は2個に限らず、それ以上で
あることもある。また、単独の基本セルがそのままで素
子であることもある。素子63の一番上と一番下の2つ
の面には、それぞれリード端子付きの端子板8T、8B
が設けられている。
イオン透過性をもつ多孔性のセパレータ5と、このセパ
レータ5を挟んでセパレータに接するように配置された
一対の分極性電極14T、14Bと、それら2つの分極
性電極に対して、セパレータ5とは反対側の面に接する
ように配置された一対の導電性集電体66T、66B
と、分極性電極14T、14Bを取り囲んで集電体66
T、66Bの間に介装された電気絶縁性のガスケット6
7とからなり、内部に図示しない電解液が含有された状
態で、ガスケット67と上下2つの集電体66T、66
Bとにより密封、封止されている。電解液には、例えば
硫酸水溶液が用いられている。
ゴムにカーボンを分散させて導電性を与えた導電性ゴム
や、オレフィン系樹脂にカーボンを分散させて導電性を
もたせた導電性プラスチックフィルムが用いられてい
る。ガスケット67には、(カーボンを分散させていな
い)電気絶縁性のブチルゴムやオレフィン系樹脂が用い
られている。
に分極性電極14B、セパレータ5及び分極性電極14
Tを収納し、電解液を注入し、集電体66T、66Bで
蓋をした状態で、上下の集電体66T、66Bの間に圧
力を加えながら加熱することで、集電体66Tとガスケ
ット67との間及び、集電体66Bとガスケット67と
の間を熱圧着することにより密封される。
図9(c)に示す電気二重層コンデンサの素子63の断
面図とを比較すると、電池51の場合は、外装パッケー
ジ15の中に端子板8B、負極4B、セパレータ5、正
極4T、端子板8T及び電解液がすべて曝露しているの
に対し、電気二重層コンデンサの場合は、2つの分極性
14T、14B、セパレータ5及び電解液が、ガスケッ
ト67とその上下の集電体66T、66Bとで密封、封
止されていて、外装パッケージ内には直接曝露していな
い点で、構造が異なっている。
構造上の相違は、電気二重層コンデンサ61において
は、電解液に硫酸水溶液を用いていることによる。すな
わち、硫酸水溶液に限らず腐食性の電解液を用いた場
合、電解液が外装パッケージ15内に曝露していたので
は、主に銅やアルミニウのような良導電性金属を材料と
する電極板8T、8Bが電解液によって腐食されてしま
う。そこで、電解液を一旦ガスケット67内に封止した
うえで、外装パッケージ15に収容しなければならない
のである。上述の電気二重層コンデンサ61において、
基本セル62を構成するガスケット67や集電体66
T、66Bに、ブチルゴムやオレフィン系樹脂のような
硫酸水溶液に侵されない材料を用いるのも、同じ理由に
よる。腐食性の電解液を用いるのであれば、電池に対し
ても同じことが言える。つまり、電池にしろ電気二重層
コンデンサにしろ、電解液に腐食性のものを用いる場合
は、電池構成材(正極、負極、セパレータ及び電解液)
或いは電気二重層コンデンサ構成材(2つの分極性電
極、セパレータ及び電解液)をなんらかの方法で一度封
止した上で、外装パッケージ内に収納する構造にしなけ
ればならないのである。
や電気二重層コンデンサにおいて、素子をフレキシブル
フィルム内に減圧状態で封止することで、大気圧によっ
て素子に圧力を加え内部抵抗を小さくして、電力供給源
としての性能を向上させることができる。その場合、電
解液に例えば硫酸水溶液のような腐食性のものを用いた
電池や電気二重層コンデンサでは、素子を構成する基本
セルの構造を、例えば図9(c)に示すような、電池構
成材或いはコンデンサ構成材を予めガスケット67内に
封止した構造にしなければならず、これが原因で、内部
抵抗低減の効果が十分に得られなくなる。以下に、その
説明をする。尚、以下、この項においては、説明を簡明
にして理解を容易にするため、図9(c)に示す電気二
重層コンデンサの素子63を主にし、且つコンデンサ素
子63は1つの基本セル62からなっているものとして
説明する。
すなわち基本セル62の上下の集電体66T、66B間
に加わる圧力は、大気圧と基本セル62内の気圧との差
によってほぼ決る。従って、基本セル62にかかる圧力
を大きくするには、基本セル内の真空度を上げる(気圧
を下げる)ことが重要である。前述した従来の電気二重
層コンデンサの場合は、基本セル62を作製するとき、
ガスケット67と集電体66T、66Bとを大気圧中で
熱圧着するので、基本セル62内は大気圧にあると考え
てよい。そこで、この基本セル62内を大気圧より低く
するために、ガスケット67と集電体66T、66Bと
の間の熱圧着を大気圧中ではなく減圧下で行い、フレキ
シブルフィルム内に封止する前に、予め基本セル内を大
気圧以下に減圧しておくことが考えられる。
サ構成材を減圧下でガスケット67内に封止する基本セ
ル形成工程と、得られた基本セルすなわち素子63を外
装パッケージ15内に減圧下で封止する外装工程とは別
々の工程であるので、一般的には、基本セル62内の気
圧と外装パッケージ15内の気圧とは異なったものにな
る。従って、ガスケット67と集電体66T、66Bと
を熱圧着する際の条件のばらつきなどによって、ガスケ
ット67と集電体66T、66Bとの間の密着性すなわ
ち基本セルの封止性がばらついたり、集電体66T、6
6Bの材料である導電性ゴムのガス透過性にばらつきが
あったりすることで、長期的には、基本セル62内の真
空度が基本セルごとにばらつくことになる。換言すれ
ば、基本セル62に加わる圧力がコンデンサごとにばら
つくことになる。この傾向は、基本セルの内部抵抗を下
げるために、集電体66T、66Bの材料である導電性
ゴムや導電性プラスチックフィルム中のカーボン(導電
性フィラー)の量を増やしたり、膜厚を薄くすると更に
顕著になる。このようにすることによって集電体66
T、66Bのガス透過性が更に大きくなることから、基
本セル62内の真空度が短期間のうちに低下しやすくな
り、これに伴って基本セル内の真空度のばらつきも短期
間のうちに拡大してゆくからである。
力にばらつきが生じると、電池や電気二重層コンデンサ
の内部抵抗にもばらつきが生じ、その結果、電池やコン
デンサの容量にばらつきが生じる。また、充放電サイク
ル性能が悪化する。例えば、電池であれば、その容量
(アンペア・アワー)は、或る一定の放電電流で或る初
期電圧から或る電圧まで放電させるときに要する時間に
よって、放電電流(A)×放電時間(h)で表されるので
あるが、基本セルの抵抗が大きいと容量が減少する。一
例として、放電電流を100mA、放電電圧範囲を1.
0〜0Vとし、基本セルの抵抗が1Ωの場合と10Ωの
場合とを考える。この場合、抵抗が1Ωの基本セルで
は、1secで電圧が100mV(1Ω×100mA)
減少するので、放電時間は10secである。これに対
し、抵抗が10Ωの基本セルでは1secで電圧が1V
減少するので、1secで放電してしまう。すなわち、
基本セルの抵抗が大きいと容量が減少する。また、抵抗
のばらつきは、容量のばらつきに反映する。
る充放電サイクル性能は、定電流による充放電を繰り返
したとき、容量が初期値の或る一定割合の値に低下する
までの充放電のサイクル回数で定義される。電池や電気
二重層コンデンサでは、充放電サイクルを繰り返すと、
基本セル内でガスが若干発生する。この発生ガスは、基
本セルに加わる圧力を内部から低下させるので、結果と
して基本セルの抵抗を増加させる。そして、抵抗が増加
すると、上述のように容量が減少するので、充放電のサ
イクル性能が低下することになる。初期状態で基本セル
に十分圧力がかかっていないと、少量のガスでも抵抗の
増加を招き、サイクル性能が著しく悪化することにな
る。
における内部抵抗の大小やばらつきは、容量やそのばら
つきを左右し、また充放電サイクル性能に大きな影響を
与える重要な特性項目であるにも拘らず、図9(c)に示
すような、電池構成材や電気二重層コンデンサ構成材を
予めガスケット内に封止した上で、フレキシブルフィル
ム内に減圧状態で封止した構造の電池や電気二重層コン
デンサにおいては、内部抵抗を小さくし、またそのばら
つきを小さくすることは困難である。
ィルムからなる外装パッケージ内に減圧状態で封止した
構造の電池又は電気二重層コンデンサで、特に電解液に
腐食性のものを用いるために、電池構成材又は電気二重
層コンデンサ構成材を予めガスケット内に封止した構造
の基本セルを単独で又は複数個積層して素子となし、そ
の素子を外装パッケージ内に減圧封止してなる電池又は
電気二重層コンデンサにおいて、内部抵抗を小さくし、
またそのばらつきも小さくなるようにすることを目的と
するものである。
ータとこれを挟んで対向する正極及び負極と電解液とを
少くとも含む電池構成材が、筒状のガスケットとその上
下の両面を塞ぐ集電体とで囲まれる空間内に収容されて
なる基本セルを、単独で又は複数個直列に積層して素子
となし、その素子をリード端子付きの電極板と共にフレ
キシブルな外装用フィルムからなる密閉型のパッケージ
内に収納した構造の電池であって、前記パッケージ内が
減圧状態にある電池において、前記素子を構成する各々
の基本セルの内部と前記外装用フィルムからなるパッケ
ージ内の空間とを同一真空度にしたことを特徴とする。
向する正極及び負極と電解液とを含む電池構成材が、筒
状のガスケットとその上下の両面を塞ぐ集電体とで囲ま
れる空間内に収容されてなる基本セルを形成する基本セ
ル形成過程と、前記基本セルを単独で又は複数個直列に
重ねて素子を形成する素子形成過程と、前記素子の2つ
の最外側の集電体のそれぞれにリード端子付きの電極板
を配設した後、フレキシブルなフィルムからなる密閉型
のパッケージ内に減圧状態で封止する封止過程とを含む
電池の製造方法において、前記封止過程では、前記パッ
ケージ内と前記素子を構成する各々の基本セル内とを、
同時に同一の真空度に減圧した状態で前記パッケージを
封口することを特徴とする電池の製造方法によって製造
される。
セパレータとこれを挟んで対向する2つの分極性電極と
電解液とを少くとも含む電気二重層コンデンサ構成材
が、筒状のガスケットとその上下の両面を塞ぐ集電体と
で囲まれる空間内に収容されてなる基本セルを、単独で
又は複数個直列に積層して素子となし、その素子をリー
ド端子付きの電極板と共にフレキシブルな外装用フィル
ムからなる密閉型のパッケージ内に収納した構造の電気
二重層コンデンサであって、前記パッケージ内が減圧状
態にある電気二重層コンデンサにおいて、前記素子を構
成する各々の基本セルの内部と前記外装用フィルムから
なるパッケージ内の空間とを同一真空度にしたことを特
徴とする。
タとこれを挟んで対向する正極及び負極と電解液とを含
む電気二重層コンデンサ構成材が、筒状のガスケットと
その上下の両面を塞ぐ集電体とで囲まれる空間内に収容
されてなる基本セルを形成する基本セル形成過程と、前
記基本セルを単独又は複数個直列に重ねて素子を形成す
る素子形成過程と、前記素子の2つの最外側の集電体の
それぞれにリード端子付きの電極板を配設した後、フレ
キシブルなフィルムからなる密閉型のパッケージ内に減
圧状態で封止する封止過程とを含む電気二重層コンデン
サの製造方法において、前記封止過程では、前記パッケ
ージ内と前記素子を構成する各々の基本セル内とを、同
時に同一の真空度に減圧した状態で前記パッケージを封
口することを特徴とすることを特徴とする電気二重層コ
ンデンサの製造方法によって製造される。
て、5例の実施例と3例の比較例とを用い、図面を参照
して説明する。図1に、本発明の実施例1、2、3に係
る電池に用いた基本セルの平面図と、A1−A1切断線
における断面図を示す。図2に、実施例4、5に係る電
池に用いた基本セルの平面図と、A2−A2切断線にお
ける断面図を示す。図4(b)に、比較例1に係る電池
に用いた基本セルの断面図を示す。図5(d)に、比較
例2、3に係る電池に用いた基本セルの断面図を示す。
実施例1〜5及び比較例1〜3においては、上記各図に
示す基本セルを1個で素子とし、その単セル構造の素子
をフレキシブルなラミネートフィルムからなる外装パッ
ケージ15内に減圧封止した。外装パッケージ15内に
減圧封止するときの材料や方法は、いずれの実施例、比
較例でも、全て同じである。
の基本セルを示す図4、5とを比較して、本発明に係る
電池又は電気二重層コンデンサは、基本セルに電解液注
入孔9を設けた点と、その電解液注入孔9を基本セルの
外側から塞ぐ通気非液体透過性のフィルター10を設け
た点に構造上の特徴がある。以下に、各実施例及び比較
例について、詳細に説明する。
係る電池の基本セル2Aを、下記のようにして作製し
た。先ず、正極4Tを作製する。正極活物質材料にポリ
インドール、導電性補助剤に気相成長カーボンを用い、
重量比で4:1になるように混合し、その混合物にバイ
ンダー樹脂としてポリフッ化ビニリデン(平均分子量:
1100)を重量比で8wt%加えて調整した。この混
合粉末をブレンダーで十分に攪拌し、熱プレス機を用い
て所定の大きさの四角形のシートに成形して、正極とし
た。
料にポリフェニルキノキサリンを用い、導電性補助剤に
気相成長カーボンを用い、重量比3:1になるように調
整した。この混合粉末をブレンダーで十分に攪拌し、熱
プレス機を用いて所定の大きさの四角形に成形して、負
極とした。
電性のブチルゴムシートを四角形に切り出して、集電体
66T、66Bを準備する。これら集電体の材料である
導電性ブチルゴムは、ベースのブチルゴムにカーボンを
分散させて導電性を付与したものであって、CO2 ガス
透過係数:5.3×10― 14 m3 /m2 /s・Pa、
体積固有抵抗値:0.012Ω・mの特性をもってい
る。
の額縁状に切り出して、ガスケット7を準備する。この
ガスケット7は、外寸は上述の集電体66T、66Bの
外寸と同一で、内寸は正極4T及び負極より一回り大き
い形状にする。側面の一部には、額縁の外側と内側とを
通じる貫通孔(電解液注入孔)9を設けておく。
る多孔質の絶縁性シートを四角形に切り取って、セパレ
ータ5を準備する。セパレータ5の寸法は、ガスケット
7の内寸より小さく、正極4T及び負極4Bより大きい
寸法にする。
スケット7を載せた後、そのガスケット7の中に、負極
4B、セパレータ5、正極4Tを収納し、更に集電体6
6Tを被せる。その後、上下から集電体66T、66B
の間に圧力を加えながら、温度:120℃で3時間熱圧
着を行い、集電体66Tとガスケット7との間及び、集
電体66Bとガスケット7との間を加硫接着させた。
た電解液注入孔9から、基本セルの内部に硫酸水溶液
(電解液)を減圧―加圧注入する。その注液後、電解液
注入孔9にガーレ数(100ccの空気が抜けるまでの
時間を表す数値)が2000secの通気撥水性のフィ
ルター10を、ガスケット7の外側から接着して基本セ
ル2Aを完成する。この例の場合は、これで素子3Aが
完成したことにもなる。フィルター10には、ポリテト
ラフロロエチレンからなる連続多孔質構造のシート(ジ
ャパンゴアテックス(株)製。商品名:GORE−TEX
(R)ベントフィルター)を用いた。このフィルター1
0は、撥水性と通気性とを備えていて、気体は通すもの
の水は通さない性質をもっている。
て、フレキシブルなラミネートフィルムからなる外装パ
ッケージ15の中に減圧、封止する。パッケージ内に封
止する際の素子の断面を作業順に示す図3を参照して、
図3(a)に断面図を、図3(b)に平面図を示すよう
に、素子の上下の集電体66T、66Bの外側に、それ
ぞれリード端子付きの銅製端子板8T、8Bを載置し、
それらを上下2枚のフレキシブルなラミネートフィルム
11T、11Bで挟む。ラミネートフィルム11T、1
1Bには、アイオノマー/アルミニウム/ナイロンの3層
構造のフィルムを用いた。他にもアイオノマー/ポリエ
チレン/アルミニウム/ナイロンの4層構造のものなどが
使用可能であるが、特にアルミニウム芯材入りのものに
限定されるわけではない。フレキシブルで空気遮断性が
高く、熱融着可能なフィルムであれば、どのようなもの
でも構わない。
能にされたチャンバー21の中にラミネートフィルムご
と入れ、チャンバー21を減圧する。減圧には図示しな
いロータリーポンプを用い、チャンバーを1分間排気し
た。この排気により、基本セル2A内が、フィルター1
0を通して排気、減圧される。所定の排気後、減圧した
チャンバー21中で、素子及び端子板を挟んでいる上下
2枚のラミネートフィルム11T、11Bの端どうしを
熱融着させて封止する。この一連の排気、封止操作によ
り、基本セル2Aの内部とパッケージ15の内部とが同
じ真空度で封止される。一方で、フィルター10の撥水
性のせいで、基本セル2A内の硫酸水溶液(電解液)が
セル2Aの外部に漏出することはない。
て、図3(d)に断面図を示す本実施例の電池1Aを得
る。
ル構造の電池を1000個作製し、電池の等価直列抵抗
(ESR:Equivalent Series Re
sistance)の初期値及びそのばらつきと充放電
サイクル性能とを評価した。ESRは、AC1kHzで
測定した。充放電サイクル試験では、10mA/cm 2
で1.2Vの定電流充放電を繰り返し、初期容量の80
%になるまでのサイクル回数で、充放電サイクル性能を
評価した。結果を、表1及び図7(a)に示す。ESR
の初期値の平均値は30mΩであり、ばらつきは3σ=
8mΩであった。充放電サイクル性能は、10000回
であった。
おいて通気撥水性フィルター10にガーレ数が30se
cのものを用いた以外は実施例1と同一材料、同一構造
の電池を、同一方法で1000個作製し、実施例1にお
けると同じ方法で、ESRの初期値及びばらつきと充放
電サイクル性能とを評価した。結果を、表1及び図7
(a)に示す。ESRの初期値の平均値は20mΩであ
り、ばらつきは3σ=4mΩであった。充放電サイクル
性能は、50000回であった。
おいて通気撥水性フィルター10にガーレ数が1sec
のものを用いた以外は実施例1と同一材料、同一構造の
電池を同一方法で1000個作製し、実施例1における
と同じ方法で、ESRの初期値及びばらつきと充放電サ
イクル性能とを評価した。結果を、表1及び図7(a)
に示す。ESRの初期値の平均値は10mΩであり、ば
らつきは3σ=1mΩであった。充放電サイクル性能
は、200000回であった。
して、通気撥水性フィルター10を集電体に設けた点が
異なる電池である。これまでの実施例1〜3に比べ、厚
さの薄い基本セルに対しても、通気撥水性フィルター1
0を設けることができるという利点を有している。
の平面図とA2―A2切断線における断面図とを示す図
2を参照して、この実施例4に係る電池を作製するに
は、先ず、実施例1〜3におけると同一材料、同一方法
で、正極4T及び負極4Bを準備する。
同一方法で、集電体6T、66Bを準備する。但し、実
施例1〜3におけるとは違って、2枚の集電体のうちの
一方の集電体6Tにだけは、四角形の一辺に沿った領域
の一部分(この例の場合は、紙面左側の辺の中央部)に
電解液注入孔9を設けておく。
同一方法で、額縁状のガスケット67を準備する。但
し、実施例1〜3に用いたガスケットとは違って、本実
施例のガスケット67は側面に貫通孔を設けてない、単
なる額縁状のものである。
料、同一方法で、セパレータ5を準備しておく。
で、集電体66B上に上記額縁状のガスケット67を載
せた後、そのガスケット67の中に、負極4B、セパレ
ータ5、正極4Tを収納し、更に集電体6Tを載せる。
そして、上下から集電体6T、66Bの間に圧力を加え
ながら、温度:120℃で3時間熱圧着を行って、集電
体6Tとガスケット67との間及び、集電体66Bとガ
スケット67との間を加硫接着させる。
電解液注入孔9から、基本セルの内部に硫酸水溶液を減
圧―加圧注入する。その注液後、電解液注入孔9にガー
レ数が1secの通気撥水性フィルター(これは、実施
例3に用いたフィルターと同じものである)10を集電
体6Tの外側から接着して基本セル2B、つまり素子3
Bを完成する。
3における減圧封止と同じ材料を用い、同じ方法(但
し、図3中の素子3Aは、図2に示す素子3Bに置き換
える)で、素子3Bの内部と外装パッケージ15の内部
とを同じ気圧に減圧し、その減圧状態でラミネートフィ
ルムを密封して、本実施例の電池を完成する。完成した
電池は、実施例3に比べ、電解液注入孔9がガスケット
ではなく、上側の集電体6Tに設けられている点が違っ
ていることになる。
池を1000個作製し、実施例1におけると同じ方法
で、ESRの初期値及びばらつきと充放電サイクル性能
とを評価した。結果を、表1及び図7(a)に示す。E
SRの初期値の平均値は10mΩであり、ばらつきは3
σ=8mΩであった。充放電サイクル性能は、2000
00回であった。
おいて集電体6T、66Bの材料を、導電性ブチルゴム
から導電率がより高い導電性プラスチックフィルムに替
えた以外は、実施例4と同一材料、同一構造の電池を同
一方法で1000個作製し、実施例1におけると同一の
方法で、ESRの初期値及びばらつきと、充放電サイク
ル性能とを評価した。本実施例の集電体6T、66Bの
材料である導電性プラスチックフィルムは、ベースのエ
チレン―スチレン―ブチレン共重合体樹脂にカーボンを
分散させて導電性を付与したもので、CO2 ガス透過係
数:6.8×10-12 m3/m2 /s・Pa、体積固有
抵抗値:0.002Ω・mの特性をもっている。この実
施例5では、実施例4に比べ集電体6T、66Bの導電
率を高めることで、ESRを更に低下させることができ
る。
示す。ESRの初期値の平均値は20mΩであり、ばら
つきは3σ=4mΩであった。充放電サイクル性能は、
50000回であった。
し、ガスケットの側面の電解液注入孔9を通気撥水性の
フィルターで塞ぐかわりに、通気性のない封止栓で塞い
だ点以外は同一材料、同一構造の電池を、同一方法で1
000個作製し、実施例1におけると同一方法で、ES
Rの初期値及びばらつきと、充放電サイクル性能を評価
した。
製造工程順に示す図4を参照して、この比較例1に係る
電池を作製するには、先ず、実施例1におけると同一材
料、同一方法で、正極4T及び負極4Bを準備する。
方法で、集電体66T、66Bを準備する。集電体66
T、66Bは導電性ブチルゴム製で、材料のCO2 ガス
透過係数は5.3×10― 14 m3 /m2 /s・Paで
あり、体積固有抵抗値は0.012Ω・mである。
で、側面に電解液注入孔9が開けられた額縁状のガスケ
ット7を準備する。
同一方法で、セパレータ5を準備しておく。
集電体66B上に上記額縁状のガスケット7を載せた
後、そのガスケット7の中に、負極4B、セパレータ
5、正極4Tを収納し、更に集電体66Tを被せる。そ
して、上下から集電体66T、66Bの間に圧力を加え
ながら熱圧着を行い、集電体66Tとガスケット7との
間及び、集電体66Bとガスケット7との間を加硫接着
させる。
た電解液注入孔9から、基本セルの内部に硫酸水溶液を
減圧―加圧注入する。次いで、電解液注入後、注入孔9
に通気性のない封止栓12を詰め込み、接着剤で固定し
て基本セル2Cつまり、素子3Cを完成する。
3における減圧封止と同じ材料を用い、同じ方法(但
し、図3中の素子3Aは、図4(b)に示す素子3Cに
置き換える)で、外装パッケージ15中に減圧封止す
る。このようにして作製した比較例1の電池は、実施例
1の電池に対し、ガスケット7の側面の電解液注入孔9
が通気性のない封止栓12で塞がれている点が、異なっ
ていることになる。この比較例1においては、ガスケッ
ト側面の電解液注入孔9が通気性のない封止栓12で塞
がれているので、素子3Cをラミネートパッケージ15
内に減圧封止するとき、基本セル2Cの内部が真空に引
かれることはなく、大気圧のままで残っている。
1000個作製し、実施例1におけると同一の方法で、
ESRの初期値及びばらつきと充放電サイクル性能とを
評価した。結果を、表1及び図7(b)に示す。ESR
の初期値の平均値は100mΩであり、ばらつきは3σ
=40mΩであった。充放電サイクル性能は、1000
回であった。
して、基本セルを作製するときの電解液の注入方法と、
その注入された電解液を基本セル内に封じ込める方法と
が違っている。
示す図5を参照して、始めに、比較例1と同一材料を用
い、同一方法で正極4T、負極4B、セパレータ5、ガ
スケット67、集電体66T、66Bを準備する。但
し、この比較例2においては、ガスケット67には、側
面に電解液注入孔のない単なる額縁状のガスケットを用
いる。
液注入孔のないガスケット67を載せ、その中に負極4
B、セパレータ5、正極4Tを収納後、図5(a)に示
すように、電解液として硫酸水溶液を注入する。次い
で、図5(b)に示すように、その状態のまま排気可能
にされたチャンバー23内に全体を入れ、チャンバー2
3を排気、減圧して、上側の集電体66Tを被せる。
れたチャンバー23の中で、上下2つの集電体66T、
66B間に圧力を加えながら、温度120℃で3時間熱
圧着を行い、集電体66Tとガスケット67との間及
び、集電体66Bとガスケット67との間を加硫接着す
ることによって、基本セル2Dつまり素子3Dを完成す
る。
3における減圧封止と同じ材料を用い、同一の方法で
(但し、図3中の素子3Aは、図5(d)に示す素子3
Dに置き換える)、外装パッケージ15中に減圧封止す
る。このようにして作製した比較例2の電池と比較例1
の電池とは、比較例1においては、素子3Cを構成する
基本セルの内部が大気圧であるのに対して、比較例2に
おいては、基本セル3Dの内部が、外装パッケージ15
内に減圧封止する前に予め減圧されている点が異なって
いることになる。
法によって、素子が単セル構造の電池を1000個作製
し、実施例1におけると同一の方法で、ESRの初期値
及びばらつきと、充放電サイクル特性を評価した。結果
を、表1及び図7(b)に示す。ESRの初期値の平均
値は50mΩであり、ばらつきは3σ=15mΩであっ
た。充放電サイクル性能は、5000回であった。
に対し、集電体66T、66Bの材料にエチレン―スチ
レン―ブチレン共重合体樹脂ベースの導電性プラスチッ
クを用い、集電体66T、66Bの体積固有抵抗値を低
くした点が異なる以外は、比較例2と同じ材料、同一構
造の電池を同じ方法で1000個作製した。そして、実
施例1におけると同一の方法で、ESRの初期値及びば
らつきと充放電サイクル性能とを評価した。この比較例
3に用いた集電体66T、66Bは、CO2 ガス透過係
数が6.8×10-12 m3 /m2 /s・Pa、体積固有
抵抗値が0.002Ω・mのエチレン―スチレン―ブチ
レン共重合体樹脂ベースの導電性プラスチックからな
り、前述の実施例5に用いた集電体と同じものである。
示す。ESRの初期値の平均値は30mΩであり、ばら
つきは3σ=11mΩであった。充放電サイクル性能
は、10000回であった。
例1とは、ガスケット7側面の電解液注入孔9を通気撥
水性フィルター10で塞ぐ(実施例1:図1参照)か、
通気性のない封止栓12で塞ぐ(比較例1:図4参照)
かが違っているだけである。然るに、実施例1の方が比
較例1に比べ、ESRの初期値では約1/3、ばらつき
では1/5と小さく、充放電サイクル性能は10倍も良
い値を示している。これは、素子をラミネートフィルム
製の外装パッケージ中に減圧封止する(図3参照)と
き、実施例1においては、基本セル2A内が通気撥水性
フィルター10を介して、外装パッケージと同時に、同
じ真空度に減圧されるのに対し、比較例1においては、
電解液注入孔9が通気性のない封止栓12で予め塞がれ
ていることから、基本セル2Cの内部は大気圧を保った
ままであるという違いよるものであり、素子に係る圧力
は実施例1の方が比較例1より大きいことを示すもので
あると考えられる。
比較例2の方が、ESRの初期値では1/2、ばらつき
では約1/2.5と小さく、充放電サイクル試験では5
倍の良い性能を示している。この結果は、素子をラミネ
ート製の外装パッケージ内に減圧封止する(図3参照)
とき、基本セルの内部が大気圧のまま(比較例1:図4
参照)であるか、予め減圧されている(比較例2:図5
参照)かの相違に基づくものであり、素子に加わる圧力
は、基本セル内を予め減圧に封止してからその基本セル
を外装パッケージ内に減圧封止するという方法を採用し
た比較例2の方が、比較例1より大きいことを示してい
るものと考えられる。
較すると、実施例1の方が、ESRの初期値では約1/
1.6、ばらつきでは約1/2と小さく、充放電サイク
ル性能は2倍の良い性能を示している。以上のことか
ら、素子をラミネート製の外装パッケージ内に減圧封止
するとき、基本セル内を予め減圧しておく比較例2の方
法は、基本セル内が大気圧のままで減圧封止する比較例
1の方法に比べ、基本セルに加わる圧力の点で改善効果
が認められるものの、外装パッケージと基本セルとを同
時に、同じ真空度に減圧する実施例1の方法に比べ、効
果は限定的であるといえる。このことは、実施例5と比
較例3とを比べた結果からも支持される。
をラミネートフィルム製の外装パッケージ内に減圧封止
する際、実施例5では外装パッケージ内と基本セルの内
部とを、通気撥水性フィルターを介して、同時に、同じ
真空度に減圧するのに対し、比較例3は、基本セル内を
予め減圧にして封止してから、その減圧した基本セルを
外装パッケージ内に減圧封止する点で異なっているので
あるが、実施例5の方が、ESRの初期値の点でも、ば
らつきの点でも、充放電サイクル性能の点でも優れた性
能を示している。
と、両者は、電解液注入孔9をガスケット7の側面に設
ける(実施例3:図1参照)か上側の集電体6Aに設け
る(実施例4:図2参照)かの点で異なっているが、E
SRの初期値及びばらつき、充放電サイクル性能とも同
じ性能を示している。このことから、本発明において、
基本セルに設ける電解液注入孔9及び通気撥水性フィル
ター10は、ガスケットの側面に設けても集電体に設け
ても、基本セルに加わる圧力の点で、どちらでも同じ効
果を示すと言える。
撥水性フィルター10のガーレ数が小さくなるのに伴っ
て、ESRの初期値も、ばらつきも小さくなってゆき、
充放電サイクル性能は向上してゆく。これは、素子をラ
ミネートフィルム性の外装パッケージ内に減圧封止する
(図3参照)とき、チャンバー21内を一定の排気能力
の真空ポンプで一定の時間(実施例の場合は、ロータリ
ーポンプで、1分間)で打ち切っていることから、基本
セル内の真空度はフィルター10のガーレ数が小さい方
がより良くなり、その結果、ラミネートフィルムへの減
圧封止が完了した後に基本セルに加わる圧力が大きくな
るからであると考えられる。
と、実施例5の方が、ESRの初期値も、ばらつきも約
1/2と小さく、充放電サイクル性能は約2.5倍の良
い値を示している。これは、集電体6T、66B(図2
参照)に用いる材料の体積固有抵抗値が、実施例4にお
いては0.012Ω・mであるのに対し、実施例5にお
いては0.002Ω・mであって、実施例5の方が集電
体自体の抵抗が小さいことによるものであると考えられ
る。このことは、集電体の導電率だけが異なる比較例2
と比較例3と比べた場合、集電体の導電率が良い比較例
3の方がESRの初期値、ばらつき、充放電サイクル性
能とも優れた特性を示していることでも支持される。
単セル構造の電池の例であるが、本発明は、これに限ら
れるものではない。回路が要求する電圧に応じて、図1
に示す実施例1〜3に係る基本セル(電解液注入孔をガ
スケットの側面に設けた構造の基本セル)を、図6
(a)に示すように複数個直列に積層した積層セル構造
の素子に対しても、実施例と同様の作用効果が得られ
る。図2に示す実施例4、5に係る基本セル(電解液注
入孔を集電体に設けた構造の基本セル)を複数個直列に
積層した(図6(b))場合は、紙面下側の基本セルの
電解液注入孔の上に、上側の基本セルの集電体66Bが
載ることになるが、ラミネートフィルム内に減圧封止す
る前では、上側の基本セルは単に下側の基本セルに載せ
てあるだけで、空気の流通という観点からすれば、上下
の基本セルどうしの間のわずかな隙間が空気の流通路と
して働くので、本発明の作用原理発現には何ら支障はな
い。
場合も、電解液に硫酸水溶液を用いたが、本発明はこれ
に限定されない。金属腐食性の電解質には、例えば硫
酸、塩酸、硝酸、リン酸、ホウ酸等の無機酸、p-トルエ
ンスルホン酸、トリフルオロ酢酸、テトラフルオロホウ
酸、クエン酸、ポリビニルスルホン酸、ポリスチレンス
ルホン酸等の有機酸、硫酸水素アンモニウム、硫酸水素
リチウム、硫酸水素ナトリウム、硫酸水素カリウム、テ
トラフルオロホウ酸ナトリウムなどの無機酸塩、有機酸
塩を含む電解液が挙げられ、また溶媒も水に限らず有機
溶媒であることもあるが、どのような電解液であっても
構わない。更には、本発明が、腐食性の有無に限らず、
電解液全般に適用できることは明らかであろう。
層コンデンサに対しても適用可能である。これまでの説
明から明らかなように、実施例1〜5は、電池構成材を
予めガスケットに収納した構造の基本セルを用いる電池
に対し、基本セルに通気非液体透過性のフィルターを設
けることによって、電池の内部抵抗とそのばらつきを小
さくし、充放電サイクル性能を向上させた例であり、本
発明の作用効果は上記通気非液体透過性のフィルター
で、基本セル内の気体に対してはセル外部への透過を許
す一方で、電解液に対してはセル外部への漏出を許さな
いという、気体と液体とを分けるフィルター作用によっ
て得られるところ、電池と電気二重層コンデンサとは、
電池にあっては正極と負極とを用い、電気二重層コンデ
ンサにあっては2つの分極性電極を用いるという相違は
あるものの、基本セルの内部の空間に電解液を内包して
いるという点で、上記本発明の作用原理から見た場合、
構造が同一であると言えるからである。
には、よく知られているような、活性炭の粉末と電解液
とを混練したペースト状の分極性電極や、実施例で述べ
たような、粉末活性炭とバインダー樹脂とを含む混合粉
末を熱プレス機で加圧成形したものや、更には、特開平
4―288361号公報に開示されているような、活性
炭の粉末又は繊維とフェノール樹脂との混合物を不活性
ガス雰囲気注で高温度に熱し、炭化したフェノール樹脂
で活性炭粉末(または繊維)どうしを結合させて得られ
る固体材料を用いるものなどがあるが、本発明はいずれ
の分極性電極を用いた場合でも、電解液を含む限り同じ
作用効果を奏する。
素子をフレキシブルなフィルムからなる外装パッケージ
内に減圧状態で封止した構造の電池又は電気二重層コン
デンサで、特に電池構成材又は電気二重層コンデンサ構
成材を予めガスケット内に封止した構造の基本セルを単
独で又は複数個積層して素子とし、その素子を外装パッ
ケージ内に減圧封止してなる電池又は電気二重層コンデ
ンサにおいて、内部抵抗を小さくし、またそのばらつき
も小さくなるようにすることができる。
平面図及び断面図図である。
平面図及び断面図図である。
減圧封止する方法を示す図である。
工程順に示す図である。
方法を示す図である。
積層セル構造の素子の断面図及び、実施例4、5に係る
電池の基本セルを積層した積層セル構造の素子の断面図
である。
の結果を示す図及び、比較例1〜3に係る電池の充放電
サイクル試験の結果を示す図である。
例の断面図である。
層コンデンサの一例の平面図及び断面図並びに、コンデ
ンサ素子の断面図である。
Claims (10)
- 【請求項1】 セパレータとこれを挟んで対向する正極
及び負極と電解液とを少くとも含む電池構成材が、筒状
のガスケットとその上下の両面を塞ぐ集電体とで囲まれ
る空間内に収容されてなる基本セルを、単独で又は複数
個直列に積層して素子となし、その素子をリード端子付
きの電極板と共にフレキシブルな外装用フィルムからな
る密閉型のパッケージ内に収納した構造の電池であっ
て、前記パッケージ内が減圧状態にある電池において、 前記素子を構成する各々の基本セルの内部と前記外装用
フィルムからなるパッケージ内の空間とを同一真空度に
したことを特徴とする電池。 - 【請求項2】 セパレータとこれを挟んで対向する正極
及び負極と電解液とを含む電池構成材と、前記電池構成
材を内部に収容する筒状のガスケットと、前記ガスケッ
トの上下の両面を塞ぐ集電体とを含んでなる基本セル
が、単独で又は複数個直列に積層されてなる素子と、素
子を外部と電気的に接続するためのリード端子付き電極
板と、前記素子及び電極板を収納するフレキシブルな外
装用フィルムからなる密閉型のパッケージであって、内
部が減圧状態にあるパッケージとを含んでなる電池にお
いて、 各々の前記基本セルは、基本セルの内外を通じる貫通孔
と、前記貫通孔を基本セルの外部から塞ぐ、気体透過性
で非液体透過性のフィルターとを有することを特徴とす
る電池。 - 【請求項3】 セパレータとこれを挟んで対向する2つ
の分極性電極と電解液とを少くとも含む電気二重層コン
デンサ構成材が、筒状のガスケットとその上下の両面を
塞ぐ集電体とで囲まれる空間内に収容されてなる基本セ
ルを、単独で又は複数個直列に積層して素子となし、そ
の素子をリード端子付きの電極板と共にフレキシブルな
外装用フィルムからなる密閉型のパッケージ内に収納し
た構造の電気二重層コンデンサであって、前記パッケー
ジ内が減圧状態にある電気二重層コンデンサにおいて、 前記素子を構成する各々の基本セルの内部と前記外装用
フィルムからなるパッケージ内の空間とを同一真空度に
したことを特徴とする電気二重層コンデンサ。 - 【請求項4】 セパレータとこれを挟んで対向する2つ
の分極性電極と電解液とを含む電気二重層コンデンサ構
成材と、前記電気二重層コンデンサ構成材を内部に収容
する筒状のガスケットと、前記ガスケットの上下の両面
を塞ぐ集電体とからなる基本セルが、単独で又は複数個
直列に積層されてなる素子と、前記素子を外部と電気的
に接続するためのリード端子付きの電極板と、前記素子
及び電極板を収納する、フレキシブルな外装用フィルム
からなる密閉型のパッケージであって、内部が減圧状態
にあるパッケージとを含んでなる電気二重層コンデンサ
において、 各々の前記基本セルに、基本セルの内外を通じる貫通孔
と、前記貫通孔を基本セルの外部から塞ぐ、気体透過性
で非液体透過性のフィルターとを有することを特徴とす
る電気二重層コンデンサ。 - 【請求項5】 前記貫通孔が、前記基本セルを構成する
ガスケットに設けられていることを特徴とする、請求項
2に記載の電池又は請求項4に記載の電気二重層コンデ
ンサ。 - 【請求項6】 前記貫通孔が、前記基本セルを構成する
集電体に設けられていることを特徴とする、請求項2に
記載の電池又は請求項4に記載の電気二重層コンデン
サ。 - 【請求項7】 セパレータとこれを挟んで対向する正極
及び負極と電解液とを含む電池構成材が、筒状のガスケ
ットとその上下の両面を塞ぐ集電体とで囲まれる空間内
に収容されてなる基本セルを形成する基本セル形成過程
と、前記基本セルを単独で又は複数個直列に重ねて素子
を形成する素子形成過程と、前記素子の2つの最外側の
集電体のそれぞれにリード端子付きの電極板を配設した
後、フレキシブルなフィルムからなる密閉型のパッケー
ジ内に減圧状態で封止する封止過程とを含む電池の製造
方法において、 前記封止過程では、前記パッケージ内と前記素子を構成
する各々の基本セル内とを、同時に同一の真空度に減圧
した状態で前記パッケージを封口することを特徴とする
電池の製造方法。 - 【請求項8】 セパレータとこれを挟んで対向する正極
及び負極と電解液とを含む電気二重層コンデンサ構成材
が、筒状のガスケットとその上下の両面を塞ぐ集電体と
で囲まれる空間内に収容されてなる基本セルを形成する
基本セル形成過程と、前記基本セルを単独又は複数個直
列に重ねて素子を形成する素子形成過程と、前記素子の
2つの最外側の集電体のそれぞれにリード端子付きの電
極板を配設した後、フレキシブルなフィルムからなる密
閉型のパッケージ内に減圧状態で封止する封止過程とを
含む電気二重層コンデンサの製造方法において、 前記封止過程では、前記パッケージ内と前記素子を構成
する各々の基本セル内とを、同時に同一の真空度に減圧
した状態で前記パッケージを封口することを特徴とする
ことを特徴とする電気二重層コンデンサの製造方法。 - 【請求項9】 請求項7に記載の電池の製造方法又は請
求項8に記載の電気二重層コンデンサの製造方法におい
て、 前記基本セル形成過程では、側面に貫通孔が設けられた
ガスケットを用いると共に、基本セル形成後に前記ガス
ケット側面の貫通孔を気体透過性で非液体透過性のフィ
ルターで塞ぐ過程を設け、 前記封止過程では、前記素子及び電極板を収納したパッ
ケージを排気可能な容器内に配置した後前記容器内を排
気して減圧することで、パッケージ内と素子を構成する
各々の基本セル内とを同時に同一の真空度に減圧し、そ
の減圧状態で前記パッケージの開口部を封口することを
特徴とする電池の製造方法又は電気二重層コンデンサの
製造方法。 - 【請求項10】 請求項7に記載の電池の製造方法又は
請求項8に記載の電気二重層コンデンサの製造方法にお
いて、 前記基本セル形成過程では、貫通孔が設けられた集電体
を用いると共に、基本セル形成後に前記集電体に設けら
れた貫通孔を気体透過性で非液体透過性のフィルターで
塞ぐ過程を設け、 前記封止過程では、前記素子及び電極板を収納したパッ
ケージを排気可能な容器内に配置した後前記容器内を排
気して減圧することで、パッケージ内と素子を構成する
各々の基本セル内とを同時に同一の真空度に減圧し、そ
の減圧状態で前記パッケージの開口部を封口することを
特徴とする電池の製造方法又は電気二重層コンデンサの
製造方法。
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