JP2002157979A - 非水電解質電池 - Google Patents
非水電解質電池Info
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Abstract
ような場合においても、電池容器の発火、燃焼を引き起
こすことのない、安全で、しかも高いエネルギー密度を
持つ非水電解質電池の提供を可能とする。 【解決手段】正極と負極と非水電解質からなる発電要素
を電池容器に収納した非水電解質電池において、前記電
池容器に、空気中における発火温度が550℃以上の難
燃性マグネシウム合金を用いることにより、電池温度が
異常に上昇しても電池容器が発火、燃焼に至ることを防
止して、電池の安全性を確保する。この難燃性マグネシ
ウム合金は、Mg−Al系、Mg−Al−Zn系または
Mg−Zn系のいずれかの合金系において、これら主要
構成元素のほかにCaを0.2〜5.0質量%含有する
ものであり、この合金中においてZr、Mn、Ag、S
i、RE(希土類元素)から選ばれる少なくとも1種の
元素をそれぞれ2.0質量%以下含有していてもよい。
Description
を電池容器に使用した非水電解質電池に関するものであ
る。
環境問題や、エネルギーの有効利用の観点から、電気自
動車や夜間電力貯蔵用に高効率、高出力、高エネルギー
密度、軽量等の特徴を有する高性能電池が要望され、非
水電解質電池の開発が積極的に進められている。
密度等の特徴を有することから、携帯電話やモバイル用
のパーソナルコンピュータ、携帯用のビデオカメラ等の
小型電池として使用されており、より大型の電池の開発
が待たれている。大型の電池が開発されれば、電気自動
車用の電源としてだけでなく、船舶や鉄道、スペースシ
ャトル等の移動体用の電源や、人工衛星や非常用のバッ
クアップ電源、夜間電力貯蔵のような定置型の電源とし
ても期待されている。
電池容器のより一層の軽量化が検討されている。従来、
電池容器として、鉄やステンレス鋼が使用されていた
が、軽量なアルミニウム(例えば、特開平8−3299
08号)に変更されたり、より軽量なマグネシウム合金
(例えば、特開平11−25933号や特開平11−8
6805号)の使用が検討されている。特にマグネシウ
ム合金は、実用金属中で最も軽く、質量密度で鉄の約1
/4、チタンの約1/3、アルミニウムの約2/3であ
り、強度/質量密度で示される比強度は金属材料の中で
最も大きいと言われている。
で、地殻組成の約2.5%に相当し、枯渇の心配がない
元素である。リサイクルも容易で、今後、構造材として
あらゆる用途への採用が期待されている。しかし、純粋
なマグネシウムは比較的柔らかく、耐食性に劣り、加工
性も悪いために、現在、アルミニウムや亜鉛、その他の
元素を添加して、特性を改良したマグネシウム合金が工
業材料として使用されている。
器に用いることを主眼においた前出の特許では、主に非
水電解質電池の軽量化を図ることを目的としており、マ
グネシウム合金を非水電解質電池の電池容器に用いたと
きの安全性について触れられていない。
て写真撮影時のフラッシュに使用されていたことから判
るように、燃焼しやすい金属であり、高温度に加熱され
ると空気中で燃焼するおそれを有していた。非水電解質
電池は高エネルギー密度の電池であり、使用方法を誤る
と、高温度に至る状況を発生させる可能性があり、特に
容量が5Ahを越えるような大型の非水電解質電池に対
するマグネシウム合金適用の検討は、十分進んでいなか
った。
使用に対応する保護機能が設定されている。例えば、過
充電や外部短絡のような過大電流により引き起こされる
異常な温度上昇やガス発生による電池容器の破裂を防ぐ
ために、電気回路にヒューズやPTC抵抗素子を用いて
大電流の放電を防止したり、電池容器内圧を放出するた
めの安全弁を用いたりしている。また、電池内部での短
絡や釘刺し試験におけるような電池内での異常な大電流
に対しては、シャットダウン機能と呼ばれる、ある特定
温度で作動して電池の放電電流を減少させる作用のある
特殊なセパレータが用いられている。なお、釘刺し試験
は、電池工業会指針「SBAG1101リチウム二次電
池の安全性評価基準ガイドライン」に規定された試験方
法であり、電池の破損による最も厳しい内部短絡を想定
したものである。
のシートであり、ある特定の温度以上で一部変形し、空
孔が閉塞してイオンの伝導を妨げるようになり、過大電
流での放電を停止させることができる。しかしながら、
局部的な加熱や外部からの熱により、更に高温度に加熱
されると、セパレータが溶融して穴があいたり、破れた
りして電池が短絡することがあった。非水電解質電池
が、この様な状態で短絡すると、発火や発煙の可能性が
あり、特に大型電池の場合、放出されるエネルギー量が
多く、電池内は高温度になる可能性があった。
動体用に使用された場合、交通事故の可能性があり、非
常用電源として使用される定置型用途においても、地震
等の可能性があり、電池や電源ケーブルが短絡すること
が予想される。そして、電池や電源ケーブルが短絡する
と、スパークして火花が発生したり、ケーブルが高温に
なったり、アーク放電の発生が予想される。
ではなく、小型電池でも、組電池にして大容量化した
り、高電圧化させるような使用方法の場合、異常時に放
出される電力量に比例して、温度が上昇する可能性があ
る。
と負極と非水電解質からなる発電要素を電池容器に収納
した非水電解質電池において、前記電池容器は、空気中
における発火温度が550℃以上である難燃性マグネシ
ウム合金を用いて構成されることを特徴としている請求
項1の発明によれば、異常時に非水電解質電池が、高温
になっても難燃性マグネシウム合金は燃えにくく、電池
容器の燃焼を防止することが可能である。このことによ
り、特に大型の非水電解質電池へのマグネシウム合金の
適用を可能としている。
ム合金は、Mg−Al系合金、Mg−Al−Zn系合金
またはMg−Zn系合金のいずれかであり、これら主要
構成元素のほかにCaを0.2〜5.0質量%含有する
ことを特徴としている。請求項2の発明によれば、Ca
を含有することによりマグネシウム合金の発火温度を上
昇させることができ、非水電解質電池の容器に使用でき
る難燃性のマグネシウム合金の提供を可能としている。
ム合金が、Zr、Mn、Ag、Si、RE(希土類元
素)から選ばれる少なくとも1種の元素を、それぞれ
2.0質量%以下含有することを特徴としている。請求
項3の発明によれば、非水電解質電池の容器に使用でき
る難燃性のマグネシウム合金として、機械的強度や耐食
性、加工性等の改良された合金の提供を可能としてい
る。
図面を参照しながら、説明する。
器に用いた非水電解質電池は、異常な発熱を生じても電
池容器の発火、燃焼を防止できることから、小型の非水
電解質電池は勿論、電池容量が5Ah以上の大型非水電
解質電池に適用した場合においても、その安全性向上に
大きな効果を発揮する。
電池の構造を図1に示す。また、この非水電解質電池は
長円筒形の発電要素を収納したものであり、その発電要
素の構成を図2に示す。
は、図2に示すように、帯状の正極1aと負極1bを、
セパレータ1cを介して長円筒形に巻回したものであ
り、これらの正極1a、負極1bをそれぞれ上下に少し
ずらして巻回することにより、発電要素の下端部および
上端部に、それぞれ正極1aと負極1bの集電端子部
(図中、ハッチングしていない部分)を突出させるよう
構成している。この発電要素1の正極1a、負極1bの
突出している集電端子部には図1に示す正極集電体3
a、負極集電体3bがそれぞれ接続される。集電体3
a,3bは、発電要素1の正極1a、負極1bの集電端
子部を挟持して溶接等により接続する導電性金属板であ
り、発電要素1の上方に配置された板状の部分に、あら
かじめ正極端子4a、負極端子4bがそれぞれ突出して
固定されている。図示されていないが、集電体3aは、
発電要素1の下部で正極1aの集電端子部と接続されて
いる。
に収納される。電池容器2は長円筒容器状の電池容器本
体2aと長円板状の蓋部2bとからなる。発電要素1
は、この電池容器本体2aに挿入される。そして、電池
容器本体2aの上端開口部に蓋部2bをはめ込んで周囲
を溶接もしくはかしめることにより内部が密閉される。
非水電解質はこの蓋部2bに形成された注液口5から注
入され、その後この注液口5は封口される。
質としては、二硫化チタンを始めとして、リチウムコバ
ルト複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物、リチウ
ムマンガン複合酸化物、酸化バナジウム、硫化モリブデ
ンまたは酸化モリブデンなどの種々の無機化合物が使用
できる。また、ポリアニリン等の導電性ポリマーなどの
種々の有機化合物も使用でき、さらには、これらを混合
して使用することもできる。
な物質が検討されて来たが、高エネルギー密度が期待さ
れるものとしてリチウム系のものが注目を浴び、リチウ
ム金属、リチウム合金あるいはリチウムイオンを保持さ
せた炭素質材料や、酸化物、カルコゲン化物等が実用化
されており、これらを単独であるいは混合して使用する
ことができる。なお、本発明に用いられる正極活物質、
負極活物質は、必ずしもこれらに限定されるものではな
い。
用いることができるが、一般には非プロトン性の有機溶
媒に電解質となる金属塩を溶解させたものを用いること
が多い。例えば、リチウム塩の場合には、過塩素酸リチ
ウム(LiClO4)、六フッ化リン酸リチウム(Li
PF6)、四フッ化ホウ酸リチウム(LiBF4)、六フ
ッ化ヒ酸リチウム(LiAsF6)又はトリフルオロメ
タンスルホン酸リチウム(LiCF3SO3)等を用い、
プロレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート
(EC)、l,2ジメトキシエタン(l,2DME)、
γブチロラクトン(γBL)、スルホラン、ジオキソラ
ン、2メチルテトラヒドロフラン、ジメチルカーボネー
ト(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エチ
ルメチルカーボネート(EMC)等からなる有機溶媒に
溶解させる。
持つ固体電解質、ポリマー固体電解質を使用することが
でき、ポリマー固体電解質に有機溶媒を含有させたゲル
状電解質を使用してもよい。
ある。容器本体2aは有底管状の容器であり、蓋部2b
は周辺部に立ち上がりの鍔を有する長円形の平板であ
る。難燃性マグネシウム合金は、鋳型に溶融原料を流し
込むダイカスト法、射出成形技術を利用したチクソモー
ルディング法、新しい鍛造技術であるプレスフォージン
グ法等を使用して成形することができる。一般に、マグ
ネシウム合金は加工硬化が大きく、深絞り加工が容易で
ないので、容器本体の製造にはダイカスト法やチクソモ
ールディング法が採用されるが、鍛造法で分割して成形
し、溶接して有底管状の容器を構成しても良い。
評価)難燃性マグネシウム合金は、従来のマグネシウム
合金にカルシウムを0.2質量%〜5.0質量%添加す
ることにより製造することができる。代表的ダイカスト
合金であるAZ91(9Al−1Zn 残部Mg)をベ
ースに、カルシウムを0〜5.0質量%含有するように
添加し、カルシウム含有マグネシウム合金を溶製した。
これらの合金の合金組成とその発火温度を表1に示す。
なお、発火温度は、電気炉で設定温度に加熱した空気雰
囲気のアルミナるつぼ中に、各組成の切削片(0.1〜
0.5mm厚)を投げ入れたとき、各組成の切削片が発
火した時の最も低い温度とした。表1に示されるよう
に、従来組成のマグネシウム合金にカルシウムを含有さ
せることにより、発火温度が上昇することが分かる。
マグネシウム合金AZ31(3Al−1Zn 残部M
g)にカルシウムを0〜5.0質量%含有する合金にお
ける、合金組成とその発火温度を表2に示す。従来組成
の展伸用マグネシウム合金においても、カルシウムを含
有させることにより、発火温度が上昇することが認めら
れた。
やすく、表面にマグネシウムより強固な酸化被膜を形成
するため、それ以上酸化が進みにくく、発火温度が上
昇、すなわち、難燃化するものと推察される。マグネシ
ウム含有量0.2質量%以上で発火温度上昇の効果が認
められた。発火温度は、マグネシウムの含有量3.0〜
4.0質量%で最高値に達しており、それ以上含有させ
ても発火温度の上昇は認められなかった。5.0質量%
を越えてカルシウムを含有させると、機械的強度の低下
を引き起こすので、カルシウム含有量は5.0質量%以
下が好ましい。
Al組成、Mg−Al−Zn組成、Mg−Zn組成等を
基本組成とするものが使用されている。いずれもMgの
量は80質量%以上であるが、この基本成分に更にZ
r,Mn,Ag,Si,RE(希土類元素)等をそれぞ
れ2質量%以下添加して特性改善を図ったものがある。
このような添加元素を含有するマグネシウム合金におい
ても、カルシウムの添加により強固な酸化被膜が形成さ
れるものと考えられ、前記と同様の難燃性の付与が期待
される。
成として、電池容器の成形法に応じた組成の合金成分を
使用することができる。また、不純物として含まれるF
e,Cu、Ni等を300PPM以下にした高純度品も
使用可能である。高純度品を使用すると、非水電解質電
池の長寿命化や高温特性の向上が可能であり、人工衛星
用電池やフロート充電が行われる定置型のバックアップ
用電池の充放電サイクル寿命や放置寿命の向上が認めら
れた。
水電解質電池の安全性評価)実施例として、カルシウム
を3質量%含有させた難燃性マグネシウム合金を電池容
器に用いて作製した、定格容量120Ahの長円筒形非
水電解質電池における安全性評価試験の結果について、
以下に述べる。
を用い、これに導電助剤の炭素と結着剤のポリフッ化ビ
ニリデン(PVdF)を混合し、さらにN−メチル−2
−ピロリドン(NMP)を加えてペースト状にしたもの
を、アルミニウム基板に塗布し、乾燥、圧延して正極板
とした。また、負極材料としてグラファイト粉末を用
い、これに結着剤のポリフッ化ビニリデン(PVdF)
を混合し、さらにN−メチル−2−ピロリドン(NM
P)を加えて、ペースト状にしたものを銅基板に塗布
し、乾燥、圧延して負極板とした。そして、次に、この
ようにして得た正極板と負極板とをポリエチレン製の微
多孔膜からなるセパレータを介して長円形に巻回し、発
電要素を作製した。
ウムを3質量%含有させた難燃性マグネシウム合金を用
いて、ダイカスト法により作製した。この難燃性マグネ
シウム合金の電池容器に上記の発電要素を収納し、集電
体を取り付けた後、開口部に蓋部を被せて、蓋部を電池
容器本体にレーザー溶接した。そして、電解質として
1.2モル濃度のLiPF6を溶解したエチレンカーボ
ネートとジエチルカーボネートの等量混合液を電池注液
口から注液した後、この電池注液口に封口体を装填し、
レーザー溶接により封口した。
hの非水電解質電池を、24Aの電流で3回繰り返し充
放電し、電池容量を測定した。そして、次に24Aの電
流で定格容量の150%まで過充電し、釘刺し試験を行
った。電池容量は、定格容量の120Ahが確認され、
エネルギー密度は355Wh/Lであった。電池質量は
3,217gであり、従来のアルミニウム製容器を使用
した同形状の電池より121g軽量化された。
部に設けた安全弁が開放し、電池は発火した。電池容器
側面に取り付けた熱電対温度計により計測された電池温
度は最高513℃を示していたが、電位容器の溶解や燃
焼は観察されなかった。従来のマグネシウム合金である
AZ91は450℃前後で発火、燃焼することが確認さ
れており、このような500℃を越えるような状況下で
は、当然、電池容器自体の発火、燃焼に至るものと考え
られる。したがって、難燃性マグネシウム合金の使用に
より、非水電解質電池の容器の燃焼が防止されたものと
言える。
ネシウム合金に、0.2〜5.0質量%のカルシウムを
含有させることにより、空気中での発火温度の上昇が認
められ、難燃性が向上した。また、このような合金を電
池容器に用いた非水電解質電池の釘刺し試験において、
電池が発火しても電池容器自体の燃焼に至ることがな
く、その安全性を向上させることができた。非水電解質
電池は、外部短絡試験や釘刺し試験を行っても、電池の
温度が550℃を越えることはほとんどなく、難燃性マ
グネシウム合金の使用により、異常時においても電池容
器の燃焼を引き起こすことはなくなったと言える。
以上の高温を発生するために、電池間に隔離手段が採ら
れていても、その熱的影響を避けることは困難であり、
場合によっては連鎖的に他の電池に燃焼が伝播する恐れ
もある。したがって、難燃性の高いマグネシウム合金を
電池容器に用いることにより、従来のアルミニウム合金
を用いた場合に比して軽量化を図れるとともに、異常昇
温時において電池容器の発火、燃焼を防止し、さらには
延焼をも回避することができることから、本発明は極め
て有用であると考えられる。
用しても、軽量化、高エネルギー密度化、高安全化を図
る上で有用であるが、特に、高いエネルギー密度をもつ
非水電解質電池の大型化において極めて有用で、重要な
技術である。
は、貯蔵されるエネルギー量が少なく、異常昇温時にも
マグネシウム合金が燃焼するほどの高温度に達しないこ
とがある。本発明は、電池容量の大きい大型の非水電解
質電池において好適であり、電池容量として5Ah以上
の容量をもつ電池に適用することが好ましい。容量5A
h以上の非水電解質電池では、異常時に電池内外の温度
が数百℃まで達する可能性があり、また、容器に使用さ
れたマグネシウム合金を発火させるほどの火花を発生さ
せる能力がある。
非水電解質電池でも、数個〜数百個をまとめて使用され
るような組電池において、その有効性が期待されるもの
である。容量の小さな小型電池でも、まとめて異常状態
に置かれ、その一つが発火に至ったような場合、あるい
は周囲で火災が発生したような場合には、組電池として
数百℃の高温度に曝されることがあり得る。このような
場合においても連鎖的に発火、燃焼を引き起こさず、よ
り危険な状態に至らないためには、組電池全体の容量が
小さいほどよく、容量5Ahが約18.5Whに当たる
ことから、容量20Wh以上のものではこのような事態
に対する配慮が必要になるものと考えられる。すなわ
ち、容量20Wh以上の組電池で使用される小型電池
(5Ah以下)の電池容器に本発明を採用することによ
り、組電池全体に難燃性の機能を付与することが可能と
なる。
部短絡や釘刺しのような異常に遭遇しても、マグネシウ
ム合金が燃焼するほどの高い温度に達しないこともあ
る。したがって、本発明は、エネルギー密度が210W
h/L以上の非水電解質電池に適用する場合おいて有効
性を増す。このような電池に適用することにより、電池
の軽量化が図られ、さらなる高エネルギー密度化が達成
されることになる。
の非水電解質電池は、難燃性の高いマグネシウム合金を
電池容器に用いることにより、従来のアルミニウム合金
を用いた場合に比して軽量化を図れるとともに、異常昇
温時において電池容器の発火、燃焼を防止し、さらには
延焼をも回避することができる。
金は、種々のマグネシウム合金系においてカルシウムを
0.2〜5.0質量%含有するものであり、特段の製造
コスト上昇を招くこともなく、単電池あるいは組電池の
安全性、エネルギー密度を大きく向上させることができ
ることから、極めて有用であると言える。さらに、マグ
ネシウム合金の製造工程や、電池の組立工程において
も、難燃性であることにより、火災発生の可能性を低減
させるという効果も期待できる。
視図である。
めの斜視図である。
Claims (3)
- 【請求項1】正極と負極と非水電解質からなる発電要素
を電池容器に収納した非水電解質電池において、前記電
池容器は、空気中における発火温度が550℃以上であ
る難燃性マグネシウム合金を用いて構成されることを特
徴とする非水電解質電池。 - 【請求項2】前記難燃性マグネシウム合金は、Mg−A
l系合金、Mg−Al−Zn系合金またはMg−Zn系
合金のいずれかであり、これら主要構成元素のほかにC
aを0.2〜5.0質量%含有することを特徴とする請
求項1または2記載の非水電解質電池。 - 【請求項3】前記難燃性マグネシウム合金は、Zr、M
n、Ag、Si、RE(希土類元素)から選ばれる少な
くとも1種の元素をそれぞれ2.0質量%以下含有する
ことを特徴とする請求項2記載の非水電解質電池。
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