JP2000215909A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
(57)【要約】
【課題】充電器が故障して過充電状態になったとして
も、電池が熱暴走を起こさないよう効果的に発熱を抑止
し、安全性をより向上させた非水電解液二次電池を提供
する。 【解決手段】非水電解液二次電池において、非水電解液
中に、満充電時の正極電位よりも貴な電位に酸化電位を
有するような側鎖をもつ多環式芳香族化合物およびベン
ゼン化合物を同時に含ませる。
も、電池が熱暴走を起こさないよう効果的に発熱を抑止
し、安全性をより向上させた非水電解液二次電池を提供
する。 【解決手段】非水電解液二次電池において、非水電解液
中に、満充電時の正極電位よりも貴な電位に酸化電位を
有するような側鎖をもつ多環式芳香族化合物およびベン
ゼン化合物を同時に含ませる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解質二次電
池に関するものである。
池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】電子機器の急激な小型軽量化に伴い、そ
の電源である電池に対して小型で軽量かつ高エネルギー
密度、更に繰り返し充放電が可能な二次電池開発への要
求が高まっている。また、大気汚染や二酸化炭素の増加
等の環境問題により、電気自動車の早期実用化が望まれ
ており、高効率、高出力、高エネルギー密度、軽量等の
特徴を有する優れた二次電池の開発が要望されている。
の電源である電池に対して小型で軽量かつ高エネルギー
密度、更に繰り返し充放電が可能な二次電池開発への要
求が高まっている。また、大気汚染や二酸化炭素の増加
等の環境問題により、電気自動車の早期実用化が望まれ
ており、高効率、高出力、高エネルギー密度、軽量等の
特徴を有する優れた二次電池の開発が要望されている。
【０００３】これらの要求を満たす二次電池として、非
水電解質を使用した二次電池が実用化されている。この
電池は、従来の水溶液電解液を使用した電池の数倍のエ
ネルギー密度を有している。その例として、正極にコバ
ルト複合酸化物、ニッケル複合酸化物又はスピネル型リ
チウムマンガン酸化物を用い、負極にリチウムが吸蔵・
放出可能な炭素材料などを用い、電解質として有機電解
液を用いた、高エネルギーで長寿命な４Ｖ級非水電解質
二次電池が実用化されている。
水電解質を使用した二次電池が実用化されている。この
電池は、従来の水溶液電解液を使用した電池の数倍のエ
ネルギー密度を有している。その例として、正極にコバ
ルト複合酸化物、ニッケル複合酸化物又はスピネル型リ
チウムマンガン酸化物を用い、負極にリチウムが吸蔵・
放出可能な炭素材料などを用い、電解質として有機電解
液を用いた、高エネルギーで長寿命な４Ｖ級非水電解質
二次電池が実用化されている。
【０００４】さらに、負極に高容量のアモルファスカー
ボンまたは／および酸化物などを用いた高容量の非水電
解質二次電池が開発されてきており、小型高容量化の技
術開発が急速に進んでいる。このような非水電解質電池
では、小型高容量化、すなわち体積エネルギー密度の飛
躍的な増大にともなう、過充電、過放電の防止や内部短
絡の防止等が大きな課題となっている。
ボンまたは／および酸化物などを用いた高容量の非水電
解質二次電池が開発されてきており、小型高容量化の技
術開発が急速に進んでいる。このような非水電解質電池
では、小型高容量化、すなわち体積エネルギー密度の飛
躍的な増大にともなう、過充電、過放電の防止や内部短
絡の防止等が大きな課題となっている。
【０００５】過充電の防止対策としては充電器による充
電電圧の制御、過放電の防止対策としては放電時の終止
電圧の制御を行う方法が主流となっている。また、充電
器等の制御が故障した場合や内部短絡による大電流の発
生に備え、電池側に所定の電池内圧に達したときに開裂
する安全弁や電流遮断手段を持たせている。過充電を防
止する手段としては、現状では、保護回路・保護素子を
装着する方法、セパレータの熱閉塞を利用した方法など
がいくつか提案されている。
電電圧の制御、過放電の防止対策としては放電時の終止
電圧の制御を行う方法が主流となっている。また、充電
器等の制御が故障した場合や内部短絡による大電流の発
生に備え、電池側に所定の電池内圧に達したときに開裂
する安全弁や電流遮断手段を持たせている。過充電を防
止する手段としては、現状では、保護回路・保護素子を
装着する方法、セパレータの熱閉塞を利用した方法など
がいくつか提案されている。
【０００６】しかし、保護回路・保護素子の利用は、電
池パックの小型化・低コスト化に大きな制約を与える
し、また、セパレータの熱閉塞は、非安全化時の発熱反
応を利用しているため、発熱が急激に生じた場合には有
効に作用しないことがある。そこで、過充電時の安全化
を図る手段の一つとしては、正極活物質の発熱速度を緩
和し、セパレータの熱閉塞機構を確実に作用させる方法
が考えられる。
池パックの小型化・低コスト化に大きな制約を与える
し、また、セパレータの熱閉塞は、非安全化時の発熱反
応を利用しているため、発熱が急激に生じた場合には有
効に作用しないことがある。そこで、過充電時の安全化
を図る手段の一つとしては、正極活物質の発熱速度を緩
和し、セパレータの熱閉塞機構を確実に作用させる方法
が考えられる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】一般に、過充電防止対
策としては、充電器によって充電電圧を制御する方法が
採用されているが、充電器が故障した場合を想定する
と、非水電解質二次電池が所定量以上の電気量の充電を
されると、電池が発熱し、最悪の場合発火に至ることが
ありうる。また、充電時に何らかの原因で内部短絡が発
生した場合を想定して、電池中央に釘を刺した場合に
も、最悪の場合、電池が発火する恐れがある。
策としては、充電器によって充電電圧を制御する方法が
採用されているが、充電器が故障した場合を想定する
と、非水電解質二次電池が所定量以上の電気量の充電を
されると、電池が発熱し、最悪の場合発火に至ることが
ありうる。また、充電時に何らかの原因で内部短絡が発
生した場合を想定して、電池中央に釘を刺した場合に
も、最悪の場合、電池が発火する恐れがある。
【０００８】過充電時の非水電解質二次電池における不
安全化の主な原因は、リチウム又また／およびリチウム
イオンを吸蔵・放出するリチウム含有金属酸化物等の正
極活物質（以下、「正極ホスト物質」とする）が、過充
電時にリチウムの脱離によって熱的に不安定な物質へと
変化し、電池温度が臨界温度に達した時点で、不安定に
なった正極活物質から酸素が放出され、この酸素と電解
液溶媒等が非常に大きな発熱分解反応を起こして熱逸走
することにある。
安全化の主な原因は、リチウム又また／およびリチウム
イオンを吸蔵・放出するリチウム含有金属酸化物等の正
極活物質（以下、「正極ホスト物質」とする）が、過充
電時にリチウムの脱離によって熱的に不安定な物質へと
変化し、電池温度が臨界温度に達した時点で、不安定に
なった正極活物質から酸素が放出され、この酸素と電解
液溶媒等が非常に大きな発熱分解反応を起こして熱逸走
することにある。
【０００９】そこで本発明は、充電器が故障して過充電
状態になったとしても、熱的に不安定な物質が生成する
電位以下、かつ実使用電位域以上で速やかに酸化分解さ
れ、その分解熱または内部抵抗の上昇によるジュール熱
でセパレータをシャットダウン（熱閉塞）させ、電池が
熱暴走を起こさないよう効果的に発熱を抑止しうる、非
水電解質二次電池を提供することを目的とする。
状態になったとしても、熱的に不安定な物質が生成する
電位以下、かつ実使用電位域以上で速やかに酸化分解さ
れ、その分解熱または内部抵抗の上昇によるジュール熱
でセパレータをシャットダウン（熱閉塞）させ、電池が
熱暴走を起こさないよう効果的に発熱を抑止しうる、非
水電解質二次電池を提供することを目的とする。
【００１０】ここで、「シャットダウン（熱閉塞）」と
は、非水電解質二次電池において、電池が外部短絡など
による大電流によって、電池温度が異常に上昇したと
き、セパレータが熱収縮してイオンの通路である孔を塞
ぎ、それ以降の短絡電流の流れを止め、発熱を抑える機
能のことをさす。
は、非水電解質二次電池において、電池が外部短絡など
による大電流によって、電池温度が異常に上昇したと
き、セパレータが熱収縮してイオンの通路である孔を塞
ぎ、それ以降の短絡電流の流れを止め、発熱を抑える機
能のことをさす。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明は、リチウムイオ
ンを吸蔵放出可能なリチウム含有金属酸化物等を正極活
物質として含有する正極合材層が形成された正極と、リ
チウムイオンを吸蔵放出可能なホスト物質を負極活物質
として含有する負極合材層が形成された負極とを備えた
非水電解質二次電池において、非水電解液が側鎖をもつ
多環式芳香族化合物およびベンゼン化合物を同時に含む
ことを特徴とするものである。
ンを吸蔵放出可能なリチウム含有金属酸化物等を正極活
物質として含有する正極合材層が形成された正極と、リ
チウムイオンを吸蔵放出可能なホスト物質を負極活物質
として含有する負極合材層が形成された負極とを備えた
非水電解質二次電池において、非水電解液が側鎖をもつ
多環式芳香族化合物およびベンゼン化合物を同時に含む
ことを特徴とするものである。
【００１２】第２の発明は、側鎖をもつ多環式芳香族化
合物およびベンゼン化合物が、満充電時の正極電位より
も貴な電位に酸化電位を有することを特徴とする非水電
解質二次電池である。
合物およびベンゼン化合物が、満充電時の正極電位より
も貴な電位に酸化電位を有することを特徴とする非水電
解質二次電池である。
【００１３】第３の発明は、側鎖をもつ多環式芳香族化
合物および／またはベンゼン化合物の置換基が、アルキ
ル基またはアルコキシル基であることを特徴とする非水
電解質二次電池である。
合物および／またはベンゼン化合物の置換基が、アルキ
ル基またはアルコキシル基であることを特徴とする非水
電解質二次電池である。
【００１４】第４の発明は、側鎖をもつ多環式芳香族化
合物の環数が２〜４であることを特徴とする非水電解質
二次電池である。
合物の環数が２〜４であることを特徴とする非水電解質
二次電池である。
【００１５】第５の発明は、側鎖をもつ多環式芳香族化
合物および／またはベンゼン化合物の置換基α位に、第
三級水素をもつことを特徴とする非水電解質二次電池で
ある。
合物および／またはベンゼン化合物の置換基α位に、第
三級水素をもつことを特徴とする非水電解質二次電池で
ある。
【００１６】第６の発明は、側鎖をもつ多環式芳香族化
合物およびベンゼン化合物の総量が、非水電解液に対し
て１〜１０重量％含有することを特徴とする非水電解質
二次電池である。
合物およびベンゼン化合物の総量が、非水電解液に対し
て１〜１０重量％含有することを特徴とする非水電解質
二次電池である。
【００１７】
【発明の実施の形態】本発明は、リチウムイオンを吸蔵
放出可能なリチウム含有金属酸化物を有する正極合材層
が形成された正極と、リチウムイオンを吸蔵放出可能な
ホスト物質を有する負極合材層が形成された負極とを備
えた非水電解質二次電池において、過充電時に正極活物
質が熱的に不安定な物質へと転換する電位以下で、か
つ、実使用時における満充電時の正極電位よりも貴な電
位で優先的に酸化分解を受ける、側鎖をもつ多環式芳香
族化合物およびベンゼン化合物を非水電解液中に同時に
含ませるものである。側鎖をもつ多環式芳香族化合物お
よびベンゼン化合物は、電池内部に不安定物質の蓄積を
防ぐことにより、セパレータがシャットダウンするまで
電池を安全に保つ物質である。側鎖をもつ多環式芳香族
化合物およびベンゼン化合物は、それぞれ単独で用いて
も過充電時の安全性向上に効果をもたらすが、併用した
場合にはさらなる飛躍的な安全性の向上が得られ、か
つ、実使用性能も低下しないことを見いだした。
放出可能なリチウム含有金属酸化物を有する正極合材層
が形成された正極と、リチウムイオンを吸蔵放出可能な
ホスト物質を有する負極合材層が形成された負極とを備
えた非水電解質二次電池において、過充電時に正極活物
質が熱的に不安定な物質へと転換する電位以下で、か
つ、実使用時における満充電時の正極電位よりも貴な電
位で優先的に酸化分解を受ける、側鎖をもつ多環式芳香
族化合物およびベンゼン化合物を非水電解液中に同時に
含ませるものである。側鎖をもつ多環式芳香族化合物お
よびベンゼン化合物は、電池内部に不安定物質の蓄積を
防ぐことにより、セパレータがシャットダウンするまで
電池を安全に保つ物質である。側鎖をもつ多環式芳香族
化合物およびベンゼン化合物は、それぞれ単独で用いて
も過充電時の安全性向上に効果をもたらすが、併用した
場合にはさらなる飛躍的な安全性の向上が得られ、か
つ、実使用性能も低下しないことを見いだした。
【００１８】それゆえに、電池内に熱的に不安定な物質
が蓄積することがなくなるため、従来電池に起こるよう
な、過充電時の爆発的な発熱分解反応を効果的に抑止す
ることができる。
が蓄積することがなくなるため、従来電池に起こるよう
な、過充電時の爆発的な発熱分解反応を効果的に抑止す
ることができる。
【００１９】ここで、側鎖をもつ多環式芳香族化合物お
よびベンゼン化合物は、満充電時の正極電位よりも貴な
電位に酸化電位を有することが好ましいが、その理由は
電池の実使用条件の電位域では、側鎖をもつ多環式芳香
族化合物およびベンゼン化合物が酸化されてはならない
からである。
よびベンゼン化合物は、満充電時の正極電位よりも貴な
電位に酸化電位を有することが好ましいが、その理由は
電池の実使用条件の電位域では、側鎖をもつ多環式芳香
族化合物およびベンゼン化合物が酸化されてはならない
からである。
【００２０】さらに、側鎖をもつ多環式芳香族化合物お
よび／またはベンゼン化合物の置換基が、アルキル基ま
たはアルコキシル基であることが好ましいのは、置換ア
ルキル基がベンゼン環との共役よって反応性が増し、置
換基がアルキル基でない多環式芳香族化合物よりも酸化
されやすくなるからである。また、ベンゼンよりもナフ
タレンやアントラセン等の多環式芳香族化合物が好まし
いのは、置換基にアルキル基をもつ多環式芳香族化合物
では、環自体の反応性が増し、側鎖アルキル基よりも先
に環が酸化されるためである。なお、側鎖がアルコキシ
ル基の場合についても、アルキル基の場合と同様の働き
を示す。
よび／またはベンゼン化合物の置換基が、アルキル基ま
たはアルコキシル基であることが好ましいのは、置換ア
ルキル基がベンゼン環との共役よって反応性が増し、置
換基がアルキル基でない多環式芳香族化合物よりも酸化
されやすくなるからである。また、ベンゼンよりもナフ
タレンやアントラセン等の多環式芳香族化合物が好まし
いのは、置換基にアルキル基をもつ多環式芳香族化合物
では、環自体の反応性が増し、側鎖アルキル基よりも先
に環が酸化されるためである。なお、側鎖がアルコキシ
ル基の場合についても、アルキル基の場合と同様の働き
を示す。
【００２１】また、側鎖をもつ多環式芳香族化合物の環
数が２〜４であることが好ましいのは、これらの化合物
は有機電解液に溶解し易いためである。
数が２〜４であることが好ましいのは、これらの化合物
は有機電解液に溶解し易いためである。
【００２２】さらに、側鎖をもつ多環式芳香族化合物お
よび／またはベンゼン化合物の置換基α位に第三級水素
をもつことが好ましいのは、α位の水素が、第一級＜第
二級＜第三級となる順に増加するためである。なお、側
鎖がアルコキシル基の場合についても、アルキル基の場
合と同様の働きを示す。
よび／またはベンゼン化合物の置換基α位に第三級水素
をもつことが好ましいのは、α位の水素が、第一級＜第
二級＜第三級となる順に増加するためである。なお、側
鎖がアルコキシル基の場合についても、アルキル基の場
合と同様の働きを示す。
【００２３】また、側鎖をもつ多環式芳香族化合物およ
びベンゼン化合物の総量が、非水電解液に対して１〜１
０重量％含有することが好ましい。その理由は、添加量
が多すぎると、電解液の電導度が低下して、電池の充放
電特性に悪影響を与えるし、一方、添加量が少なすぎる
と、過充電時や高温時に生成する熱的不安定な物質を安
定な物質へと還元するのに不十分である。
びベンゼン化合物の総量が、非水電解液に対して１〜１
０重量％含有することが好ましい。その理由は、添加量
が多すぎると、電解液の電導度が低下して、電池の充放
電特性に悪影響を与えるし、一方、添加量が少なすぎる
と、過充電時や高温時に生成する熱的不安定な物質を安
定な物質へと還元するのに不十分である。
【００２４】側鎖をもつ多環式芳香族化合物の種類とし
ては、ナフタレン、アントラセン、フェナントレン、ナ
フタセン、クリセン、ピレン、トリフェニレン、アズレ
ン等の多環式芳香族化合物の基本骨格にアルキル基やア
ルコキシル基の側鎖がついた化合物が挙げられ、具体的
には、メチルナフタレン、メトキシナフタレン、イソプ
ロピルナフタレン、カダリンやグヤアズレン等が挙げら
れ、特にこの限りではない。またベンゼン化合物の種類
としては、トルエン、キシレン、スチレン、クメン、シ
メン、メシチレン、ｐ−ジエチルベンゼン、ｐ−エチル
スチレン等が挙げられ、特にこの限りではない。これら
の側鎖をもつ多環式芳香族化合物とベンゼン化合物をそ
れぞれ少なくとも１種づつ電解液に添加すればよい。本
発明になる非水電解質電池の正極活物質としてのリチウ
ム又は／及びリチウムイオンを吸蔵放出可能な化合物と
しては、前述のリチウム含有金属酸化物に限定されるも
のではない。これ以外にも、無機化合物としては、組成
式ＬｉｘＭＯ 2またはＬｉｙＭ2Ｏ4（ただしＭは遷移金
属、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦２）で表わされる複合酸化
物、トンネル状の空孔を有する酸化物、層状構造の金属
カルコゲン化物を用いることができる。その具体例とし
ては、ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4、Ｌｉ
2Ｍｎ2Ｏ4、ＭｎＯ2、ＦｅＯ2、Ｖ2Ｏ5、Ｖ6Ｏ13、Ｔｉ
Ｏ 2、ＴｉＳ2などが挙げられる。さらにこれらの活物質
を混合して用いてもよい。
ては、ナフタレン、アントラセン、フェナントレン、ナ
フタセン、クリセン、ピレン、トリフェニレン、アズレ
ン等の多環式芳香族化合物の基本骨格にアルキル基やア
ルコキシル基の側鎖がついた化合物が挙げられ、具体的
には、メチルナフタレン、メトキシナフタレン、イソプ
ロピルナフタレン、カダリンやグヤアズレン等が挙げら
れ、特にこの限りではない。またベンゼン化合物の種類
としては、トルエン、キシレン、スチレン、クメン、シ
メン、メシチレン、ｐ−ジエチルベンゼン、ｐ−エチル
スチレン等が挙げられ、特にこの限りではない。これら
の側鎖をもつ多環式芳香族化合物とベンゼン化合物をそ
れぞれ少なくとも１種づつ電解液に添加すればよい。本
発明になる非水電解質電池の正極活物質としてのリチウ
ム又は／及びリチウムイオンを吸蔵放出可能な化合物と
しては、前述のリチウム含有金属酸化物に限定されるも
のではない。これ以外にも、無機化合物としては、組成
式ＬｉｘＭＯ 2またはＬｉｙＭ2Ｏ4（ただしＭは遷移金
属、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦２）で表わされる複合酸化
物、トンネル状の空孔を有する酸化物、層状構造の金属
カルコゲン化物を用いることができる。その具体例とし
ては、ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4、Ｌｉ
2Ｍｎ2Ｏ4、ＭｎＯ2、ＦｅＯ2、Ｖ2Ｏ5、Ｖ6Ｏ13、Ｔｉ
Ｏ 2、ＴｉＳ2などが挙げられる。さらにこれらの活物質
を混合して用いてもよい。
【００２５】また、本発明に使用する負極ホスト物質
は、リチウムイオンを吸蔵・放出できるものであればい
かなるものでもよい。例えば、グラファイト、コーク
ス、カーボン、アモルファスカーボン、ＳｎＯ、ＳｎＯ
2、Ｓｎ1-xＯ（ただし０≦ｘ＜１）、Ｓｉ1-xＯ（ただ
し０≦ｘ＜１）などの物質を例示することができる。酸
化物を用いて高容量化電池としても、本発明を適用する
ことによって安全性の向上が可能である。
は、リチウムイオンを吸蔵・放出できるものであればい
かなるものでもよい。例えば、グラファイト、コーク
ス、カーボン、アモルファスカーボン、ＳｎＯ、ＳｎＯ
2、Ｓｎ1-xＯ（ただし０≦ｘ＜１）、Ｓｉ1-xＯ（ただ
し０≦ｘ＜１）などの物質を例示することができる。酸
化物を用いて高容量化電池としても、本発明を適用する
ことによって安全性の向上が可能である。
【００２６】また、電解液に溶解するリチウム塩として
は、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣＦ3Ｃ
Ｏ2、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（ＳＯ2ＣＦ3）2、ＬｉＮ
（ＳＯ2ＣＦ2ＣＦ3）2、ＬｉＮ（ＣＯＣＦ3）2およびＬ
ｉＮ（ＣＯＣＦ2ＣＦ3）2などの塩もしくはこれらの混
合物を使用することができる。
は、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＣＦ3Ｃ
Ｏ2、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＮ（ＳＯ2ＣＦ3）2、ＬｉＮ
（ＳＯ2ＣＦ2ＣＦ3）2、ＬｉＮ（ＣＯＣＦ3）2およびＬ
ｉＮ（ＣＯＣＦ2ＣＦ3）2などの塩もしくはこれらの混
合物を使用することができる。
【００２７】また、電解液の溶媒としては、プロピレン
カーボネートやエチレンカーボネートなどの環状炭酸エ
ステル、ジエチルカーボネートやジメチルカーボネート
やメチルエチルカーボネートなどの鎖状炭酸エステルを
単独であるいはこれらの混合物を使用することができ
る。
カーボネートやエチレンカーボネートなどの環状炭酸エ
ステル、ジエチルカーボネートやジメチルカーボネート
やメチルエチルカーボネートなどの鎖状炭酸エステルを
単独であるいはこれらの混合物を使用することができ
る。
【００２８】なお、本発明になる非水電解質二次電池
は、普通その構成として正極、負極及びセパレータと非
水電解液との組み合わせからなっているが、セパレータ
としては、多孔性ポリ塩化ビニル膜などの多孔性ポリマ
ー膜やリチウムイオン又はイオン導伝性ポリマー電解質
膜を、単独または組み合わせて使用することができる。
は、普通その構成として正極、負極及びセパレータと非
水電解液との組み合わせからなっているが、セパレータ
としては、多孔性ポリ塩化ビニル膜などの多孔性ポリマ
ー膜やリチウムイオン又はイオン導伝性ポリマー電解質
膜を、単独または組み合わせて使用することができる。
【００２９】ポリマー電解質膜が、ポリエチレンオキシ
ド、ポリアクリロニトリル、ポリエチレングリコールお
よびこれらの変性体などの場合には、軽量で柔軟性があ
り、巻回極板に使用する場合に有利である。さらに、イ
オン導伝性ポリマー電解質膜と有機電解液を組み合わせ
て使用することができる。また、電解質としはポリマー
電解質以外にも、無機固体電解質あるいは有機ポリマー
電解質と無機固体電解質の混合材料、もしくは有機バイ
ンダーによって結着された無機固体粉末など、いずれも
公知のものの使用が可能である。
ド、ポリアクリロニトリル、ポリエチレングリコールお
よびこれらの変性体などの場合には、軽量で柔軟性があ
り、巻回極板に使用する場合に有利である。さらに、イ
オン導伝性ポリマー電解質膜と有機電解液を組み合わせ
て使用することができる。また、電解質としはポリマー
電解質以外にも、無機固体電解質あるいは有機ポリマー
電解質と無機固体電解質の混合材料、もしくは有機バイ
ンダーによって結着された無機固体粉末など、いずれも
公知のものの使用が可能である。
【００３０】
【実施例】以下に、本発明になる、電解液に側鎖をもつ
多環式芳香族化合物およびベンゼン化合物を含有する非
水電解質二次電池を、実施例を用いてを説明する。
多環式芳香族化合物およびベンゼン化合物を含有する非
水電解質二次電池を、実施例を用いてを説明する。
【００３１】［実施例１］渦巻き状電極群を備えた角型
非水電解質二次電池を４種類作製した。正極板は、集電
体としての厚み２０μｍのアルミニウム箔に、リチウム
イオンを吸蔵放出するリチウム含有金属酸化物としての
リチウムコバルト複合酸化物を保持したものである。正
極板は、結着剤であるポリフッ化ビニリデン６重量部と
導電剤であるアセチレンブラック３重量部とをリチウム
コバルト複合酸化物９１重量部とともに混合して溶媒で
あるＮＭＰ（Ｎ−メチルピロリドン）を適宜加えてペー
スト状に調整した後、集電体材料の両面に塗布して乾燥
し、そして、厚さ１８０μｍにプレスし、矩形状のリー
ド部を残して幅２４ｍｍに切断することによって製作し
た。
非水電解質二次電池を４種類作製した。正極板は、集電
体としての厚み２０μｍのアルミニウム箔に、リチウム
イオンを吸蔵放出するリチウム含有金属酸化物としての
リチウムコバルト複合酸化物を保持したものである。正
極板は、結着剤であるポリフッ化ビニリデン６重量部と
導電剤であるアセチレンブラック３重量部とをリチウム
コバルト複合酸化物９１重量部とともに混合して溶媒で
あるＮＭＰ（Ｎ−メチルピロリドン）を適宜加えてペー
スト状に調整した後、集電体材料の両面に塗布して乾燥
し、そして、厚さ１８０μｍにプレスし、矩形状のリー
ド部を残して幅２４ｍｍに切断することによって製作し
た。
【００３２】負極板は、集電体としての厚み１０μｍの
銅箔に、ホスト物質としての黒鉛を保持したものであ
る。負極板は、黒鉛９２重量部と結着剤としてのポリフ
ッ化ビニリデン８重量部とを混合し、溶媒であるＮＭＰ
を適宜加えてペースト状にしたものを両面に塗布して乾
燥した。そして、厚さ２２０μｍに圧延し、矩形状のリ
ード部を残して幅２６ｍｍに切断することによって製作
した。セパレータは、厚さ２５μｍ、幅２８μｍのポリ
エチレン微多孔膜とした。
銅箔に、ホスト物質としての黒鉛を保持したものであ
る。負極板は、黒鉛９２重量部と結着剤としてのポリフ
ッ化ビニリデン８重量部とを混合し、溶媒であるＮＭＰ
を適宜加えてペースト状にしたものを両面に塗布して乾
燥した。そして、厚さ２２０μｍに圧延し、矩形状のリ
ード部を残して幅２６ｍｍに切断することによって製作
した。セパレータは、厚さ２５μｍ、幅２８μｍのポリ
エチレン微多孔膜とした。
【００３３】図１は、本発明になる非水電解液二次電池
の断面図であり、図において、１は非水電解液二次電
池、２は電極群、３は負極板、４は正極板、５はセパレ
ータ、６は電池ケースである。非水電解液二次電池１の
構成は、負極板３、正極板４、セパレータ５からなる渦
巻き状の電極群２及び電解液が電池ケース６に収納され
た角形電池であり、７は蓋、８は安全弁、１０は負極端
子、１１は負極リードである。
の断面図であり、図において、１は非水電解液二次電
池、２は電極群、３は負極板、４は正極板、５はセパレ
ータ、６は電池ケースである。非水電解液二次電池１の
構成は、負極板３、正極板４、セパレータ５からなる渦
巻き状の電極群２及び電解液が電池ケース６に収納され
た角形電池であり、７は蓋、８は安全弁、１０は負極端
子、１１は負極リードである。
【００３４】電池ケース６は、厚さ０．３ｍｍ、内寸３
０×４０×８．０ｍｍの鉄製本体の表面に厚さ５μｍの
ニッケルメッキを施したものであり、側部上部には電解
液注入用の孔（図示せず）が設けられている。
０×４０×８．０ｍｍの鉄製本体の表面に厚さ５μｍの
ニッケルメッキを施したものであり、側部上部には電解
液注入用の孔（図示せず）が設けられている。
【００３５】基本となる電解液は、ＬｉＰＦ6を１ｍｏ
ｌ／ｌ含むエチレンカーボネート：ジエチルカーボネー
ト＝１：１（体積比）の混合液とした。この基本電解液
１００重量部に２−メチルナフタレン３重量部とクメン
３重量部を添加した電解液を注液した電池を電池Ａと
し、また、基本電解液１００重量部に２−メチルナフタ
レンのみを６重量部添加した電解液を注液した電池を電
池Ｂ、クメンのみを６重量部添加した電解液を注液した
電池を電池Ｃ、基本電解液のみを注液した電池を電池Ｄ
とした。
ｌ／ｌ含むエチレンカーボネート：ジエチルカーボネー
ト＝１：１（体積比）の混合液とした。この基本電解液
１００重量部に２−メチルナフタレン３重量部とクメン
３重量部を添加した電解液を注液した電池を電池Ａと
し、また、基本電解液１００重量部に２−メチルナフタ
レンのみを６重量部添加した電解液を注液した電池を電
池Ｂ、クメンのみを６重量部添加した電解液を注液した
電池を電池Ｃ、基本電解液のみを注液した電池を電池Ｄ
とした。
【００３６】各電解液を電極、セパレータが十分に湿潤
し、電極群外にフリーな電解液が存在しない量を減圧注
液（４ｍｌ）して電解液注入用の孔を封じ、設計容量９
００ｍＡｈの電池Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄをそれぞれ１０個、計
４０個製作した。
し、電極群外にフリーな電解液が存在しない量を減圧注
液（４ｍｌ）して電解液注入用の孔を封じ、設計容量９
００ｍＡｈの電池Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄをそれぞれ１０個、計
４０個製作した。
【００３７】これらの電池Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄを各５個ずつ
用い、４５℃の環境下において、９００ｍＡで４．１Ｖ
まで充電した後定電圧で２時間充電、９００ｍＡで２．
７５Ｖまで放電の条件で充放電サイクルを繰り返した。
３００サイクル目の平均放電容量と、３００サイクル目
放電後の平均電池厚みを表１に示す。また、各電池５個
ずつを、電源電圧を１０Ｖとし、２７００ｍＡの電流で
１時間充電という条件で過充電試験を行った。過充電試
験後の電池状態の変化を表２に示
用い、４５℃の環境下において、９００ｍＡで４．１Ｖ
まで充電した後定電圧で２時間充電、９００ｍＡで２．
７５Ｖまで放電の条件で充放電サイクルを繰り返した。
３００サイクル目の平均放電容量と、３００サイクル目
放電後の平均電池厚みを表１に示す。また、各電池５個
ずつを、電源電圧を１０Ｖとし、２７００ｍＡの電流で
１時間充電という条件で過充電試験を行った。過充電試
験後の電池状態の変化を表２に示
【００３８】
【表１】
【００３９】
【表２】
【００４０】これらの試験結果から、本発明になる電解
液を使用した電池Ａは、３００サイクル目の放電容量が
７２０ｍＡｈあり、電池のふくれも小さく、過充電試験
においても電池の状態はまったく変化しなかった。
液を使用した電池Ａは、３００サイクル目の放電容量が
７２０ｍＡｈあり、電池のふくれも小さく、過充電試験
においても電池の状態はまったく変化しなかった。
【００４１】一方、基本電解液に２−メチルナフタレン
のみを添加した電池Ｂ、基本電解液にクメンのみを添加
した電池Ｃおよび基本電解液のみを使用した電池Ｄにお
いては、３００サイクル目の放電容量が大幅に低下した
り、電池がふくれたり、あるいは過充電試験において
は、電池が漏液、発煙、破裂するなどした。
のみを添加した電池Ｂ、基本電解液にクメンのみを添加
した電池Ｃおよび基本電解液のみを使用した電池Ｄにお
いては、３００サイクル目の放電容量が大幅に低下した
り、電池がふくれたり、あるいは過充電試験において
は、電池が漏液、発煙、破裂するなどした。
【００４２】［実施例２］使用する電解液以外は、実施
例１と全く同様な電池を４種類作製した。
例１と全く同様な電池を４種類作製した。
【００４３】基本となる電解液は、ＬｉＰＦ6を１ｍｏ
ｌ／ｌ含むエチレンカーボネート：ジエチルカーボネー
ト＝１：１（体積比）の混合液とした。この基本電解液
１００重量部に２−メチルナフタレン０．１重量部とク
メン０．１重量部を添加した電解液を注液した電池を電
池Ｅとした。また、基本電解液１００重量部に２−メチ
ルナフタレン０．５重量部とクメン０．５重量部を添加
した電解液を注液した電池を電池Ｆ、基本電解液１００
重量部に２−メチルナフタレン５重量部とクメン５重量
部を添加した電解液を注液した電池を電池Ｇ、基本電解
液１００重量部に２−メチルナフタレン１０重量部とク
メン１０重量部を添加した電解液を注液した電池を電池
Ｈとした。
ｌ／ｌ含むエチレンカーボネート：ジエチルカーボネー
ト＝１：１（体積比）の混合液とした。この基本電解液
１００重量部に２−メチルナフタレン０．１重量部とク
メン０．１重量部を添加した電解液を注液した電池を電
池Ｅとした。また、基本電解液１００重量部に２−メチ
ルナフタレン０．５重量部とクメン０．５重量部を添加
した電解液を注液した電池を電池Ｆ、基本電解液１００
重量部に２−メチルナフタレン５重量部とクメン５重量
部を添加した電解液を注液した電池を電池Ｇ、基本電解
液１００重量部に２−メチルナフタレン１０重量部とク
メン１０重量部を添加した電解液を注液した電池を電池
Ｈとした。
【００４４】各電解液を電極、セパレータが十分に湿潤
し、電極群外にフリーな電解液が存在しない量を減圧注
液（４ｍｌ）して電解液注入用の孔を封じ、設計容量９
００ｍＡｈの電池Ｅ、Ｆ、Ｇ、Ｈをそれぞれ１０個、計
４０個製作した。
し、電極群外にフリーな電解液が存在しない量を減圧注
液（４ｍｌ）して電解液注入用の孔を封じ、設計容量９
００ｍＡｈの電池Ｅ、Ｆ、Ｇ、Ｈをそれぞれ１０個、計
４０個製作した。
【００４５】これらの電池Ｅ、Ｆ、Ｇ、Ｈを各５個ずつ
用い、４５℃の環境下において、９００ｍＡで４．１Ｖ
まで充電した後定電圧で２時間充電、９００ｍＡで２．
７５Ｖまで放電の条件で充放電サイクルを繰り返した。
３００サイクル目の平均放電容量と、３００サイクル目
放電後の平均電池厚みを表３に示す。また、各電池５個
ずつを、電源電圧を１０Ｖとし、２７００ｍＡの電流で
１時間充電という条件で過充電試験を行った。過充電試
験後の電池状態の変化を表４に示す。
用い、４５℃の環境下において、９００ｍＡで４．１Ｖ
まで充電した後定電圧で２時間充電、９００ｍＡで２．
７５Ｖまで放電の条件で充放電サイクルを繰り返した。
３００サイクル目の平均放電容量と、３００サイクル目
放電後の平均電池厚みを表３に示す。また、各電池５個
ずつを、電源電圧を１０Ｖとし、２７００ｍＡの電流で
１時間充電という条件で過充電試験を行った。過充電試
験後の電池状態の変化を表４に示す。
【００４６】
【表３】
【００４７】
【表４】
【００４８】これらの試験結果から、基本電解液に対す
る２−メチルナフタレンとクメンの合計添加量が、１重
量部である電池Ｆおよび１０重量部である電池Ｇにおい
ては、３００サイクル目の放電容量が７００ｍＡｈ以上
あり、電池のふくれも小さく、過充電試験においても電
池の状態はまったく変化しなかった。
る２−メチルナフタレンとクメンの合計添加量が、１重
量部である電池Ｆおよび１０重量部である電池Ｇにおい
ては、３００サイクル目の放電容量が７００ｍＡｈ以上
あり、電池のふくれも小さく、過充電試験においても電
池の状態はまったく変化しなかった。
【００４９】一方、基本電解液に対する２−メチルナフ
タレンとクメンの合計添加量が０．２重量部である電池
Ｅでは、３００サイクル目の放電容量が７００ｍＡｈ以
上あり、電池のふくれも小さかったが、過充電試験にお
いてはすべての電池が破裂した。また、基本電解液に対
する２−メチルナフタレンとクメンの合計添加量が２０
重量部である電池Ｈでは、過充電試験においては電池の
状態はまったく変化しなかったが、３００サイクル目の
放電容量が大幅に低下したり、電池がふくれたりした。
タレンとクメンの合計添加量が０．２重量部である電池
Ｅでは、３００サイクル目の放電容量が７００ｍＡｈ以
上あり、電池のふくれも小さかったが、過充電試験にお
いてはすべての電池が破裂した。また、基本電解液に対
する２−メチルナフタレンとクメンの合計添加量が２０
重量部である電池Ｈでは、過充電試験においては電池の
状態はまったく変化しなかったが、３００サイクル目の
放電容量が大幅に低下したり、電池がふくれたりした。
【００５０】
【発明の効果】本発明によれば、電池内に添加された側
鎖をもつ多環式芳香族化合物およびベンゼン化合物が、
過充電時に正極が熱的に不安定な物質となる電位以下、
かつ、実使用時における満充電時の正極電位よりも貴な
電位で優先的に酸化分解を受け、不安定物質の蓄積を防
ぐため、セパレーターがシャットダウンするまで電池を
安全に保つことができる。
鎖をもつ多環式芳香族化合物およびベンゼン化合物が、
過充電時に正極が熱的に不安定な物質となる電位以下、
かつ、実使用時における満充電時の正極電位よりも貴な
電位で優先的に酸化分解を受け、不安定物質の蓄積を防
ぐため、セパレーターがシャットダウンするまで電池を
安全に保つことができる。
【００５１】また、側鎖をもつ多環式芳香族化合物およ
びベンゼン化合物は、それぞれ単独で用いても過充電時
の安全性向上に効果をもたらすが、それらの併用によっ
て飛躍的な安全性の向上と実使用性能の保持が可能とな
る。
びベンゼン化合物は、それぞれ単独で用いても過充電時
の安全性向上に効果をもたらすが、それらの併用によっ
て飛躍的な安全性の向上と実使用性能の保持が可能とな
る。
【００５２】したがって、実使用性能は従来電池と同等
のままで、従来電池に起こるような過充電時の爆発的な
発熱分解反応を効果的に抑止することができる。それゆ
えに、高容量化が可能であるばかりでなく、安全性のさ
らなる向上ができうる非水電解液二次電池を提供するこ
とができる。よって、本発明の工業的価値は極めて高
い。
のままで、従来電池に起こるような過充電時の爆発的な
発熱分解反応を効果的に抑止することができる。それゆ
えに、高容量化が可能であるばかりでなく、安全性のさ
らなる向上ができうる非水電解液二次電池を提供するこ
とができる。よって、本発明の工業的価値は極めて高
い。
【００５３】
【図１】実施例１になる非水電解液二次電池の断面図。
１ 非水電解液二次電池 ２ 電極群 ３ 負極板 ４ 正極板 ５ セパレータ ６ 電池ケース ７ 蓋 ８ 安全弁 １０ 負極端子 １１ 負極リード
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H029 AJ02 AJ03 AJ05 AJ12 AJ14 AK02 AK03 AK05 AL02 AL06 AL07 AM02 AM03 AM05 AM07 AM12 AM16 CJ16 DJ08 EJ13 HJ01 HJ02 HJ18
Claims (6)
- 【請求項１】側鎖をもつ多環式芳香族化合物およびベン
ゼン化合物を同時に含む非水電解液を備えたことを特徴
とする非水電解質二次電池。 - 【請求項２】側鎖をもつ多環式芳香族化合物およびベン
ゼン化合物が満充電時の正極電位よりも貴な電位に酸化
電位を有することを特徴とする請求項１記載の非水電解
質二次電池。 - 【請求項３】側鎖をもつ多環式芳香族化合物および／ま
たはベンゼン化合物の置換基が、アルキル基またはアル
コキシル基であることを特徴とする請求項２記載の非水
電解質二次電池。 - 【請求項４】側鎖をもつ多環式芳香族化合物の環数が２
〜４であることを特徴とする請求項２および３記載の非
水電解質二次電池。 - 【請求項５】側鎖をもつ多環式芳香族化合物および／ま
たはベンゼン化合物の置換基α位に、第三級水素をもつ
ことを特徴とする請求項２、３および４記載の非水電解
質二次電池。 - 【請求項６】側鎖をもつ多環式芳香族化合物およびベン
ゼン化合物の総量が、非水電解液に対して１〜１０重量
％含有することを特徴とする、請求項２、３、４および
５記載の非水電解質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP01211399A JP3402237B2 (ja) | 1999-01-20 | 1999-01-20 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP01211399A JP3402237B2 (ja) | 1999-01-20 | 1999-01-20 | 非水電解質二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000215909A true JP2000215909A (ja) | 2000-08-04 |
| JP3402237B2 JP3402237B2 (ja) | 2003-05-06 |
Family
ID=11796519
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP01211399A Expired - Fee Related JP3402237B2 (ja) | 1999-01-20 | 1999-01-20 | 非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3402237B2 (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1065744A3 (en) * | 1999-06-30 | 2002-03-13 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Lithium secondary battery |
| WO2002029922A1 (en) | 2000-10-03 | 2002-04-11 | Ube Industries, Ltd. | Lithium secondary cell and nonaqueous electrolyte |
| JP2003051338A (ja) * | 2001-08-06 | 2003-02-21 | Hitachi Maxell Ltd | 非水二次電池 |
| JP2003051337A (ja) * | 2001-08-06 | 2003-02-21 | Hitachi Maxell Ltd | 非水二次電池 |
| WO2003054998A1 (fr) * | 2001-12-21 | 2003-07-03 | Hitachi Maxell, Ltd. | Accumulateur non aqueux et appareil portable utilisant ledit accumulateur |
| JP2007522628A (ja) * | 2004-02-12 | 2007-08-09 | コミサリア、ア、レネルジ、アトミク | 不適切使用時に保護されるリチウム電池 |
| JP2012094549A (ja) * | 2012-02-13 | 2012-05-17 | Hitachi Ltd | リチウムイオン二次電池及びリチウムイオン二次電池用過充電抑制剤 |
| US8304105B2 (en) | 2003-11-21 | 2012-11-06 | Lg Chem, Ltd. | Electrochemical cell having an improved safety |
| CN110313097A (zh) * | 2017-02-17 | 2019-10-08 | 株式会社村田制作所 | 锂离子二次电池用电解液、锂离子二次电池、电池包、电动车辆、电力存储系统、电动工具以及电子设备 |
-
1999
- 1999-01-20 JP JP01211399A patent/JP3402237B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (21)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1065744A3 (en) * | 1999-06-30 | 2002-03-13 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Lithium secondary battery |
| KR100914878B1 (ko) * | 2000-10-03 | 2009-08-31 | 우베 고산 가부시키가이샤 | 리튬 이차 전지 및 비수용성 전해 용액 |
| WO2002029922A1 (en) | 2000-10-03 | 2002-04-11 | Ube Industries, Ltd. | Lithium secondary cell and nonaqueous electrolyte |
| EP1324417A1 (en) * | 2000-10-03 | 2003-07-02 | Ube Industries, Ltd. | Lithium secondary cell and nonaqueous electrolyte |
| US8394541B2 (en) | 2000-10-03 | 2013-03-12 | Ube Industries, Ltd. | Lithium secondary battery and non-aqueous electrolytic solution |
| EP1324417A4 (en) * | 2000-10-03 | 2006-06-07 | Ube Industries | LITHIUM SECONDARY CELL AND WATER-FREE ELECTROLYTE |
| US7981552B2 (en) | 2000-10-03 | 2011-07-19 | Ube Industries, Ltd. | Lithium secondary battery and non-aqueous electrolytic solution |
| KR100759739B1 (ko) * | 2000-10-03 | 2007-10-04 | 우베 고산 가부시키가이샤 | 리튬 이차 전지 및 비수용성 전해 용액 |
| JP2003051338A (ja) * | 2001-08-06 | 2003-02-21 | Hitachi Maxell Ltd | 非水二次電池 |
| JP2003051337A (ja) * | 2001-08-06 | 2003-02-21 | Hitachi Maxell Ltd | 非水二次電池 |
| JP4573474B2 (ja) * | 2001-08-06 | 2010-11-04 | 日立マクセル株式会社 | 非水二次電池 |
| WO2003054998A1 (fr) * | 2001-12-21 | 2003-07-03 | Hitachi Maxell, Ltd. | Accumulateur non aqueux et appareil portable utilisant ledit accumulateur |
| US7285361B2 (en) | 2001-12-21 | 2007-10-23 | Hitachi Maxell, Ltd. | Non-aqueous secondary battery and portable equipment using the same |
| EP1458046A4 (en) * | 2001-12-21 | 2009-09-16 | Hitachi Maxell | NONAQUEOUS BATTERY AND PORTABLE APPARATUS USING THE BATTERY |
| US7282303B2 (en) | 2001-12-21 | 2007-10-16 | Hitachi Maxell, Ltd. | Non-aqueous secondary battery and portable equipment using the same |
| EP1458046A1 (en) * | 2001-12-21 | 2004-09-15 | Hitachi Maxell, Ltd. | Non-aqueous secondary battery and portable apparatus using this |
| US8304105B2 (en) | 2003-11-21 | 2012-11-06 | Lg Chem, Ltd. | Electrochemical cell having an improved safety |
| JP2007522628A (ja) * | 2004-02-12 | 2007-08-09 | コミサリア、ア、レネルジ、アトミク | 不適切使用時に保護されるリチウム電池 |
| JP2012094549A (ja) * | 2012-02-13 | 2012-05-17 | Hitachi Ltd | リチウムイオン二次電池及びリチウムイオン二次電池用過充電抑制剤 |
| CN110313097A (zh) * | 2017-02-17 | 2019-10-08 | 株式会社村田制作所 | 锂离子二次电池用电解液、锂离子二次电池、电池包、电动车辆、电力存储系统、电动工具以及电子设备 |
| CN110313097B (zh) * | 2017-02-17 | 2022-02-25 | 株式会社村田制作所 | 锂离子二次电池用电解液、锂离子二次电池、电池包、电动车辆、电力存储系统、电动工具以及电子设备 |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3402237B2 (ja) | 2003-05-06 |
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