JP2002128564A

JP2002128564A - ガラスセラミックスおよびその製造方法並びにそれを用いた配線基板

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Publication number: JP2002128564A
Application number: JP2000315381A
Authority: JP
Inventors: Yoshitake Terashi; 吉健寺師
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2000-10-16
Filing date: 2000-10-16
Publication date: 2002-05-09
Anticipated expiration: 2020-10-16
Also published as: JP5057607B2

Abstract

(57)【要約】【課題】誘電損失が低く、高強度、高熱伝導率で、誘電
率および熱膨張係数の調整が容易にできるガラスセラミ
ックスを提供する。【解決手段】ガラスおよび／またはそれが結晶化したマ
トリックス中に特定の結晶面方向に配向したセラミック
フィラーを分散し、該フィラーの配向方向と垂直な面と
平行な面で測定されるＸ線回折ピークを比較して、前記
フィラーに基づく（ｈｋ０）面および（００ｌ）面（た
だし、ｈ≧０、ｋ≧０で、ｈ、ｋの一方が１以上の整
数、ｌは１以上の整数）のピークのうち、２つの測定面
でのピーク強度の変化が最も大きい特定結晶面のピーク
強度Ｉ_(hk0)、Ｉ_(00l)から、ｐ＝Ｉ₍₀ _0l)／（Ｉ_(hk0)＋
Ｉ_(00l)）で求められる２つの測定面でのｐ₁、ｐ₂の比
（ｐ₁／ｐ₂、但しｐ₁＞ｐ₂）が２以上、かつ一方の測定
面から０．１ｍｍ研磨した研磨面でのｐ’値との比
（ｐ’／ｐ）が０．８以上のガラスセラミックスを配線
基板１の絶縁基板２とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、例えば、半導体素
子収納用パッケージなど配線基板用の絶縁基板、フェル
ール等のコネクタ部品あるいは磁気ディスク保持部材等
のスペーサ部品等に好適に使用されるガラスセラミック
スに関するものであり、特に、低温での焼成が可能で、
高周波帯で低い誘電損失を有し、高強度、誘電率および
熱膨張係数の調整が容易にできるガラスセラミックスお
よびその製造方法並びにそれを用いた配線基板に関す
る。

【０００２】

【従来技術】ガラスセラミックスは、一般に、ガラス粉
末とセラミックフィラー粉末とを混合し、成形、焼成し
て作製されるが、低温焼成が可能であること、平滑な表
面を有すること、ガラスとフィラーの種類を変えること
によって多様な特性を得ることが可能である等の優れた
特性を有することから、最近種々の用途に用いられてい
る。

【０００３】一方、高集積化が進むＩＣやＬＳＩ等の半
導体素子を搭載する半導体素子収納用パッケージや、各
種電子部品が搭載される混成集積回路装置等に適用され
る配線基板においては、高密度化、低抵抗化、小型軽量
化が要求されており、アルミナ系セラミック材料に比較
して低温での焼成が可能で、低抵抗金属との同時焼成が
可能なガラスセラミックスを絶縁基板として用いた配線
基板が一層注目されている。

【０００４】かかるガラスセラミックスを絶縁基板とし
て用いた配線基板として、例えば、特開平９−７１４７
２号公報では、ガラス粉末と扁平なセラミックフィラー
粉末とを混合し、ドクターブレード法や押出成形法等に
より成形してグリーンシートを作製し、該グリーンシー
トの面方向に平行にセラミックフィラーを配向させ、こ
れを焼成することによって、焼成時のグリーンシートの
面方向への焼成収縮を小さくでき、寸法精度の高い配線
基板を作製できることが記載されている。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、特開平
９−７１４７２号公報の扁平なセラミックフィラー粉末
を用いてドクターブレード法や押出成形法等により成形
し焼成した絶縁基板では、扁平なセラミックフィラー粉
末同士が絡まったり球状のガラス粉末が共存するため
に、フィラー粉末をグリーンシート中に均一に分散させ
ることが困難であり、また、厚み方向でフィラー粉末の
配向度が変化してグリーンシートの表面付近での配向度
は高いものの中央部では配向度が低下するという問題が
あった。

【０００６】一方、上記ガラスセラミックスを特に高周
波信号を伝送する配線基板の絶縁基板材料として用いる
場合、信号の伝送特性を高めるために高周波帯での誘電
損失を低減することが求められ、また、基板強度および
熱伝導率の向上、誘電率および熱膨張係数が容易に調整
できることが求められていた。

【０００７】したがって、本発明は、上記課題を解決す
るためになされたもので、その目的は、特に高周波帯で
の誘電損失が低く、高強度、高熱伝導率で、誘電率およ
び熱膨張係数の調整が容易にできるガラスセラミックス
およびその製造方法並びにそれを用いた配線基板を提供
することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者は、上記課題に
対して鋭意検討した結果、ガラス粉末とセラミックフィ
ラー粉末とを含有するスラリーを用いて成形時に１テス
ラ（Ｔ）以上の高い磁場を印加することにより、セラミ
ックフィラー粉末が磁場の印加方向に対して特定の向き
に配向する結果、厚み方向等によらずセラミックフィラ
ー粉末を均一に配向させることができ、特に高周波帯で
の誘電損失が低く、高強度、高熱伝導率で、誘電率およ
び熱膨張係数の調整が容易にできるガラスセラミックス
が得られることを知見した。

【０００９】すなわち、本発明のガラスセラミックス
は、ガラスおよび／またはそれが結晶化したマトリック
ス中にセラミックフィラーを分散したガラスセラミック
スであって、該ガラスセラミックス中の前記セラミック
フィラーが特定の結晶面方向に配向し、該配向方向と垂
直な面で測定されるＸ線回折ピークと前記配向方向と平
行な面で測定されるＸ線回折ピークとを比較したとき、
前記セラミックフィラーに基づく（ｈｋ０）結晶面およ
び（００ｌ）結晶面（ただし、ｈ≧０、ｋ≧０で、ｈま
たはｋのいずれか一方が１以上の整数、ｌは１以上の整
数）のピークのうち、前記２つの測定面でのピーク強度
の変化が最も大きい特定の（ｈｋ０）結晶面のピーク強
度Ｉ_(hk0)、および前記２つの測定面でのピーク強度の
変化が最も大きい特定の（００ｌ）結晶面のピーク強度
Ｉ_(00l)から、以下の式により求められる前記２つの測
定面でのｐ値、ｐ₁、ｐ₂ ｐ＝Ｉ_(00l)／（Ｉ_(hk0)＋Ｉ_(00l)）の比（ｐ₁／ｐ₂、但しｐ₁＞ｐ₂）が２以上であり、かつ
前記２つの測定面のうちの一方の測定面から０．１ｍｍ
研磨した研磨面におけるＸ線回折ピークから求められる
ｐ’値との比（ｐ’／ｐ）が０．８以上であることを特
徴とするものである。

【００１０】ここで、前記セラミックフィラーの平均ア
スペクト比が３以下であること、開気孔率が５％以下で
あることが望ましい。

【００１１】また、６０ＧＨｚにおける誘電損失が１０
×１０^-4以下、熱伝導率が３Ｗ／ｍ・Ｋ以上、強度２５
０ＭＰａ以上であること、前記セラミックフィラーの配
向方向と、該配向方向と垂直な方向における誘電率およ
び／または熱膨張係数が異なることが望ましい。

【００１２】さらに、前記セラミックフィラーが、アル
ミナ、ムライト、フォルステライト、エンスタタイト、
ディオプサイド、コージエライト、アノーサイト、スラ
イソナイト、セルシアン、スピネル、ガーナイト、シリ
カ、ジルコニア、チタニア、ＭｇＴｉＯ₃、（ＭｇＺ
ｎ）ＴｉＯ₃、Ｍｇ₂ＴｉＯ₄、Ｚｎ₂ＴｉＯ₄、ＣａＴｉ
Ｏ ₃、ＳｒＴｉＯ₃、Ｓｉ₃Ｎ₄、ＳｉＣおよびＡｌＮの群
から選ばれる少なくとも１種を含有することが望まし
く、マトリックス中に存在するセラミックフィラーの比
率が３０〜８０重量％であることが望ましい。

【００１３】また、本発明のガラスセラミックスの製造
方法は、ガラス粉末とセラミックフィラー粉末を含有す
るスラリーを作製した後、該スラリーに１テスラ以上の
磁場を印加しつつ成形体を作製し、焼成することを特徴
とするものである。

【００１４】ここで、前記セラミックフィラー粉末の平
均アスペクト比が３以下であること、前記成形体を特に
２００μｍ以下の板状体とし、該成形体の少なくとも一
方の表面に前記成形体の焼結温度では焼結しない無機組
成物グリーンシートを積層して、該積層物を焼成するこ
とが望ましく、前記板状の成形体の焼成による厚み方向
の収縮率が３５％以上であることが望ましい。

【００１５】また、本発明の配線基板は、絶縁基板の表
面および／または内部に配線層を形成した配線基板であ
って、前記絶縁基板が上記ガラスセラミックスからなる
ことを特徴とするものである。

【００１６】ここで、前記絶縁基板の厚みが１ｍｍ以下
であること、前記絶縁基板の表面および／または内部
に、前記セラミックフィラーの配向面と直行する方向に
サーマルビアを形成すること、前記配線層が純度９９％
以上の高純度金属からなることが望ましい。

【００１７】

【発明の実施の形態】本発明のガラスセラミックスは、
ガラスおよび／またはそれが結晶化したマトリックス中
にセラミックフィラーを分散したガラスセラミックスで
あって、該ガラスセラミックス中の前記セラミックフィ
ラーが特定の結晶方向に配向し、該配向方向と垂直な面
で測定されるＸ線回折ピークと前記配向方向と平行な面
で測定されるＸ線回折ピークとを比較したとき、前記セ
ラミックフィラーに基づく（ｈｋ０）結晶面および（０
０ｌ）結晶面（ただし、ｈ≧０、ｋ≧０で、ｈまたはｋ
のいずれか一方が１以上の整数、ｌ（エル）は１以上の
整数）のピークのうち、前記２つの測定面でのピーク強
度の変化が最も大きい特定の（ｈｋ０）結晶面のピーク
強度Ｉ_(hk0)、および前記２つの測定面でのピーク強度
の変化が最も大きい特定の（００ｌ）結晶面のピーク強
度Ｉ_(00l)から、以下の式により求められる前記２つの
測定面でのｐ値、ｐ₁、ｐ₂ ｐ＝Ｉ_(00l)／（Ｉ_(hk0)＋Ｉ_(00l)）の比（ｐ₁／ｐ₂、但しｐ₁＞ｐ₂）が２以上、特に５以
上、さらに１０以上、さらには２０以上であり、かつ前
記２つの測定面のうちの一方の測定面から０．１ｍｍ研
磨した研磨面におけるＸ線回折ピークから求められる
ｐ’値との比（ｐ’／ｐ）が０．８以上、特に０．９０
以上、さらに０．９５以上であることが大きな特徴であ
る。

【００１８】これによって、焼結体全体としてセラミッ
クフィラー粒子を規則的に配列させることができること
から、高周波帯での誘電損失の低減、強度、熱伝導率の
向上、誘電率および熱膨張係数の容易な調整等を図るこ
とができる。

【００１９】ガラスとしては、シリカガラス、ホウケイ
酸ガラス、アルミノケイ酸ガラス、Ｐｂ系ガラス、Ｂｉ
系ガラス、アルカリ系ガラス、アルカリ土類系ガラス、
アルミノホウケイ酸ガラス等が使用でき、特に、銅や銀
等の低抵抗金属との同時焼成性の点で、アルミノケイ酸
ガラス、アルミノホウケイ酸ガラス、アルカリ系ガラ
ス、アルカリ土類系ガラス等のガラスが望ましい。

【００２０】さらに、高周波帯での誘電損失、低誘電率
の点で、Ａｌ₂Ｏ₃とＳｉＯ₂とＭＯ（Ｍ：アルカリ土類
元素）とを含有するアルミノケイ酸ガラスまたはアルミ
ノホウケイ酸ガラスを含有することが望ましい。中で
も、各成分の望ましい範囲は、Ａｌ₂Ｏ₃が２．５〜４０
重量％、ＳｉＯ₂が３５〜６０重量％、ＭＯ（Ｍ：アル
カリ土類元素）が総量で５〜５５重量％との比率からな
ることが望ましい。なお、上記アルカリ土類元素として
は、Ｍｇ、Ｃａ、ＳｒおよびＢａの群から選ばれる少な
くとも１種を指す。

【００２１】さらに、ガラス中にＺｎＯ、ＴｉＯ₂、Ｂ₂
Ｏ₃等の他の成分を総量で２０重量％以下の割合で含有
してもよいが、特に、Ｂ₂Ｏ₃の含有量は誘電損失の低減
の点から、Ｂ₂Ｏ₃換算量で７重量％以下、特に３重量％
以下であることが望ましく、また、ＰｂＯ、Ｂ₂Ｏ₃以外
にも高周波帯での誘電損失を増大させるＬｉ、Ｎａ、Ｋ
などのアルカリ金属元素、ＺｒＯ₂、Ｍｎ₂Ｏ₃、Ｃｒ₂Ｏ
₃、ＮｉＯ成分はガラスに対して、酸化物換算による総
量で３重量％以下であることが望ましい。

【００２２】なお、上記ガラスから析出可能な結晶相と
しては、ＳｉＯ₂結晶相、ＭｇＡｌ₂Ｏ₄等のスピネル結
晶相、ＺｎＡｌ₂Ｏ₄等のガーナイト結晶相、Ｃａ（Ｍ
ｇ，Ａｌ）（Ｓｉ，Ａｌ）₂Ｏ₆等のディオプサイド型結
晶相、ＣａＭｇＳｉ₂Ｏ₇（ａｋｅｒｍａｎｉｔｅ）、Ｃ
ａＭｇＳｉＯ₄（ｍｏｎｔｉｃｅｌｌｉｔｅ）、Ｃａ₃Ｍ
ｇＳｉ₂Ｏ₈（ｍｅｒｗｉｎｉｔｅ）、ＭｇＳｉＯ₃、３
Ａｌ₂Ｏ₃・２ＳｉＯ₂、Ｍｇ₂Ａｌ₄Ｓｉ₅Ｏ₁₈、ＳｒＡｌ
₂Ｓｉ₂Ｏ₈、（Ｓｒ，Ｃａ）Ａｌ₂Ｓｉ₂Ｏ₈（スラウソナ
イト）、ＣａＡｌ₂Ｓｉ₂Ｏ₈（アノーサイト）、ＢａＡ
ｌ₂Ｓｉ₂Ｏ₈（セルジアン）、（Ｃａ，Ｓｒ）ＳｉＯ₃、
ＳｒＳｉＯ₃等が好適に使用できるが、中でも低誘電損
失化、高強度化の点では、ディオプサイド型結晶相、Ｍ
ｇＡｌ₂Ｏ₄、ＺｎＡｌ₂Ｏ₄、コージェライト、ムライ
ト、エンスタタイト、ウイレマイト、ＣａＡｌ₂Ｓｉ₂Ｏ
₈、ＳｒＡｌ₂Ｓｉ₂Ｏ₈、（Ｓｒ，Ｃａ）Ａｌ₂Ｓｉ
₂Ｏ₈、フォルステライト、特に、ディオプサイド型結晶
相、ガーナイト、ＴｉＯ₂、（Ｚｎ，Ｍｇ）ＴｉＯ₃、
（Ｚｎ，Ｍｇ）₂ＴｉＯ₄、ｎＺｎＯ・Ｂ₂Ｏ₃等の結晶相
が析出してもよい。

【００２３】さらに、上記ディオプサイド型結晶相を析
出可能なガラスの組成は、上記のガラスからのディオプ
サイド型結晶相の析出割合を高める上では、ガラス中に
おけるＣａＯとＭｇＯの合計量が３５〜５０重量％であ
ることが望ましく、さらにはＳｉＯ₂３０〜５５重量
％、Ａｌ₂Ｏ₃４．５〜１５重量％、ＭｇＯ１６〜３５重
量％、ＣａＯ２４〜４０重量％の割合であることが望ま
しい。

【００２４】また、上記ディオプサイド型結晶相を析出
可能なガラス中には磁器の低温焼成化を促進する上では
ＳｒＯを含有してもよく、この場合、ガラスの組成とし
ては、ＳｉＯ₂３０〜５５重量％、Ａｌ₂Ｏ₃４〜１５重
量％、ＭｇＯ１４〜３０重量％、ＣａＯ５〜２０重量
％、ＳｒＯ１０〜２５重量％の割合であることが望まし
い。

【００２５】さらに、ガラスの軟化点が低下すると低温
での緻密化が促進されるが、脱バインダ特性が悪化し、
磁器中に多量の気孔や残留炭素が残存して変色、絶縁特
性、誘電損失、磁器強度の低下等を引き起こす。特に、
Ｃｕメタライズとの同時焼成を行う場合、Ｃｕの酸化を
抑制するために非酸化性雰囲気中にて焼成する必要があ
るために脱バインダ特性はさらに低下する点で、上記ガ
ラスの軟化点は、（Ｐｂガラスより高く）７００〜８５
０℃、特に８００〜８３０℃であることが望ましい。

【００２６】また、前記セラミックフィラーとしては、
アルミナ、ムライト、フォルステライト、エンスタタイ
ト、ディオプサイド、コージエライト、アノーサイト、
スライソナイト、セルシアン、スピネル、ガーナイト、
シリカ、ジルコニア、チタニア、ＭｇＴｉＯ₃、（Ｍｇ
Ｚｎ）ＴｉＯ₃、Ｍｇ₂ＴｉＯ₄、Ｚｎ₂ＴｉＯ₄、ＣａＴ
ｉＯ₃、ＳｒＴｉＯ₃、Ｓｉ₃Ｎ₄、ＳｉＣおよびＡｌＮの
群から選ばれる少なくとも１種を含有することが望まし
い。

【００２７】また、高周波帯での誘電損失の低減、強度
向上、低温焼結性、誘電率、熱膨張係数等の点で、前記
フィラーの含有量は３０〜８０重量％であることが望ま
しく、セラミックフィラーの平均粒径は０．５〜５μ
ｍ、特に０．５〜３μｍであることが望ましい。

【００２８】さらに、本発明によれば、セラミックフィ
ラー粉末同士が絡み合ったり凝集したりすることを防止
するためには、セラミックフィラー粉末の平均アスペク
ト比が３以下、特に２以下であることが望ましく、ま
た、強度、熱伝導率および耐湿性等を向上させるために
は、ガラスセラミックスの開気孔率が５％以下、特に３
％以下、さらに１％以下であることが望ましい。

【００２９】また、上記態様のガラスセラミックスは、
特に、６０ＧＨｚにおける誘電損失が１０×１０^-4以
下、特に、９×１０^-4以下、熱伝導率が３Ｗ／ｍ・Ｋ以
上、特に４Ｗ／ｍ・Ｋ以上、さらに５Ｗ／ｍ・Ｋ以上の
優れた特性を有するものとなる。

【００３０】なお、上記磁器は、配線基板の絶縁基板、
コネクタ部材、スペーサ部材等として用いることがで
き、中でも、１ＧＨｚ以上、特に２０ＧＨｚ以上、さら
には５０ＧＨｚ以上、またさらには７０ＧＨｚ以上の高
周波信号を伝送する配線基板の絶縁層を形成するのに好
適な磁器である。

【００３１】ここで、磁器の室温から４００℃における
熱膨張係数は、５×１０^-6／℃以上、特に６×１０^-6／
℃以上、さらに８×１０^-6／℃以上、さらには１０×１
０^-6／℃以上であることが望ましく、例えば、配線基板
の絶縁基板として用いる場合、基板の面方向の熱膨張係
数を実装するチップ部品等やプリント基板等の熱膨張係
数に近似するように適宜調整することが望ましい。これ
は、上記の磁器の熱膨張係数が実装されるチップ部品等
やプリント基板のそれと差がある場合、半田実装時や半
導体素子の作動停止による繰り返し温度サイクルによっ
て、チップ部品等やプリント基板と配線基板（パッケー
ジ）との実装部に熱膨張差に起因する応力が発生し、実
装部にクラック等が発生し、実装構造の信頼性を損ねて
しまうためである。

【００３２】また、本発明によれば、ガラスセラミック
スの前記配向面と該配向面と垂直な面における熱膨張係
数が異なるように形成することが可能であることから、
例えば、絶縁基板の主平面方向の熱膨張係数を厚み方向
の熱膨張係数よりも大きくすることにより、少ないフィ
ラー量で磁器の熱膨張係数を容易に調整でき、低温で磁
器を緻密化できるとともに、プリント基板と配線基板と
の熱膨張係数差を小さくすることができる。

【００３３】また、磁器強度を２５０ＭＰａ以上、特に
３００ＭＰａ以上、さらに３５０ＭＰａ以上と高いため
に、例えば、配線基板の絶縁基板として用いる場合、半
導体素子等の電子部品の実装時、または入出力端子部に
施すリード接続時に磁器にかかる応力による破損やはが
れ等を防止することができる。

【００３４】さらに、磁器の熱伝導率が３Ｗ／ｍ・Ｋ以
上と高く、配線基板、またはこれに実装される半導体素
子等の電子部品から発生した熱を効率よく放熱して電子
部品の温度上昇による誤作動を防止することができる。
なお、本発明によれば、例えば、主平面方向の熱伝導率
が厚み方向の熱伝導率よりも高い場合、絶縁基板に対し
てその厚み方向にサーマルビアを形成することが望まし
い。

【００３５】また、本発明によれば、結晶面（結晶軸）
によって誘電率を異ならせることが可能であり、例え
ば、配線基板の絶縁基板として用いる場合、配線基板の
小型化、伝送特性の向上等用途に応じて誘電率を調整す
ることができ、また、配向面および誘電率が異なる２つ
の部材の積層体を作製することも可能である。

【００３６】（製造方法）次に、本発明におけるガラス
セラミックスを製造する方法について説明する。まず、
出発原料として、上述したガラス粉末、特に結晶化ガラ
ス粉末とセラミックフィラー粉末とを所定の割合で秤量
し、これに、溶媒を添加、混合してスラリーを調整す
る。溶媒としては、水、イソプロピルアルコール（ＩＰ
Ａ）等のアルコール類、アセトン等が使用可能であり、
特に安全性、対環境面では水が望ましい。また、溶媒と
ともにポリビニルアルコール（ＰＶＡ）等の有機バイン
ダや可塑剤、分散剤を加えてもよく、ＰＶＡは分散剤と
しての機能をも有し、後述するセラミックフィラー粉末
の配向性を高める働きをなす。

【００３７】さらに、フィラー粉末の凝集を抑制すると
ともに、フィラー粉末のスラリー中の分散性を高め、か
つフィラー粉末を後述する磁場中で容易に配列させるた
めに、セラミックフィラー粉末の平均粒径は０．５〜５
μｍ、特に０．５〜３μｍ、さらに０．５〜１．５μ
ｍ、さらに０．５〜１．０μｍであることが望ましい。
なお、フィラー粉末の平均粒径とはマイクロトラック法
によって求められるｄ₅₀値の意である。また、後述する
磁場中でのセラミックフィラー粉末の配向度を高める上
で、セラミックフィラー粉末のアスペクト比は３以下、
特に２以下であることが望ましい。

【００３８】次に、上記スラリーに一方向から特定の平
行磁場Ｈを印加しつつ成形を行う。ここで、印加する磁
場Ｈの強さは、フィラー粉末を所望の向きに配向させる
ためには、１テスラ（Ｔ）以上、特に９テスラ（Ｔ）以
上であることが重要である。かかる磁場を発生させる装
置としては、例えば高磁場を発生できる超伝導磁石を備
えた磁場発生装置を使用することが望ましい。印加する
磁場が１テスラ（Ｔ）より小さいとセラミックフィラー
粉末が所定の方向に配向しない。

【００３９】また、成形方法は、鋳込成形法、射出成形
法、押出成形法やドクターブレード法、カレンダーロー
ル法等のテープ成形法が採用できる。このとき得られる
成形体は、磁場の印加方向に対して特定面が垂直となる
ように配向する。

【００４０】また、磁場中における粒子の配向は極めて
短時間で完了するが、成形体中のセラミックフィラー粉
末の配向度を維持するためには、スラリー中の溶媒が揮
発してスラリーが固化する、あるいは鋳込成形等にて成
形する場合には、石膏等の多孔質体からなる成形型を用
いてスラリー中の溶媒が成形型の細孔を通して除去され
ることにより着肉し、粉末が流動せず固定される硬さま
で磁場を印加することが望ましい。このために、成形体
をなすスラリーの固化を早めるために、スラリー中に紫
外線硬化性樹脂を含有して磁場を印加してから紫外線を
照射させることによりスラリーの固化を早めたり、熱硬
化性樹脂や熱可塑性樹脂を添加して磁場を印加してから
温度を変化させることでスラリーの固化を早めることが
できる。

【００４１】また、磁場の印加によってセラミックフィ
ラー粉末を配向させた後、すばやく溶媒等の液体成分を
除去してセラミックフィラー粉末の配向度を維持できる
テープ成形法を用い、特に厚み２００μｍ以下の板状の
成形体を作製することが望ましい。なお、スラリーの１
００ｓｅｃ^-1での粘度は０．３〜０．７Ｐａ・ｓ、特に
０．４〜０．６Ｐａ・ｓであることが望ましい。

【００４２】さらに、上述した磁場を印加した結晶配向
法では、表面のみならず成形体の内部にまでわたって容
易にセラミックフィラー粉末の配向度を高めることがで
き、セラミックフィラー粉末が特定面に均一に配向した
成形体を作製できる。

【００４３】その後、該成形体を、例えば、８００〜１
０５０℃の酸化性雰囲気または不活性雰囲気中で、特に
３０分以上焼成することによりガラスセラミックスを作
製することができる。

【００４４】また、本発明によれば、前記成形体が特に
板状体の場合、セラミックフィラー粉末を板状の成形体
の主平面に対して配向させるとともに、該成形体の少な
くとも一方の表面に前記成形体の焼結温度では焼結しな
い無機組成物グリーンシートを積層して、該積層物を焼
成することにより、焼成時に無機組成物の拘束力によっ
て成形体の焼成時における特定方向の収縮を抑制でき
る。

【００４５】これによって、板状の成形体の厚み方向へ
の収縮率を特に３５％以上、さらに４０％以上に高めて
ガラスセラミックスの密度を高めることができるととも
に、焼成中にガラスセラミックス中のガラス粉末が軟化
する際、成形体の面方向への拘束力および厚み方向への
収縮率によってセラミックフィラーの配向度を高めるこ
とができる。特に成形体が２００μｍ以下の板状体の場
合、さらに配向度を高めることができる。なお、前記無
機組成物は、所望により、焼成後研磨や超音波洗浄によ
って容易に除去することができる。

【００４６】（配線基板）本発明のガラスセラミックス
の好適例であるこれを絶縁基板として用いた配線基板の
一例について、その概略断面図である図１を基に説明す
る。図１によれば、配線基板１は、複数枚の絶縁層２
ａ、２ｂの積層体からなる絶縁基板２の表面および内部
に配線層３が形成された構成からなる。

【００４７】本発明によれば、絶縁基板２、すなわち絶
縁層２ａ、２ｂが上述したガラスセラミックスからなる
ことが大きな特徴であり、これによって、絶縁基板２の
高周波帯における誘電損失の低減、強度および熱伝導率
の向上、誘電率および熱膨張係数の調整が容易に行え
る。

【００４８】なお、絶縁基板２の放熱性を高めるために
は、絶縁基板２の厚みが１ｍｍ以下、特に５００μｍ以
下、さらに２００μｍ以下であることが望ましく、ま
た、それぞれの絶縁層２ａ、２ｂの厚みは、２００μｍ
以下、特に１５０μｍ以下、さらに１２０μｍ以下であ
ることが望ましい。

【００４９】ここで、本発明における絶縁基板２の厚み
とは、配線層３等の他の部材を含まない実質的に絶縁基
板２のみの厚みを指し、具体的には、配線基板１の断面
写真にて測定される絶縁基板の断面積（幅ｗ×厚み
ｔ₁）Ｓ₁から配線層３等の他の部材の面積の総和Ｓ₂を
差し引いた断面積（Ｓ₁−Ｓ₂）を幅ｗで割ったものｔ＝
（Ｓ₁−Ｓ₂）／ｗで求められる。また、配線基板１内に
凹部を形成するような場合には、該凹部底面から絶縁基
板底面までの厚みを指す。

【００５０】また、配線層３は、金属等の導電性材料を
主成分としてなるが、信号の伝送速度を高め、特に高周
波信号の伝送損失を低減するために、銅、銀、金、アル
ミニウムの群から選ばれる少なくとも１種の低抵抗金属
を主成分とし、特に純度が９９％以上の高純度金属、さ
らには金属箔からなることが望ましい。さらに、図１に
よれば、絶縁層２ａおよび絶縁層２ｂの上下面に形成さ
れる配線層３、３間がビアホール導体４によって電気的
に接続されている。

【００５１】また、図１によれば、絶縁基板２表面に
は、Ｓｉ、Ｓｉ−Ｇｅ、Ｇａ−Ａｓ等の半導体素子等の
素子５が搭載されており、本発明によれば、素子５の動
作によって発生した発熱を絶縁基板２を介して絶縁基板
２の外部に放熱することができる。

【００５２】なお、配線基板１の厚み方向の放熱性を高
めるためには、絶縁基板２をなす上述したガラスセラミ
ックス中のセラミックフィラーが特定の結晶面に配向し
て、特に面方向と厚み方向で熱伝導率が異なる場合、熱
伝導率の低い方向にサーマルビア６等の放熱用導体層を
形成することが望ましい。また、サーマルビア６は絶縁
基板２の表面および／または内部に形成され、図１によ
れば、サーマルビア６は絶縁基板２の厚み方向で素子５
搭載部の直下に形成されている。

【００５３】なお、素子５および配線層３に高周波信
号、特に１ＧＨｚ以上、さらに２０ＧＨｚ以上の高周波
信号を伝送する場合には、高周波信号の伝送損失を低減
するために、配線層３がストリップ線路、マイクロスト
リップ線路、コプレーナ線路および誘電体導波管のうち
の１種から構成されることが望ましい。

【００５４】（配線基板の製造方法）また、上述した配
線層を具備する配線基板を作製するには、前記混合粉末
に、適当な有機溶剤、溶媒を用い混合してスラリーを調
製し、これに上述した平行磁場を印加しつつ、従来周知
のドクターブレード法やカレンダーロール法、あるいは
押出成形法、鋳込成形法によりシート状の成形体、いわ
ゆるグリーンシートを作製する。

【００５５】なお、この成形法によれば特にスラリー中
の溶媒を素早く除去してセラミックフィラーを成形体中
で固定し、セラミックフィラーの配向度を向上させるた
めに、グリーンシートの厚みが２００μｍ以下、特に１
５０μｍ以下、さらに１２０μｍ以下であることが望ま
しい。

【００５６】また、磁場の印加方向は添加したセラミッ
クフィラー粉末の磁場に対する配向性に応じて決定さ
れ、例えば、セラミックフィラー粉末としてアルミナ粉
末を用いる場合、アルミナは磁場の印加方向に対してｃ
軸が向くように配列することから、グリーンシートの主
平面に対して垂直な方向、すなわちグリーンシートの厚
み方向に磁場を印加することによって、アルミナ粉末を
主平面に対してｃ軸が配向させることができる。

【００５７】そして、このシート状成形体に所望により
スルーホールを形成した後、スルーホール内に、銅、
金、銀のうちの少なくとも１種を主成分とする金属ペー
ストを充填する。そして、シート状成形体表面には、高
周波信号が伝送可能な高周波線路パターン等に前記金属
ペーストを用いてスクリーン印刷法、グラビア印刷法な
どによって配線層の厚みが５〜３０μｍとなるように、
印刷塗布する。

【００５８】上記配線層を形成したグリーンシートを、
所望により、複数枚積層して、例えば、４０〜１２０
℃、５〜４０ＭＰａにて加熱圧着する。そして、上記積
層体を酸化性雰囲気または弱酸化性雰囲気中、５００〜
７５０℃にて脱バインダ処理した後、酸化性雰囲気また
は非酸化性雰囲気中、例えば、８００〜１０５０℃、特
に８５０〜９５０℃にて０．２〜１０時間、特に０．５
〜２時間焼成することによって配線基板を作製すること
ができる。

【００５９】そして、この配線基板の表面には、適宜半
導体素子等の素子が搭載され配線層と信号の伝達が可能
なように接続される。接続方法としては、配線層上に直
接搭載させて接続させたり、あるいは樹脂、Ａｇ−エポ
キシ、Ａｇ−ガラス、Ａｕ−Ｓｉ等の樹脂、金属、セラ
ミックス等の厚み５０μｍ程度の接着剤によりチップ部
品を絶縁基板表面に固着し、ワイヤーボンディング、Ｔ
ＡＢテープなどにより配線層と半導体素子等とを接続さ
せたりする。

【００６０】さらに、半導体素子が搭載された配線基板
表面に、絶縁基板と同種の絶縁材料や、その他の絶縁材
料、あるいは放熱性が良好な金属等からなり、電磁波遮
蔽性を有するキャップをガラス、樹脂、ロウ材等の接着
剤により接合してもよく、これにより半導体素子を気密
に封止することができる。

【００６１】また、本発明によれば、配線層を形成する
方法として、上述したように金属ペーストを用い印刷法
等にてグリーンシート表面に塗布する方法に代えて、微
細で高精度の配線層が形成可能である高純度金属導体、
特に金属箔にて配線層を形成する方法も好適に採用でき
る。

【００６２】金属箔からなる配線層を形成する具体的な
方法は、例えば、スパッタ法や蒸着法等の薄膜形成法に
よって所定パターンの配線層を形成することもできる
が、樹脂フィルム上に金属箔を貼り付け、メッキ法等に
よって金属箔を所定パターンに加工した後、この金属箔
付の樹脂フィルムをグリーンシート表面に位置合わせし
て転写することによってグリーンシート表面に配線層を
形成する方法によって容易に形成することができる。

【００６３】また、上述したグリーンシートを積層する
際に、前記配線回路層を形成した絶縁基板用グリーンシ
ートの少なくとも一方の表面、望ましくは両面に前記絶
縁基板用グリーンシートの焼結温度では焼結しない無機
組成物のグリーンシートを積層して、該積層物を焼成す
ることにより、絶縁基板用グリーンシートの焼成時に無
機組成物の拘束力によって絶縁基板の焼成時における面
方向の収縮を抑制できるとともに、厚み方向への収縮率
を特に３５％以上、さらに４０％以上に高めてガラスセ
ラミックスの密度を高めることができるとともに、ガラ
スセラミックス中のセラミックフィラーの配向度を高め
ることができる。

【００６４】なお、前記無機組成物は、焼成後、研磨や
超音波洗浄によって容易に除去することができる。

【００６５】

【実施例】（実施例１）平均粒径２μｍのディオプサイ
ド結晶を析出可能なガラス７０重量％と、セラミックフ
ィラーとしてＡｌ₂Ｏ₃粉末３０重量％との比率で混合
し、有機バインダ、可塑剤、トルエンを添加、混合し
て、スラリーを調製した。なお、Ａｌ₂Ｏ₃粉末の平均粒
径は１．８μｍ、平均アスペクト比は１．３、スラリー
の粘度は１００ｓｅｃ^-1において０．４Ｐａ・ｓであっ
た。

【００６６】このスラリーを内径５０ｍｍの多孔質の石
膏型に１０ｃｃ（厚み５ｍｍ）注ぎ、ボア径１００ｍ
ｍ、１０Ｔの磁場が発生可能な冷凍機型磁場装置中に入
れて、スラリーの厚み方向が磁場の印加方向に対して平
行となるように表１に示す磁場を印加した状態でスラリ
ー中の溶媒を除去して鋳込み成形を行った。磁場の大き
さは超伝導磁石に通電させる電流値を変化させることに
より変化させた。

【００６７】得られた成形体は石膏から脱型し、水蒸気
含有／窒素雰囲気中、７００℃で脱バインダ処理を行っ
た後、乾燥窒素中で９５０℃で１時間焼成しガラスセラ
ミックスを作製した。なお、焼成に際しては昇温速度、
降温速度を３００℃／ｈとした。

【００６８】得られた焼結体に対して、アルキメデス法
により焼結体の開気孔率を測定したところ０．５％であ
った。また、焼結体表面（主平面）および厚み方向（側
面）の任意の５カ所にてＸ線回折測定（２θ＝１０〜８
０°）を行い、そのチャートから、前記セラミックフィ
ラーに基づく２つの測定面でのピーク強度の変化が最も
大きい（３００）結晶面と（００６）結晶面のピーク強
度Ｉ₍₃₀₀₎、Ｉ₍₀₀₆₎から、ｐ＝Ｉ₍₀₀₆₎／（Ｉ₍₃₀₀₎＋Ｉ
₍₀₀₆₎）より求められる２つの測定面でのｐ値を算出し
たところ、ｐ₁（主平面）＝０．３１、ｐ₂（側面）＝
０．００６であり、その比（ｐ₁／ｐ₂）は５２であり、
かつ前記２つの測定面のうちの一方の測定面から０．１
ｍｍ研磨した研磨面におけるＸ線回折ピークから求めら
れるｐ’値との比（ｐ’／ｐ）が０．９５以上であっ
た。

【００６９】さらに、ｐ₁測定面と直交する断面、すな
わち厚み方向でのＳＥＭ測定により、一視野内に存在す
るセラミックフィラーの長径ｄ₁および短径ｄ₂の比（ｄ
₁／ｄ₂）の平均値であるアスペクト比を測定したところ
１．２であった。

【００７０】また、６０ＧＨｚにてネットワークアナラ
イザー、シンセサイズドスイーパーを用いて誘電体円柱
共振器法により、（１）配向度ｆ₁測定面を表面とする
方向すなわち磁場の印加方向が表面方向となるもの、お
よび（２）配向度ｆ₁測定面と垂直な面を表面とする方
向すなわち磁場の印加方向が厚み方向となるものの２種
の試料を表面が直径２〜７ｍｍの円形、厚み１．５〜
２．５ｍｍの形状に切り出し、誘電率および誘電損失を
測定したところ、（１）の試料の誘電率７．０、誘電損
失５×１０^-4、（２）の試料の誘電率８．５、誘電損失
５×１０^-4であった。

【００７１】さらに、レーザーフラッシュ法により、厚
み方向が磁場の印加方向をなす１ｍｍ厚みの試料につい
て熱伝導率を測定したところ５Ｗ／ｍ・Ｋ、ＪＩＳＲ１
６０１に基づいて配向度ｆ₁測定面が引っ張り面となる
ように磁器の４点曲げ強度を測定したところ３５０ＭＰ
ａであった。また、２０〜４００℃における平均熱膨張
係数を測定したところ、（１）の試料が７．０×１０^-6
／℃、（２）の試料が８．５×１０^-6／℃であった。

【００７２】（比較例）実施例１のガラスセラミックス
に対して、磁場を印加しない以外は実施例１と同様にガ
ラスセラミックスを作製した。

【００７３】得られたガラスセラミックスについて、実
施例１と同様に評価した結果、開気孔率１％、ｐ₁（主
平面）＝０．０１７、ｐ₂（側面）＝０．０１６であ
り、その比（ｐ₁／ｐ₂）は１．０６であり、かつ前記２
つの測定面のうちの一方の測定面から０．１ｍｍ研磨し
た研磨面におけるＸ線回折ピークから求められるｐ’値
との比（ｐ’／ｐ）が０．９０、（１）の試料の６０Ｇ
Ｈｚでの誘電率８．０、誘電損失１７×１０^-4、（２）
の試料の誘電率８．０、誘電損失１８×１０^-4、熱伝導
率３．２ｗ／ｍ・Ｋ、強度２１０ＭＰａであった。

【００７４】（実施例２）実施例１のスラリーを用い
て、ドクターブレード法によりテープ状にスラリーを成
形しつつ、実施例１の超伝導マグネットを用いて該テー
プ状のスラリーの厚み方向に平行に１０Ｔの平行磁場を
印加して成形を行い、厚み２５０μｍのグリーンシート
を作製した。該グリーンシートの所定位置にビアホール
を形成し、該ビアホール内にスクリーン印刷法により銅
粉末を主成分とする導体ペーストを充填した。

【００７５】一方、樹脂フィルムに銅箔を貼り付けてエ
ッチングにより所定の配線層のパターンに加工した後、
前記ビアホール導体に位置合わせしながら前記グリーン
シート表面に転写して配線層を形成し、実施例１と同様
に積層した後、アルミナ粉末を主成分としてガラス粉末
と有機バインダと可塑剤と溶剤とを含有する無機組成物
グリーンシートを前記積層体の両面に積層し、圧着し
て、実施例１と同様に焼成した後、絶縁基板の両面のア
ルミナ粉末を除去して配線基板を作製した。

【００７６】その結果、焼成による面方向の収縮率は
０．１％であり、厚み方向の収縮率は４０％であり、ま
た、絶縁基板の厚みは１８０μｍであった。また、ビア
ホール導体を介して導体層間の導通を確認したところ、
良好な導通を示した。

【００７７】さらに、上記配線基板に対して、配線を設
けない以外は同様に基板（ガラスセラミックス）を作製
し、実施例１と同様に評価したところ、開気孔率０．５
％、ｐ₁（主平面）＝０．７０、ｐ₂（側面）＜０．００
１であり、その比（ｐ₁／ｐ₂）は７００を越え、かつ前
記２つの測定面のうちの一方の測定面から０．１ｍｍ研
磨した研磨面におけるＸ線回折ピークから求められる
ｐ’値との比（ｐ’／ｐ）が０．９８、（１）の試料の
６０ＧＨｚでの誘電率６．９、誘電損失４．５×１
０^-4、（２）の試料の誘電率８．７、誘電損失４．４×
１０^-4、熱伝導率５．３ｗ／ｍ・Ｋ、強度３７０ＭＰａ
であった。

【００７８】

【発明の効果】以上詳述した通り、本発明のガラスセラ
ミックスによれば、ガラス粉末とセラミックフィラー粉
末とを含有するスラリーを用いて成形時に１テスラ以上
の高い磁場を印加することにより、セラミックフィラー
粉末が磁場の印加方向に対して特定の向きに配向する結
果、厚み方向等によらずセラミックフィラー粉末を均一
に配向させることができ、特に高周波帯での誘電損失が
低く、高強度、高熱伝導率で、誘電率および熱膨張係数
の調整が容易にできるガラスセラミックスが得られる。

【００７９】また、本発明のガラスセラミックスの製造
方法によれば、板状の成形体に対して、少なくとも一方
の表面に前記成形体の焼結温度では焼結しない無機組成
物グリーンシートを積層して、該積層物を焼成すること
により、セラミックフィラー粉末を焼成時にさらに配向
させることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の配線基板の好適例である半導体素子収
納用パッケージの一例を示す概略断面図である。

【符号の説明】

１配線基板（半導体素子収納用パッケージ）２絶縁基板２ａ、２ｂ絶縁層３配線層４ビアホール導体５素子６サーマルビア

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｈ０５Ｋ 1/02 Ｈ０５Ｋ 3/46 Ｈ 1/03 ６１０Ｔ 1/09 Ｓ 3/46 Ｃ０４Ｂ 35/18 ＢＨ０１Ｌ 23/12 Ｄ 23/14 ＣＦターム(参考） 4E351 AA07 BB24 BB31 CC12 CC31 DD04 DD05 DD06 DD51 DD58 EE03 GG01 GG04 GG07 4G030 AA05 AA07 AA08 AA09 AA10 AA36 AA37 BA09 BA12 BA20 BA21 5E338 AA03 AA18 BB05 BB13 BB75 CC01 CC08 CD11 EE02 5E346 AA12 AA15 AA24 AA38 AA43 BB01 CC18 DD11 EE21 FF18 GG02 GG03 HH11 HH17

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】ガラスおよび／またはそれが結晶化したマ
トリックス中にセラミックフィラーを分散したガラスセ
ラミックスであって、該ガラスセラミックス中の前記セ
ラミックフィラーが特定の結晶面方向に配向し、該配向
方向と垂直な面で測定されるＸ線回折ピークと前記配向
方向と平行な面で測定されるＸ線回折ピークとを比較し
たとき、前記セラミックフィラーに基づく（ｈｋ０）結
晶面および（００ｌ）結晶面（ただし、ｈ≧０、ｋ≧０
で、ｈまたはｋのいずれか一方が１以上の整数、ｌは１
以上の整数）のピークのうち、前記２つの測定面でのピ
ーク強度の変化が最も大きい特定の（ｈｋ０）結晶面の
ピーク強度Ｉ_(hk0)、および前記２つの測定面でのピー
ク強度の変化が最も大きい特定の（００ｌ）結晶面のピ
ーク強度Ｉ_(00l)から、以下の式により求められる前記
２つの測定面でのｐ値、ｐ₁、ｐ₂ ｐ＝Ｉ_(00l)／（Ｉ_(hk0)＋Ｉ_(00l)）の比（ｐ₁／ｐ₂、但しｐ₁＞ｐ₂）が２以上であり、かつ
前記２つの測定面のうちの一方の測定面から０．１ｍｍ
研磨した研磨面におけるＸ線回折ピークから求められる
ｐ’値との比（ｐ’／ｐ）が０．８以上であることを特
徴とするガラスセラミックス。
【請求項２】前記セラミックフィラーの平均アスペクト
比が３以下であることを特徴とする請求項１記載のガラ
スセラミックス。
【請求項３】開気孔率が５％以下であることを特徴とす
る請求項１または２記載のガラスセラミックス。
【請求項４】６０ＧＨｚにおける誘電損失が１０×１０
^-4以下、熱伝導率が３Ｗ／ｍ・Ｋ以上、強度２５０ＭＰ
ａ以上であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれ
か記載のガラスセラミックス。
【請求項５】前記セラミックフィラーの配向方向と、該
配向方向と垂直な方向における誘電率および／または熱
膨張係数が異なることを特徴とする請求項１乃至４のい
ずれか記載のガラスセラミックス。
【請求項６】前記セラミックフィラーが、アルミナ、ム
ライト、フォルステライト、エンスタタイト、ディオプ
サイド、コージエライト、アノーサイト、スライソナイ
ト、セルシアン、スピネル、ガーナイト、シリカ、ジル
コニア、チタニア、ＭｇＴｉＯ₃、（ＭｇＺｎ）Ｔｉ
Ｏ₃、Ｍｇ₂ＴｉＯ₄、Ｚｎ₂ＴｉＯ₄、ＣａＴｉＯ₃、Ｓｒ
ＴｉＯ₃、Ｓｉ₃Ｎ₄、ＳｉＣおよびＡｌＮの群から選ば
れる少なくとも１種を含有することを特徴とする請求項
１乃至５のいずれか記載のガラスセラミックス。
【請求項７】マトリックス中に存在するセラミックフィ
ラーの比率が３０〜８０重量％であることを特徴とする
請求項１乃至６のいずれか記載のガラスセラミックス。
【請求項８】ガラス粉末とセラミックフィラー粉末を含
有するスラリーを作製した後、該スラリーに１テスラ以
上の磁場を印加しつつ成形体を作製し、焼成することを
特徴とするガラスセラミックスの製造方法。
【請求項９】前記セラミックフィラー粉末の平均アスペ
クト比が３以下であることを特徴とする請求項８記載の
ガラスセラミックスの製造方法。
【請求項１０】前記成形体を２００μｍ以下の板状体と
することを特徴とする請求項８または９記載のガラスセ
ラミックスの製造方法。
【請求項１１】前記成形体が板状体からなり、該成形体
の少なくとも一方の表面に前記成形体の焼結温度では焼
結しない無機組成物グリーンシートを積層して、該積層
物を焼成することを特徴とする請求項８乃至１０のいず
れか記載のガラスセラミックスの製造方法。
【請求項１２】前記板状の成形体の焼成による厚み方向
の収縮率が３５％以上であることを特徴とする請求項１
１記載のガラスセラミックスの製造方法。
【請求項１３】絶縁基板の表面および／または内部に配
線層を形成した配線基板であって、前記絶縁基板が請求
項１乃至７のいずれか記載のガラスセラミックスからな
ることを特徴とする配線基板。
【請求項１４】前記絶縁基板の厚みが１ｍｍ以下である
ことを特徴とする請求項１３記載の配線基板。
【請求項１５】前記絶縁基板の表面および／または内部
に、前記セラミックフィラーの配向面と直行する方向に
サーマルビアを形成することを特徴とする請求項１３ま
たは１４記載の配線基板。
【請求項１６】前記配線層が純度９９％以上の高純度金
属からなることを特徴とする請求項１３乃至１５のいず
れか記載の配線基板。