JP2002060296A

JP2002060296A - 単結晶製造用るつぼおよび単結晶製造装置ならびにこれを用いた単結晶の製造方法

Info

Publication number: JP2002060296A
Application number: JP2000250292A
Authority: JP
Inventors: Isamu Shindo; 藤勇進; Kenji Kitamura; 村健二北; Shunji Takegawa; 川俊二竹; Yasunori Furukawa; 川保典古; Masaru Nakamura; 村優中; Akitami Furuya; 屋堯民古
Original assignee: Furuya Metal Co Ltd; National Institute for Materials Science; Crystal Systems Corp
Current assignee: Furuya Metal Co Ltd; National Institute for Materials Science; Crystal Systems Corp
Priority date: 2000-08-21
Filing date: 2000-08-21
Publication date: 2002-02-26

Abstract

(57)【要約】【課題】溶解槽と育成槽の温度を独立に制御できると
ともに、育成槽内部の温度分布を引き上げ法にとって理
想的な熱対流を実現でき、これにより、均質な組成で、
しかも目的とする所期の直径を有する大型の単結晶を製
造することの可能な単結晶製造用るつぼおよび単結晶製
造装置ならびにこれを用いた単結晶の製造方法を提供す
る。【解決手段】育成槽の側壁の途中から外方に、溶解槽
が接合されており、前記育成槽の側壁には、溶解槽の内
部と育成槽の内部の間を溶解液が流入出可能なように連
通する流通孔が形成されている単結晶製造用るつぼを用
いて、溶解槽に原料粉末を供給して溶解するとともに、
溶解槽から流入した溶解液内に、種子結晶を浸して、単
結晶を育成成長させながら引き上げることによって、単
結晶を得る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、原料粉末をるつぼ
中で溶解して、るつぼ中に種子結晶を浸して、単結晶を
育成成長させながら引き上げることによって、単結晶を
得るための単結晶製造用るつぼおよび単結晶製造装置な
らびにこれを用いた単結晶の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来より、固体材料、例えば、レーザー
発振器等の光学用に用いられる光学結晶や、半導体素
子、光電変換素子などに用いられる、ＴｉＯ₂やＳｒＴ
ｉＯ₃等の酸化物単結晶を製造する方法として、るつぼ
の中に充填した溶融液に種子結晶を接触させて、種子結
晶を回転させつつ上方に引き上げて、単結晶を成長させ
ることにより、比較的簡単に大型で良質な単結晶を得る
ことのできるチョクラルスキー法（Ｃｚ法）が用いられ
ている。

【０００３】このような引き上げ法によって単結晶を得
る方法として、従来では、単一のるつぼを使用して、最
初に原料粉末をるつぼ中で溶解させて、るつぼ中に種子
結晶を浸して、単結晶を育成成長させながら引き上げる
方法が採用されており、この方法によって、シリコンの
ような半導体や、ニオブ酸リチウム、タンタル酸リチウ
ムなどの酸化物単結晶も育成され製造されている。

【０００４】しかしながら、この方法は、一致溶融組成
の大型結晶を得るためのものであり、原料をるつぼ中に
溶解させて、固化させるいわゆる単純固化法であるた
め、育成結晶中の不純物の濃度が、育成が進むにつれて
変化して、均質な育成結晶を得ることができないなどの
問題がある。すなわち、一般的な固溶体系の固体−液体
共存部の模式的相図である図５に示したように、組成Ｃ
３の物質は、温度Ｔ３で一致融解する。すなわち、この
組成では、溶融液から固化する固体の組成は、液体の組
成と完全に一致するので問題はない。

【０００５】これに対して、組成Ｃ２の物質は、温度Ｔ
１で溶解し始めて、温度Ｔ２において完全に融解する。
しかしながら、溶融液の温度を下げると、固化してくる
固体の組成は、矢印ａのように右にずれてＣ４の組成と
なり、液体の組成とは一致しない。しかも、温度の下降
にともなって析出してくる固体の組成は、矢印ｂのよう
に、次第に左側にずれることになる。

【０００６】従って、単純に組成Ｃ２の原料を融解させ
て、固化させるだけでは組成Ｃ２の均質な組成の単結晶
を育成することができない。このため、結晶を育成する
るつぼ（育成槽）と、原料を溶解させるるつぼ（溶解
槽）とに分離した二重るつぼを用いて、結晶の育成中に
育成した結晶と同じ重量の原料粉末を、溶解槽に供給し
つづけることによって、育成結晶の組成を均質に維持し
ながら単結晶を得る方法が提案されている（例えば、特
開昭４７−１０３５５号公報、特開昭５７−１８３３９
２号公報参照）。これによって、従来の単純固化法では
不可能とされていた不純物濃度の一定な良質の単結晶が
得られるようになっている。

【０００７】具体的には、このような二重るつぼ法で
は、図６に示したような二重るつぼ１００をが用いられ
る。すなわち、原料を溶解させる溶解槽（第１るつぼ）
１０２の内側に、育成槽（第２るつぼ）１０４が配置さ
れており、溶解槽１０２と育成槽１０４の間の隔壁とな
っている育成槽１０４の側壁１０６の下部に、溶解した
融液が、溶解槽１０２から育成槽１０４へと流入する流
通孔１０５が形成されている。

【０００８】このような二重るつぼ１００では、原料粉
末を貯留した原料供給装置１０８から、原料供給管１０
７を介して、溶解槽１０２と育成槽１０４の間に原料粉
末が供給される。二重るつぼ１００の外周には、図６に
示したように、高周波、抵抗ヒータを利用した加熱装置
１１０が配設されており、これによって、溶解槽１０２
内に溶融して、融液が流通孔１０８溶解槽１０２から育
成槽１０４へと流入するようになっている。そして、育
成槽１０４内でに種子結晶１１２を浸して、単結晶１１
４を育成成長させながら引き上げるとともに、育成成長
した結晶と同じ重量の原料粉末を、原料供給装置１０８
から溶解槽１０２内に供給しつづけるようになってい
る。

【０００９】これによって、育成槽１０４中の溶融液の
組成を、予め育成したい結晶と溶融共存する組成に合致
させておけば、組成が一定の均質な単結晶を育成するこ
とができる。例えば、図５の場合に、育成槽１０４の内
部の溶融液の組成を、Ｃ１に設定し、溶解槽１０２と育
成槽１０４の間（すなわち溶解槽１０２内）に供給され
る原料粉末の組成をＣ２に設定しておくことによって、
組成Ｃ２の均質な単結晶を得ることができる。

【００１０】このような方法によって、定比タンタル酸
リチウムや定比ニオブ酸リチウムなどの単結晶を得るこ
とができ、しかも、それらの特性が、通常の一致組成タ
ンタル酸リチウムや一致組成ニオブ酸リチウムよりも優
れていることが判明している（北村健二「強誘電体単結
晶のブレークスルー」、応用物理、Vol.６８、pp.５１
１（２０００年））。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】ところで、このように
二重るつぼ法を用いることによって、均質な組成の単結
晶を得ることができるが、下記のような幾つかの問題が
ある。すなわち、従来の通常の単一のるつぼを用いた引
き上げ法では、るつぼに導入された原料粉末は、始めに
るつぼ中で完全に溶解され、その後に単結晶の育成が開
始されるので、るつぼの温度は、るつぼ中の結晶の育成
に合わせて制御すればよい。

【００１２】そのため、結晶の重量または直径を観察し
ながら、結晶が太く成りすぎていれば、温度を上昇さ
せ、逆に結晶が細くなりすぎていれば、温度を下げるこ
とによって、目的とする一定の直径を有する単結晶を育
成することが行われている。このように単結晶育成を容
易にするためには、るつぼ内部の温度分布が重要となっ
ている。

【００１３】すなわち、この通常の単一のるつぼを用い
た引き上げ法による単結晶育成では、図７（Ａ）（Ｂ）
の矢印に示したように、るつぼの外壁が加熱されること
によって、るつぼの内部の溶融液が加熱されて比重が軽
くなり、るつぼ外壁に沿って上昇し、るつぼ中心部で内
部に（下方に）落ち込んでいく。従って、単結晶の育成
に際しては、このような温度分布が得られるように、る
つぼの加熱条件を制御する必要がある。

【００１４】これに対して、二重るつぼ法によって、固
溶体の均質な組成の単結晶を育成するには、育成槽で単
結晶の育成を行いながら、これと同時進行で、溶解槽に
て原料粉末の溶解を行う必要がある。この際、多くの場
合、単結晶の育成を可能にする温度と、原料粉末の溶解
温度とは一致せず、これらの温度を独立に制御する必要
がある。

【００１５】例えば、図５の場合に、組成Ｃ２の単結晶
が固化する温度は、Ｔ２であり、同時にこの組成Ｃ２の
原料粉末が完全に溶解する温度は、Ｔ３であり、これら
の温度を独立に制御する必要がある。また、単結晶育成
に最も適していると言われている、前述の図７に示した
ような、るつぼの外側から中心部に向かって流れが発生
するような熱対流を実現する温度分布を達成する必要が
ある。

【００１６】従って、二重るつぼ法では、均質な単結晶
を得るためには、溶解槽と育成槽の個別の温度制御と、
第２るつぼ内部の温度分布の制御を行うことが重要であ
る。しかしながら、実際には、従来の二重るつぼ法にお
いて、これらの制御を行うことは極めて困難であった。
すなわち、二重るつぼ法では、図６に示したように、二
重るつぼ１００の加熱は、通常、高周波誘導加熱方法、
またはシーズヒータなどの抵抗ヒータを用いた電気式の
加熱装置１１０によって行われる。この場合、加熱装置
によって、外側に位置する溶解槽１０２の外壁１０２ａ
が先ず加熱されて、溶解槽１０２の内部が加熱され、こ
の熱によって、内側に位置する育成槽１０４が加熱され
る。従って、育成槽１０４の温度制御は、溶解槽１０２
を介しての間接的な加熱になるので、その温度制御を正
確に行うのは困難である。

【００１７】また、育成槽１０４の内部では、図６に示
したように、るつぼの外側から中心部に向かって流れが
発生するような熱対流を実現する温度分布を実現するの
が望ましいが、通常の加熱方法では、溶解槽１０２の外
壁１０２ａが加熱されるので、熱対流は、図６の実線の
矢印で示したように、溶解槽１０２の外壁１０２ａに沿
って起こることになる。その結果、育成槽１０４の内部
では、図６の点線の矢印で示したようなるつぼ壁に沿っ
た熱対流の発生が極めて困難である。従って、育成槽１
０４での結晶の成長速度が遅くなり、しかも育成された
結晶も不均一な結晶となっている。

【００１８】このように二重るつぼ法は、均質な組成の
大型の単結晶を育成する方法として、最も期待されてい
る方法であるが、従来の二重るつぼ法では、良質な単結
晶を育成するために必要な温度を実現することすること
が極めて困難であった。、本発明は、このような実状に
鑑みて、溶解槽と育成槽の温度を独立に制御できるとと
もに、育成槽内部の温度分布を引き上げ法にとって理想
的な熱対流を実現でき、これにより、均質な組成で、し
かも目的とする所期の直径を有する大型の単結晶を製造
することの可能な単結晶製造用るつぼおよび単結晶製造
装置ならびにこれを用いた単結晶の製造方法を提供する
ことを目的とする。

【００１９】

【課題を解決するための手段】本発明は、前述した課題
および目的を達成するために発明なされたものであっ
て、本発明の単結晶製造用るつぼは、供給された原料粉
末を溶解する溶解槽と、前記溶解槽と連通され、溶解槽
から流入した溶解液内に、種子結晶を浸して、単結晶を
育成成長させながら引き上げることによって、単結晶を
得るように構成した育成槽とを備えた単結晶製造用るつ
ぼであって、前記育成槽の側壁の途中から外方に、前記
溶解槽が接合されており、前記育成槽の側壁には、前記
溶解槽の内部と育成槽の内部の間を溶解液が流入出可能
なように連通する流通孔が形成されていることを特徴と
する。

【００２０】また、本発明の単結晶製造装置は、供給さ
れた原料粉末を溶解する溶解槽と、前記溶解槽と連通さ
れ、溶解槽から流入した溶解液内に、種子結晶を浸し
て、単結晶を育成成長させながら引き上げることによっ
て、単結晶を得るように構成した育成槽とを備えた単結
晶製造用るつぼと、前記単結晶製造用るつぼの周囲に配
設された単結晶製造用るつぼを加熱する加熱装置とを備
えた単結晶製造装置であって、前記育成槽の側壁の途中
から外方に、前記溶解槽が接合されており、前記育成槽
の側壁には、前記溶解槽の内部と育成槽の内部の間を溶
解液が流入出可能なように連通する流通孔が形成されて
おり、前記加熱装置が、前記単結晶製造用るつぼに対し
て上下動可能に構成されていることを特徴とする。

【００２１】さらに、本発明の単結晶の製造方法は、育
成槽の側壁の途中から外方に、溶解槽が接合されてお
り、前記育成槽の側壁には、前記溶解槽の内部と育成槽
の内部の間を溶解液が流入出可能なように連通する流通
孔が形成されている単結晶製造用るつぼを用いて、前記
溶解槽に原料粉末を供給して溶解するとともに、前記溶
解槽から流入した溶解液内に、種子結晶を浸して、単結
晶を育成成長させながら引き上げることによって、単結
晶を得ることを特徴とする。

【００２２】このように、育成槽の側壁の途中から外方
に、溶解槽が接合されているので、加熱装置によって、
育成槽の下方部分が、加熱装置によって直接加熱される
ことになるので、育成槽の温度を個別に制御することが
できる。また、その結果、加熱された溶解液が、熱対流
によって育成槽の側壁に沿って上昇して、中心部に向か
い、中心部で下方に落ち込む理想的な対流による流れが
生じる。

【００２３】さらに、溶解槽は、この育成槽の下方部分
の上方に外側に位置することになるので、加熱装置によ
って溶解槽が直接加熱されることになるので、溶解槽の
温度を個別に制御することができる。従って、本発明に
よれば、均質な組成で、しかも目的とする所期の直径を
有する大型の単結晶を製造することが可能である。

【００２４】また、本発明では、前記溶解槽の側壁が、
上部に向かって拡径するようにテーパ状に形成されてい
るのが望ましい。この場合、前記溶解槽が、前記育成槽
の側壁の途中から外方に傾斜するように延設した溶解槽
の側壁から構成されているのが望ましい。このように構
成することによって、加熱装置と育成槽の下方部分との
間の距離は一定であるが、加熱装置と溶解槽の側壁との
間の距離が、このテーパ状の側壁に沿って変化すること
になる。

【００２５】従って、このように溶解槽と加熱装置との
整合条件が変化して、溶解槽の温度が変化することにな
る。これにり、育成槽の下方部分の温度と、溶解槽の温
度を独立に制御でき、均質な単結晶を育成するために、
最適温度に設定することが可能となる。さらに、本発明
では、前記溶解槽の側壁が、鉛直方向に対して、１５〜
６０°の角度で傾斜しているのが望ましい。

【００２６】これによって、溶解槽の側壁と加熱装置と
の距離の勾配、すなわち、加熱装置による溶解槽内の加
熱温度勾配が均質な単結晶を得るために、適切な範囲と
なる。また、本発明では、前記溶解槽が、前記育成槽の
側壁の高さの３０％の高さ位置よりも上方の位置で接合
されているのが望ましい。

【００２７】このように構成することによって、加熱装
置によって直接加熱される育成槽の下方部分が十分確保
されることになるので、加熱された溶解液が、熱対流に
よって育成槽の側壁に沿って上昇して、中心部に向か
い、中心部で下方に落ち込む理想的な対流による流れが
より確実に生じる。また、本発明では、前記加熱装置
が、単結晶製造用るつぼに対して上下動可能に構成さ
れ、単結晶製造用るつぼに対して加熱装置の位置を制御
しながら単結晶を得るのが望ましい。

【００２８】これによって、加熱装置と溶解槽との距
離、すなわち、溶解槽のテーパ状の側壁との距離を調整
できるので、溶解槽内の加熱温度を制御することができ
る。さらに、本発明では、前記育成成長した単結晶の重
量を測定して、測定された単結晶の成長重量と同重量の
原料粉末を、前記溶解槽内に供給することにより連続的
に単結晶を得るのが望ましい。

【００２９】これにより、均質な一定の組成の単結晶を
連続的に得ることができる。

【００３０】

【発明の実施の形態】以下、図面を参照しながら本発明
の実施の形態（実施例）について説明する。図１は、本
発明の単結晶製造装置の概略図、図２は、図１の単結晶
製造装置のの作用を説明する概略図である。図１に示し
たように、本発明の単結晶製造装置１０は、炉室（図示
せず）内に配置された単結晶製造用るつぼ１２と、この
単結晶製造用るつぼ１２の外周に配設された加熱装置１
１と、単結晶製造用るつぼ内に、原料粉末を供給する原
料供給装置１３とを備えている。

【００３１】この単結晶製造用るつぼ１２は、白金、イ
リジウムなどの金属製のるつぼであり、有底の略円筒形
状の育成槽１４を備えている。この育成槽１４の側壁の
途中から外方に、溶解槽１６が接合されている。すなわ
ち、溶解槽１６は、育成槽１４の側壁１８の途中１８ａ
から、外方に延設されており、溶解槽１６の側壁２０
が、上部に向かって拡径するようにテーパ状に（すなわ
ち略逆円錐形状に）形成されている。

【００３２】この場合、育成槽１４の高さ、直径などの
寸法は、原料粉末の種類、目的とする単結晶の直径など
によって、適宜変更可能なものであり、特に限定される
ものではない。また、単結晶製造用るつぼ１２を構成す
る金属としては、上記の白金、イリジウムに限定される
ものではなく、その他の貴金属も使用できることは勿論
である。

【００３３】また、育成槽１４の上方部分２２の側壁２
４ａには、その溶解槽１６の側壁２０との接合部分２４
に、周方向に一定間隔離間した複数の半円形状の流通孔
２６が形成されている。この流通孔２６によって、溶解
槽１６の内部２８、すなわち、育成槽１４の上方部分２
２の側壁２４ａと溶解槽１６の側壁２０とで区画された
領域と、育成槽１４の内部３０との間で、原料粉末の溶
解液が自由に流入出できるようになっている。

【００３４】この場合、流通孔２６の形状、寸法、数と
しては、上記のような半円形状に限定されるものではな
く、例えば、四角形状にするなど、原料粉末の溶解液が
溶解槽１６の内部２８と育成槽１４の内部との間で自由
に流入出できるように適宜設定すればよい。また、この
場合、溶解槽１６の側壁２０が、鉛直方向に対して、す
なわち、育成槽１４の上方部分２２の側壁２４ａに対し
て、１５〜６０°、好ましくは、２０〜４５°の角度α
で傾斜しているのが望ましい。すなわち、このような傾
斜角度であれば、溶解槽１６の側壁２０と、加熱装置１
１との距離の勾配、すなわち、加熱装置１１による溶解
槽１６内の加熱温度勾配が均質な単結晶を得るために、
適切な範囲となるようになっている。

【００３５】また、溶解槽１６を接合する位置ｌとして
は、育成槽１４の側壁１８の高さＬの３０％の高さ位置
よりも上方の位置で接合されているのが望ましい。この
ように構成することによって、図２の矢印に示したよう
に、加熱装置１１によって直接加熱される育成槽１４の
下方部分１４ｂが十分確保されることになるので、加熱
された溶解液が、熱対流によって育成槽の側壁に沿って
上昇して、中心部に向かい、中心部で下方に落ち込む理
想的な対流による流れがより確実に生じる。

【００３６】なお、このような単結晶製造用るつぼ１２
を作製するには、例えば、図３に示したように、育成槽
１４の下方部分１４ｂに相当する有底円筒状のるつぼ１
４ｂの上部に、逆円錐形状の環状の溶解槽１６の側壁２
０に相当する部分を溶接により接合する。その後、円筒
形状で、下方部分に流通孔半円状の切り込みが複数個形
成された育成槽１４の上方部分１４ａを接合すればよ
い。なお、単結晶製造用るつぼ１２を作製する方法とし
ては、これ以外の方法、例えば、育成槽１４の側壁１８
の途中に流通孔２６を直接設けて、これに、逆円錐形状
の環状の溶解槽１６の側壁２０に相当する部分を溶接に
より接合するようにしてもよい。

【００３７】一方、加熱装置１１としては、高周波発信
コイル１１ａを用いた高周波誘導加熱方法を用いるの
が、温度を制御しやすいため望ましいが、これ以外で
も、例えば、シーズヒータなどの抵抗ヒータ、赤外線ヒ
ータなどのその他の加熱手段を用いることも可能であ
る。また、この加熱装置１１は、図示しない移動機構に
よって、図２に示したように、単結晶製造用るつぼ１２
に対して上下動可能に構成されており、これによって、
単結晶製造用るつぼ１２に対して、加熱装置の位置を図
示しない制御装置を介して、制御しながら単結晶を得る
ように構成されている。

【００３８】このように構成することによって、加熱装
置１１と溶解槽１６との距離ｍ、すなわち、溶解槽１６
のテーパ状の側壁２０との距離ｍを調整できるので、溶
解槽１６内の加熱温度を制御することができる。この場
合、加熱装置１１と育成槽１４の下方部分１４ｂの側壁
２４ｂとの間の距離Ｍは、一定であるので、育成槽１４
と溶解槽１６の内部の温度をそれぞれ、独立に制御する
ことが可能となる。

【００３９】このように構成される単結晶製造装置で
は、以下のように操作される。先ず、例えば、Ｌi₂ＣＯ
₃、Ｎｂ₂Ｏ₅を混合して所定の化学量論組成比となるよ
うに予め調製した原料粉末を、原料供給装置１３の原料
タンク１５から、原料供給管１７を介して、溶解槽１６
の内部２８、すなわち、育成槽１４の上方部分２２の側
壁２４ａと溶解槽１６の側壁２０とで区画された領域
に、原料粉末４０が供給される。

【００４０】このように溶解槽１６に供給された原料粉
末４０は、加熱装置１１によって、溶解槽１６が所定の
加熱温度に加熱されているので、溶解して溶解液４２と
なる。この溶解液４２は、育成槽１４の上方部分２２の
側壁２４ａの溶解槽１６の側壁２０との接合部分２４に
形成した流通孔２６を介して、育成槽１４の内部に流入
する。

【００４１】この溶解液が流入した育成槽１４は、加熱
装置１１によって、結晶の育成温度に最適の温度に加熱
されている。そして、育成槽１４中の溶融液４６が、単
結晶製造用るつぼ１２の最上部から、約５ｍｍの位置に
なるまで、原料供給装置１３を用いて、原料粉末４０の
供給を続けた。この状態で、単一分域状態にあるＬＮ単
結晶を種子結晶４４として、図示しない引き上げ装置を
用いて、育成槽１４中の溶融液４６に浸して、単結晶４
８を育成成長させながら引き上げることにより単結晶を
得るようになっている。

【００４２】この場合、育成雰囲気としては、大気中、
不活性雰囲気中で行うのが望ましく、図示しない回転装
置を用いて、種子結晶４４を回転するか、または、単結
晶製造用るつぼ１２を回転しながら単結晶を育成するの
が、均質で直径の一様な単結晶を得るためには望まし
い。この場合、回転速度としては、５〜２０ｒｐｍとす
るのが、均質な単結晶を得るのが望ましい。

【００４３】また、引き上げ速度は、原料粉末の種類、
目的とする単結晶の直径などによって、適宜変更可能な
ものであり、特に限定されるものではく、例えば、０．
５〜３．０ｍｍ／ｈの範囲で変化させればよい。この
際、育成される単結晶４８の直径は、所定の直径となる
ように、図示しない直径計測センサーと制御装置によっ
て引き上げ速度が制御される。また、育成される単結晶
４８の成長重量を、図示しない重量センサーで検知し
て、制御装置によって、これと同じ重量の原料粉末４０
が、原料供給装置１３の原料供給管１７を介して、溶解
槽１６の内部２８に連続的に供給されるようになってい
る。

【００４４】また、この際、加熱装置１１を、図２に示
したように、単結晶製造用るつぼ１２に対して、加熱装
置の位置を図示しない制御装置を介して、制御しながら
単結晶を得るように構成されている。このように構成す
ることによって、加熱装置１１と溶解槽１６との距離
ｍ、すなわち、溶解槽１６のテーパ状の側壁２０との距
離ｍを調整できるので、溶解槽１６内の加熱温度を制御
することができる。この場合、加熱装置１１と育成槽１
４の下方部分１４ｂの側壁２４ｂとの間の距離Ｍは、一
定であるので、育成槽１４と溶解槽１６の内部の温度を
それぞれ、独立に制御することが可能となり、均質な単
結晶を育成するのに最適な温度にそれぞれ設定できるよ
うになっている。

【００４５】このようにして、育成され得られた単結
晶、例えば、ニオブ酸リチウムの単結晶４８は、均質
で、直径が一定した単結晶であった。図４は、本発明の
単結晶製造装置の別の実施例の概略図である。なお、図
１に示した第１の実施例の単結晶製造装置と同じ構成部
材には、同じ参照番号を付して、その詳細な説明を省略
する。

【００４６】この実施例では、育成槽１４の側壁１８の
下方部分１８ｂを、溶解槽１６のテーパ状の側壁２０と
同様に、育成槽１４の側壁１８の下端から外方に、上部
に向かって拡径するようにテーパ状に形成された側壁と
した点が上記第１の実施例と相違する。このように構成
することによって、加熱装置１１と溶解槽１６の側壁２
０との間の距離が、このテーパ状の側壁２０に沿って変
化することになる。従って、このように溶解槽１６と加
熱装置１１との整合条件が変化して、溶解槽１６の温度
が変化することになる。これによって、溶解槽１６の側
壁２０と加熱装置１１との距離の勾配、すなわち、加熱
装置１１による溶解槽１６内の加熱温度勾配が均質な単
結晶を得るために、適切な範囲となる。

【００４７】また、加熱装置１１と育成槽１４の下方の
側壁１８ｂとの間の距離が、このテーパ状の側壁１８ｂ
に沿って変化することになる。従って、このように育成
槽１４と加熱装置１１との整合条件が変化して、育成槽
１４の温度が変化することになる。これによって、育成
槽１４の下方の側壁１８ｂと加熱装置１１との距離の勾
配が生じて、加熱された溶解液が、熱対流によって育成
槽１４の側壁に沿って上昇して、中心部に向かい、中心
部で下方に落ち込む理想的な対流による流れがより確実
に生じる。従って、加熱装置１１による育成槽１４内の
加熱温度勾配が均質な単結晶を得るために、適切な範囲
となる。

【００４８】上記実施例では、本発明の一実施例を示し
たが、本発明は何らこれに限定されるものではなく、例
えば、上記実施例では、原料粉末として、Ｌi₂ＣＯ₃、
Ｎｂ₂Ｏ₅を用いて、ニオブ酸リチウムの単結晶を得るよ
うにしたが、その他の、ＴｉＯ₂やＳｒＴｉＯ₃等の酸
化物単結晶を得る場合にも適用でき、また、本実施例で
は、溶解槽１６をテーパ状の側壁２０を有するものとし
たが、溶解槽１６を底壁とテーパ状の側壁を有するもの
とすることも可能であるなど本発明の目的を逸脱しない
範囲で種々の変更が可能である。

【００４９】

【発明の効果】本発明によれば、育成槽の側壁の途中か
ら外方に、溶解槽が接合されているので、加熱装置によ
って、育成槽の下方部分が、加熱装置によって直接加熱
されることになるので、育成槽の温度を個別に制御する
ことができる。その結果、加熱された溶解液が、熱対流
によって育成槽の側壁に沿って上昇して、中心部に向か
い、中心部で下方に落ち込む理想的な対流による流れが
生じる。

【００５０】さらに、溶解槽は、この育成槽の下方部分
の上方に外側に位置することになるので、加熱装置によ
って溶解槽が直接加熱されることになるので、溶解槽の
温度を個別に制御することができる。また、本発明によ
れば、溶解槽が、前記育成槽の側壁の途中から外方に傾
斜するように延設した溶解槽の側壁から構成さ溶解槽の
側壁が、上部に向かって拡径するようにテーパ状に形成
されている加熱装置と育成槽の下方部分との間の距離は
一定であるが、加熱装置と溶解槽の側壁との間の距離
が、このテーパ状の側壁に沿って変化することになる。

【００５１】これによって、このように溶解槽と加熱装
置との整合条件が変化して、溶解槽の温度が変化するこ
とになる。これにり、育成槽の下方部分の温度と、溶解
槽の温度を独立に制御でき、均質な単結晶を育成するた
めに、最適温度に設定することが可能となる。従って、
本発明によれば、溶解槽と育成槽の温度を独立に制御で
きるとともに、育成槽内部の温度分布を引き上げ法にと
って理想的な熱対流を実現でき、これにより、均質な組
成で、しかも目的とする所期の直径を有する大型の単結
晶を製造することの可能であるなど幾多の顕著で特有な
作用効果を奏する極めて優れた発明である。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１は、本発明の単結晶製造装置の概略図であ
る。

【図２】図２は、図１の単結晶製造装置の作用を説明す
る概略図である。

【図３】図３は、本発明の単結晶製造装置に用いる単結
晶製造用るつぼの作製方法を説明する概略図である。

【図４】図４は、本発明の単結晶製造装置の別の実施例
の概略図である。

【図５】図５は、一般的な固溶体系の固体−液体共存部
の模式的相図である。

【図６】図６は、従来の二重るつぼ法を説明する概略図
である。

【図７】図７は、従来の単一るつぼを用いた引き上げ法
を説明する概略図である。

【符号の説明】

１０単結晶製造装置１１加熱装置１１ａ高周波発信コイル１３原料供給装置１４育成槽１４ｂ下方部分１４ａ上方部分１５原料タンク１６溶解槽１７原料供給管１８側壁２０側壁２２上方部分２４接合部分２４側壁４０原料粉末４２溶解液４４種子結晶４６溶融液４８単結晶

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者北村健二茨城県つくば市吾妻四丁目13番61号 (72)発明者竹川俊二茨城県つくば市吾妻二丁目11番地801棟403 号 (72)発明者古川保典茨城県つくば市竹園一丁目14番地801棟602 号 (72)発明者中村優茨城県つくば市吾妻一丁目18番地−１ 406棟402号 (72)発明者古屋堯民東京都杉並区和泉４−18−27 Ｆターム(参考） 4G077 AA02 BC32 CF07 CF10 EG01 PD08

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】供給された原料粉末を溶解する溶解槽
と、前記溶解槽と連通され、溶解槽から流入した溶解液
内に、種子結晶を浸して、単結晶を育成成長させながら
引き上げることによって、単結晶を得るように構成した
育成槽とを備えた単結晶製造用るつぼであって、前記育成槽の側壁の途中から外方に、前記溶解槽が接合
されており、前記育成槽の側壁には、前記溶解槽の内部と育成槽の内
部の間を溶解液が流入出可能なように連通する流通孔が
形成されていることを特徴とする単結晶製造用るつぼ。
【請求項２】前記溶解槽の側壁が、上部に向かって拡
径するようにテーパ状に形成されていることを特徴とす
る請求項１に記載の単結晶製造用るつぼ。
【請求項３】前記溶解槽が、前記育成槽の側壁の途中
から外方に傾斜するように延設した溶解槽の側壁から構
成されていることを特徴とする請求項１または２のいず
れかに記載の単結晶製造用るつぼ。
【請求項４】前記溶解槽の側壁が、鉛直方向に対し
て、１５〜６０°の角度で傾斜していることを特徴とす
る請求項２から３のいずれかに記載の単結晶製造用るつ
ぼ。
【請求項５】前記溶解槽が、前記育成槽の側壁の高さ
の３０％の高さ位置よりも上方の位置で接合されている
ことを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の単
結晶製造用るつぼ。
【請求項６】供給された原料粉末を溶解する溶解槽
と、前記溶解槽と連通され、溶解槽から流入した溶解液
内に、種子結晶を浸して、単結晶を育成成長させながら
引き上げることによって、単結晶を得るように構成した
育成槽とを備えた単結晶製造用るつぼと、前記単結晶製造用るつぼの周囲に配設された単結晶製造
用るつぼを加熱する加熱装置とを備えた単結晶製造装置
であって、前記育成槽の側壁の途中から外方に、前記溶解槽が接合
されており、前記育成槽の側壁には、前記溶解槽の内部と育成槽の内
部の間を溶解液が流入出可能なように連通する流通孔が
形成されており、前記加熱装置が、前記単結晶製造用るつぼに対して上下
動可能に構成されていることを特徴とする単結晶製造装
置。
【請求項７】前記溶解槽の側壁が、上部に向かって拡
径するようにテーパ状に形成されていることを特徴とす
る請求項６に記載の単結晶製造装置。
【請求項８】前記溶解槽が、前記育成槽の側壁の途中
から外方に傾斜するように延設した溶解槽の側壁から構
成されていることを特徴とする請求項６または７のいず
れかに記載の単結晶製造装置。
【請求項９】前記溶解槽の側壁が、鉛直方向に対し
て、１５〜６０°の角度で傾斜していることを特徴とす
る請求項７から８のいずれかに記載の単結晶製造装置。
【請求項１０】前記溶解槽が、前記育成槽の側壁の高
さの３０％の高さ位置よりも上方の位置で接合されてい
ることを特徴とする請求項６から９のいずれかに記載の
単結晶製造装置。
【請求項１１】育成槽の側壁の途中から外方に、溶解
槽が接合されており、前記育成槽の側壁には、前記溶解槽の内部と育成槽の内
部の間を溶解液が流入出可能なように連通する流通孔が
形成されている単結晶製造用るつぼを用いて、前記溶解槽に原料粉末を供給して溶解するとともに、前記溶解槽から流入した溶解液内に、種子結晶を浸し
て、単結晶を育成成長させながら引き上げることによっ
て、単結晶を得ることを特徴とする単結晶の製造方法。
【請求項１２】前記溶解槽の側壁が、上部に向かって
拡径するようにテーパ状に形成されている単結晶製造用
るつぼを用いることを特徴とする請求項１１に記載の単
結晶の製造方法。
【請求項１３】前記溶解槽が、前記育成槽の側壁の途
中から外方に傾斜するように延設した溶解槽の側壁から
構成されている単結晶製造用るつぼを用いることを特徴
とする請求項１１または１２のいずれかに記載の単結晶
の製造方法。
【請求項１４】前記溶解槽の側壁が、鉛直方向に対し
て、１５〜６０°の角度で傾斜している単結晶製造用る
つぼを用いることを特徴とする請求項１２から１３のい
ずれかに記載の単結晶の製造方法。
【請求項１５】前記溶解槽が、前記育成槽の側壁の高
さの３０％の高さ位置よりも上方の位置で接合されてい
ることを特徴とする請求項１１から１４のいずれかに記
載の単結晶の製造方法。
【請求項１６】前記単結晶製造用るつぼに対して上下
動可能に構成され、前記単結晶製造用るつぼの周囲に配
設された単結晶製造用るつぼを加熱する加熱装置を用い
て、前記単結晶製造用るつぼに対して加熱装置の位置を
制御しながら単結晶を得ることを特徴とする請求項１１
から１５のいずれかに記載の単結晶の製造方法。
【請求項１７】前記育成成長した単結晶の重量を測定
して、測定された単結晶の成長重量と同重量の原料粉末
を、前記溶解槽内に供給することにより連続的に単結晶
を得ることを特徴とする請求項１１から１６のいずれか
に記載の単結晶の製造方法。