JP2002020786A - クリーム状洗浄剤組成物 - Google Patents
クリーム状洗浄剤組成物Info
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- JP2002020786A JP2002020786A JP2000210530A JP2000210530A JP2002020786A JP 2002020786 A JP2002020786 A JP 2002020786A JP 2000210530 A JP2000210530 A JP 2000210530A JP 2000210530 A JP2000210530 A JP 2000210530A JP 2002020786 A JP2002020786 A JP 2002020786A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 硬度の温度依存性が小さく低温および高温
下においても使用性が良好で、保存安定性、安全性およ
び泡立ち、泡質に優れたクリーム状洗浄剤組成物を提供
する。 【解決手段】 Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン
界面活性剤の１種または２種以上（Ａ）と高重合ポリエ
チレングリコール（Ｂ）、１，３−ブチレングリコール
（Ｃ）、およびジグリセリン（Ｄ）を含有することを特
徴とするクリーム状洗浄剤組成物。
下においても使用性が良好で、保存安定性、安全性およ
び泡立ち、泡質に優れたクリーム状洗浄剤組成物を提供
する。 【解決手段】 Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン
界面活性剤の１種または２種以上（Ａ）と高重合ポリエ
チレングリコール（Ｂ）、１，３−ブチレングリコール
（Ｃ）、およびジグリセリン（Ｄ）を含有することを特
徴とするクリーム状洗浄剤組成物。
Description
【０００１】
【発明が属する技術分野】 本発明はクリーム状洗浄
剤組成物に関し、更に詳しくは泡質、泡立ち、および安
全性、保存安定性に優れ、低温および高温下でも優れた
使用性をもつクリーム状洗浄剤組成物に関する。
剤組成物に関し、更に詳しくは泡質、泡立ち、および安
全性、保存安定性に優れ、低温および高温下でも優れた
使用性をもつクリーム状洗浄剤組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】 従来より、Ｎ−アシル酸性アミノ酸
塩型アニオン界面活性剤を使用したクリーム状洗浄剤
は、その中和の程度、塩の種類により種々のｐＨのもの
が知られており、そのうち特に弱酸性のものは、Ｎ−ア
シル酸性アミノ酸塩型アニオン活性剤自体が低刺激性と
いうこともあり、敏感肌の人やアルカリ過敏症の人に広
く受け入れられてきた。
塩型アニオン界面活性剤を使用したクリーム状洗浄剤
は、その中和の程度、塩の種類により種々のｐＨのもの
が知られており、そのうち特に弱酸性のものは、Ｎ−ア
シル酸性アミノ酸塩型アニオン活性剤自体が低刺激性と
いうこともあり、敏感肌の人やアルカリ過敏症の人に広
く受け入れられてきた。
【０００３】しかしながらＮ−アシル酸性アミノ酸塩型
アニオン界面活性剤を配合した皮膚洗浄料は、物質の安
定性及び外観の点で問題があった。すなわち、洗浄成分
としてＮ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤
を配合したクリーム状洗浄料の場合、通常の脂肪酸石け
んを洗浄成分として配合したクリーム状洗浄料と異な
り、特に低温において硬化を起したり、また結晶が析出
するなど、品質に劣化をきたし、良好な安定性と外観を
有するクリーム状形態を得ることが困難であった。
アニオン界面活性剤を配合した皮膚洗浄料は、物質の安
定性及び外観の点で問題があった。すなわち、洗浄成分
としてＮ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤
を配合したクリーム状洗浄料の場合、通常の脂肪酸石け
んを洗浄成分として配合したクリーム状洗浄料と異な
り、特に低温において硬化を起したり、また結晶が析出
するなど、品質に劣化をきたし、良好な安定性と外観を
有するクリーム状形態を得ることが困難であった。
【０００４】そこでこのような問題を解決するため、ブ
チレングリコールをはじめとする多価アルコールとポリ
エチレングリコールを組み合わせて使用することによ
り、安定性と外観の改良を図ることが提案された（特公
昭６１−１０４４５）。多価アルコールは、Ｎ−アシル
酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤の水相における溶
解性を増加させ、低温における結晶の析出、硬化を防止
し、また外観に均質感を与える効果を有する。さらにポ
リエチレングリコールを併用することにより、外観につ
やを与え、低温における安定性を高めるものである。し
かしながら溶剤として優れた性質をもつ多価アルコール
は反面、高配合することにより皮膚刺激性が増大し、Ｎ
−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤のもつ高
い安全性を相殺してしまうという問題があった。また、
Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤は、ア
ルコール類と共存すると泡立ちや泡質が低下してしまう
ことも問題としてあった。
チレングリコールをはじめとする多価アルコールとポリ
エチレングリコールを組み合わせて使用することによ
り、安定性と外観の改良を図ることが提案された（特公
昭６１−１０４４５）。多価アルコールは、Ｎ−アシル
酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤の水相における溶
解性を増加させ、低温における結晶の析出、硬化を防止
し、また外観に均質感を与える効果を有する。さらにポ
リエチレングリコールを併用することにより、外観につ
やを与え、低温における安定性を高めるものである。し
かしながら溶剤として優れた性質をもつ多価アルコール
は反面、高配合することにより皮膚刺激性が増大し、Ｎ
−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤のもつ高
い安全性を相殺してしまうという問題があった。また、
Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤は、ア
ルコール類と共存すると泡立ちや泡質が低下してしまう
ことも問題としてあった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】 この発明の目的は、
Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤の有す
る低刺激性を生かして皮膚に対して穏やかで、低温及び
高温下においても使用性が良好であり、保存安定性，泡
立ちおよび泡質に優れるクリーム状洗浄剤組成物を提供
することにある。
Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤の有す
る低刺激性を生かして皮膚に対して穏やかで、低温及び
高温下においても使用性が良好であり、保存安定性，泡
立ちおよび泡質に優れるクリーム状洗浄剤組成物を提供
することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】以上の目的を達成するた
め、Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤と
併用する洗浄料基剤を検討したところ、１，３−ブチレ
ングリコールと保湿剤として知られているジグリセリン
とを組み合わせ、さらに高重合ポリエチレングリコール
を配合することが有用であることを見出し、この発明を
完成するに至った。
め、Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤と
併用する洗浄料基剤を検討したところ、１，３−ブチレ
ングリコールと保湿剤として知られているジグリセリン
とを組み合わせ、さらに高重合ポリエチレングリコール
を配合することが有用であることを見出し、この発明を
完成するに至った。
【０００７】この発明は、 １．Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤の
１種または２種以上（Ａ）と高重合ポリエチレングリコ
ール（Ｂ）、１，３−ブチレングリコール（Ｃ）、およ
びジグリセリン（Ｄ）を含有することを特徴とするクリ
ーム状洗浄剤組成物、 ２．成分（Ａ）の全量に対する配合量が８〜４０重量％
であることを特徴とする、上記１記載のクリーム状洗浄
剤組成物、 ３．成分（Ｂ）の平均分子量が２万〜８５万であること
を特徴とする、上記１または２に記載のクリーム状洗浄
剤組成物、 ４．成分（Ｃ）の全量に対する配合量が３〜５０重量％
であることを特徴とする、上記１〜３のいずれかに記載
のクリーム状洗浄剤組成物、 ５．成分（Ｄ）の全量に対する配合量が５〜６０重量％
であることを特徴とする、上記１〜４のいずれかに記載
のクリーム状洗浄剤組成物、および ６．成分（Ｃ）と成分（Ｄ）の配合比が、重量比にして
１：１０〜１０：１の範囲であることを特徴とする、上
記１〜５のいずれかに記載のクリーム状洗浄剤組成物、
に関する。
１種または２種以上（Ａ）と高重合ポリエチレングリコ
ール（Ｂ）、１，３−ブチレングリコール（Ｃ）、およ
びジグリセリン（Ｄ）を含有することを特徴とするクリ
ーム状洗浄剤組成物、 ２．成分（Ａ）の全量に対する配合量が８〜４０重量％
であることを特徴とする、上記１記載のクリーム状洗浄
剤組成物、 ３．成分（Ｂ）の平均分子量が２万〜８５万であること
を特徴とする、上記１または２に記載のクリーム状洗浄
剤組成物、 ４．成分（Ｃ）の全量に対する配合量が３〜５０重量％
であることを特徴とする、上記１〜３のいずれかに記載
のクリーム状洗浄剤組成物、 ５．成分（Ｄ）の全量に対する配合量が５〜６０重量％
であることを特徴とする、上記１〜４のいずれかに記載
のクリーム状洗浄剤組成物、および ６．成分（Ｃ）と成分（Ｄ）の配合比が、重量比にして
１：１０〜１０：１の範囲であることを特徴とする、上
記１〜５のいずれかに記載のクリーム状洗浄剤組成物、
に関する。
【０００８】
【発明の実施の形態】 この発明におけるＮ−アシル
酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤は、起泡性を有す
る洗浄用界面活性剤として公知である。例えば、Ｎ−ラ
ウロイルグルタミン酸モノナトリウム、Ｎ−ミリストイ
ルグルタミン酸モノカリウム、Ｎ−パルミトイルアスパ
ラギン酸モノトリエタノールアミン、Ｎ−ステアロイル
アスパラギン酸モノナトリウム、Ｎ−ココイルグルタミ
ン酸モノカリウムがこれに属する。本発明の洗浄剤組成
物には、これらを１種または２種以上含有させることが
できる。Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性
剤の配合量は、組成物全量に対して８〜４０重量％の範
囲が好ましく、１１〜３０重量％の範囲が特に好まし
い。４０重量％を超えると組成物が低温下で硬くなった
り、使用性が悪くなることがある。
酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤は、起泡性を有す
る洗浄用界面活性剤として公知である。例えば、Ｎ−ラ
ウロイルグルタミン酸モノナトリウム、Ｎ−ミリストイ
ルグルタミン酸モノカリウム、Ｎ−パルミトイルアスパ
ラギン酸モノトリエタノールアミン、Ｎ−ステアロイル
アスパラギン酸モノナトリウム、Ｎ−ココイルグルタミ
ン酸モノカリウムがこれに属する。本発明の洗浄剤組成
物には、これらを１種または２種以上含有させることが
できる。Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性
剤の配合量は、組成物全量に対して８〜４０重量％の範
囲が好ましく、１１〜３０重量％の範囲が特に好まし
い。４０重量％を超えると組成物が低温下で硬くなった
り、使用性が悪くなることがある。
【０００９】本発明において高重合ポリエチレングリコ
ールとは、平均分子量約２万〜８５万、好ましくは２万
〜７５万のものであり、曳糸性による使用性の低下、泡
立ち、泡質の改善効果を考慮すると、全量に対する配合
量としては０．００５〜１５重量％が好ましく、０．０
１〜１０重量％であればより好ましい。
ールとは、平均分子量約２万〜８５万、好ましくは２万
〜７５万のものであり、曳糸性による使用性の低下、泡
立ち、泡質の改善効果を考慮すると、全量に対する配合
量としては０．００５〜１５重量％が好ましく、０．０
１〜１０重量％であればより好ましい。
【００１０】本発明ではさらに１，３−ブチレングリコ
ールを配合する。全量に対する配合量としては３〜５０
重量％が好ましく、より好ましくは５〜３０重量％であ
る。配合量が５０重量％を超えると、皮膚刺激を発生す
る恐れが生じる。
ールを配合する。全量に対する配合量としては３〜５０
重量％が好ましく、より好ましくは５〜３０重量％であ
る。配合量が５０重量％を超えると、皮膚刺激を発生す
る恐れが生じる。
【００１１】本発明には、さらにジグリセリンを必須成
分として配合する。皮膚刺激の可能性、洗浄後のべたつ
きを考慮して、全量に対する配合量としては５〜６０重
量％が好ましく、より好ましくは７〜３５重量％であ
る。
分として配合する。皮膚刺激の可能性、洗浄後のべたつ
きを考慮して、全量に対する配合量としては５〜６０重
量％が好ましく、より好ましくは７〜３５重量％であ
る。
【００１２】本発明における１，３−ブチレングリコー
ルとジグリセリンの全量中の配合比は、重量比にして
１：１０〜１０：１が好ましく、１：８〜６：１であれ
ばより好ましい。
ルとジグリセリンの全量中の配合比は、重量比にして
１：１０〜１０：１が好ましく、１：８〜６：１であれ
ばより好ましい。
【００１３】その他、本発明の洗浄剤組成物には、所望
により例えば脂肪酸、油脂などの過脂肪剤、さらにグリ
チルリチン酸塩、アラントイン等の薬剤を添加しても良
い。
により例えば脂肪酸、油脂などの過脂肪剤、さらにグリ
チルリチン酸塩、アラントイン等の薬剤を添加しても良
い。
【００１４】
【実施例】 以下、本発明の実施例を示す。表１に実施
例１、２、比較例１〜４の処方、およびそれによる試料
の評価を示した。本発明の範囲は実施例により限定され
るものではない。なお例中の数字は、特に説明のない限
り重量％を示す。なお、効果の測定は以下の評価法によ
った。
例１、２、比較例１〜４の処方、およびそれによる試料
の評価を示した。本発明の範囲は実施例により限定され
るものではない。なお例中の数字は、特に説明のない限
り重量％を示す。なお、効果の測定は以下の評価法によ
った。
【００１５】泡立ち、泡質 専門パネラーにより、調製した試料を実際に使用し、官
能試験を行なった。評価結果は、次の表示で表すことに
する。 ◎：非常に良好、と回答。 ○：概ね良好、と回答。 △：やや不満、と回答。 ×：非常に不満、と回答。
能試験を行なった。評価結果は、次の表示で表すことに
する。 ◎：非常に良好、と回答。 ○：概ね良好、と回答。 △：やや不満、と回答。 ×：非常に不満、と回答。
【００１６】安全性 専門パネラーにより、調製した試料を実際に使用し、官
能試験によって刺激の有無について試験を行なった。評
価結果は、次の表示で表す。 ○：刺激を感じることはないと回答。 ×：違和感、刺激を感じると回答。
能試験によって刺激の有無について試験を行なった。評
価結果は、次の表示で表す。 ○：刺激を感じることはないと回答。 ×：違和感、刺激を感じると回答。
【００１７】保存安定性 調製した試料を４５℃恒温槽にて１ヶ月間静置した後、
状態を目視にて確認した。評価方法は、次の表示で表
す。 ◎：変化はみられず、良好。 ○：わずかに変化がみられるが、概ね良好。 ×：離水するなど、明らかな変化が見られ、不良。
状態を目視にて確認した。評価方法は、次の表示で表
す。 ◎：変化はみられず、良好。 ○：わずかに変化がみられるが、概ね良好。 ×：離水するなど、明らかな変化が見られ、不良。
【００１８】チューブからの出し易さ 調製した試料をポリエチレン積層チューブ（口径９Φ）
につめたものを、５℃および４０℃の恒温槽にて２週間
静置した後、以下の判定基準により評価した。 ５℃静置品 ○：軽く力を加えるだけで容易に押し出せる。 △：比較的強い力を加えると押し出せる。 ×：かなり強い力を加えなければ押し出せない。 ４０℃静置品 ○：押し出した試料断面がチューブ口の形状そのままに
残っている。 △：押し出した試料が軟らかく、断面が楕円状になって
いる。 ×：押し出した試料が流れ出てしまう。
につめたものを、５℃および４０℃の恒温槽にて２週間
静置した後、以下の判定基準により評価した。 ５℃静置品 ○：軽く力を加えるだけで容易に押し出せる。 △：比較的強い力を加えると押し出せる。 ×：かなり強い力を加えなければ押し出せない。 ４０℃静置品 ○：押し出した試料断面がチューブ口の形状そのままに
残っている。 △：押し出した試料が軟らかく、断面が楕円状になって
いる。 ×：押し出した試料が流れ出てしまう。
【００１９】硬度 調製した試料を４０ｇずつサンプル瓶に充填し、５℃、
２５℃、４０℃の各恒温槽にて４８時間静置後、レオメ
ーター（(株)レオテック社製、レンジ２ｋｇ、針入板１
０ｍｍΦ、針入速度５ｍｍ／ｍｉｎ）にて測定を行なっ
た。クリーム洗浄料の硬度としては、使用性により、２
０〜１５０ｇが望まれる。
２５℃、４０℃の各恒温槽にて４８時間静置後、レオメ
ーター（(株)レオテック社製、レンジ２ｋｇ、針入板１
０ｍｍΦ、針入速度５ｍｍ／ｍｉｎ）にて測定を行なっ
た。クリーム洗浄料の硬度としては、使用性により、２
０〜１５０ｇが望まれる。
【００２０】
【表１】 製法：成分(1)〜(6)および(8)〜(10)を混合、８０℃以
上で加熱溶解する。透明に溶解確認後、７０℃まで冷却
し、成分(8)を加え、均一に撹拌溶解させる。その後３
０℃まで撹拌冷却し、３０℃下で１０分間撹拌して均一
化してクリーム状洗浄剤組成物を得た。
上で加熱溶解する。透明に溶解確認後、７０℃まで冷却
し、成分(8)を加え、均一に撹拌溶解させる。その後３
０℃まで撹拌冷却し、３０℃下で１０分間撹拌して均一
化してクリーム状洗浄剤組成物を得た。
【００２１】表１から明らかなように、実施例１および
２の試料は、泡立ち、泡質、安全性、保存安定性、低温
及び高温下においての使用性も良好である。
２の試料は、泡立ち、泡質、安全性、保存安定性、低温
及び高温下においての使用性も良好である。
【００２２】 実施例３ (1) Ｎ−ラウロイルグルタミン酸カリウム ３０．０重量％ (2) １，３−ブチレングリコール ３０．０ (3) ジグリセリン ５．０ (4) ポリエチレングリコール４０００ １５．０ (5) 高重合ポリエチレングリコール（平均分子量約７０万） ０．５ (6) イソステアリン酸デカグリセリル ３．０ (7) モノラウリン酸ジグリセリル ０．５ (8) 精製水 残余 (9) 防腐剤 適量 (10) 香料 適量 製法：成分(1)〜(9)を混合、８０℃以上で加熱溶解し、
透明に溶解確認後、５０℃まで撹拌冷却する。その後、
成分(10)を加え、３０℃まで撹拌冷却し、３０℃下で１
０分間撹拌して均一化し、クリーム状洗浄剤組成物を得
た。
透明に溶解確認後、５０℃まで撹拌冷却する。その後、
成分(10)を加え、３０℃まで撹拌冷却し、３０℃下で１
０分間撹拌して均一化し、クリーム状洗浄剤組成物を得
た。
【００２３】実施例３のクリーム状洗浄剤組成物も、泡
立ち、泡質、安全性、保存安定性および低温、高温下で
の使用性に優れた良好なものであった。
立ち、泡質、安全性、保存安定性および低温、高温下で
の使用性に優れた良好なものであった。
【００２４】
【発明の効果】 以上述べたように、この発明におい
ては、Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤
と、１，３−ブチレングリコール、ジグリセリンおよび
高重合ポリエチレングリコールを組み合わせて配合する
ことにより、Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面
活性剤の有する低刺激性はそのままに、硬度の温度依存
性が小さく低温および高温下においても使用性の良好な
クリーム状洗浄剤組成物を得ることができる。さらに保
存安定性、泡立ちおよび泡質に優れ、かつ安全性の高い
クリーム状洗浄剤組成物を得ることができる。
ては、Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面活性剤
と、１，３−ブチレングリコール、ジグリセリンおよび
高重合ポリエチレングリコールを組み合わせて配合する
ことにより、Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界面
活性剤の有する低刺激性はそのままに、硬度の温度依存
性が小さく低温および高温下においても使用性の良好な
クリーム状洗浄剤組成物を得ることができる。さらに保
存安定性、泡立ちおよび泡質に優れ、かつ安全性の高い
クリーム状洗浄剤組成物を得ることができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4C083 AC121 AC122 AC242 AC422 AC581 AC582 AD041 AD042 BB05 CC23 DD31 EE01 EE03 EE06 EE07 EE10 4H003 AB03 AB09 AB44 AC03 BA15 DA02 EB04 EB05 EB06 EB36 ED02 FA02 FA16 FA17 FA18
Claims (6)
- 【請求項１】 Ｎ−アシル酸性アミノ酸塩型アニオン界
面活性剤の１種または２種以上（Ａ）と高重合ポリエチ
レングリコール（Ｂ）、１，３−ブチレングリコール
（Ｃ）、およびジグリセリン（Ｄ）を含有することを特
徴とするクリーム状洗浄剤組成物。 - 【請求項２】 成分（Ａ）の全量に対する配合量が８〜
４０重量％であることを特徴とする、請求項１記載のク
リーム状洗浄剤組成物。 - 【請求項３】 成分（Ｂ）の平均分子量が２万〜８５万
であることを特徴とする、請求項１または２に記載のク
リーム状洗浄剤組成物。 - 【請求項４】 成分（Ｃ）の全量に対する配合量が３〜
５０重量％であることを特徴とする、請求項１〜３のい
ずれか１項に記載のクリーム状洗浄剤組成物。 - 【請求項５】 成分（Ｄ）の全量に対する配合量が５〜
６０重量％であることを特徴とする、請求項１〜４のい
ずれか１項に記載のクリーム状洗浄剤組成物。 - 【請求項６】 成分（Ｃ）と成分（Ｄ）の配合比が、重
量比にして１：１０〜１０：１の範囲であることを特徴
とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載のクリーム
状洗浄剤組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000210530A JP2002020786A (ja) | 2000-07-11 | 2000-07-11 | クリーム状洗浄剤組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000210530A JP2002020786A (ja) | 2000-07-11 | 2000-07-11 | クリーム状洗浄剤組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002020786A true JP2002020786A (ja) | 2002-01-23 |
Family
ID=18706784
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000210530A Pending JP2002020786A (ja) | 2000-07-11 | 2000-07-11 | クリーム状洗浄剤組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002020786A (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004168951A (ja) * | 2002-11-21 | 2004-06-17 | Kao Corp | 洗浄剤組成物 |
| JP2009221121A (ja) * | 2008-03-14 | 2009-10-01 | Kao Corp | 皮膚洗浄料 |
| JP2011195690A (ja) * | 2010-03-18 | 2011-10-06 | Nof Corp | 固形石けん組成物 |
| JP2011251923A (ja) * | 2010-06-01 | 2011-12-15 | Noevir Co Ltd | 化粧料 |
| JP2012251074A (ja) * | 2011-06-03 | 2012-12-20 | Mikimoto Pharmaceut Co Ltd | 液体洗浄剤 |
| JP2016153514A (ja) * | 2016-05-31 | 2016-08-25 | 旭化成株式会社 | ペースト状洗浄剤組成物およびその製造方法 |
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-
2000
- 2000-07-11 JP JP2000210530A patent/JP2002020786A/ja active Pending
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