JP2001522522A - 一体シーリング機能を有する流体分配層を備えるポリマー電解質膜燃料電池 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 電気化学的燃料電池が、１対の隔離板（２２２、２２４）と、これらの隔離板の間に挿置されている１対の流体分配層（２１８、２１９）とを備える。流体分配層の少なくとも一方の層が、シーリング領域（２４０）と、導電性で流体透過性の活性領域（２３０）とを備え、予備成形シート材が上記シーリング領域と上記活性領域の各々の中に延びている。イオン交換膜（２１４）が、上記流体分配層の少なくとも一部分の間に挿置されており、一定量の電気触媒（２２０、２２１）が、上記流体分配層の各々の少なくとも一部分と、上記イオン交換膜の少なくとも一部分との間に挿置されており、それによって上記活性領域を画定する。上記１対の隔離板を互いに向けて圧迫することによって上記予備成形シート材料を圧縮することが、上記シーリング領域内で、上記少なくとも一方の流体分配層を上記主平面表面に対して平行な方向において実質的に流体不透過性にする。したがって、上記少なくとも一方の流体分配層の中に含まれている上記予備成形シート材料が、固有のシーリング機能を有する。この解決策は、別個のガスケットまたはシーリング構成要素の必要を減少させるか不要にすると共に、シーリングと流体分配と集電のような複数の機能を単一の層に一体化する。

Description

【発明の詳細な説明】 一体シーリング機能を有する流体分配層を備えるポリマー電解質膜燃料電池 発明の分野 本発明は、一般的に電気化学的燃料電池に係わり、さらに特に、一体シーリン グ機能を有する流体分配層を備える電気化学的燃料電池に係わる。 発明の背景 電気化学的燃料電池は、燃料と酸化体とを電気と反応生成物とに変換する。固 体ポリマー電気化学的燃料電池は、一般的に、導電性シート材料で形成されてい る２つの流体分配（電極基体）層の間に配置されている固体ポリマー電解質また はイオン交換膜を備える膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）を使用する。流体分配層は 、燃料電池内での流体の反応体と生成物とに対してその層を透過性にする多孔性 構造を、その層の表面積の少なくとも一部分に有する。このＭＥＡの電気化学的 に活性な領域は、さらに、燃料電池内で所望の電気化学的反応を生じさせるため に、典型的には各々の膜／流体分配層境界の中に配置されている、一定の量の電 気触媒を含む。このように形成されている電極の各々は、外部負荷を経由して両 電極間で電子を伝導するための経路を与えるように電気的に結合されている。 アノードでは、流体燃料流が、アノード流体分配層の多孔性部分を通過して移 動し、アノード電気触媒において酸化される。カソードでは、流体酸化体流が、 カソード流体分配層の多孔性部分を通過して移動し、カソード電気触媒において 還元される。 水素を燃料として使用しかつ酸素を酸化体として使用する電気化学的燃料電池 では、アノードにおける触媒反応が、燃料供給材料から水素カチオン（陽子）を 生じさせる。イオン交換膜が、アノードからカソードへの陽子の移動を促進する 。陽子の伝導に加えて、イオン交換膜が、酸素を含む酸化体流から水素を含む燃 料流を隔離する。カソード電気触媒層では、酸素が、イオン交換膜を通過した陽 子と反応し、反応生成物として水を形成する。水素／酸素燃料電池内でのアノー ド反応とカソード反応とが、次式に示されている。 アノード反応： Ｈ₂→ ２Ｈ⁺ ＋２ｅ^- カソード反応： １／２Ｏ₂ ＋２Ｈ⁺ ＋２ｅ^-→Ｈ₂Ｏ アノードに供給される燃料としてメタノールを使用し、かつ、カソードに供給 される酸化体として空気（または、実質的に純粋な酸素）のような酸素含有流を 使用する、電気化学的燃料電池（いわゆる「直接メタノール」燃料電池）では、 メタノールがアノードで酸化され、陽子と二酸化炭素とを生成させる。典型的に は、水溶液または蒸気としてメタノールがアノードに供給される。陽子はアノー ドからイオン交換膜を通過してカソードに移動し、カソード電気触媒層では、酸 素が陽子と反応して水を生じさせる。このタイプの直接メタノール燃料電池での アノード反応とカソード反応とが次式によって示されている。 アノード反応：ＣＨ₃ＯＨ＋Ｈ₂Ｏ→６Ｈ⁺＋ＣＯ₂＋６ｅ カソード反応： ２／３Ｏ₂＋６Ｈ⁺＋６ｅ^-→３Ｈ₂Ｏ 電気化学的燃料電池では、典型的には、２つの隔離板、すなわち、流体流れ場 プレート（アノードプレートとカソードプレート）の間に、ＭＥＡが配置されて いる。これらのプレートは、典型的には、集電器として機能し、ＭＥＡを支持し 、かつ、互いに隣接する燃料電池内での燃料流と酸化体流との混合を防止し、し たがって、典 型的には導電性で実質的に流体不透過性である。典型的には、燃料流と酸化体流 とが各々にアノード層の多孔性表面とカソード層の多孔性表面とに接触するため の手段を提供するように、上記流体流れ場プレートが、そのプレート内に形成さ れている流路、溝、または、通路を有する。 上記アセンブリの総合電力出力を増加させるために、２つ以上の燃料電池が、 一般的は直列に、または、場合に応じて並列に、互いに接続されることが可能で ある。直列構成の場合には、所与のプレートの一方の側面が、ある１つの電池の ためのアノードプレートとして機能し、そのプレートの他方の側面が、隣接する 電池のためのカソードプレートとして機能し、したがって、こうしたプレートが 「双極プレート」と呼ばれることもある。こうした直列接続の複式燃料電池構成 は「燃料電池スタック」と呼ばれる。このスタックは、典型的には、燃料と酸化 体とを別々にアノード流体分配層とカソード流体分配層とに方向付けるための多 岐管と入口ポートとを含む。さらに、上記スタックは、一般的に、スタック内の 内側流路に冷却材流を送り込むための多岐管と入口ポートとを含む。さらに、上 記スタックは、一般的に、非反応の燃料流と酸化体流とを排出するための排出多 岐管と出口ポートと、そのスタックを出ていく冷却材流体のための排出多岐管と 出口ポートとを含む。 電気化学的燃料電池内の流体分配層は幾つかの機能を有し、こうした機能は、 典型的には、 （１）流体の反応体が電気触媒に到達することを可能にすること、 （２）流体反応生成物（例えば、水素／酸素燃料電池内の水、および、直接メ タノール燃料電池内の水と二酸化炭素）の除去のための通路を提供すること、 （３）電気触媒層と、隣接する隔離板または流れ場プレートとの間で、導電体 として機能すること、 （４）電気触媒層と、隣接する隔離板または流れ場プレートとの間で、熱伝導 体として機能すること、 （５）電気触媒層に機械的支持を与えること、および、 （６）イオン交換膜に機械的支持と寸法安定性を与えること を含む。 上記流体分配層は、電気触媒の反応部位と集電器との間の導電経路を提供する ように、その表面積の少なくとも一部分において導電性である。固体ポリマー電 気化学的燃料電池で流体分配層に使用されている材料は、 （ａ）炭素繊維紙、 （ｂ）（炭素粒子とバインダーのような導電性充填材が随意に充填されている ）炭素繊維の織物または不織布、 （ｃ）（炭素粒子とバインダーのような導電性充填材が随意に充填されている ）金属メッシュまたはガーゼ、 （ｄ）例えば炭素粒子とバインダーのような導電性充填材を充填することによ って導電性にされている、ポリテトラフルオロエチレン製メッシュのような、ポ リマーメッシュまたはガーゼ、および、 （ｅ）例えば炭素粒子とバインダーのような導電性充填材を充填することによ って導電性にされている、微孔質ポリテトラフルオロエチレンのような、微孔質 ポリマーフィルムを含む。 したがって、典型的には、流体分配層が、燃料電池の電気化学的活性領域に対 応する領域内に、導電性で流体透過性である予備成形シート材料を含む。 燃料電池内でＭＥＡの周囲をシーリングする従来の方法は、流体不透過性の弾 性ガスケットをＭＥＡの周囲にはめこむこと、流体分 配層および／もしくは隔離板内の流路の中に予備成形シールアセンブリを配置す ること、または、電気化学的活性領域と流体多岐管の開口の全てとに境界を画す るように流体分配層もしくは隔離板の内側にシールアセンブリを成形することを 含む。こうした従来の方法は、米国特許第５，１７６，９６６号と同第５，２８ ４，７１８号とに開示されている。こうした従来の解決策の欠点は、シーリング 機構をアセンブリすることが困難であることと、流体分配層内に狭幅のシールア センブリを支持することが困難であることと、上記膜と上記シールアセンブリと に加えられる局部的集中で不均一な機械的応力と、燃料電池スタックの使用寿命 期間中のシールの変形と劣化とを含む。 追加の処理加工段階またはアセンブリ段階で組み込まれる別個の構成要素であ る上記ガスケットおよびシールが、燃料電池スタックの製造における複雑性とコ ストとを増大させることになる。 発明の要約 電気化学的燃料電池は、 （ａ）実質的に流体不透過性である１対の隔離板と、 （ｂ）上記隔離板の間に挿置されている１対の流体分配層であって、上記流体 分配層の各々が２つの主平面表面を有し、上記流体分配層の少なくとも一方の層 が、シーリング領域と、導電性で流体透過性の活性領域とを備え、上記流体分配 層の上記少なくとも一方の層が、上記シーリング領域と上記活性領域の各々の中 に延びている予備成形シート材料を備える１対の流体分配層と、 （ｃ）上記流体分配層の少なくとも一部分の間に挿置されているイオン交換膜 と、 （ｄ）上記流体分配層の各々の少なくとも一部分と、上記イオン 交換膜の少なくとも一部分との間に挿置されており、それによって上記活性領域 を画定する、一定量の電気触媒とを備える。 上記１対の隔離板を互いに向けて圧迫して予備成形シート材料を圧縮すること によって、上記流体分配層の少なくとも一方の層を、シーリング領域内で、上記 主平面表面に対して平行な方向において実質的に流体不透過性にする。こうして 、上記少なくとも一方の流体分配層内に含まれる予備成形シート材料が、固有の シーリング機能を有する。 好ましい電気化学的燃料電池では、上記流体分配層の両方が、シーリング領域 と、導電性で流体透過性の活性領域とを有し、両方の層が、上記シーリング領域 と上記活性領域の各々の中に延びている予備成形シート材料を備える。 好ましい実施様態では、上記膜が、上記シーリング領域の少なくとも一部分の 上に重なる。 流体分配層が、シーリング領域内では電気絶縁性であってもよい。 電気化学的燃料電池の第１の実施様態では、上記予備成形シート材料が導電性 メッシュであり、このメッシュは、少なくとも上記活性領域内では、導電性充填 材を随意に含んでよい。このメッシュは、実質的に、金属、好ましくはニッケル 、ステンレス鋼、ニオブ、または、チタンから成ってよい。 電気化学的燃料電池の第２の実施様態では、上記予備成形シート材料が、少な くとも上記活性領域内においては導電性にされている電気絶縁性メッシュである 。例えば、上記メッシュが、少なくとも上記活性領域内に導電性充填材を含むこ とが好ましい。上記メッシュが、実質的に、例えばポリエチレン、ポリプロピレ ン、または、ポリテトラフルオロエチレンのようなポリマー材料から成ることが 好ましい。 本明細書で使用される術語「メッシュ」は、例えばＥｘｍｅｔ Ｃｏｒｐｏｒ ａｔｉｏｎ，Ｎａｕｇａｔｕｋ，ＣＴから入手可能な、織物メッシュとエキスパ ンデッドメッシュ材料を含む。 電気化学的燃料電池の第３の実施様態では、上記予備成形シート材料が、上記 活性領域内においては流体透過性にされている、実質的に流体不透過性のシート 材料である。例えば、この実質的に流体不透過性のシート材は、少なくとも上記 活性領域内においては、このシートを透過性にするように穿孔されている。この 穿孔の形状とサイズと間隔は、様々であってよい。この実質的に流体不透過性の シート材料が導電性シート材料であってよく、穿孔活性領域内の穿孔の中に導電 性充填材を含んでもよい。黒鉛箔が好ましい導電性材料である。あるいは、上記 実質的に流体不透過性のシート材料が、上記活性領域内では導電性にされている 電気絶縁体であってもよい。この場合には、上記流体分配層が、上記穿孔活性領 域内の穿孔の中に導電性充填材を含むことが好ましい。上記電気絶縁性シート材 料は、実質的に、ポリテトラフルオロエチレン、または、例えばＭｏｎｓａｎｔ ｏ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＳａｎｔｏｐｒｅｎｅブランドのゴムのよう な例えばエラストマーである、ポリマー材料から成ってよい。 別の側面では、電気化学的燃料電池が、 （ａ）実質的に流体不透過性である１対の隔離板と、 （ｂ）上記隔離板の間に挿置されている１対の流体分配層であって、上記流体 分配層の各々が２つの主平面表面を有し、上記流体分配層の少なくとも一方の層 が、シーリング領域と、導電性で流体透過性の活性領域とを備え、上記流体分配 層の上記少なくとも一方の層が、上記活性領域と上記シーリング領域の各々の中 に延びている 多孔性の電気絶縁性シート材料を備える１対の流体分配層と、 （ｃ）上記流体分配層の少なくとも一部分の間に挿置されているイオン交換膜 と、 （ｄ）上記流体分配層の各々の少なくとも一部分と、上記イオン交換膜の少な くとも一部分との間に挿置されており、それによって上記活性領域を画定する、 一定量の電気触媒とを含む。 上記多孔性ポリマーシート材料は、上記活性領域内に導電性充填材を含み、か つ、上記シーリング領域内にシーリング充填材を含み、それによって上記シーリ ング領域内において上記流体分配層を実質的に流体不透過性にする。 いくつかの実施様態では、上記多孔性の電気絶縁性シート材料が、実質的にポ リマー材料から成る。このポリマー材料は微孔質であってもよい。適しているポ リマー材料は、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフロオロエチレンを 含む。 上記多孔性電気絶縁性シート材料は、メッシュの形であってもよい。別の適し た材料はガラス繊維マットである。 上記シーリング充填材が、流し処理加工可能な材料、好ましくは例えばシリコ ンゴムのようなエラストマーを含むことが好ましい。 上記実施様態のいずれにおいても、流体分配層の少なくとも一方の層が、その 主平面表面の少なくとも一方の表面内に形成されている、流体の反応体流を方向 付けるための少なくとも１つの流路を備えてよい。この少なくとも１つの流路が 上記活性領域を横断することが好ましい。 上記実施様態のいずれにおいても、隔離板層の少なくとも一方の層が、流体分 配層に面しているその主平面表面内に形成されている、流体の反応体流がその層 と接触するように流体反応体流を方向付けるための少なくとも１つの流路を備え てよい。 上記隔離板、上記予備成形シート材料、上記流体分配層が、圧縮を受けた状態 で変形可能であるか弾性であってもよく、または、実質的に剛性であってもよい 。上記実施様態のいずれにおいても、流体分配層が１つ以上の材料層を含んでも よい。 好ましい導電性充填材は、バインダーと、炭素粒子および／または炭化ホウ素 粒子のような導電性粒子とを含む。この導電性充填材は、触媒および／またはイ オノマーを含んでもよい。 上記実施様態のいずれにおいても、上記シーリング領域が、その領域内に形成 されている少なくとも１つの流体多岐管開口を有してもよい。 図面の簡単な説明 図１は、２つの流れ場プレートの間に挿置されているＭＥＡを示す従来の（従 来技術の）固体ポリマー電気化学的燃料電池の分解断面図である。 図２Ａは、１対の流体流れ場プレートと一体シーリング機能を有する１対の流 体分配層とを含む電気化学的燃料電池の、図２Ｂの矢印Ａ−Ａの方向での分解断 面図である。これらの流体分配層はメッシュシート材料を含む。図２Ｂは、図２ Ａの燃料電池の一部分の分解等角図である。 図３Ａは、１対の流体流れ場プレートと、一体シーリング機能を有する１対の 流体分配層とを含む電気化学的燃料電池の、図３Ｂの矢印Ｂ−Ｂの方向での分解 断面図である。この流体分配層は、その電気化学的活性領域内に形成されている 複数の穿孔を有する、実質的に流体不透過性のシート材料を含む。図３Ｂは、図 ３Ａの燃料電池の一部分の分解等角図である。 図４Ａは、１対の隔離板と、一体シーリング機能を有する１対の 流体分配層とを含む電気化学的燃料電池の、図４Ｂの矢印Ｃ−Ｃの方向での分解 断面図である。この流体分配層は、その電気化学的活性領域内に形成されている 複数の穿孔を有する、実質的に流体不透過性のシート材料と、その層の主表面内 に形成されている流体流路とを含む。図４Ｂは、図４Ａの燃料電池の一部分の分 解等角図である。 図５は、一体シーリング機能を有する流体分配層を備える燃料電池の製造に適 している製造プロセスを示す略図である。 好ましい実施様態の詳細な説明 図１は、典型的な（従来技術の）固体ポリマー燃料電池１０を示す。燃料電池 １０は、２つの電極すなわちアノード１６とカソード１７との間に挿置されてい るイオン交換膜１４を含む、ＭＥＡ１２を含む。アノード１６は、多孔性で導電 性の流体分配層１８を含む。電気触媒の薄層２０がイオン交換膜１４との界面に 配置されており、それによって流体分配層１８の電気化学的活性領域を画定する 。カソード１７は、多孔性で導電性の流体分配層１９を含む。電気触媒の薄層２ １がイオン交換膜１４との界面に配置されており、それによって流体分配層１９ の電気化学的活性領域を画定する。ＭＥＡは、アノード流れ場プレート２２とカ ソード流れ場プレート２４との間に挿置されている。アノード流れ場プレート２ ２は、アノード流体分配層１８に面したその表面内に形成されている、少なくと も１つの燃料流路２３を有する。カソード流れ場プレート２４は、カソード流体 分配層１９に面したその表面内に形成されている、少なくとも１つの酸化体流流 路２５を有する。流体分配層１８、１９の協働表面に押し当たる形でアセンブリ される時には、流路２３、２５が、燃料と酸化体とのための反応体流れ場通路を 各々に形成す る。 膜電極アセンブリ１２は、さらに、流体分配層１８、１９の厚さ全体にわたっ て延びている流路２７内に配置されている、予備成形ガスケット２６も含む。プ レート２２、２４を互いに向けて圧迫することによって燃料電池１０がアセンブ リされ圧縮される時には、ガスケット２６が、プレート２２、２４と膜１４と共 に協働して、流体分配層１８、１９各々の電気化学的活性領域の周囲を包囲する シールを形成する。 図２Ａは、電気化学的燃料電池２１０の分解断面図であり、この電気化学的燃 料電池の一部分は、図２Ｂに分解等角図の形で示されている。燃料電池２１０は 膜電極アセンブリ２１２を含み、この膜電極アセンブリは、１対の流体分配層２ １８、２１９の間に挿置されているイオン交換膜２１４を含む。流体分配層２１ ８、２１９の電気化学的活性領域２３０内では、一定量の電気触媒が、流体分配 層２１８、２１９の各々と膜２１４との間の界面において層２２０、２２１内に 配置されている。この触媒は、上記膜または上記流体分配層に塗布されてもよい 。ＭＥＡ２１２が、１対の流れ場プレート２２２、２２４の間に挿置されている 。プレート２２２、２２４の各々が、対応する流体分配層２１８、２１９の各々 に面するそのプレート表面内に形成されており、かつ電気化学的活性領域２３０ に重なる各プレートの一部分を横断している開口流路２２３、２２５を有する。 流体分配層２１８、２１９の協働表面に押し当てられる形でアセンブリされる時 には、流路２２３、２２５の各々が、燃料と酸化体のための反応体流れ場通路を 形成する。 流体分配層２１８、２１９の各々が、シーリング領域２４０を有する。この例 示されている実施様態では、イオン交換膜２１４がシーリング領域２４０上に重 なる。電気化学的活性領域２３０内では 、流体分配層２１８、２１９が導電性でかつ流体透過性であり、これらの層の２ つの主平面表面の間を反応体流体が通過して電気触媒層２２０、２２１に別々に 到達することを可能にする。図２Ａと図２Ｂとに示されている実施様態では、流 体分配層が、活性領域２３０とシーリング領域２４０との各々の中に別々に延び ているメッシュシート材料２５０を含む。このメッシュシート材料２５０は、金 属のような導電性材料、または、電気絶縁性であるポリマー材料から形成されて よい。このメッシュが電気絶縁性である場合には、流体分配層が活性領域２３０ 内において導電性にされ、例えば、少なくとも領域２３０内に、導電性充填材を 含んでよい。好ましい実施様態では、上記メッシュは、そのメッシュが導電性で ある場合でさえ、導電性充填材を含む。膜２１４とプレート２２２、２２４各々 との間における、流体分配層２１８、２１９内のメッシュシート材料２５０の圧 縮が、シーリング領域２４０内の流体分配層の主平面表面に対して平行な方向に おいて、その流体分配層を実質的に流体不透過性にする。こうして、２つの実質 的に流体不透過性の層の間にメッシュシート材料２５０が挿置されて圧縮される 時の、そのメッシュシート材料２５０の固有のシーリング機能を利用することに よって、活性領域２４０の周囲のシーリングが実現される。適しているメッシュ 材料は、Ｅｘｍｅｔ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，Ｎａｕｇａｔｕｋ，ＣＴから入 手可能なエキスパンデッド材料を含む。 図２Ｂに示されているように、膜２１４、流体分配層２１８、２１９、反応体 流れ場プレート２２２、２２４の各々が、その中に形成されている複数の開口２ ６０を有し、これらの開口はアセンブリ時に整合して、燃料電池２１０の中を通 過する流入流体流と流出流体流とを方向付けるための多岐管を形成する。例えば 、酸化体流体流れ場流路２２５は、プレート２２４内に形成されている酸化体流 入多岐管開口２６０ａと酸化体流出多岐管開口２６０ｂとの間を延びている。流 体分配層２１８、２１９内の流体多岐管開口２６０は、シーリング領域２４０内 に形成されている。上記多岐管の中を通過する流体は一般的にメッシュ材料を容 易に通過することが可能なので、開口２６０が流体分配層のメッシュ材料内に形 成されることは必ずしも不可欠ではない。 別の実施様態では、シーリング領域２３０内では流体分配層２１８、２１９を 実質的に流体不透過性にするために、流体分配層２１８、２１９が、導電性充填 材を含む多孔性の電気絶縁性シート材料を活性領域２３０内に含み、かつ、シー リング充填材をシーリング領域２４０内に含むことも可能である。適切な多孔性 の電気絶縁性シート材料は、例えば、ガラス繊維マット、プラスチックメッシュ 、および、微孔質ポリマーフィルムを含む。シーリング充填材が多孔性材料の孔 の中に入り込んでその孔を実質的に満たし、その多孔性材料を実質的に流体不透 過性にする。したがって、この解決策では、シーリング領域内において流体分配 層に一体シーリング機能を与えるのは、このシーリング充填材である。 図３Ａは、電気化学的燃料電池３１０の分解断面図であり、この電気化学的燃 料電池の一部分が図３Ｂに分解等角図の形で示されている。この場合にも同様に 、燃料電池３１０は、１対の流体分配層３１８、３１９の間に挿置されているイ オン交換膜３１４を含む膜電極アセンブリ３１２を含み、流体分配層３１８、３ １９の電気化学的活性領域３３０内では、一定量の電気触媒が、各流体分配層３ １８、３１９と膜３１４との各々の間の界面に、層３２０、３２１内に配置され ている。ＭＥＡ３１２が１対の流れ場プレート３２２、３２４の間に挿置されて おり、これらの流れ場プレートの各々は、図２Ａと図２Ｂに関して上述したよう に、対応する流体分配層３ １８、３１９に各々に面しているそのプレート表面内に形成されている開口流路 ３２３、３２５を有する。 流体分配層３１８、３１９の各々がシーリング領域３４０を有する。この例示 されている実施様態では、イオン交換膜３１４が、活性領域３３０の周囲を包囲 するシーリング領域３４０の一部分だけの上に重なる。膜３１４はシーリング領 域３４０全体の上には重ならない。電気化学的活性領域３３０内では、流体分配 層３１８、３１９が導電性でかつ流体透過性である。図３Ａと図３Ｂとに示され ている実施様態では、流体分配層が、活性領域３３０とシーリング領域３４０の 各々の中に別々に延びている実質的に流体不透過性のシート材料３５０を含む。 このシート材料３５０の２つの主平面表面の間を反応体が通過して電気触媒層３ ２０、３２１の各々に到達することを可能にするために、シート材料３５０を流 体透過性にするように、シート材料３５０が少なくとも電気化学的活性領域内に おいて穿孔されている。例示されている実施様態では、実質的に流体不透過性の シート材料３５０が、ポリテトラフルオロエチレンのような電気絶縁性ポリマー 材料、または、Ｍｏｎｓａｎｔｏ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＳａｎｔｏｐ ｒｅｎｅブランドのゴムのようなエラストマーから形成されている。シート材料 ３５０が電気絶縁性なので、流体分配層が活性領域３３０内では導電性にされて いる。例えば、穿孔３５２が導電性充填材３５４を含んでもよい。膜３１４とプ レート３２２、３２４の各々との間での、流体分配層３１８、３１９内のシート 材料の圧縮が、シーリング領域３４０内に延びているシート材料３５０の流体不 透過性のために、シーリング領域３４０内で、流体分配層の主平面表面に平行な 方向においてその流体分配層を実質的に流体不透過性にする。 図３Ｂに示されているように、流体分配層３１８、３１９と反応 体流れ場プレート３２２、３２４との各々が、その中に形成された複数の開口３ ６０を有し、これらの開口は、上記のようにアセンブリ時に整合して、燃料電池 ３１０の中を通過する流入流体流と流出流体流とを方向付けるための多岐管を形 成する。例えば、酸化体流体流れ場流路３２５は、プレート３２４内に形成され ている酸化体流入多岐管開口３６０ａと酸化体流出多岐管３６０ｂとの間を延び ている。２つの流体分配層３１８、３１９と反応体流れ場プレート３２２、３２ ４とが協働して、多岐管開口３６０の周囲を包囲するシールを形成する。シート 材料３５０がプレート３２２、３２４と膜３１４との間に挿置されて圧縮される 時に、そのシート材料３５０の固有のシーリング機能を利用することによって、 図３Ａと図３Ｂの実施様態の活性領域３４０の周囲を包囲するシーリングが実現 される。流体分配層３１８、３１９がシーリング領域３４０内で導電性であり、 かつ、膜３１４がシーリング領域３４０全体の上に重ならない場合には、短絡を 防止するために電気絶縁体が層３１８、３１９の間に挿置されることが必要だろ う。 図４Ａは、電気化学的燃料電池４１０の分解断面図であり、この電気化学的燃 料電池の一部分が図４Ｂに分解等角図の形で示されている。燃料電池４１０は図 ３Ａと図３Ｂの燃料電池３１０と非常に類似しており、この場合にも同様に、燃 料電池４１０は、１対の流体分配層４１８、４１９の間に挿置されているイオン 交換膜４１４を含む膜電極アセンブリ４１２を含み、電気触媒含有層４２０、４ ２１が、流体分配層４１８、４１９の電気化学的活性領域４３０を画定する。Ｍ ＥＡ４１２が１対の隔離板４２２、４２４の間に挿置されている。 流体分配層４１８、４１９の各々がシーリング領域４４０を有する。この例示 されている実施様態では、イオン交換膜４１４がシー リング領域４４０の上に重なる。電気化学的活性領域４３０内では、流体分配層 ４１８、４１９が導電性でかつ流体透過性である。図４Ａと図４Ｂに示されてい る実施様態では、流体分配層が、活性領域４３０とシーリング領域４４０との各 々の中に延びている実質的に流体不透過性のシート材料４５０を含む。このシー ト材料４５０の２つの主平面表面の間を反応体流体が通過して電気触媒層４２０ 、４２１の各々に到達することを可能にするように、このシート材料を流体透過 性にするために、このシート材料４５０が少なくとも電気化学的活性領域内にお いて穿孔されている。この例示されている実施様態では、実質的に流体不透過性 のシート材料４５０が、黒鉛箔、炭素樹脂、または、金属のような導電性材料で 形成されている。穿孔４５２が導電性充填材４５４を含むことが好ましい。 この例示されている実施様態では、流体分配層４１８、４１９の各々が、対応 する隔離板４２２、４２４の各々に面したその表面内に形成されておりかつ電気 化学的活性領域４３０を横断している開口流路４２３、４２５を有する。プレー ト４２２、４２４の協働表面に押し付けられる形でアセンブリされる時には、流 路４２３、４２５が燃料と酸化体とのための反応体流れ場通路を各々に形成する 。 例えば、図４Ａと図４Ｂとに示されている実施様態は、シーリングと、流れ場 の提供を含む流体分配と、集電とを含む複数の機能を、単一の層または単一の構 成要素の形に一体化する。 膜４１４とプレート４２２、４２４の各々との間での流体分配層４１８、４１ ９内のシート材料４５０の圧縮が、シーリング領域４４０内に延びているシート 材料４５０の流体不透過性のために、シーリング領域４４０内では、流体分配層 の主平面表面に平行な方向においてその流体分配層４１８、４１９を実質的に流 体不透過性に する。 図４Ｂに示されているように、膜４１４、流体分配層４１８、４１９、反応体 流れ場プレート４２２、４２４の各々が、その中に形成されている複数の開口を 有し、これらの開口はアセンブリ時に整合して、燃料電池４１０の中を通過する 流入流体流と流出流体流とを方向付けるための多岐管を形成する。 この設計の燃料電池を製造しアセンブリするために、様々な製造プロセスが使 用されてよい。この設計は、高処理量の製造プロセスに適していると考えられる 。図５は、図４Ａと図４Ｂに示されている燃料電池と同様の燃料電池のための実 現可能な製造手法を示す略図である。図５は、リール送りタイプ（ｒｅｅｌ−ｔ ｏ−ｒｅｅｌ ｔｙｐｅ）のプロセスにおける、流体分配層５１８の準備と、２ つの流体分配層５１８、５１９と触媒添加膜５１４および隔離板層５２２との結 合を、概略的に示す。例えば、穿孔ステップ５８０において、活性領域内で実質 的に流体不透過性の予備成形シート材料５５０を選択的に穿孔することによって 、流体分配層５１８が形成される。このシート材料は、例えば、黒鉛箔であって よい。後続のステップ５８５では、炭素粒子とポリマーバインダーのような導電 性充填材で穿孔が少なくとも部分的に充愼される。導電性充填材の層が、穿孔シ ート材料５５０の一方または両方の主表面上に付着させられてもよい。ステップ ５９０において、反応体流れ場流路５２３が、例えば形押しによって、流体分配 層の一方または両方の主表面内に形成されてもよい。結合ステップ５９５では、 ２つの流体分配層５１８、５１９をイオン交換膜５１４および実質的に流体不透 過性の隔離板層５２２と結合させることによって、多層燃料電池アセンブリ５１ ０が形成されてもよい。この結合ステップは、熱張り合せおよび／または圧力接 着プロセスを含むことも可能である。イ オン交換膜５１４は、その主表面の両面の一部分上に、電気化学的活性領域を画 定する電気触媒含有層を有する。あるいは、結合ステップ５９５の前に、電気触 媒が流体分配層５１８、５１９上に付着させられてもよい。その後で、アセンブ リが随意に単一の電池ユニットの形に切断され、隔離板層５２２が双極プレート として機能する燃料電池スタックを形成するように積み重ねられる。図５は、一 体シーリング機能を有する流体分配層を有する本発明の燃料電池設計が、高処理 量の連続製造プロセスによる製造に適しており、かつ、材料の無駄が僅かであり 、個別の構成要素と処理加工ステップとが少数であることを示している。 一体シーリング機能を有する流体分配層を備える本発明の燃料電池の実用上の 利点は、シーリング機能と流体分配機能とを同じ１つの流体分配層の中に組み合 わせることであり、それによって、コストを削減し、構成要素を単純化し、構成 要素の信頼性を向上させることである。この解決策は、燃料電池アセンブリ内の 別個のシーリング構成要素の必要を減少させるか、そうしたシーリング構成要素 を不要にする。非多孔性シート材料の実施様態によるさらに別の利点は、活性領 域内の充填孔の個数を変化させて電気触媒に対する反応体の到達を制御すること によって、電気化学反応速度を制御することが可能であるということである。 上記実施様態の全てでは、燃料電池が、上記実施様態で示されている各層の間 に挿置されている追加の材料層を含んでもよく、または、上記実施様態で示され ている構成要素が多層構造であってもよい。こうした追加の層は、電気化学的活 性領域とシーリング領域の両方の上に重ねられていても、重ねられなくてもよい 。隔離板が、随意に、シーリング領域内において、その主表面から突出している 突出シーリング隆起部を有してもよい。圧縮されている燃料電池で は、このシーリング隆起部が分配層内の予備成形シート材料を押圧することにな る。 本発明の個々の要素と実施様態と用途が上記において示され説明されたが、当 然のことながら、特に上記開示内容を考慮して当業者によって変更が加えられて よいので、本発明が上記説明内容に限定されないということが理解されるだろう 。したがって、本発明の思想と範囲に含まれる特徴を採り入れる変更の全てが含 まれることが、添付請求項によって意図されている。

【手続補正書】特許法第１８４条の８第１項 【提出日】平成１１年７月８日（１９９９．７．８） 【補正内容】 請求の範囲 ２２．電気化学的燃料電池であって、 （ａ）実質的に流体不透過性である１対の隔離板と、 （ｂ）前記隔離板の間に挿置されている１対の流体分配層であって、前記流体 分配層の各々が２つの主平面表面を有し、前記流体分配層の少なくとも一方の層 が、シーリング領域と、導電性で流体透過性の活性領域とを備え、前記流体分配 層の少なくとも一方の層が、前記活性領域と前記シーリング領域の各々の中に延 びている多孔性の電気絶縁性シート材料を備える、１対の流体分配層と、 （ｃ）前記流体分配層の少なくとも一部分の間に挿置されているイオン交換膜 と、 （ｄ）前記流体分配層の各々の少なくとも一部分と、前記イオン交換膜の少な くとも一部分との間に挿置されており、それによって前記活性領域を画定する、 一定量の電気触媒とを含み、 前記多孔性電気絶縁シート材料が、前記活性領域内に導電性充填材を含み、か つ、前記シーリング領域内にシーリング充填材を含み、それによって前記シーリ ング領域内において前記流体分配層を実質的に流体不透過性にするものである、 電気化学的燃料電池。 ２３．前記多孔性電気絶縁性シート材料が実質的にポリマー材料から成る請求 項２２に記載の電気化学的燃料電池。 ２４．前記ポリマー材料が微孔質である請求項２３に記載の電気化学的燃料電 池。 ２５．前記ポリマー材料が、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフル オロエチレンから成るグループから選択されている請求項２３に記載の電気化学 的燃料電池。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ストゥンパー，ユルゲン カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ５エヌ ５ビー２，バンクーバー，コ プリー ストリート 3538 (72)発明者 キャンベル，スティーブン エー. カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ２ダブリュ １エイチ２，メープル リッジ，トゥーハンドレットシックスティ ーファースト ストリート 11323 (72)発明者 デイビス，マイケル ティー. カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ３ビー ７ブイ７，ポート コキット ラム，リバーウッド ゲート ＃18―1370 (72)発明者 レイモント，ゴードン ジェイ. カナダ国，ブリティッシュ コロンビア ブイ３エル ４エー６，ニュー ウエスト ミンスター，ガーフィールド ストリート 501 【要約の続き】 ング構成要素の必要を減少させるか不要にすると共に、 シーリングと流体分配と集電のような複数の機能を単一 の層に一体化する。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １．電気化学的燃料電池であって、 （ａ）実質的に流体不透過性である１対の隔離板と、 （ｂ）前記隔離板の間に挿置されている１対の流体分配層であって、前記流体 分配層の各々が２つの主平面表面を有し、前記流体分配層の少なくとも一方の層 が、シーリング領域と、導電性で流体透過性の活性領域とを備え、前記流体分配 層の前記少なくとも一方の層が、前記シーリング領域と前記活性領域の各々の中 に延びている予備成形シート材料を備える１対の流体分配層と、 （ｃ）前記流体分配層の少なくとも一部分の間に挿置されているイオン交換膜 と、 （ｄ）前記流体分配層の各々の少なくとも一部分と、前記イオン交換膜の少な くとも一部分との間に挿置されており、それによって前記活性領域を画定する、 一定量の電気触媒とを備え、 前記１対の隔離板を互いに向けて圧迫することによって前記予備成形シート 材料を圧縮することにより、前記少なくとも一方の流体分配層を、前記シーリン グ領域内で、前記主平面表面に対して平行な方向において実質的に流体不透過性 にするものである、 電気化学的燃料電池。 ２．前記流体分配層の少なくとも一方の層が、前記１対の流体分配層の両方で ある請求項１に記載の電気化学的燃料電池。 ３．前記膜が前記シーリング領域の少なくとも一部分の上に重なる請求項１に 記載の電気化学的燃料電池。 ４．前記流体分配層の少なくとも一方の層が前記シーリング領域内では電気絶 縁性である請求項１に記載の電気化学的燃料電池。 ５．前記予備成形シート材料がメッシュである請求項１に記載の 電気化学的燃料電池。 ６．前記メッシュが導電性である請求項５に記載の電気化学的燃料電池。 ７．前記メッシュが、少なくとも前記活性領域内に導電性充填材を含む請求項 ６に記載の電気化学的燃料電池。 ８．前記メッシュが本質的に金属から成る請求項６に記載の電気化学的燃料電 池。 ９．前記金属が、ニッケル、ステンレス鋼、ニオブ、チタンから成るグループ から選択されている請求項８に記載の電気化学的燃料電池。 １０．前記メッシュが電気絶縁体であり、前記メッシュが少なくとも前記活性 領域内に導電性充填材を含む請求項５に記載の電気化学的燃料電池。 １１．前記メッシュが本質的にポリマー材料から成る請求項１０に記載の電気 化学的燃料電池。 １２．前記ポリマー材料が、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフル オロエチレンから成るグループから選択されている請求項１１に記載の電気化学 的燃料電池。 １３．前記予備成形シート材料が実質的に流体不透過性であるシート材料であ り、かつ、前記シート材料が前記活性領域内では流体透過性にされている請求項 １に記載の電気化学的燃料電池。 １４．前記実質的に流体不透過性であるシート材料が、少なくとも前記活性領 域内において穿孔されている請求項１３に記載の電気化学的燃料電池。 １５．前記実質的に流体不透過性であるシート材料が導電性である請求項１４ に記載の電気化学的燃料電池。 １６．前記実質的に流体不透過性であるシート材料が黒鉛箔であ る請求項１５に記載の電気化学的燃料電池。 １７．前記流体分配層の少なくとも一方の層が、前記穿孔活性領域内の穿孔の 中に導電性充填材を備える請求項１５に記載の電気化学的燃料電池。 １８．前記実質的に流体不透過性であるシート材料が電気絶縁体であり、前記 流体分配層の少なくとも一方の層が、前記穿孔活性領域内の穿孔の中に導電性充 填材を備える請求項１４に記載の電気化学的燃料電池。 １９．前記実質的に流体不透過性であるシート材料が実質的にポリマー材料か ら成る請求項１８に記載の電気化学的燃料電池。 ２０．前記流体分配層の少なくとも一方の層が、前記主平面表面の少なくとも 一方の表面内に形成され、流体反応体流を方向付けるための少なくとも１つの流 路を備えており、前記少なくとも１つの流路が前記活性領域を横断する請求項１ に記載の電気化学的燃料電池。 ２１．前記隔離板層の少なくとも一方の層が、その主表面上に形成され前記少 なくとも１個の流体分配層に面した少なくとも１個の流路を備え、これにより流 体の反応体流を前記層に接触するように方向付けるものである、請求項１に記載 の電気化学的燃料電池。 ２２．電気化学的燃料電池であって、 （ａ）実質的に流体不透過性である１対の隔離板と、 （ｂ）前記隔離板の間に挿置されている１対の流体分配層であって、前記流体 分配層の各々が２つの主平面表面を有し、前記流体分配層の少なくとも一方の層 が、シーリング領域と、導電性で流体透過性の活性領域とを備え、前記流体分配 層の少なくとも一方の層が、前記活性領域と前記シーリング領域の各々の中に延 びている多孔性の電気絶縁性シート材料を備える、１対の流体分配層と、 （ｃ）前記流体分配層の少なくとも一部分の間に挿置されているイオン交換膜 と、 （ｄ）前記流体分配層の各々の少なくとも一部分と、前記イオン交換膜の少な くとも一部分との間に挿置されており、それによって前記活性領域を画定する、 一定量の電気触媒とを含み、 前記多孔性ポリマーシート材料が、前記活性領域内に導電性充填材を含み、か つ、前記シーリング領域内にシーリング充填材を含み、それによって前記シーリ ング領域内において前記流体分配層を実質的に流体不透過性にするものである、 電気化学的燃料電池。 ２３．前記多孔性電気絶縁性シート材料が実質的にポリマー材料から成る請求 項２２に記載の電気化学的燃料電池。 ２４．前記ポリマー材料が微孔質である請求項２３に記載の電気化学的燃料電 池。 ２５．前記ポリマー材料が、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリテトラフル オロエチレンから成るグループから選択されている請求項２３に記載の電気化学 的燃料電池。 ２６．前記多孔性電気絶縁性シート材料がメッシュである請求項２２に記載の 電気化学的燃料電池。 ２７．前記多孔性電気絶縁性シート材料がガラス繊維マットである請求項２２ に記載の電気化学的燃料電池。 ２８．前記シーリング充填材が流し処理加工可能な材料である請求項２２に記 載の電気化学的燃料電池。 ２９．前記流し処理加工可能な材料がエラストマーである請求項２８に記載の 電気化学的燃料電池。 ３０．前記エラストマー性流し処理加工可能材料がシリコンゴムである請求項 ２９に記載の電気化学的燃料電池。