JP2001512765A - 防炎加工補強ポリカーボネートabs成形用材料 - Google Patents
防炎加工補強ポリカーボネートabs成形用材料Info
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Abstract
Description
)ていて優れた機械的特性レベルを示す補強ポリカーボネートABS成形用組成
物に関する。
。
ートとABSグラフト(graft)重合体と場合によりSAN共重合体を含ん
でいて葉様(foliate)無機材料による補強を受けた防炎加工成形用組成
物が記述されている。
aining copolymer)および/またはグラフト重合体、防炎剤と
してのオリゴマー状ホスフェートおよび補強剤としての繊維を含有する防炎加工
重合体混合物はヨーロッパ特許出願公開第0 363 608号から公知である
。
ネート、スチレン含有共重合体、グラフト重合体およびモノホスフェートとオリ
ゴマー状ホスフェートの混合物を含有していて場合によりガラス繊維を補強用材
料として含有していてもよい防炎加工成形用組成物に関する。
薄い成形体を製造する用途などでは、公知の成形用組成物が示す特性レベルは充
分でなく、特に剛性があまりにも低いか或は流動挙動が充分でない。
ことに加えて非常に良好な防炎性と非常に良好な加工特性と高い機械的特性レベ
ルを示す防炎加工補強ポリカーボネートABS成形用組成物を提供することであ
った。
定混合物をポリカーボネートABS成形用組成物で用いると結果としてそれは相
当する平均溶液粘度を示す1種類のみのポリカーボネートをポリカーボネート成
分として含有する成形用組成物に比べて顕著に良好なEモジュラスと高いノッチ
(notch)衝撃強度と良好な加工挙動を示すことをここに見い出した。
混合物[ここで、 1. A.1の相対溶液粘度は1.18から1.24であり、 2. A.2の相対溶液粘度は1.24から1.34であり、そして 3. A.1の相対溶液粘度とA.2の相対溶液粘度の間の差は0.06
以上であり、そしてここで、このA.1とA.1の混合物にさらなるポリカーボ
ネートを1種以上添加してもよい] を5から95、好適には10から90、特に好適には20から80重量部、 B. 1種または少なくとも2種類のエチレン系不飽和モノマーから作られたビ
ニル(共)重合体を0から50、好適には1から30、特に好適には2から25
重量部、 C. クロロプレン、ブタジエン、イソプレン、スチレン、アクリロニトリル、
エチレン、プロピレン、酢酸ビニル、およびアルコール成分中のC原子数が1か
ら18の(メタ)アクリル酸エステルから選択される少なくとも2種類のモノマ
ー類のグラフト重合で入手可能で<−10℃のガラス転移温度を示すグラフト重
合体を0.5から60、好適には1から40、特に好適には2から30重量部、 D. 式(I)
いてもよいC1−C4−アルキル、各場合とも場合によりハロゲンおよび/または
C1−C4−アルキルで置換されていてもよいC5−C6−シクロアルキル、C6− C20−アリールまたはC7−C12−アラルキルを意味し、 nは、互いに独立して、0または1を意味し、 Nは、0から30を意味し、そして Xは、C原子数が6から30の単核もしくは多核芳香族基を意味する] で表される燐化合物を0.5から20重量部、好適には1から18重量部、特に
好適には2から15重量部、 E. フッ素置換ポリオレフィンを0.05から5重量部、好適には0.1から
1重量部、特に好適には0.1から0.5重量部、および F. 補強用の無機の好適には繊維状の材料を1から40、好適には3から30
、特に好適には5から20重量部、 含有させる。
類は、式(II)
クロアルキリデン、−S−、−SO2−、−O−、−CO−、または場合により ヘテロ原子を含有していてもよいさらなる芳香族環が縮合していてもよいC6− C12−アリーレン基を意味し、 Bは、互いに独立して、各場合とも、C1−C8−アルキル、好適にはメチル、エ
チル、C6−C10−アリール、好適にはフェニル、C7−C12−アラルキル、好適
にはベンジル、ハロゲン、好適には塩素、臭素を意味し、 xは、互いに独立して、各場合とも、0、1または2を意味し、そして pは、1または0を意味する] で表されるジフェノール類または式(III)
または臭素、C1−C8−アルキル、好適にはメチル、エチル、C5−C6−シクロ
アルキル、C6−C10−アリール、好適にはフェニル、およびC7−C12−アラル
キル、好適にはフェニル−C1−C4−アルキル、特にベンジルを意味し、 mは、4から7、好適には4または5の整数を意味し、 R7およびR8は、各Zに関して個別に選択可能で、互いに独立して、水素または
C1−C6−アルキル、好適には水素、メチルまたはエチルを意味し、そして Zは、炭素を意味するが、但し少なくとも1個の原子Z上のR7とR8が同時にア
ルキルを意味することを条件とする] で表されるアルキル置換ジヒドロキシフェニルシクロアルカン類を基とするポリ
カーボネート類である。
ノール、4,4’−ジヒドロキシジフェニル、2,2−ビス−(4−ヒドロキシ
フェニル)−プロパン、2,4−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−2−メチ
ルブタン、1,1−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−シクロヘキサン、2,
2−ビス−(3−クロロ−4−ヒドロキシフェニル)−プロパン、2,2−ビス
−(3,5−ジブロモ−4−ヒドロキシフェニル)−プロパンである。
キシフェニル)−プロパン、2,2−ビス−(3,5−ジクロロ−4−ヒドロキ
シフェニル)−プロパンおよび1,1−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−シ
クロヘキサンである。
数が5から6のジヒドロキシジフェニルシクロアルカン類[式(III)中のm
=4または5]、例えば下記の式
ェニル)−3,3,5−トリメチルシクロヘキサン(式IIIa)が好適である
。
分枝させることも可能であり、実際、好適には、三官能またはそれ以上の官能性
を示す化合物、例えばフェノール基を3個以上有する化合物を使用ジフェノール
の総量を基準にして0.05から2モル%組み込むことで分枝させてもよく、そ
のような化合物の例は、 フロログルシノール、 4,6−ジメチル−2,4,6−トリ−(4−ヒドロキシフェニル)−ヘプテン
−2、 4,6−ジメチル−2,4,6−トリ−(4−ヒドロキシフェニル)−ヘプタン
、 1,3,5−トリ(4−ヒドロキシフェニル)−ベンゼン、 1,1,1−トリ−(4−ヒドロキシフェニル)−エタン、 トリ−(4−ヒドロキシフェニル)−フェニルメタン、 2,2−ビス−(4,4−ビス−(4−ヒドロキシフェニル)−シクロヘキシル
)−プロパン、 2,4−ビス−((4−ヒドロキシフェニル)−イソプロピル)−フェノール、 2,6−ビス−(2−ヒドロキシ−5’−メチル−ベンジル)−4−メチルフェ
ノール、 2−(4−ヒドロキシフェニル)−2−(2,4−ジヒドロキシフェニル)−プ
ロパン、 ヘキサ−(4−(4−ヒドロキシフェニル−イソプロピル)−フェニル)−オル
ソ−テレフタル酸エステル、 テトラ−(4−ヒドロキシフェニル)−メタン、 テトラ−(4−(4−ヒドロキシフェニル−イソプロピル)−フェノキシ)−メ
タン、および 1,4−ビス−((4’,4”−ジヒドロキシトリフェニル)−メチル)−ベン
ゼン などである。
、シアヌール酸クロライドおよび3,3−ビス−(3−メチル−4−ヒドロキシ
フェニル)−2−オキソ−2,3−ジヒドロインドールである。
えて、ビスフェノールAと2,2−ビス−(3,5−ジブロモ−4−ヒドロキシ
フェニル)−プロパン(ジフェノール類のモル合計を基準にして15モル%以下
)から作られたコポリカーボネート類である。
程度置き換えることも可能である。
ことも可能である。それらの製造は例えばドイツ特許出願公開第OS 33 3
4 872号および米国特許第3 821 325号に記述されている。
ーボネート類は文献で公知であるか或は文献で公知の方法を用いて製造可能であ
る[芳香族ポリカーボネート類の製造に関しては、例えばSchnell,“C
hemistry and Physics of Polycarbonat
es”,Interscience Publishers,1964そしてド
イツ特許第AS 1 495 626号、ドイツ特許出願公開第OS2 232
877号、ドイツ特許出願公開第OS2 703 376号、ドイツ特許出願
公開第OS2 714 544号、ドイツ特許出願公開第OS3 000 61
0号、ドイツ特許出願公開第OS3 832 396号を参照、そして芳香族ポ
リエステルカーボネート類の製造に関しては、例えばドイツ特許出願公開第OS
3 077 934号を参照]。
の製造は、例えば、場合により連鎖停止剤を用いそして場合により三官能または
それ以上の官能性を示す分枝剤を用いた相界面方法でジフェノール類を炭酸のハ
ロゲン化物、好適にはホスゲンおよび/または芳香族ジカルボン酸のジハライド
、好適にはベンゼンジカルボン酸のジハライドと反応させることなどで実施可能
である。
5から95、好適には25から75重量%、特に35から65重量%にしそして
A.2の含有量(重量)を95から5重量%、好適には75から25重量%、特
に65から35重量%にする。
から1.24でA.2の相対溶液粘度が1.24から1.34でA.1の相対溶
液粘度とA.2の相対溶液粘度の間の差が0.06以上、特に0.09以上、即
ち相対溶液粘度(A.2)−相対溶液粘度(A.1)≧0.06、特に≧0.0
9であることで区別される。この相対溶液粘度は、CH2Cl2を溶媒として用い
て25℃において0.5g/100mlの濃度で測定した粘度である。
それらを同じモノマー類から合成する。このポリカーボネート類A.1とA.2
の両方そして更に添加するポリカーボネート(この上にA.1およびA.2に関
して記述した如き)を同じモノマー類から合成して同じ構造を持たせるのが特に
好適である。さらなるポリカーボネートを好適には30重量%(A.1とA.2
の量を基準)以下の量で添加する。
方とも再利用ポリカーボネートであってもよい。再利用ポリカーボネートは、加
工とライフサイクル(life cycle)を既に受けていて特定の再処理過
程(付着している汚染物をさらなる使用に適するような度合にまで除去する)を
受けた製品を意味することを意図する。成分B 本発明に従う成形用組成物に場合により存在させてもよい熱可塑性重合体Bに
は、1種または少なくとも2種類のエチレン系不飽和モノマー類(ビニルモノマ
ー類)、例えばスチレン、α−メチルスチレン、環が置換されているスチレン類
(例えば環がハロゲンおよび/またはアルキルで置換されている)、アクリロニ
トリル、メタアクリロニトリル、メタアクリル酸メチル、無水マレイン酸、N置
換マレイミド類およびアルコール成分中のC原子数が1から18の(メタ)アク
リル酸エステルなどから作られた(共)重合体が含まれる。
本成形用組成物にまたいろいろな(共)重合体Bを含有させることも可能である
。
は環置換スチレンおよび/またはメタアクリル酸メチルの組の少なくとも1種の
モノマー(B.1)とアクリロニトリル、メタアクリロニトリル、メタアクリル
酸メチル、無水マレイン酸および/またはN−アルキル置換およびN−アリール
置換マレイミドの組の少なくとも1種のモノマー(B.2)から作られた(共)
重合体である。
特に好適には60から95重量%にしそしてモノマーB.2の含有量を好適には
1から50、特に好適には40から5重量%にする。
ル酸メチルから作られた共重合体、α−メチルスチレンとアクリロニトリルと場
合によりメタアクリル酸メチルから作られた共重合体、またはスチレンとα−メ
チルスチレンとアクリロニトリルと場合によりメタアクリル酸メチルから作られ
た共重合体である。
濁、溶液または塊状重合で製造可能である。成分Bに従う共重合体の分子量Mw (光散乱または沈降で測定した重量平均)を好適には15,000から200,
000の範囲にする。
統計学的に合成された(statistically synthesized
)共重合体であり、これの製造は相当するモノマー類を用いた連続塊状もしくは
溶液重合(反応は完全には起こらないが)で実施可能である。
合体に含める上記2成分の含有量は幅広い範囲内で多様であり得る。好適な無水
マレイン酸含有量は5から25重量%である。
メチルスチレン、2,4−ジメチルスチレンおよび他の置換スチレン類、例えば
α−メチルスチレンなどを含めることも可能である。
レイン酸共重合体の分子量[数平均(Mn)]は幅広い範囲に渡って多様であり 得る。好適な範囲は60,000から200,000である。このような生成物
が示す固有粘度[25℃のジメチルホルムアミド中で測定;Hoffmann,
Kroemer,Kuhn,Polmeranalytik I,Stutt
gart 1977の316頁以降を参照]を0.3から0.9にするのが好適
である。成分C 本発明に従う成分Cは、本成形用組成物にまた混合物として含めることができ
るグラフト重合体に相当する。これらはゴム弾性を示すグラフト共重合体を包含
し、これは実質的に下記のモノマー類の少なくとも2つから入手可能である:ク
ロロプレン、ブタ−1,3−ジエン、イソプレン、スチレン、アクリロニトリル
、エチレン、プロピレン、酢酸ビニル、およびアルコール成分中のC原子数が1
から18の(メタ)アクリル酸エステル;即ち、例えば
ル含有量が20重量%を越え、好適には40重量%を越え、特に60重量%を越
えるものである。
チルで置換されているスチレン、メタアクリル酸メチルまたはこのような化合物
の混合物を50から99重量部と C.1.2 アクリロニトリル、メタアクリロニトリル、メタアクリル
酸メチル、無水マレイン酸、NがC1−C4−アルキルおよび/またはフェニルで
置換されているマレイミド類またはこのような化合物の混合物を1から50重量
部 含んで成る混合物(5から95、好適には30から80重量部)を、 C.2 ジエンおよび/またはアクリル酸アルキルを基としていてガラス転移温
度が−10℃未満の重合体(5から95、好適には20から70重量部)の上に
、 グラフト化させることで構成させたグラフト重合体が含まれる。
合体およびアクリレートゴムなどの如きベースC.2にスチレンおよび/または
アクリロニトリルおよび/または(メタ)アクリル酸アルキルをグラフト化させ
た(grafted)グラフト重合体、即ちドイツ特許出願公開第OS 1 6
94 173号(=米国特許第3 564 077号)に記述されている種類の
共重合体;アクリル酸アルキル、メタアクリル酸アルキル、酢酸ビニル、アクリ
ロニトリル、スチレンおよび/または他のアルキルスチレンをグラフト化させた
ポリブタジエン類、ブタジエン/スチレン共重合体、ブタジエン/アクリロニト
リル共重合体、ポリイソブテン類またはポリイソプレン類、例えばドイツ特許出
願公開第OS 2 348 377号(=米国特許第3 919 353号)に
記述されている如きグラフト重合体である。
2 053 390号(=米国特許第3 644 574号)またはドイツ特
許出願公開第OS 2 248 242号(=英国特許第1 409 275号
)などに記述されているABS重合体である。
の(メタ)アクリル酸エステルをグラフト重合体Cを基準にして10から70、
好適には15から50、特に20から40重量%用いるか、或はアクリロニトリ
ルまたは(メタ)アクリル酸エステルが混合物を基準にして10から50、好適
には25から35重量%でスチレンが混合物を基準にして50から90、好適に
は65から80重量%の混合物を10から70、好適には15から50、特に2
0から40重量%用い、かつ β グラフトベース(graft base)C.2として、ブタジエン基をβ
を基準にして少なくとも50重量%含有するブタジエン重合体をグラフト重合体
Cを基準にして30から90、好適には50から85、特に60から80重量%
用いて、 αをβの上にグラフト反応させることで入手可能なグラフト重合体であり、ここ
では、好適には、グラフトベースβのゲル含有量を少なくとも70重量%(トル
エン中で測定)にし、グラフト度Gを0.15から0.55にしそしてグラフト
重合体C.2の平均粒子直径d50を0.05から2μm、好適には0.1から0
.6μmにする。
数が1から18の一価アルコールから作られたエステルである。メタアクリル酸
のメチルエステル、エチルエステルおよびプロピルエステル、アクリル酸n−ブ
チル、アクリル酸t−ブチルおよびメタアクリル酸t−ブチルが特に好適である
。
類、例えばスチレン、アクリロニトリル、アルコール成分中のC原子数が1から
4のアクリル酸エステルもしくはメタアクリル酸エステル(例えばアクリル酸メ
チル、アクリル酸エチル、メタアクリル酸メチル、メタアクリル酸エチルなど)
、ビニルエステルおよび/またはビニルエーテル類などの基をβを基準にして5
0重量%以下の量で含めることも可能である。好適なグラフトベースβは純粋な
ポリブタジエンから成る。
重量比を表し、これは無次元(dimensionless)である。
である。これは超遠心分離測定(W.Scholtan,H.Lange,Ko
lloid,Z.und Z.Polymere 250(1972),782
−796)で測定可能である。
として成分Cを基準にして20から90重量%用いそして δ. 少なくとも1種の重合性エチレン系不飽和モノマーをグラフトモノマーC
.1として成分Cを基準にして10から80重量%用いて、 作られたグラフト重合体である。
ステルと場合により他の重合性エチレン系不飽和モノマー[τを基準にして40
重量%以下]から作られた重合体である。アクリル酸のC1−C8−アルキルエス
テル、例えばメチル、エチル、ブチル、n−オクチルおよび2−エチルヘキシル
エステルなど、ハロゲンアルキルエステル、好適にはハロゲン−C1−C8−アル
キルエステル、例えばクロロエチルエステルなど、そしてこのようなモノマー類
の混合物が、好適な重合性アクリル酸エステルに属する。
せることも可能である。架橋用モノマー類の好適な例は、C原子数が3から8の
不飽和モノカルボン酸とC原子数が3から12の不飽和一価アルコールまたはO
H基数が2から4でC原子数が2から20の飽和ポリオール類から作られたエス
テル、例えばエチレングリコールのジメタアクリレート、メタアクリル酸アリル
など、多不飽和複素環式化合物、例えばシアヌール酸トリビニルおよびトリアリ
ルなど、多官能ビニル化合物、例えばジ−およびトリ−ビニルベンゼン類などば
かりでなくまたトリアリルホスフェートおよびフタル酸ジアリルなどである。
タアクリレート、フタル酸ジアリル、そしてエチレン系不飽和基を少なくとも3
個持つ複素環式化合物である。
、イソシアヌール酸トリアリル、シアヌール酸トリビニル、トリアクリロイルヘ
キサヒドロ−s−トリアジン、トリアリルベンゼン類である。
.02から5、特に0.05から2重量%にする。
は、その量をグラフトベースτの1重量%未満の量に制限する方が有利である。
た用いてもよい「他の」好適な重合性エチレン系不飽和モノマー類の例は、アク
リロニトリル、スチレン、α−メチルスチレン、アクリルアミド類、ビニル−C 1 −C6−アルキルエーテル類、メタアクリル酸メチル、ブタジエンである。グラ
フトベースτとして用いるに好適なアクリレートゴムは、ゲル含有量が少なくと
も60重量%の乳化重合体である。
t−active sites)を有するシリコンゴム、例えば特許出願ドイツ
特許出願公開第OS3 704 657号、ドイツ特許出願公開第OS3 70
4 655号、ドイツ特許出願公開第OS3 631 540号およびドイツ特
許出願公開第OS3 631 539号に記述されている如きシリコンゴムであ
る。
測定した量である(M.Hoffmann,H.Kroemer,R.Kuhn
,Polymeranalytik I and II,George Thi
eme−Verlag publishers,Stuttgart 1977
)。
は塊状−懸濁方法で実施可能である。
全にはグラフトベースにグラフト化しないことから、本発明に従い、グラフト重
合体Cは、また、グラフトモノマー類をグラフトベースの存在下で重合させるこ
とで得られる生成物も意味すると理解する。成分D 本発明に従う成形用組成物に式(I)
を防炎剤として含める。
は、R1、R2、R3およびR4は、互いに独立して、C1−C4−アルキル、フェニ
ル、ナフチルまたはフェニル−C1−C4−アルキルを表す。基R1、R2、R3お よびR4の芳香族部分はハロゲン、好適には塩素または臭素および/またはアル キル基、好適にはC1−C4−アルキル、例えばメチル、エチルなどで置換されて
いてもよい。特に好適なアリール基はクレジル、フェニル、キシレニル、プロピ
ルフェニルまたはブチルフェニル、そしてそれらの相当する臭素置換および塩素
置換誘導体である。
る。これは、好適には、式(II)に従うジフェノール類、例えばビスフェノー
ルA、レゾルシノールもしくはヒドロキノンまたはそれらの塩素置換もしくは臭
素置換誘導体から誘導された基である。
1に等しい。
に0.5から6の値を表す。
適には0.5から10、特に0.5から6の平均値を取る。
またはオリゴマー状および/またはポリマー状の燐化合物を含めてもよい。
2−クロロエチル)−ホスフェート、トリス−(2,3−ジブロモプロピル)−
ホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、ジフェ
ニルクレジルホスフェート、ジフェニルオクチルホスフェート、ジフェニル−2
−エチルクレジルホスフェート、トリ−(イソプロピルフェニル)−ホスフェー
ト、ハロゲン置換アリールホスフェート類、メチルホスホン酸のジメチルエステ
ル、メチルホスホン酸のジフェニルエステル、フェニルホスホン酸のジエチルエ
ステル、トリフェニルホスフィンオキサイドまたはトリクレジルホスフィンオキ
サイドおよび/またはそれらの混合物を式(I)で表される燐化合物として用い
る。
の燐化合物を好適には相乗効果が得られるような様式で選択する。この混合物に
一般にオリゴマー状の燐化合物を10から90重量%とモノ燐化合物、好適には
式(I)で表されるモノホスフェート化合物を90から10重量%含める。この
混合するモノ燐化合物の量を好適には12から50、特に14から40、極めて
特に好適には15から40重量%の範囲にして、その補足量をオリゴマー状の燐
化合物にする。成分E フッ素置換ポリオレフィン類Eは、高分子量で、−30℃を越える、一般に1
00℃を越えるガラス転移温度を示し、好適には65から76、特に70から7
6重量%のフッ素含有量を有しかつ0.05から1,000、好適には0.08
から20μmの平均粒子直径d50を有するものである。一般的に言って、フッ素
置換ポリオレフィン類Eの密度は1.2から2.3g/cm3である。
フッ化ビニリデン、テトラフルオロエチレン/ヘキサフルオロプロピレン共重合
体、およびエチレン/テトラフルオロエチレン共重合体である。このようなフッ
素置換ポリオレフィン類は公知である
水性媒体中でフリーラジカルを発生する触媒、例えばペルオキシ二硫酸ナトリウ
ム、カリウムもしくはアンモニウムを用いて7から71kg/cm2の圧力下で 0から200℃の温度、好適には20から100℃の温度で行うことなどで実施
可能である(さらなる詳細に関しては例えば米国特許第2 393 967号を
参照)。このような材料の密度は、使用形態に応じて、1.2から2.3g/c
m3の範囲であってもよく、平均粒子サイズは0.05から1,000μmの範 囲であってもよい。
重合体であり、これに0.05から20μm、好適には0.08から10μmの
平均粒子直径および1.2から1.9g/cm3の密度を持たせる。それらを好 適にはテトラフルオロエチレン重合体Eのエマルジョンとグラフト重合体Cのエ
マルジョンの混合物を凝固させた形態で用いる。
粒子直径が100から1,000μmで密度が2.0g/cm3から2.3g/ cm3のテトラフルオロエチレン重合体である。
5から2μm、特に0.1から0.6μmのグラフト重合体Cが入っている水エ
マルジョン(ラテックス)を平均粒子直径が0.05から20μm、好適には0
.08から10μmのフッ素置換ポリオレフィンEの微細物が水に入っているエ
マルジョンと一緒に混合するが、適切なテトラフルオロエチレン重合体エマルジ
ョンの固体含有量は通常30から70重量%、特に50から60重量%である。
適には30から45重量%、特に30から35重量%にする。
凝固混合物に入っているグラフト重合体の含有量を包含しない。
ィンEの重量比を95:5から60:40にする。このエマルジョン混合物の凝
固を、公知様式で、スプレー乾燥、凍結乾燥、または無機もしくは有機塩、酸、
塩基または有機溶媒(水に混和し得る)、例えばアルコール類、ケトン類などを
好適には20から150℃、特に50から100℃の温度で添加することによる
凝固で起こさせる。必要ならば乾燥を50から200℃、好適には70から10
0℃で行ってもよい。
えばDuPontがTeflon(商標)30Nとして供給している。成分F 補強用無機材料、例えばガラス繊維(場合により切断または粉砕されていても
よい)、ガラスビード、ガラスマーブル(glass marbles)、補強
用葉様材料、例えばカオリン、タルク、マイカ、炭素繊維またはそれらの混合物
を成分Fとして用いる。好適には、切断または粉砕したガラス繊維、好適には長
さが1から10mmで直径が<20μmのガラス繊維を補強用材料として1から
40重量部の量で用い、好適には、このガラス繊維の表面を処理しておく。
離型剤、核形成剤、帯電防止剤、安定剤などばかりでなく染料および顔料などを
含めることも可能である。
20重量部以下、特に0.5から10重量部の量で含めることも可能である。
素から成る群から選択される少なくとも1種の元素と周期律系(periodi
c system)の主族1から5または亜族1から8、好適には主族2から5
または亜族4から8、特に好適には主族3から5または亜族4から8の1種以上
の金属で作られた化合物が含まれる。
物、炭酸塩、炭化物、硝酸塩、亜硝酸塩、窒化物、ホウ酸塩、ケイ酸塩、燐酸塩
、水素化物、亜燐酸塩またはホスホン酸塩である。
aSO4、酸化バナジウム、ホウ酸亜鉛、ケイ酸塩、例えばケイ酸Al、ケイ酸 Mgなどであり、また、一次元、二次元、三次元のケイ酸塩、混合物、そしてド
ーパントが添加されている(doped)化合物も使用可能である。更に、その
ようなナノスケール(nano−scale)の粒子に有機分子による表面修飾
を受けさせて上記重合体との相溶性をより良好にすることも可能である。このよ
うにして疎水性または親水性表面を生じさせることができる。
nmにする。
2から796頁に従う超遠心分離測定で測定された平均粒子直径d50を意味する
。
在し得る。分散液、ゾルまたは懸濁液から沈澱を起こさせることで粉末を得るこ
とができる。
でき、例えば本成形用組成物の成分と微細無機粉末を直接混合するか或は押出し
加工することで組み込み可能である。好適な方法はマスターバッチを製造する方
法であり、例えば成分Aに防炎添加剤、他の添加剤、モノマー類、溶媒などを入
れておくか、或は微細無機材料の分散液、懸濁液、ペーストまたはゾルと一緒に
グラフトゴムの分散液を共沈澱させることなどでマスターバッチを製造する方法
である。
本成形用組成物全体を基準にして0.01から20重量%の量で含めてもよい。
さらなる防炎剤として用いるに適した化合物の例は、有機ハロゲン化合物、例え
ばデカブロモビスフェニルエーテル、テトラブロモビスフェノールなど、無機ハ
ロゲン化合物、例えば臭化アンモニウムなど、窒素化合物、例えばメラミン、メ
ラミンホルムアルデヒド樹脂など、無機の水酸化物化合物、例えば水酸化Mg、
水酸化Alなど、無機化合物、例えば酸化アルミニウム、二酸化チタン、酸化ア
ンチモン、メタホウ酸バリウム、ヒドロキソアンチモネート(hydroxoa
ntimonate)、酸化ジルコニウム、水酸化ジルコニウム、酸化モリブデ
ン、モリブデン酸アンモニウム、ホウ酸亜鉛、ホウ酸アンモニウムおよび酸化錫
などに加えてシロキサン化合物である。
料、顔料、滑剤、離型剤、核形成剤および帯電防止剤などを含有してもよい本発
明に従う成形用組成物の製造を、個々の成分を公知様式で混合しそして通常の装
置、例えば内部ミキサー、押出し加工機および2軸押出し加工機などを用いてそ
れらを200℃から300℃の温度で溶融コンパウンド化(melt−comp
ounding)および溶融押出し加工することで行い、ここでは、好適には、
成分Eを上述した凝固混合物の形態で用いる。押出し加工機および2軸押出し加
工機が好適な品目の装置である。
あり、そしてこの混合を行う温度は約20℃(室温)およびより高い温度の両方
であり得る。
造可能な成形体の例は、全種類の外装構成要素(housing compon
ents)、例えば家庭用具、例えばジューサー、コーヒーメーカー、ミキサー
など、オフィス用機械、例えばモニター、プリンター、コピー機など、または建
築分野のカバーパネル、そして自動車分野の構成要素などである。それらは非常
に良好な電気特性を有することから、それらはまた電気工学の分野でも用いられ
る。
形で成形体を製造する形態である。
非常に良好な機械的特性、特に卓越した剛性を示すことから、これらは全種類の
成形体の製造、特に破壊強度に関する要求が高い成形体の製造で用いるに適切で
ある。
にはこの上に記述した成形体の製造で用いることに加えて、本発明に従う成形用
組成物から作られた成形体も提供する。
て0.5g/100mlの濃度で測定した時に1.249の相対溶液粘度を示す
線状ポリカーボネート。 A.1 ビスフェノールAを基としていてCH2Cl2を溶媒として用いて25℃におい
て0.5g/100mlの濃度で測定した時に1.26の相対溶液粘度を示す線
状ポリカーボネート。 A.2 ビスフェノールAを基としていてCH2Cl2を溶媒として用いて25℃におい
て0.5g/100mlの濃度で測定した時に1.19の相対溶液粘度を示す線
状ポリカーボネート。成分C 粒子状の架橋ポリブタジエンゴム(平均粒子直径d50=0.4μm)が55重
量部でそれを基に比率が72:28のスチレンとアクリロニトリルを乳化重合さ
せることで生じさせた共重合体が45重量部のグラフト重合体。成分D
エチレン重合体が水に入っているエマルジョンの混合物を凝固させたままのテト
ラフルオロエチレン重合体。この混合物に含めたグラフト重合体Cとテトラフル
オロエチレン重合体Eの重量比は90重量%対10重量%である。上記テトラフ
ルオロエチレン重合体が入っているエマルジョンの固体含有量は60重量%で平
均粒子直径は0.05から0.5μmの範囲である。上記SANグラフト重合体
が入っているエマルジョンの固体含有量は34重量%で平均ラテックス粒子直径
は0.4μmである。Eの製造 上記テトラフルオロエチレン重合体のエマルジョン(Teflon 30N、
DuPont)を上記グラフト重合体Cのエマルジョンと一緒に混合して、それ
にフェノール系抗酸化剤を重合体固体を基準にして1.8重量%用いた安定化を
受けさせる。この混合物を85から95℃でMgSO4(Epsom塩)の水溶 液および酢酸と一緒にしてpHを4から5にすることで凝固させ、濾過した後、
電解質が実質的になくなるまで洗浄した後、遠心分離で水の大部分を除去し、そ
して次にその混合物を100℃で乾燥させて粉末にする。次に、記述する装置を
用いて上記粉末をさらなる成分と一緒にしてコンパウンドにしてもよい。成分F ガラス繊維[CS 7942、バイエル社(Bayer AG)、Lever
kusen、ドイツ](切断した平均長が4.5mm)本発明に従う成形用組成物の製造および試験 ZSK 32二軸押出し加工機を用いて成分AからFを通常の加工補助用物質
と一緒に混合する。Arburg 270E型の射出成形機を260℃で用いて
成形体を製造する。
10x4mm3のロッドに関して測定する。
る。
x12.7mmx3.2mmおよび/または1.6mmのロッドに関して測定す
る。
erial)の片の上方305mmの所に位置するような様式で上記ロッドを垂
直に取り付ける。各存続期間が10秒間の逐次的着火過程を2回用いて各試験ロ
ッドに着火を個別に受けさせる。各着火過程後の燃焼特性を観察することでサン
プルの評価を行う。上記サンプルの着火では天然ガスによる青色の炎の高さが1
0mm(3.8インチ)で熱単位(unit of heat)が3.73x1
04kJ/m3(1立方フィート当たり1000BTU)のブンセンバーナーを用
いる。
。着火源を取り除いた後のくすぶり時間を測定する。各試験毎に試験体を5個用
いて、個々の10回の燃焼時間および個々のくすぶる時間の合計を測定する。
Claims (15)
- 【請求項1】 防炎加工補強熱可塑性成形用組成物であって、 A. 1. A.1の相対溶液粘度が1.18から1.24で、 2. A.2の相対溶液粘度が1.24から1.34で、 3. A.1の相対溶液粘度とA.2の相対溶液粘度の間の差が0.06
以上である、 ように異なる溶液粘度を示す2種類の芳香族ポリカーボネートA.1とA.2に
加えてさらなるポリカーボネートが1種以上添加されていてもよいA.1とA.
2の混合物を5から95重量部、 B. 1種または少なくとも2種類のエチレン系不飽和モノマーから作られたビ
ニル(共)重合体を0から50重量部、 C. クロロプレン、ブタジエン、イソプレン、スチレン、アクリロニトリル、
エチレン、プロピレン、酢酸ビニルおよび(メタ)アクリル酸C1−C18−アル キルエステルから選択される少なくとも2種類のモノマー類のグラフト重合で入
手可能なグラフト重合体を0.5から60重量部、 D. 式(I) 【化1】 [式中、 R1、R2、R3およびR4は、各場合とも互いに独立して、場合によりハロゲンで
置換されていてもよいC1−C4−アルキル、各場合とも場合によりハロゲンおよ
び/またはC1−C4−アルキルで置換されていてもよいC5−C6−シクロアルキ
ル、C6−C20−アリールまたはC7−C12−アラルキルを意味し、 nは、互いに独立して、0または1を意味し、 Nは、0から30を意味し、そして Xは、C原子数が6から30の単核もしくは多核芳香族基を意味する] で表される燐化合物を0.5から20重量部、 E. 少なくとも1種のフッ素置換ポリオレフィンを0.05から5重量部、お
よび F. 補強用無機材料を1から40重量部、 含有していて重量部A、B、C、D、EおよびFの合計が100重量部である成
形用組成物。 - 【請求項2】 式(I)中のNが0.3から20の値を有する請求項1記載
の成形用組成物。 - 【請求項3】 式(I)中のR1、R2、R3およびR4が各場合とも互いに独
立して各場合とも場合によりハロゲンおよび/またはアルキル基で置換されてい
てもよいC1−C4−アルキル、C6−C10−アリールまたはフェニル−C1−C4 −アルキルを意味しそしてXが場合により塩素置換もしくは臭素置換されていて
もよいビスフェノールA、レゾルシノールまたはヒドロキノンから選択されるジ
フェノール類から誘導されたものである請求項1または2記載の成形用組成物。 - 【請求項4】 式(I)で表されるモノ燐化合物がトリブチルホスフェート
、トリス−(2−クロロエチル)ホスフェート、トリス−(2,3−ジブロモプ
ロピル)ホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート
、ジフェニルクレジルホスフェート、ジフェニルオクチルホスフェート、ジフェ
ニル−2−エチルクレジルホスフェート、トリ−(イソプロピルフェニル)ホス
フェート、ハロゲン置換アリールホスフェート類、メチルホスホン酸のジメチル
エステル、メチルホスホン酸のジフェニルエステル、フェニルホスホン酸のジエ
チルエステル、トリフェニルホスフィンオキサイドおよび/またはトリクレジル
ホスフィンオキサイドから選択される請求項1から3の1項記載の成形用組成物
。 - 【請求項5】 フッ素置換ポリオレフィンE)としてポリテトラフルオロエ
チレン、ポリフッ化ビニリデン、テトラフルオロエチレン/ヘキサフルオロプロ
ピレン共重合体および/またはエチレン/テトラフルオロエチレン共重合体が用
いられている請求項4記載の成形用組成物。 - 【請求項6】 該補強用無機材料が場合により切断または粉砕されていても
よいガラス繊維、ガラスビード、炭素繊維、補強用葉様材料またはそれらの混合
物から選択される請求項1から5の1項記載の成形用組成物。 - 【請求項7】 少なくとも1種のさらなる防炎剤を該成形用組成物全体を基
準にして20重量%以下の量で含有する請求項1から6の1項記載の成形用組成
物。 - 【請求項8】 成分Aを10から90重量部、成分Cを1から40重量部、
成分Dを1から18重量部および成分Fを3から30重量部含有する請求項1か
ら7の1項記載の成形用組成物。 - 【請求項9】 成分Aを20から80重量部、成分Cを2から30重量部、
成分Dを2から15重量部および成分Fを5から20重量部含有する請求項1か
ら8の1項記載の成形用組成物。 - 【請求項10】 成分Bが、 B.1 スチレン、α−メチルスチレン、環置換スチレンおよび/またはメタア
クリル酸メチルから選択される50から99重量部のモノマーと B.2 アクリロニトリル、メタアクリロニトリル、メタアクリル酸メチル、無
水マレイン酸および/またはN−アルキル置換もしくはN−アリール置換マレイ
ミドから選択される1から50重量部のモノマー、 から作られた(共)重合体である請求項1から9の1項記載の成形用組成物。 - 【請求項11】 成分Cが、 C.1 C.1.1 スチレン、α−メチルスチレン、環がハロゲンもしくはメ
チルで置換されているスチレン類、メタアクリル酸メチルまたはこのような化合
物の混合物を50から99重量部と C.1.2 アクリロニトリル、メタアクリロニトリル、メタアクリル
酸メチル、無水マレイン酸、NがC1−C4−アルキルおよび/またはフェニルで
置換されているマレイミド類またはこれらの化合物の混合物を1から50重量部
含んで成る5から95重量部の混合物を、 C.2 ジエンおよび/またはアクリル酸アルキルを基にしていてガラス転移温
度が−10℃未満の5から95重量部の重合体の上に、 グラフト重合させることで入手可能なグラフト重合体である請求項1から10の
1項記載の成形用組成物。 - 【請求項12】 酸素、硫黄、ホウ素、炭素、燐、窒素、水素およびケイ素
から成る群から選択される少なくとも1種の元素と周期律系の主族1から5また
は亜族1から8で作られた微細化合物を含有する請求項1から11の1項記載の
成形用組成物。 - 【請求項13】 安定剤、顔料、離型剤、流動剤および/または帯電防止剤
の群からの少なくとも1種の添加剤を含有することを特徴とする請求項1から1
2の1項記載の成形用組成物。 - 【請求項14】 成形体を製造するための請求項1から13の1項記載の成
形用組成物の使用。 - 【請求項15】 請求項1から13の1項記載の成形用組成物から作られた
成形体。
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