JP2001313165A - 有機エレクトロルミネッセンス素子、それを用いた表示装置及び携帯端末 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス素子、それを用いた表示装置及び携帯端末

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JP2001313165A
JP2001313165A JP2000129129A JP2000129129A JP2001313165A JP 2001313165 A JP2001313165 A JP 2001313165A JP 2000129129 A JP2000129129 A JP 2000129129A JP 2000129129 A JP2000129129 A JP 2000129129A JP 2001313165 A JP2001313165 A JP 2001313165A
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JP
Japan
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polymer film
light emitting
organic electroluminescence
anode
film
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Application number
JP2000129129A
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English (en)
Inventor
Takahiro Komatsu
隆宏 小松
Akira Gyotoku
明 行徳
Takashi Hamano
敬史 濱野
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Panasonic Holdings Corp
Original Assignee
Matsushita Electric Industrial Co Ltd
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素
子の基板として使用する高分子フィルムの使用法や材料
及びその特性の最適化を図ることにより、高信頼性で様
々な環境下で最適な発光性能を維持する事ができ、かつ
安全性の高い有機エレクトロルミネッセンス素子を提供
することを目的とする。 【解決手段】 本発明の有機エレクトロルミネッセンス
素子は、透明または半透明の高分子フィルム6上に、少
なくとも正孔を注入する陽極2と、発光領域を有する発
光層4と、電子を注入する陰極5を備えた有機エレクト
ロルミネッセンス素子であって、前記高分子フィルム6
が熱処理されたこと、また所定のガラス転移点、荷重た
わみ温度(DTUL)、引張強さ、最大伸び率、酸素指
数O.I(%O2)を持つこととしたものである。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、種々の表示装置や
表示装置の光源又はバックライト、若しくは光通信機器
に使用される発光素子等に用いられる有機エレクトロル
ミネッセンス素子、それを用いた表示装置及び携帯端末
に関するものである。
【0002】
【従来の技術】エレクトロルミネッセンス素子とは、固
体蛍光性物質の電界発光を利用した発光デバイスであ
り、現在無機系材料を発光体として用いた無機エレクト
ロルミネッセンス素子が実用化され、液晶ディスプレイ
のバックライトやフラットディスプレイ等への応用展開
が一部で図られている。しかし、無機エレクトロルミネ
ッセンス素子は発光させるために必要な電圧が100V
以上と高く、しかも青色発光が難しいため、RGBの三
原色によるフルカラー化が困難である。
【0003】一方、有機材料を用いたエレクトロルミネ
ッセンス素子に関する研究も古くから注目され、様々な
検討が行われてきたが、発光効率が非常に悪いことから
本格的な実用化研究へは進展しなかった。
【0004】しかし、1987年にコダック社のC.
W.Tangらにより、有機材料を正孔輸送層と発光層
の2層に分けた機能分離型の積層構造を有する有機エレ
クトロルミネッセンス素子が提案され、10V以下の低
電圧にもかかわらず1000cd/m2以上の高い発光
輝度が得られることが明らかとなった〔C.W.Tan
g and S.A.Vanslyke:Appl.P
hys.Lett,51(1987)913等参照〕。
これ以降、有機エレクトロルミネッセンス素子が俄然注
目され始め、現在も同様な機能分離型の積層構造を有す
る有機エレクトロルミネッセンス素子についての研究が
盛んに行われている。
【0005】ここで、従来の一般的な有機エレクトロル
ミネッセンス素子の構成について図6を用いて説明す
る。
【0006】図6は従来の有機エレクトロルミネッセン
ス素子の要部断面図である。
【0007】図6において、1はガラス基板、2は陽
極、3は正孔輸送層、4は発光層、5は陰極である。
【0008】図6に示すように有機エレクトロルミネッ
センス素子は、ガラス基板上にスパッタリング法や抵抗
加熱蒸着法等により形成されたITO等の透明な導電性
膜からなる陽極2と、陽極2上に同じく抵抗加熱蒸着法
等により形成されたN,N’−ジフェニル−N,N’−
ビス(3−メチルフェニル)−1,1’−ジフェニル−
4,4’−ジアミン(以下、TPDと略称する。)等か
らなる正孔輸送層3と、正孔輸送層3上に抵抗加熱蒸着
法等により形成された8−Hydroxyquinol
ine Aluminum(以下、Alq3と略称す
る。)等からなる発光層4と、発光層4上に抵抗加熱蒸
着法等により形成された100nm〜300nmの膜厚
の金属膜からなる陰極5と、を備えている。
【0009】上記構成を有する有機エレクトロルミネッ
センス素子の陽極2をプラス極、また陰極5をマイナス
極として直流電圧又は直流電流を印加すると、陽極2か
ら正孔輸送層3を介して発光層4に正孔が注入され、陰
極5から発光層4に電子が注入される。発光層4では正
孔と電子の再結合が生じ、これに伴って生成される励起
子が励起状態から基底状態へ移行する際に発光現象が起
こる。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】このような有機エレク
トロルミネッセンス素子においては、通常、その基板と
してガラスが使用されている。しかしながら、基板がガ
ラスである場合には割れを防止する為に、その取り扱い
には完成品だけでなく製造工程においても細心の注意が
必要である。加えて、可撓性がないことにより、曲面状
に形成することができず、様々な形状に加工することも
困難であるため種々の用途に対応できない。また、軽量
化を図る上でもガラス自体の重量が問題となっていた。
【0011】そこで、有機エレクトロルミネッセンス素
子の基板に可撓性を有する高分子フィルムを使用して、
上述した問題点の解決を図る事が提案されている。
【0012】例えば、特開平6−124785号公報に
は、高分子フィルム等の表面形状を規定することで発光
効率、安定性を向上させる発明がなされている。また、
特開平7−153571号公報では素子部の両側を吸湿
性及び防湿性のフィルムで挟む構成の発明が開示されて
いる。更には、特開平8−167475号公報によるガ
スバリア性、水蒸気バリア性に優れたフィルムを使用す
る方法や、特開平10−214683号公報の水分不透
過性の接合改善膜を導入する方法等、素子の耐湿性を向
上させることによりダークスポットと呼ばれる非発光部
の成長を抑制し、信頼性の改善を図った素子が提案され
ている。
【0013】しかしながら、このような従来の耐湿性向
上の考え方は、素子完成後に如何にして水分の進入を防
ぐかという観点からの対策である。我々はフィルムを用
いた有機エレクトロルミネッセンス素子のダークスポッ
ト成長に関する様々な改善に取り組んだ結果、このよう
な対策だけでは不十分であることがわかった。これはフ
ィルム内に予め含まれる極微量の水分であってもダーク
スポットの成長に影響するためであり、ガラス基板を用
いた有機エレクトロルミネッセンス素子にはない、フィ
ルム基板特有の課題である。そして、我々が見出したこ
のフィルム特有の課題を解決しない限り信頼性の高い有
機エレクトロルミネッセンス素子を得ることはできな
い。
【0014】フィルム内に存在する水分の大部分は、陽
極をフォトリソグラフィー技術を用いてパターニングし
た後の洗浄工程において取り込まれたものであるが、こ
の洗浄工程を省くことは基本的に困難である。そこで、
このフィルム内への水分の進入を完全に防ぐことができ
ない以上、含まれた水分を取り除く必要があり、これが
素子形成前のフィルム基板の熱処理である。
【0015】次に、このような熱処理を行うにあたり最
も重要になるのは高分子フィルムの熱特性である。熱処
理温度に耐え得る耐熱性を持つものでなければ、基板の
反り、変形等により素子としての機能を発揮することが
できないのである。
【0016】また、高分子フィルムはガラスと比較した
場合、その熱伝導率が低いため効率よく放熱することが
できないという問題も有している。そのため、太陽光の
元にされされて使用される場合や、夏の車の中、暖房さ
れた部屋の中での使用時で、その放熱が効率よく行われ
ない場合、基板の変形等が発生し、極端な場合破壊され
て、発光が行われなくなることが考えられる。
【0017】以上のようなフィルム基板の熱特性は高信
頼性の有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する上
で必要不可欠な特性である。
【0018】また、高分子フィルムを基板として使用す
ることの利点としては、主に軽量化と、形状の自由度を
挙げることができる。この内、軽量化については殆ど全
ての高分子材料で達成できるが、形状については力学的
に脆い材料を使用した場合、曲げ、反り等の変形に追従
する事ができず素子の破壊を招くという問題を有してい
る。そのため、高分子フィルムの機械的特性も高信頼性
の有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する上で欠
かすことができない。
【0019】さらに、上記のように外部環境が高温の場
合や基板を曲げて使用する場合、素子部へかかる熱的、
力学的ストレスは増大し、場合によっては素子部の短絡
を招く恐れがある。この短絡は局所的な発熱を生じ極端
な場合発火し、延焼するという問題を有している。その
ため、高分子フィルムの難燃性も非常に重要な事項であ
る。
【0020】本発明は上記問題点に鑑み、高分子フィル
ムを熱処理することでダークスポットの成長を抑制した
高信頼性の有機エレクトロルミネッセンス素子を提供す
ると共に、高分子フィルムの材料、及び特性の最適化を
図ることにより、様々な環境下で最適な発光性能を維持
する事ができ、かつ安全性の高い有機エレクトロルミネ
ッセンス素子、それを用いた表示装置及び携帯端末を提
供することを目的とする。
【0021】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、透
明または半透明の高分子フィルム上に、少なくとも正孔
を注入する陽極と、発光領域を有する発光層と、電子を
注入する陰極を備えた有機エレクトロルミネッセンス素
子であって、前記高分子フィルムが熱処理されたこと、
また所定のガラス転移点、荷重たわみ温度(DTU
L)、引張強さ、最大伸び率、酸素指数O.I.(%O
2)を持つこととしたものである。
【0022】これにより、良好な発光特性、信頼性、耐
熱性、形状自由度、さらには安全性が得られる。
【0023】
【発明の実施の形態】本発明の請求項1に記載の発明
は、透明または半透明の高分子フィルム上に、少なくと
も正孔を注入する陽極と、発光領域を有する発光層と、
電子を注入する陰極を備えた有機エレクトロルミネッセ
ンス素子であって、高分子フィルムは、有機エレクトロ
ルミネッセンス素子形成前に熱処理されたことを特徴と
する有機エレクトロルミネッセンス素子としたものであ
り、フィルム内の水分を予め除去することで、ダークス
ポットの成長を抑制した高信頼性の素子を得ることがで
きる。
【0024】本発明の請求項2に記載の発明は、請求項
1において、高分子フィルムは、有機エレクトロルミネ
ッセンス素子形成前に60℃以上で熱処理されたことを
特徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミネッセン
ス素子としたものであり、フィルム内の水分を予め除去
することで、ダークスポットの成長を抑制した高信頼性
の素子を得ることができる。
【0025】本発明の請求項3に記載の発明は、請求項
1,2において、高分子フィルムは、有機エレクトロル
ミネッセンス素子形成前に減圧下で熱処理されたことを
特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子としたも
のであり、フィルム内の水分を予め除去することで、ダ
ークスポットの成長を抑制した高信頼性の素子を得るこ
とができる。
【0026】本発明の請求項4に記載の発明は、透明ま
たは半透明の高分子フィルム上に、少なくとも正孔を注
入する陽極と、発光領域を有する発光層と、電子を注入
する陰極を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子で
あって、高分子フィルムは、そのガラス転移点が80℃
以上である事を特徴とする有機エレクトロルミネッセン
ス素子としたものであり、耐熱性に優れるため、様々な
環境下での使用が可能であり、最適な発光性能を維持す
る事ができる。
【0027】本発明の請求項5に記載の発明は、透明ま
たは半透明の高分子フィルム上に、少なくとも正孔を注
入する陽極と、発光領域を有する発光層と、電子を注入
する陰極を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子で
あって、高分子フィルムは、その荷重たわみ温度が60
℃以上ある事を特徴とする有機エレクトロルミネッセン
ス素子としたものであり、耐熱性に優れるため、様々な
環境下での使用が可能であり、最適な発光性能を維持す
る事ができる。
【0028】本発明の請求項6に記載の発明は、透明ま
たは半透明の高分子フィルム上に、少なくとも正孔を注
入する陽極と、発光領域を有する発光層と、電子を注入
する陰極を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子で
あって、高分子フィルムは、その引張強さが3kgfm
-2以上かつ最大伸び率が50%以上である事を特徴と
する有機エレクトロルミネッセンス素子としたものであ
り、引張り、曲げ等の変形が容易なため、形状を自由に
変え様々な場所での使用が可能であり、最適な発光性能
を維持する事ができる。
【0029】本発明の請求項7に記載の発明は、透明ま
たは半透明の高分子フィルム上に、少なくとも正孔を注
入する陽極と、発光領域を有する発光層と、電子を注入
する陰極を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子で
あって、高分子フィルムは、その酸素指数O.I.(%
2)が18以上、好ましくは21以上である事を特徴
とする有機エレクトロルミネッセンス素子としたもので
あり、難燃性、自己消炎性に優れるため、万一発火して
も延焼を防ぐことができ、安全性を確保する事ができ
る。
【0030】本発明の請求項8に記載の発明は、請求項
1〜7いずれか1記載の有機エレクトロルミネッセンス
素子と、陽極と陰極を駆動する駆動手段とを備えたこと
を特徴とする表示装置としたものであり、様々な環境下
で最適な発光性能を維持する事ができ、かつ安全性の高
い表示装置を提供することができる。
【0031】本発明の請求項9に記載の発明は、請求項
8において、陽極がストライプ状に個々電気的に分離さ
れ、陰極がストライプ状に個々電気的に分離されて構成
されて、画像表示配列を有することを特徴とする表示装
置としたものであり、様々な環境下で最適な発光性能を
維持する事ができ、かつ安全性の高い表示装置を提供す
ることができる。
【0032】本発明の請求項10に記載の発明は、音声
を音声信号に変換する音声信号変換手段と、電話番号等
を入力する操作手段と、着信表示や電話番号等を表示す
る表示手段と、音声信号を送信信号に変換する通信手段
と、受信信号を音声信号に変換する受信手段と、送信信
号及び受信信号を送受信するアンテナと、各部を制御す
る制御手段を備えた携帯端末であって、表示手段が請求
項8,9いずれか1記載の表示装置から構成されたこと
を特徴とする携帯端末としたものであり、その表示部が
様々な環境下で最適な発光性能を維持する事ができ、か
つ安全性の高い携帯端末を提供することができる。
【0033】以下、本発明の有機エレクトロルミネッセ
ンス素子について、詳細に説明する。
【0034】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素
子の基板となる透明または半透明の高分子フィルムとし
ては、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネー
ト、ポリメチルメタクリレート、ポリエーテルスルフォ
ン、ポリフッ化ビニル、ポリプロピレン、ポリエチレ
ン、ポリアクリレート、非晶質ポリオレフィン、フッ素
系樹脂等が用いられる。
【0035】なお、本発明において、透明または半透明
なる定義は、有機エレクトロルミネッセンス素子による
発光の視認を妨げない程度の透明性を示すものである。
【0036】次に、これらの高分子フィルムに求められ
る特性を以下に示す。
【0037】本発明に用いられる高分子フィルムは、有
機エレクトロルミネッセンス素子形成前に熱処理されて
いる。これによりフィルム内に存在している水分は予め
除去され、ダークスポットの成長を抑えた高信頼性の素
子を得ることができる。なお、熱処理方法、処理温度は
高分子フィルム内の水分を除去できるものであればどの
ようなものであってもよいが、高分子フィルムに悪影響
を及ぼさない方法、温度範囲であることは言うまでもな
い。熱処理方法の具体例としては、オーブン、遠赤ヒー
タ等のランプヒータ、ドライヤー等の加熱手段を用い、
熱風を直接高分子フィルムに吹き付けたり、熱雰囲気下
に高分子フィルムを暴露して加熱する方法や、発熱体に
密着させる方法、赤外・紫外線等を用いて熱エネルギー
を高分子フィルムに与える方法等が挙げられる。更に、
これら熱処理は通常の雰囲気下、大気圧下で行うより
も、減圧下で行うことが水分除去の効率を向上させるこ
とができるので好ましい。この減圧下では、上述した遠
赤ヒータ等のランプヒータを用いると効率よく熱処理を
行うことができる。また、熱処理温度としては、大気圧
下では、熱処理温度が60℃以上、より好ましくは80
℃以上であれば、高分子フィルム内の水分の除去による
大きな効果がある。減圧下であれば55℃以上、より好
ましくは60℃以上で大きな効果がある。
【0038】また、本発明に用いられる高分子フィルム
は、そのガラス転移点が80℃以上であり、好ましく
は、100℃以上である。
【0039】通常、有機エレクトロルミネッセンス素子
に使用される材料の中で最も耐熱性が低いのは、発光層
或いは正孔輸送層や電子輸送層の有機薄膜層である。こ
の有機薄膜層の耐熱性、ガラス転移点の低さは素子自体
の耐熱性、駆動寿命等に大きく影響を及ぼすことからこ
れまでに材料の高Tg化が鋭意検討され、現在ではかな
りの高Tg化が達成されている。
【0040】そのため基板となる高分子フィルムにも有
機薄膜層と同等以上の耐熱性が要求される。また、太陽
光の下や、車中等においても発光特性を維持するために
は少なくとも80℃以上のガラス転移点は不可欠であ
る。
【0041】また、同様の理由により、本発明に用いら
れる高分子フィルムは、その荷重たわみ温度(DTU
L)が60℃以上であり、好ましくは80℃以上であ
る。
【0042】また、本発明に用いられる高分子フィルム
は、その引張強さが3kgfmm-2以上かつ最大伸び率
が50%以上である。なお、本発明においては、引張強
さはJIS K 6911によって規定され、最大伸び
率はJIS K 7113によって規定される。
【0043】有機エレクトロルミネッセンス素子を任意
の形状に変形させるためには、基板に粘り強い材料を使
用することが必要である。ただしITOの組成、成膜条
件によってはITO自身が断絶し易いものもあり、この
ような断絶がない範囲に変形して使用することが絶対条
件となることは言うまでもない。
【0044】また、本発明に用いられる高分子フィルム
は、その酸素指数O.I.(%O2)が18以上、好ま
しくは21以上である。
【0045】一般に使用されている高分子材料には、一
旦着火すると燃焼が継続する支燃性のものが多いが、有
機エレクトロルミネッセンス素子の安全性向上には支燃
性が低いことが望まれる。
【0046】次に、有機エレクトロルミネッセンス素子
の陽極について説明する。陽極は、正孔を注入する電極
であり、正孔を効率良く発光層或いは正孔輸送層に注入
することが必要である。そして陽極は、光透性の導電膜
であり、インジウムスズ酸化物(ITO)、酸化スズ
(SnO2)、酸化亜鉛(ZnO)等の金属酸化物、あ
るいは、SnO:Sb(アンチモン)、ZnO:Al
(アルミニウム)といった混合物からなる透明導電膜
や、ポリピロール等の導電性高分子等を用いる事がで
き、抵抗加熱蒸着、電子ビーム蒸着、スパッタ法または
電解重合法、化学重合法により形成する。また、陽極
は、十分な導電性を持たせるため、または、基板として
の高分子フィルム表面の凹凸による不均一発光を防ぐた
めに、10nm以上の厚さにすることが望ましい。ま
た、十分な透明性を持たせるために200nm以下の厚
さにすることが望ましい。
【0047】また、陽極に非晶質炭素膜を設けても良
い。この場合には、共に正孔注入電極としての機能を有
する。即ち、陽極から非晶質炭素膜を介して発光層或い
は正孔輸送層に正孔が注入される。また、非晶質炭素膜
は、陽極と発光層或いは正孔輸送層との間にスパッタ法
により形成されてなる。スパッタリングによるカーボン
ターゲットとしては、等方性グラファイト、異方性グラ
ファイト、ガラス状カーボン等があり、特に限定するも
のではないが、純度の高い等方性グラファイトが適して
いる。非晶質炭素膜が優れている点を具体的に示すと、
理研計器製の表面分析装置AC−1を使って、非晶質炭
素膜の仕事関数を測定すると、非晶質炭素膜の仕事関数
は、Wc=5.40eVである。ここで、一般に陽極と
してよく用いられているITOの仕事関数は、WITO
5.05eVであるので、非晶質炭素膜を用いた方が発
光層或いは正孔輸送層に効率よく正孔を注入できる。ま
た、非晶質炭素膜をスパッタリング法にて形成する際、
非晶質炭素膜の電気抵抗値を制御するために、窒素ある
いは水素とアルゴンの混合ガス雰囲気下で反応性スパッ
タリングする。さらに、スパッタリング法などによる薄
膜形成技術では、膜厚を5nm以下にすると膜が島状構
造となり均質な膜が得られない。そのため、非晶質炭素
膜の膜厚が5nm以下では電気抵抗が高くなり過ぎ、そ
の結果、電流が流れず、効率の良い発光が得られない。
また、非晶質炭素膜の膜厚を100nm以上とすると、
膜の色が黒味を帯び、有機エレクトロルミネッセンス素
子の発光が十分に透過しなくなる。
【0048】また、発光層としては、可視領域で蛍光特
性を有し、かつ成膜性の良い蛍光体からなるものが好ま
しく、Alq3やBe−ベンゾキノリノール(BeB
2)の他に、2、5−ビス(5、7−ジ−t−ペンチ
ル−2−ベンゾオキサゾリル)−1、3、4−チアジア
ゾール、4、4’−ビス(5、7−ベンチル−2−ベン
ゾオキサゾリル)スチルベン、4、4’−ビス〔5、7
−ジ−(2−メチル−2−ブチル)−2−ベンゾオキサ
ゾリル〕スチルベン、2、5−ビス(5、7−ジ−t−
ベンチル−2−ベンゾオキサゾリル)チオフィン、2、
5−ビス(〔5−α、α−ジメチルベンジル〕−2−ベ
ンゾオキサゾリル)チオフェン、2、5−ビス〔5、7
−ジ−(2−メチル−2−ブチル)−2−ベンゾオキサ
ゾリル〕−3、4−ジフェニルチオフェン、2、5−ビ
ス(5−メチル−2−ベンゾオキサゾリル)チオフェ
ン、4、4’−ビス(2−ベンゾオキサイゾリル)ビフ
ェニル、5−メチル−2−〔2−〔4−(5−メチル−
2−ベンゾオキサイゾリル)フェニル〕ビニル〕ベンゾ
オキサイゾリル、2−〔2−(4−クロロフェニル)ビ
ニル〕ナフト〔1、2−d〕オキサゾール等のベンゾオ
キサゾール系、2、2’−(p−フェニレンジビニレ
ン)−ビスベンゾチアゾール等のベンゾチアゾール系、
2−〔2−〔4−(2−ベンゾイミダゾリル)フェニ
ル〕ビニル〕ベンゾイミダゾール、2−〔2−(4−カ
ルボキシフェニル)ビニル〕ベンゾイミダゾール等のベ
ンゾイミダゾール系等の蛍光増白剤や、トリス(8−キ
ノリノール)アルミニウム、ビス(8−キノリノール)
マグネシウム、ビス(ベンゾ−8−キノリノール)亜
鉛、ビス(2−メチル−8−キノリノラート)アルミニ
ウムオキシド、トリス(8−キノリノール)インジウ
ム、トリス(5−メチル−8−キノリノール)アルミニ
ウム、8−キノリノールリチウム、トリス(5−クロロ
−8−キノリノール)ガリウム、ビス(5−クロロ−8
−キノリノール)カルシウム、ポリ〔亜鉛−ビス(8−
ヒドロキシ−5−キノリノニル)メタン〕等の8−ヒド
ロキシキノリン系金属錯体やジリチウムエピンドリジオ
ン等の金属キレート化オキシノイド化合物や、1、4−
ビス(2−メチルスチリル)ベンゼン、1、4−(3−
メチルスチリル)ベンゼン、1、4−ビス(4−メチル
スチリル)ベンゼン、ジスチリルベンゼン、1、4−ビ
ス(2−エチルスチリル)ベンゼン、1、4−ビス(3
−エチルスチリル)ベンゼン、1、4−ビス(2−メチ
ルスチリル)2−メチルベンゼン等のスチリルベンゼン
系化合物や、2、5−ビス(4−メチルスチリル)ピラ
ジン、2、5−ビス(4−エチルスチリル)ピラジン、
2、5−ビス〔2−(1−ナフチル)ビニル〕ピラジ
ン、2、5−ビス(4−メトキシスチリル)ピラジン、
2、5−ビス〔2−(4−ビフェニル)ビニル〕ピラジ
ン、2、5−ビス〔2−(1−ピレニル)ビニル〕ピラ
ジン等のジスチルピラジン誘導体や、ナフタルイミド誘
導体や、ペリレン誘導体や、オキサジアゾール誘導体
や、アルダジン誘導体や、シクロペンタジエン誘導体
や、スチリルアミン誘導体や、クマリン系誘導体や、芳
香族ジメチリディン誘導体等が用いられる。さらに、ア
ントラセン、サリチル酸塩、ピレン、コロネン等も用い
られる。
【0049】また、発光層のみの単層構造の他に、正孔
輸送層と発光層又は発光層と電子輸送層の2層構造や、
正孔輸送層と発光層と電子輸送層の3層構造のいずれの
構造でもよい。但し、このような2層構造又は3層構造
の場合には、正孔輸送層と陽極が、又は電子輸送層と陰
極が接するように積層して形成される。
【0050】そして、正孔輸送層としては、正孔移動度
が高く、透明で成膜性の良いものが好ましくTPDの他
に、ポルフィン、テトラフェニルポルフィン銅、フタロ
シアニン、銅フタロシアニン、チタニウムフタロシアニ
ンオキサイド等のポリフィリン化合物や、1、1−ビス
{4−(ジ−P−トリルアミノ)フェニル}シクロヘキ
サン、4、4’、4’’−トリメチルトリフェニルアミ
ン、N、N、N’、N’−テトラキス(P−トリル)−
P−フェニレンジアミン、1−(N、N−ジ−P−トリ
ルアミノ)ナフタレン、4、4’−ビス(ジメチルアミ
ノ)−2−2’−ジメチルトリフェニルメタン、N、
N、N’、N’−テトラフェニル−4、4’−ジアミノ
ビフェニル、N、N’−ジフェニル−N、N’−ジ−m
−トリル−4、N、N−ジフェニル−N、N’−ビス
(3−メチルフェニル)−1、1’−4、4’−ジアミ
ン、4’−ジアミノビフェニル、N−フェニルカルバゾ
−ル等の芳香族第三級アミンや、4−ジ−P−トリルア
ミノスチルベン、4−(ジ−P−トリルアミノ)−4’
−〔4−(ジ−P−トリルアミノ)スチリル〕スチルベ
ン等のスチルベン化合物や、トリアゾール誘導体や、オ
キサジザゾール誘導体や、イミダゾール誘導体や、ポリ
アリールアルカン誘導体や、ピラゾリン誘導体や、ピラ
ゾロン誘導体や、フェニレンジアミン誘導体や、アニー
ルアミン誘導体や、アミノ置換カルコン誘導体や、オキ
サゾール誘導体や、スチリルアントラセン誘導体や、フ
ルオレノン誘導体や、ヒドラゾン誘導体や、シラザン誘
導体や、ポリシラン系アニリン系共重合体や、高分子オ
リゴマーや、スチリルアミン化合物や、芳香族ジメチリ
ディン系化合物や、ポリ3−メチルチオフェン等の有機
材料が用いられる。また、ポリカーボネート等の高分子
中に低分子の正孔輸送層用の有機材料を分散させた、高
分子分散系の正孔輸送層も用いられる。
【0051】また、電子輸送層としては、1、3−ビス
(4−tert−ブチルフェニル−1、3、4−オキサ
ジアゾリル)フェニレン(OXD−7)等のオキサジア
ゾール誘導体、アントラキノジメタン誘導体、ジフェニ
ルキノン誘導体等が用いられる。
【0052】陰極は、電子を注入する電極であり、電子
を効率良く発光層或いは電子輸送層に注入することが必
要であり、仕事関数の小さいAl(アルミニウム)、I
n(インジウム)、Mg(マグネシウム)、Ti(チタ
ン)、Ag(銀)、Ca(カルシウム)、Sr(ストロ
ンチウム)等の金属、あるいは、これらの金属の酸化物
やフッ化物およびその合金、積層体等が一般に用いられ
る。特に仕事関数の小さなMg、Mg−Ag合金、特開
平5−121172号公報記載のAl−Li合金やSr
−Mg合金あるいはAl−Sr合金、Al−Ba合金等
あるいはLiO 2/AlやLiF/Al等の積層構造が
好適である。成膜方法としては抵抗加熱蒸着、電子ビー
ム蒸着、スパッタ法が用いられる。
【0053】さらに陰極の上に蒸着やスパッタリング等
もしくは塗布法により大気中の酸素や水分の影響を遮断
するための封止膜を設ける場合もある。その材料とし
て、SION、SiO、SiO2、Al23等の無機酸
化物、熱硬化性、光硬化性の樹脂や封止効果のあるシラ
ン系の高分子材料等が挙げられる。
【0054】以下に本発明の実施の形態について説明す
る。
【0055】(実施の形態1)本発明の一実施の形態に
おける有機エレクトロルミネッセンス素子について述べ
る。
【0056】図1は、本発明の実施の形態における有機
エレクトロルミネッセンス素子の要部断面図である。
【0057】図1において、陽極2、正孔輸送層3、発
光層4、陰極5は従来の技術で説明したものと同様のも
のであるので、同一の符号を付して説明を省略する。ま
た、6は高分子フィルムである。
【0058】本実施の形態における有機エレクトロルミ
ネッセンス素子においては、高分子フィルム6が熱処理
されている。高分子フィルム6の構成材料、熱処理方法
は上述した構成材料、熱処理方法や従来公知の材料、方
法の中から適宜選択して用いることができる。
【0059】なお、陽極2、正孔輸送層3、発光層4、
陰極5の構成材料、形成方法も上述した構成材料、形成
方法や従来公知のものを用いることができる。
【0060】更に、本実施の形態においても、有機薄膜
層が正孔輸送層と発光層からなる二層構造の場合につい
て説明したが、その構造については前述のように特にこ
れに限定されるものではない。
【0061】また、封止の形態については、無機酸化物
による保護膜を形成して封止する等の適宜手段を採用す
ることができる。他に保護膜とシールド材等との組み合
わせであっても何等問題ない。
【0062】以上のように、本実施の形態によれば、高
分子フィルムは熱処理されているので、フィルム内に存
在している水分は予め除去され、ダークスポットの成長
を抑えた高信頼性の有機エレクトロルミネッセンス素子
であり、最適な発光性能を維持する事ができる。
【0063】(実施の形態2)次に、本発明の有機エレ
クトロルミネッセンス素子を用いた表示装置について説
明する。
【0064】図2は、本発明の実施の形態における有機
エレクトロルミネッセンス素子を用いた表示装置の概略
斜視図である。
【0065】図2において、陽極2、正孔輸送層3、発
光層4、陰極5、高分子フィルム6は、実施の形態1と
同一の符号を付してここでは説明を省略する。
【0066】本実施の形態においては、図2に示すよう
に、陽極2は線状にパターニングされており、これに略
直交する形で陰極5も同様に線状にパターニングされて
いる。
【0067】そして、この表示装置の陽極2をプラス
側、陰極5をマイナス側とし、図示しない駆動手段とし
ての駆動回路(ドライバ)に接続し、選択した陽極2、
陰極5に直流電圧または直流電流を印加すれば、直交す
る部分の発光層4が発光し、単純マトリックス方式の表
示装置として使用することができる。
【0068】本実施の形態においては、高分子フィルム
6は、熱処理されている。高分子フィルム6の構成材
料、熱処理方法は上述した構成材料、熱処理方法や従来
公知の材料、方法の中から適宜選択して用いることがで
きる。
【0069】なお、陽極2、正孔輸送層3、発光層4、
陰極5の構成材料、形成方法も上述した構成材料、形成
方法や従来公知のものを用いることができる。
【0070】以上のように、本実施の形態の表示装置に
おいても、高分子フィルムは熱処理されているので、フ
ィルム内に存在している水分は予め除去され、ダークス
ポットの成長を抑えた高信頼性の有機エレクトロルミネ
ッセンス素子であり、最適な発光性能を維持する事がで
きる。
【0071】また、本実施の形態においては、単純マト
リックス方式の表示装置について説明したが、アクティ
ブマトリックス方式の表示装置でもよく、高分子フィル
ム6にTFTを形成すればよい。その場合にも高分子フ
ィルム6が熱処理されていることは言うまでもない。
【0072】(実施の形態3)次に、本発明の有機エレ
クトロルミネッセンス素子を用いた携帯端末について説
明する。図3及び図4はそれぞれ本発明の実施の形態に
おける有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた表示
装置を備えた携帯端末を示す斜視図及びブロック図であ
る。図3及び図4において、7は音声を音声信号に変換
するマイク、8は音声信号を音声に変換するスピーカ
ー、9はダイヤルボタン等から構成される操作部、10
は着信等を表示する表示部であり本発明の有機エレクト
ロルミネッセンスを用いた表示装置より構成されてい
る、11はアンテナ、12はマイク7からの音声信号を
送信信号に変換する送信部で、送信部12で作製された
送信信号は、アンテナ11を通して外部に放出される。
13はアンテナ11で受信した受信信号を音声信号に変
換する受信部で、受信部13で作成された音声信号はス
ピーカー8にて音声に変換される。14は送信部12,
受信部13,操作部9,表示部10を制御する制御部で
ある。
【0073】マイク7は、使用者(発信者)の通話時の
音声等が入力され、スピーカー8からは相手側の音声や
告知音が出力されて使用者(受信者)に伝達される。な
お、携帯端末として、ページャーを用いる場合には、マ
イクは特に設けなくてもよい。
【0074】更に、操作部9には、ダイヤルボタンとし
てのテンキーや各種の機能キーを備えている。また、テ
ンキーや各種の機能キーだけでなく、文字キー等を備え
ていてもよい。この操作部9から、電話番号、氏名、時
刻、各種機能の設定、Eメールアドレス、ULR等の所
定のデータが入力される。更に操作部9は、このような
キーボードによる操作だけでなく、ペン入力装置、音声
入力装置、磁気又は光学入力装置を用いてもよい。
【0075】表示部10は、操作部9から入力される所
定のデータやメモリに記憶された電話番号、Eメールア
ドレス、ULR等のデータ或いはキャラクタアイコン等
が表示される。
【0076】また、アンテナ11は、電波の送信か受信
の少なくとも一方を行う。なお、本実施の形態では、信
号の送信、受信を電波で行うので、アンテナ(ヘリカル
アンテナ、平面アンテナ等)を設けたが、光通信等を行
う場合には、発光素子や受光素子をアンテナの代わりに
設けてもよい。この場合には、発光素子で信号を他の通
信機器などに送信し、受光素子で外部からの信号を受信
する。
【0077】送信部12、受信部13は、それぞれ、音
声信号を送信信号に変換し、受信した受信信号を音声信
号に変換する。
【0078】更に、制御部14は、図示されていないC
PUやメモリ等を用いた従来公知の手法により構成され
ており、送信部12、受信部13、及び、操作部9、表
示部9を制御する。より具体的には、これら各部に設け
られた図示しない各制御回路、駆動回路等に命令を与え
る。例えば、制御部14からの表示命令を受けた表示制
御回路は、表示駆動回路を駆動し、表示部10に表示が
行われる。
【0079】以下その動作の一例について説明する。
【0080】先ず、着信があった場合には、受信部13
から制御部14に着信信号を送出し、制御部14は、そ
の着信信号に基づいて、表示部10に所定のキャラクタ
等を表示させ、更に操作部9から着信を受ける旨のボタ
ン等が押されると、信号が制御部14に送出されて、制
御部14は、着信モードに各部を設定する。即ちアンテ
ナ11で受信した信号は、受信部13で音声信号に変換
され、音声信号はスピーカー8から音声として出力され
ると共に、マイク7から入力された音声は、音声信号に
変換され、送信部12を介し、アンテナ11を通して外
部に送出される。
【0081】次に、発信する場合について説明する。
【0082】まず、発信する場合には、操作部9から発
信する旨の信号が、制御部14に入力される。続いて電
話番号に相当する信号が操作部9から制御部14に送ら
れてくると、制御部14は送信部12を介して、電話番
号に対応する信号をアンテナ11から送出する。その送
出信号によって、相手方との通信が確立されたら、その
旨の信号がアンテナ11を介し受信部13を通して制御
部14に送られると、制御部14は発信モードに各部を
設定する。即ちアンテナ11で受信した信号は、受信部
13で音声信号に変換され、音声信号はスピーカー8か
ら音声として出力されると共に、マイク7から入力され
た音声は、音声信号に変換され、送信部12を介し、ア
ンテナ11を通して外部に送出される。
【0083】なお、本実施の形態では、音声を送信受信
した例を示したが、音声に限らず、文字データ等の音声
以外のデータの送信もしくは受信の少なくとも一方を行
う携帯端末についても同様な効果を得ることができる。
【0084】このような本実施の形態による携帯端末に
おいても、高分子フィルムは熱処理されているので、フ
ィルム内に存在している水分は予め除去され、ダークス
ポットの成長を抑えた高信頼性の有機エレクトロルミネ
ッセンス素子であり、最適な発光性能を維持する事がで
きる。
【0085】特に近年、携帯端末はより軽量であること
が求められており、従来の有機エレクトロルミネッセン
ス素子のガラス基板に代えて、高分子フィルムを用いる
事は飛躍的な軽量化をもたらすことが可能となる。そし
て、携帯端末のような表示領域が比較的狭い場合では、
その表示領域において、阻害のない安定した表示が求め
られている。よって、本発明の有機エレクトロルミネッ
センス素子を用いることにより、最適な発光性能を維持
することは極めて有効であり、加えて使用時に耐熱性を
有すると言う利点もある。
【0086】
【実施例】(実施例1/熱処理)ポリカーボネート(P
C)フィルム(0.7mm厚)上に膜厚160nmのI
TO膜を形成した後、ITO膜上にレジスト材(東京応
化社製、OFPR−800)をスピンコート法により塗
布して厚さ10μmのレジスト膜を形成し、マスク、露
光、現像してレジスト膜を所定の形状にパターニングし
た。次に、このフィルム基板を40℃で50%の塩酸中
に浸漬して、レジスト膜が形成されていない部分のIT
O膜をエッチングした後、レジスト膜も除去し、所定の
パターンのITO膜からなる陽極が形成されたポリカー
ボネートフィルム基板を得た。
【0087】次に、このフィルム基板を、洗剤(フルウ
チ化学社製、セミコクリーン)による5分間の超音波洗
浄、純水による10分間の超音波洗浄、アンモニア水1
(体積比)に対して過酸化水素水1と水5を混合した溶
液による5分間の超音波洗浄、70℃の純水による5分
間の超音波洗浄の順に洗浄処理した後、窒素ブロアーで
基板に付着した水分を除去した。
【0088】次に、フィルム基板の陽極側の表面に、2
×10-6Torr以下の真空度まで減圧した抵抗加熱蒸
着装置内にて、正孔輸送層としてトリフェニルアミン誘
導体TPTEを約50nmの膜厚で形成した。
【0089】次に、同様に抵抗加熱蒸着装置内にて、正
孔輸送層上に発光層としてAlq3を約60nmの膜厚
で形成した。なお、TPTEとAlq3の蒸着速度は、
共に0.2nm/sであった。
【0090】次に、同様に抵抗加熱蒸着装置内にて、発
光層上に15at%のLiを含むAl−Li合金を蒸着
源として、陰極を150nmの膜厚で成膜した。
【0091】また、同様の方法で基板の熱処理温度の違
う素子〜を作製した。各素子の熱処理温度は40
℃、50℃、60℃、70℃、80℃でそれぞ
れ20分熱処理したものと熱処理なしである。なお、
基板の加熱は正孔輸送材料の蒸着前に真空蒸着装置内で
ランプヒーターにて行った。
【0092】このようにして作製した素子を低透湿性の
光硬化性樹脂でモールドし、20℃50%RHの環境下
に500時間保存した後のダークスポットの大きさを比
較した。その結果を図5に示す。なお図5は、本発明の
実施の形態における有機エレクトロルミネセンス素子の
基板熱処理温度とダークスポットサイズとの関係を示す
グラフである。この結果から、今回使用したポリカーボ
ネートフィルムではフィルムを熱処理することによって
ダークスポットの成長を抑制することが可能である。
【0093】また、図5より明らかなように、熱処理温
度は60℃以上が好ましく、その効果も顕著である。
【0094】(実施例2/熱特性)実施例1と同様の方
法でベースフィルムとしてポリカーボネートの他にポリ
メチルメタクリレート、ポリエチレンを使用した素子に
ついても作製し、ITO成膜工程における安定性の評
価、及び60℃の高温環境下で500時間放置した後の
影響について検討を行った。その結果を(表1)に示
す。
【0095】
【表1】
【0096】この結果から明らかなように、ガラス転移
点及び、軟化温度が高いポリメチルメタクリレート、ポ
リカーボネートでは比較的高温に曝されるITO成膜工
程においても変形することがないのに対し、今回使用し
たポリエチレンのような耐熱性の低いフィルムを使用し
た場合、熱によりベースフィルムが軟化し、平滑なIT
O基板を得ることができず素子形成が不可能であった。
【0097】また、ITOの成膜が可能であったポリカ
ーボネート、ポリメチルメタクリレート等の耐熱性ベー
スフィルム上に形成した有機エレクトロルミネッセンス
素子を60℃の高温環境下で500時間連続駆動したが
何れも基板変形によると思われる短絡、発光特性低下、
発光ムラ等は観察されなかった。
【0098】(実施例3/機械特性)実施例1と同様に
してポリカーボネート、ポリスチレン、ポリエチレンテ
レフタレートをベースフィルムとして使用した有機エレ
クトロルミネッセンス素子を作製した。次にこれらの素
子をR=1cmの円筒形に変形させ、発光の有無を評価
した。その結果を(表2)に示す。
【0099】
【表2】
【0100】この結果から明らかなように、引張強さ、
最大伸び率共に大きなポリカーボネート、ポリエチレン
テレフタレートはネッキングによるフィルム自体の白濁
を引き起こすことなく安定して発光を取出すことができ
た。しかしながら、ポリスチレンを使用した素子では曲
げによって基板自体が破壊してしまい発光を取出すこと
はできなかった。
【0101】(実施例4/難燃性)実施例1と同様にし
てポリカーボネート、ポリスチレン、ポリプロピレンを
ベースフィルムとして使用した有機エレクトロルミネッ
センス素子を作製した。
【0102】次にこれらの素子の端部に空気中で着火し
支燃性の評価を行った。その結果を(表3)に示す。
【0103】
【表3】
【0104】この結果から明らかなように、酸素指数
O.I.(%)が空気中の酸素量≒21%より大きいポ
リカーボネートでは燃焼は持続しなかったが、酸素指数
の小さいのポリスチレン、ポリプロピレンでは延焼して
しまった。
【0105】
【発明の効果】本発明によれば、有機エレクトロルミネ
ッセンス素子の基板として使用する高分子フィルムを熱
処理することでダークスポットの成長を抑制した高信頼
性の有機エレクトロルミネッセンス素子を提供すること
ができ、また高分子フィルムの材料、及び特性の最適化
を図ることにより、様々な環境下で最適な発光性能を維
持することができ、かつ安全性の高い有機エレクトロル
ミネッセンス素子、それを用いた表示装置及び携帯端末
を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施の形態における有機エレクトロル
ミネセンス素子の要部断面図
【図2】本発明の実施の形態における有機エレクトロル
ミネッセンス素子を用いた表示装置の概略斜視図
【図3】本発明の実施の形態における有機エレクトロル
ミネッセンス素子を用いた表示装置を備えた携帯端末を
示す斜視図
【図4】本発明の実施の形態における有機エレクトロル
ミネッセンス素子を用いた表示装置を備えた携帯端末を
示すブロック図
【図5】本発明の実施の形態における有機エレクトロル
ミネセンス素子の基板熱処理温度とダークスポットサイ
ズとの関係を示すグラフ
【図6】従来の有機エレクトロルミネセンス素子の要部
断面図
【符号の説明】
1 ガラス基板 2 陽極 3 正孔輸送層 4 発光層 5 陰極 6 高分子フィルム 7 マイク 8 スピーカー 9 操作部 10 表示部 11 アンテナ 12 送信部 13 受信部 14 制御部
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 濱野 敬史 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Fターム(参考) 3K007 AB11 AB13 AB14 AB18 BA07 CA06 CB01 DA01 DB03 EA01 EB00 FA03 5K023 AA07 BB00 DD06 HH07 MM07

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】透明または半透明の高分子フィルム上に、
    少なくとも正孔を注入する陽極と、発光領域を有する発
    光層と、電子を注入する陰極を備えた有機エレクトロル
    ミネッセンス素子であって、 前記高分子フィルムは、有機エレクトロルミネッセンス
    素子形成前に熱処理されたことを特徴とする有機エレク
    トロルミネッセンス素子。
  2. 【請求項2】前記高分子フィルムは、有機エレクトロル
    ミネッセンス素子形成前に60℃以上で熱処理されたこ
    とを特徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミネッ
    センス素子。
  3. 【請求項3】前記高分子フィルムは、有機エレクトロル
    ミネッセンス素子形成前に減圧下で熱処理されたことを
    特徴とする請求項1,2記載の有機エレクトロルミネッ
    センス素子。
  4. 【請求項4】透明または半透明の高分子フィルム上に、
    少なくとも正孔を注入する陽極と、発光領域を有する発
    光層と、電子を注入する陰極を備えた有機エレクトロル
    ミネッセンス素子であって、 前記高分子フィルムは、そのガラス転移点が80℃以上
    である事を特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素
    子。
  5. 【請求項5】透明または半透明の高分子フィルム上に、
    少なくとも正孔を注入する陽極と、発光領域を有する発
    光層と、電子を注入する陰極を備えた有機エレクトロル
    ミネッセンス素子であって、 前記高分子フィルムは、その荷重たわみ温度が60℃以
    上である事を特徴とする有機エレクトロルミネッセンス
    素子。
  6. 【請求項6】透明または半透明の高分子フィルム上に、
    少なくとも正孔を注入する陽極と、発光領域を有する発
    光層と、電子を注入する陰極を備えた有機エレクトロル
    ミネッセンス素子であって、 前記高分子フィルムは、その引張強さが3kgfmm-2
    以上かつ最大伸び率が50%以上であるを特徴とする有
    機エレクトロルミネッセンス素子。
  7. 【請求項7】透明または半透明の高分子フィルム上に、
    少なくとも正孔を注入する陽極と、発光領域を有する発
    光層と、電子を注入する陰極を備えた有機エレクトロル
    ミネッセンス素子であって、 前記高分子フィルムは、その酸素指数O.I.(%
    2)が18以上、好ましくは21以上である事を特徴
    とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  8. 【請求項8】請求項1〜7いずれか1記載の有機エレク
    トロルミネッセンス素子と、前記陽極と前記陰極を駆動
    する駆動手段とを備えたことを特徴とする表示装置。
  9. 【請求項9】前記陽極がストライプ状に個々電気的に分
    離され、前記陰極がストライプ状に個々電気的に分離さ
    れて構成されて、画像表示配列を有することを特徴とす
    る請求項8記載の表示装置。
  10. 【請求項10】音声を音声信号に変換する音声信号変換
    手段と、電話番号等を入力する操作手段と、着信表示や
    電話番号等を表示する表示手段と、音声信号を送信信号
    に変換する通信手段と、受信信号を音声信号に変換する
    受信手段と、前記送信信号及び前記受信信号を送受信す
    るアンテナと、各部を制御する制御手段を備えた携帯端
    末であって、前記表示手段が請求項8,9いずれか1記
    載の表示装置から構成されたことを特徴とする携帯端
    末。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP3582589A4 (en) * 2017-02-09 2020-11-11 Sumitomo Chemical Company Limited METHOD OF MANUFACTURING ORGANIC ELECTRONIC DEVICES

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